CN1684761A - 化学反应器和燃料电池系统 - Google Patents

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Abstract

一种化学反应器包括具有第一流动通道的第一反应部分，并且该第一反应部分在该第一流动通道中引发第一反应。一个加热部分对第一反应部分进行加热。第二反应部分具有第二流动通道，并且在该第二流动通道中利用经第一反应部分输送的加热部分的热引发第二反应。

Description

化学反应器和燃料电池系统
技术领域
本发明涉及一种化学反应器和燃料电池系统。
背景技术
在化学反应技术领域，已经公知一种化学反应器，其中一种流体材料在衬底上形成的流动通道上流动，以便通过化学反应生成所需要的流体材料。一些这样的传统化学反应器尺寸小，并且具有通过使用用于半导体集成电路等的半导体生产技术中积累的微制造技术，在一个小尺寸的衬底上形成的微米或毫米量度的流动通道。PCT国家公开NO.2001-524019中，给出了具有多个层叠衬底，在该多个层叠衬底上形成用于反应流体的流动通道的化学微反应器。这样的化学反应器通过加热反应炉促进了反应的进行，反应炉本身是小的，因此具有的优势在于可以将热量均匀传递，并均匀地引发化学反应。
在引发了多个反应的一个化学反应器中，适合每一个化学反应的温度可能不同，因此需要对温度进行局部改变。
因此，根据本发明的优点，提供了一种化学反应器和燃料电池系统，可以进行多个化学反应，并可以简化整个反应器并使其尺寸变小。
发明内容
本发明提供一种化学反应器，包括：
一第一反应部分，其具有第一流动通道并在该第一流动通道中引发第一反应；
一对第一反应部分进行加热的加热部分；
一第二反应部分，其具有第二流动通道，并利用由加热部分经由第一反应区传输的热量，在第二流动通道中引发第二反应。
加热部分可以对多个反应部分进行加热，特别是当以适合反应的不同温度对多个反应部分加热时，加热部分可以对一个反应部分加热，并经这个反应部分对另一个反应部分加热，由此在这两个反应的合适温度下在它们的反应部分内引发反应。在其上形成流动通道以引发反应的衬底衬底最好是用于这种热量传递，但是如果衬底的导热性太好，那么到达需要一个更低温度的反应部分的热的温度可能不是足够低。在这种情况下，可以通过在衬底的部分中提供狭缝以阻挡热传递来调节温度。
附图说明
图1是作为本发明的一个实施例的包括化学反应器的燃料电池系统的一个例子的基本部分的框图；
图2是图1所示化学反应器基本部分的透视图；
图3是沿图2的线III-III切开后的横截面图；
图4是对应于图3所示第一衬底的部分的透射平面图；
图5是对应于图3所示第二衬底的部分的透射平面图；
图6是对应于图3所示第三衬底的部分的透射平面图；
图7是一个曲线图，其给出了汽化流动通道、重整流动通道和一氧化碳排放通道中温度随加热时间变化关系；
图8是图1所示的一个燃料电池系统部分和一个充电部分的示意性结构图；
图9是与图3相似的横截面图，它示出了作为本发明另一个实施例的化学反应器的基本部分；
图10依照图9所示的第四衬底的部分平面图；
图11是与图3相似的横截面图，其示出了作为本发明又一个实施例的化学反应器的基本部分；
图12是显示了局部剖开的包括本发明的化学反应器的燃料电池系统的透视图。
具体实施方式
接着，描述一种作为本发明一个实施例的微型化学反应器，该反应器应用在一种燃料重整型燃料电池系统的重整反应器中。图1是显示燃料电池系统1的一个例子的基本部分的框图。该燃料电池系统1包括生成燃料部分2、燃烧燃料部分3、微型化学反应器4、燃料电池部分5和充电部分6。
