CN1790784A - 高性能燃料电池电极及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

一种制备固体氧化物燃料电池的支撑电极(22)的方法，包括(a)提供具有上表面(24)的固体支撑电极，所述固体电极包括不导电的材料和导电的材料；(b)在所述上表面(24)上施加掩模(29)，以在所述顶面上形成所需的未被遮掩的图案；(c)从未遮掩的图案中除去所需量的材料以达到所述支撑电极的预定深度；以及(d)除去掩模。

Description

高性能燃料电池电极及其制备方法
技术领域
本发明涉及高性能固体氧化物燃料电池(SOFC)的制备，具体而言，本发明涉及电极支撑的燃料电池的制造方法。
背景技术
燃料电池是一种以电化学方式将化学能转化为电能的装置。当前，固体氧化物燃料电池具有两种基本的单元电池结构：电解质支撑型电池和电极支撑型电池。在一些具有电解质支撑型电池的平面SOFC中，电解质是电池的机械支撑结构，其厚度一般在150到250μm之间。在电极支撑型电池中，支撑电极提供电流通路，传质和机械强度。一般来说，SOFC支撑电极的特征和/或特性包括导电部件，氧化物离子传导部件和多孔性。此外，支撑电极具有相当大的厚度以提供所需的电池平直度和机械强度。在这种类型的SOFC中，电解质由50μm或更薄的薄膜构成，并形成在支撑电极上。管状的、分段串联的电池和一些平面SOFC设计使用这种类型的电池。在电极支撑的电池中使用薄电解质减少了电池中的欧姆损耗。然而，在改进支撑电极的电化学和机械性能方面仍具有挑战性。
美国专利No.6228521中公开了一种制造具有分层的或多层的、相对较厚的阳极的高性能SOFC的改进方法。更具体而言，制造一种Ni和YSZ阳极以使得主层初始具有体积百分比大约为80％的NiO，次层初始具有体积百分比大约为60％的NiO。该发明允许使用较厚的由此强度更大的阳极而不牺牲电化学性能。虽然为了获得足够强的导电性和多孔性，在主层中优选高含量的NiO，但是这种结构的制造对于大型和平面电池是存在问题的，这是因为NiO和YSZ之间的热膨胀系数(CTE)不匹配。而且，在还原后阳极中较大体积的Ni可能潜在地导致阳极在较高的工作温度下产生蠕变/烧结。
美国专利No.5270536中公开了一种制造固体氧化物燃料电池电极，特别是阳极的方法。该方法包括形成一个包含导电带分层图案(layered pattern)的微型复合元件；由该微型复合元件形成多个微型复合子元件，每个微型复合子元件具有分层图案；将至少两个微型复合子元件并置以使得相邻的微型复合子元件的分层图案相互间取向不同。在阳极带中由子元件形成的网络使阳极部件的无序度最小化，由此使电连接性最大化。根据该专利的公开内容，导电网络还能够加强阳极的整体结构，同时防止在阳极还原时可能发生的尺寸改变。通过阳极结构内的电解质网络得到了更大的强度。该方法的一个急待解决的问题是如何有效地控制并使子元件保持处于所需的次序，因为在制造过程中所述子元件容易受到变形力的影响。
国际专利申请WO02/058169中公开了一种能够使用含硫的烃燃料进行工作的SOFC，以及制造这样的燃料电池的方法。其关键特征之一是用含Cu和含二氧化铈的材料替代传统阳极中的Ni。为了在支撑阳极结构中产生足够大的孔隙率以使得支撑阳极结构可被有效地充注催化剂材料，由NiO/YSZ制成的阳极结构首先被还原为Ni/YSZ，然后回流HNO3以浸出Ni。所得到的YSZ骨架然后充注用于含硫的烃燃料的诸如Cu和二氧化铈的催化剂，以避免产生碳沉积。然而，该注入过程常常不足以提供足够的电流通路。
在电极支撑型燃料电池中，支撑电极需要最小化的厚度来提供足够的机械强度。通常，支撑电极越厚，电池强度越大。然而，由于电极和电解质部件热膨胀系数和烧结收缩率的不相匹配，因此具有支撑电极的电池通常显示出弧形弯曲/非平直性。在电极支撑型SOFC中，更厚的支撑电极改进了电池的平直度。另一方面，更厚的支撑电极能够限制通过电极的传质，例如，限制在支撑阴极中氧气的传输或燃料/产物在支撑阳极中的传输。对传质的限制对于燃料电池的效率具有明显的影响，这是由于浓差极化将会极大地降低在燃料和/或空气高利用率方面的燃料电池性能。减小支撑电极中浓差极化的潜在途径包括：
·增大支撑电极的孔隙率；
·减小支撑电极的厚度；和
·设计和优化支撑电极的孔/部件结构。
发明内容
本发明提供高性能SOFC支撑电极的新设计和制造方法。与传统支撑电极的无序的微观结构和孔隙率不同，这里的支撑电极结构提供电极部件的受控的方向性和连通性，从而改进了电化学性能。并且，该支撑电极可具有足够的厚度以提供足够的机械强度和所需的电池平直度而不用牺牲电池的电化学性能。在一个典型实施例中，通过最初根据已公知的方法制造电极而制成支撑电极。在本发明的典型实施例中，电极可包括两层氧化锆-镍(或氧化镍)材料层，所述材料层包括一个相对厚的上层和一个相对薄的下层，该厚的上层的孔隙率不小于薄的下层的孔隙率。下一个制造步骤包括遮掩支撑电极上层的外表面以设计图案，接着蚀刻出支撑电极材料中的一种，即镍(或氧化镍)，或者蚀刻出两种材料，然后除去掩模。在未遮掩的区域中，蚀刻工艺会形成镍(或氧化镍)被蚀刻出来而留下氧化锆的特征，或者形成镍(或氧化镍)和氧化锆都被物理地蚀刻出来而留下空白空间的特征。