生成燃料部分2包括生成燃料存储容器，其中密封了生成燃料68(例如甲醇溶液)，并且该生成燃料部分2将生成燃料68提供给微型化学反应器4。燃烧燃料部分3包括燃烧燃料存储容器，在该容器内密封有燃烧燃料69(例如甲醇)被密封，并且该燃烧燃料部分3将燃烧燃料69提供给微型化学反应器4。微型化学反应器4包括对流体生成燃料68进行汽化的生成燃料汽化部分7，对汽化的生成燃料68进行重整的重整反应部分8，去除含在重整后的流体中的一氧化碳的一氧化碳去除部分9，用于加热生成燃料汽化部分7、重整反应部分8以及一氧化碳去除部分的燃烧部分10和薄膜加热器部分11。
图2是微型化学反应器4的基本部分的透视图。微型化学反应器4包括第一衬底12，第二衬底13和第三衬底14，它们尺寸小并且互相层压。三个衬底12-14被放置在由彼此相连的第一外部面板15和第二外部面板16组成的外部封装中。换句话讲，凹形部分17和18形成在第一外部面板和第二外部面板15和16彼此相对的表面上，而第一到第三衬底12-14放置在这些凹形部分17和18中。玻璃是用于第一到第三衬底12-14以及第一和第二外部面板15和16的材料的一个例子，但是具有良好可加工性的硅、陶瓷、金属单质(例如铝)、金属合金、金属化合物等材料可以用于其中将形成后面所描述的流动通道的第一衬底12和第三衬底14。
在第一外部面板15的三个预定部分中，形成了圆形通孔24、25和26，生成燃料供应细管21的第一末端部分、生成产物释放细管22和氧气供应细管23插入到圆形通孔24、25和26中。在第二外部面板16的三个预定部分中，形成了圆形通孔30、31和32，燃烧燃料供应细管27的第一末端部分、燃烧气体排放细管28和氧气供应细管29插入到圆形通孔30、31和32中。在第一外部面板15的预定部分上，形成了多个圆形通孔34，多个电极33的第一末端部分插入到圆形通孔34中。多个电极33起到信号配线组的作用，用于对薄膜加热器或加热器部分11进行电气控制，薄膜加热器部分或加热器部分11对后面描述的微型化学反应器4的生成燃料汽化部分7和重整反应部分8进行加热，以及用于对第一微型泵46(见图1)进行电气控制，其还起到用于发送和接收信号的配线的作用，这些信号包括由用于检测微型化学反应器中的温度的温度计部分19所检测的温度数据。
图3是沿图2中线III-III和图4的线III-III切开得到的横截面图。图4是对应于第一衬底12的一个部分的透射平面图。图5是对应于第二衬底13的一个部分的透射平面图；图6是对应于第三衬底14的一个部分的透射平面图。在第一外部面板15的凹部分17的内壁表面和第二外部面板16的凹形部分18的内壁表面上，除了与图2所示的圆形传输孔24、25、26、30、31、32和34相对应的部分外，设置有由具有高的热反射率的金、银或铝等金属制成的热辐射防护薄膜35。
在第一到第三衬底12-14的最外表面，即在第一衬底12的上表面(正对着面对第二衬底13一侧的表面)和侧面、第二衬底13的侧面和第三衬底14的下表面(正对着面对第二衬底13一侧的表面)和侧面。在除了对应图2所示的圆形传输孔24、25、26、30、31、32、34和对应于后面描述的狭缝的部分之外，设置了由与上面相同的材料构成的发热防护膜36。
在位于第一到第三衬底12-14的最外表面上的发热或放热防护薄膜36和位于第一和第二外部面板15和16内表面的发热防护薄膜35之间具有空间或间隙37，以至于从第一到第三衬底12-14释放的最少热量被输送到第一和第二外部面板15和16。在空间37的多个预定部分中，提供了多个承压衬垫38以支撑第一到第三衬底12-14，并维持小孔37的宽度。多个承压衬底38中的两个被提供给第一到第三衬底12-14的每一个表面。
小孔37禁止如后文所述在第一到第三衬底12-14中产生的热量释放到大气中。在小孔37内部形成真空，或者用热导性低的气体(例如大气，二氧化碳气体或氯氟烃(chlorofluorocarbon))填充小孔37。热释放防护薄膜35和36禁止生成的热量从第一到第三衬底12-14传递到第一和第二外部面板15和16的外部，这些发热防护薄膜中的任何一个可以被省却。
如图4所示，在第一衬底12的内表面上，连续形成汽化流动通道槽57、重整流动通道槽58和一氧化碳去除流动通道槽59。第一衬底12的汽化流动通道槽57和第二衬底13的相对面互相结合在一起形成了一个汽化流动通道41，流体生成燃料68在该汽化流动通道41中在流动的同时被汽化。第一衬底12的重整流动通道槽58和第二衬底13的相对面互相结合在一起形成了一个重整流动通道42，由汽化后的生成燃料68而得到的流体在该重整流动通道42中流动的同时被重整。第一衬底12的一氧化碳去除通道槽59和第二衬底13的相对面互相结合形成一个一氧化碳去除流动通道43，由重整后的生成燃料68而得到的流体在该一氧化碳去除流动通道43中流动的同时其中所含的一氧化碳被去除。汽化流动通道41设置成从左下角沿顺时针方向围绕第一衬底12的内表面(正对第二衬底13的表面)形成一个半圆周，其总长度大于等于1cm并且小于等于10cm。曲折的重整流动通道42设置成在第一衬底12内表面的中心部分，从汽化流动通道41连续延伸，其总长度大于等于3cm并且小于等于20cm，如阴影部分所示。适当曲折的一氧化碳去除流动通道43设置成在第一衬底12内表面除外围部分和中心部分以外的地方连续地从重整流动通道42延伸，其总长度大于等于3cm并且小于等于20cm。作为一个例子，汽化流动通道41、重整流动通道42和一氧化碳去除流动通道43的宽度和深度均为约500μm或更小。通过这种方式，汽化流动通道41的末端与重整流动通道42的开始端连接，并且重整流动通道42的末端与一氧化碳去除流动通道43的开始端连接。
汽化流动通道41构成生成燃料汽化部分7，该部分是一个反应炉，液态的生成燃料68在该反应炉中汽化。汽化流动通道41中不具有反应催化剂。重整流动通道42构成重整反应部分8，该部分是一个反应炉，经生成燃料汽化部分7汽化的生成燃料68在这个反应炉中重整。在这个情况下，在重整流动通道42中的重整流动通道槽58的表面设有重整催化剂层44(见图3)，该层由诸如Cu或ZnO的重整催化剂形成，并由诸如Al2O3的多孔支撑膜支撑。一氧化碳去除流动通道43构成一氧化碳去除部分9的反应炉，该部分是一个反应炉，在该反应炉中含在重整反应部分8所产生的副产品中的一氧化碳被去除。在这种情况下，在一氧化碳去除流动通道43中的一氧化碳去除流动通道槽59的表面设有选择性氧化催化剂层45(见图3)，该层由诸如PT的重整催化剂形成，并由诸如Al2O3的多孔支撑膜支撑。
第一微型泵46设置在位于第一衬底12内表面左下角处的预定位置上。该第一微型泵46从生成燃料部分2吸收对应于由燃料电池系统中的控制电路部分20(见图1)经由电极33或类似部分而提供的信号的量的生成燃料68，随后经由生成燃料供应细管21将其输送到汽化流动通道41的开始端。