根据施加在上层的图案，位于支撑电极上的互连装置中的气体通道可与支撑电极中未遮掩的区域(例如只有氧化锆的部分或空白空间)对正，而互连装置(例如肋或凹陷)中的导电路径与含镍的被遮掩的图案对正。
因此，在更广泛的方面中，本发明涉及一种制造用于固体氧化物燃料电池的支撑电极的方法，所述方法包括(a)提供具有上平面的固体支撑电极，该固体电极包含一种不导电的材料和一种导电的材料；(b)在上表面上施加一个掩模以在顶面上形成所需的未遮掩的图案；(c)从未遮掩的图案中除去所需量的材料以达到支撑电极的预定深度；和(d)除去掩模。
另一方面，本发明涉及一种制造用于固体氧化物燃料电池的支撑电极的方法，所述方法包括(a)提供具有上表面的固体支撑电极，该固体电极包含一种不导电的材料和一种导电的材料；(b)在上表面上施加一个掩模以在顶面上形成所需的未遮掩的图案；(c)从未遮掩的图案中除去所需量的材料以达到支撑电极的预定深度；和(d)除去掩模；其中所述支撑电极进一步包括相互覆盖的第一层和第二层，上层与下层相比具有相同的或不同的孔隙率/特性；进一步地，上层比下层相对厚一些。
下面结合附图对本发明进行描述。
附图说明
图1为典型的电极支撑型固体氧化物燃料电池的横截面图；
图2为根据本发明的用于制造支撑电极的一系列方法步骤的流程图；
图3为根据本发明的第一典型实施例的支撑电极(阳极)图案的平面图；
图4为根据本发明的第二典型实施例的支撑电极(阳极)图案的平面图；和
图5为根据本发明的第三典型实施例的支撑电极(阳极)图案的平面图。
具体实施方式
图1示出了用于形成SOFC堆的传统的固体氧化物燃料单电池10。单电池10包括一个分层的阳极12和一个阴极14，中间夹着电解质16。该电解质与阴极14和阳极的第一邻层18接触。更厚的第二阳极层20与第一阳极层18的另一侧接合。阳极12可包含镍和YSZ(氧化钇稳定的氧化锆)。制造阳极12使得第一阳极层18具有体积百分比大约为60％的NiO，第二阳极层20具有体积百分比大约为80％的NiO。第二阳极层20还具有更大的孔隙率，使得反应气体更容易进行传输。
图2示出了一种根据本发明典型实施例的制备支撑电极，优选为阳极的方法。具体而言，阳极22为与阳极12类似的分层阳极，包括相对厚的层24和相对薄的层26。图中还示出了在薄层26下面的电解质28。图2中所示的初始制备步骤可采用任何合适的已公知的方法，例如流延成型、压延法、干压法等，或者如’521专利中所描述的方法进行实施。支撑电极或阳极22具有相当大的厚度以提供足够的机械强度和电池平直度。分层的层24、26的组成和孔隙率也可以与阳极12相类似。
烧结后，具有所需特征的掩模28被施加到支撑阳极的外表面30上。在未遮掩区域中的至少一种电极组分例如导电相，如NiO，可以通过化学和/或等离子蚀刻或其它已公知的方法被浸出或被蚀刻出来，从而得到具有离子传导相或NiO和氧化锆都被蚀刻出去的空白空间的骨架，和孔隙率增大的增强传质图案或路径32。在掩模区域下面的导电路径34保持完好，以提供足够的电子导电性。掩模图案可以设计成使孔隙率、机械强度和导电性的优点得到最优化，并且使流场和内部连接结构相匹配。图3、4和5示出了这里描述的遮掩过程所得到的图案的例子。
因此，图3示出了支撑阳极36，所述支撑阳极具有相对开放且规则的具有增大的孔隙率的被浸或被蚀刻区域38的图案，即其中在由NiO和YSZ组成的边界40内的NiO(或NiO和氧化锆)已经被除去。区域38可以是圆形、方形、椭圆形、菱形、多面体形等，被浸或被蚀刻区域38的深度或透入程度可以根据需要而改变。
图4示出了一个圆形的支撑阳极42，所述支撑阳极包括同心环形或圆形区域44的图案，其中NiO(或NiO和氧化锆)已经被除去以增大这些区域的孔隙率。相邻的圆形区域46包含NiO和YSZ。被浸或被蚀刻区域44的深度或透入深度可以根据需要而改变。
图5示出了一个圆形的支撑阳极48，其中被遮掩的图案50与图3中所示的图案类似，但是具有更细密的导电和不导电区域的划分。边界区域52可以保持导电性，该层厚度范围内包含NiO和YSZ；或者它也可以被蚀刻出来，对YSZ骨架造成损害。
虽然已结合目前认为最佳的和优选的实施例对本发明进行了描述，但是应当理解的是本发明并不局限于已公开的实施例，而是相反地，本发明旨在覆盖下面的被包括在所附技术方案的精神和范围内的各种变型和等效方式。
固体氧化物燃料电池(SOFC)10
阳极12
阴极14
电解质16
第一阳极层18
第二阳极层20
阳极22
相对厚的层24
相对薄的层26
电解质28
掩模29
外表面或顶表面30
增强传质图案或路径32
导电路径34
支撑阳极36
被浸或被蚀刻区域38
边界40
圆形的支撑阳极42
同心环形或圆形区域44
相邻的圆形区域46
圆形支撑阳极48
被遮掩的图案50
边界区域52