该第一微型泵46可以极小，并从喷口喷出粒子形式的液体，同时对其喷出量进行控制。例如优选的是，第一微型泵46是一种喷射器，其在喷口对液体进行加热以利用在由薄膜状沸腾而产生的在喷口中的气泡的压力，喷出粒子形式的液体；也可以是一种喷射器(所谓的压电喷射方法)，其利用由电致伸缩元件(压电元件)的形变而在喷口中引起的压力波，喷出粒子形式的液体；或者可以是一种喷射器(所谓的静电喷射方法)，其利用由喷口处的振动膜的静电力而产生的振动喷出在喷口中的粒子形式的液体。这些同样适用于下文描述的第二微型泵47或类似物。
氧气供应细管23的一端与一氧化碳去除流动通道43的开始端附近的预定部分43a连接。通过驱动设置在微型化学反应器4外部的第四微型泵49，大气中的氧气(空气)经由氧气供应细管23被提供给一氧化碳去除流动通道43开始端附近的预定部分43a。第三微型泵48根据由燃料电池系统1中的控制电路部分20发出的信号来控制氧气的提供量。生成产物排放细管22的一端与一氧化碳去除流动通道43末端附近的预定部分43b连接。
如图3和图5所示，薄膜加热器部分11包括诸如TaSiOx或TaSiOxN的发热阻性(resistive)元件薄膜，该薄膜加热器部分11设置在对着第一衬底12的第二衬底13的表面上对着重整流动通道42的部分上，它根据由来自控制电路部分20的信号所施加的电压而产生热量。薄膜加热器部分11设置在重整流动通道42中，它被用作重整反应部分8的重整流动通道42中重整反应的初态所必需的热源，它控制重整流动通道42的温度，它也被用作生成燃料汽化部分7的汽化流动通道41和一氧化碳去除部分9的一氧化碳去除流动通道43中化学反应的初态所必需的热源。
在重整流动通道42中加热主要通过在如图1所示的燃烧部分10(下文将对细节进行描述)中所产生的热能来实现。薄膜加热器11作为补充。换句话说，燃烧部分10是被传送以促进生成燃料汽化部分7的汽化流动通道41、重整反应部分8的重整流动通道42和一氧化碳去除部分9的一氧化碳去除流动通道43中的反应的热的主要来源。薄膜加热器11具有细微调整的功能，以便根据燃料电池系统1的控制电路部分20发出的经电极33或其它部分的信号，在汽化流动通道41、重整流动通道42、一氧化碳去除流动通道43中获得合适的温度。
薄膜温度计部分19由薄膜温度计或半导体薄膜热耦组成，其设置在重整流动通道42的附近。薄膜温度计部分19检测由燃烧部分10和薄膜加热器11加热的生成燃料汽化部分7的汽化流动通道41的温度、重整反应部分8的重整流动通道42的温度和一氧化碳去除部分9的一氧化碳去除流动通道43的温度。然后，将它们的温度检测信号经电极33或其它部分传送给燃料电池系统1的控制电路部分20。基于这些温度检测信号，燃料电池系统1的控制电路部分20控制薄膜加热器11产生热量，以便在生成燃料汽化部分7的汽化流动通道41、重整反应部分8的重整流动通道42和一氧化碳去除部分9的一氧化碳去除流动通道43中获得合适的温度。
上面提到的包括发热阻性元件薄膜的薄膜加热器11也可作为精确的温度计部分19，只要其表现出较大的、且相对于加热温度t为线性的电阻变化。换句话讲，至少与电极33连接的两个端子被设置成与薄膜加热器部分11的两端相连，并且跨越这两个端子施加一电压，由此对薄膜加热器部分11加热。在这种情况下，因为薄膜加热器部分11的阻值取决于加热温度，所以控制电路部分20可以通过经由电极33读取跨越这两个端子的电压的变化来读出薄膜加热器部分11中的阻值变化。这样的结构允许采用更高密度的封装。