Claims (10)

1、一种制备固体氧化物燃料电池的支撑电极(22)的方法，包括以下步骤：
(a)提供具有上表面(30)的固体支撑电极(22)，所述固体电极包括不导电的材料和导电的材料；
(b)在所述上表面上施加掩模(29)，以在所述顶面上形成所需的未被遮掩的图案；
(c)从未遮掩的图案中除去所需量的材料以达到所述支撑电极的预定深度；以及
(d)除去掩模。
2、根据权利要求1所述的方法，其中所述导电和不导电材料分别包括氧化镍和氧化锆。
3、根据权利要求1所述的方法，其中所述支撑电极(22)进一步包括相互叠置的第一和第二层(24、26)，上层具有与所述下层相比相同或不同的孔隙率/性质。
4、根据权利要求2所述的方法，其中与所述下层(26)相比，所述上层(24)相对更厚。
5、根据权利要求3所述的方法，其中步骤(b)和(c)仅适用于所述上层(24)。
6、根据权利要求1所述的方法，其中在步骤(b)中，掩模(29)被构造用以产生具有未被遮掩的多面体的规则图案。
7、根据权利要求1所述的方法，其中在步骤(b)中，掩模(29)被构造用以产生具有未被遮掩特征的规则图案。
8、根据权利要求1所述的方法，其中步骤(c)通过化学蚀刻或物理蚀刻进行实施。
9、根据权利要求2所述的方法，所述支撑电极进一步包括相互叠置的第一和第二层(24、26)，上层具有与所述下层相比相同或不同的孔隙率/性质。
10、一种固体氧化物燃料电池(10)，包括支撑阳极(22)和阴极(14)，中间夹着电解质(16)，该支撑阳极(22)具有带有预定图案的上表面(30)，所需量的材料已从所述图案中除去。
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