如图6所示，围绕第三衬底14的内表面(对着第二衬底13的表面)的外围部分，以这样一种方式，即沿第一衬底12的重整流动通道42重叠延伸的方式，沿顺时针方向连续地切出一个燃烧燃料汽化流动通道槽51形成大约一个半圆周。如图6的阴影部分所示，燃烧流动通道槽52以沿第一衬底12的重整流动通道42重叠延伸的方式而弯折地形成，。在第三衬底14内表面中心部分的左下角切出一个线性释放流动通道槽53。燃烧燃料汽化流动通道槽51的末端与燃烧流动通道槽52的开始端连接。燃烧流动通道槽52的末端与排放流动通道槽53的开始端连接。第三衬底14的燃烧燃料汽化流动通道槽51与第二衬底13的相对面互相结合以形成燃烧燃料汽化流动通道75。第三衬底14的燃烧流动通道槽52和第二衬底13的相对面互相结合以形成燃烧流动通道76。第三衬底14的排放流动通道槽53与第二衬底13的相对面结合在一起以形成排放流动通道77。在上述流动通道中的燃烧流动通道76中，由Pt，Au，Ag等制成的燃烧催化剂层54设置在燃烧流动通道槽52中。燃烧流动通道76行使燃烧部分10的功能。作为一个例子，燃烧燃料汽化流动通道75、燃烧流动通道76和排放流动通道77的宽度和深度均为约500μm或者更小。
第二微型泵47设置在第三衬底14的内表面左下角的预定位置。利用毛细现象或者第二微型泵47的驱动，燃烧燃料69自动地从燃烧燃料部分3经燃烧燃料供应细管27提供给第二微型泵47。第二微型泵47将燃烧燃料69注入燃烧燃料汽化流动通道75的开始端的同时，根据由燃料电池系统1的控制电路部分20经由电极3等提供的信号对其喷射量进行控制。
在燃烧燃料汽化流动通道75末端的预定部分75a处，第二外部面板16上形成圆形传输孔72，以便与图2所示的氧气供应细管29的一端连接，而在第三衬底14上形成一个通孔。通过驱动设置在微型化学反应器4之外的第三微型泵48，大气中的氧气(空气)经由氧气供应细管29，提供给燃烧燃料汽化流动通道75的末端附近的预定部分75a。第三微型泵48根据燃料电池系统1的控制电路部分20发出的信号来控制氧气供应量。图2所示的燃烧气体排放细管28的一端与排放流动通道77的末端相连，燃烧气体排放细管28的另一端与燃料电池系统1的外部连接，向大气开放。
这里，如图3到图6所示，重整流动通道42、薄膜加热器11和燃烧流动通道76设置在平面视图中的同一位置上。薄膜加热器11的宽度比重整流动通道42的宽度窄，这样它可以容纳在重整流动通道槽58中。在重整流动通道42、薄膜加热器11和燃烧流动通道76所在的区域的外围上的第一到第三衬底12-14的多个部分中，分别形成四个狭缝56。狭缝56构成了一个热传导效率低的部分，该部分的热传导率低于第一到第三衬底12-14的热传动率，这些狭缝56进行调节，使如后文描述的燃烧部分10和薄膜加热器11产生的热能不会过多地经第一到第三衬底12-14传递到汽化流动通道41和一氧化碳去除流动通道43而引起汽化流动通道41和一氧化碳去除流动通道43中过热。狭缝56用热传导率低的气体(例如空气、二氧化碳气体或氯氟烃)填充，或者具有减压至1Pa或更低的气氛。
接着，将对具有上面结构的微型化学反应器4的操作进行描述。首先，当液态的燃烧燃料69(例如甲醇)从第二微型泵47提供给燃烧燃料汽化流动通道75的开始端时，仅由薄膜加热器11的初始产生的热而产生的热能，经第一到第三衬底12-14传送到燃烧燃料汽化流动通道槽51中，由此将燃烧燃料汽化流动通道75的内部加热到预定的温度。在燃烧燃料汽化流动通道75中，燃烧燃料69被加热并由此汽化变成燃烧燃料气体(例如，假如燃烧燃料是甲醇时，气体是CH3OH)。
该生成的燃烧燃料气体(CH3OH)在燃烧燃料蒸馏流动通道75末端附近的预定部分75a处与经氧气供应细管29由大气提供的氧气(空气)混合。当将该混合气体(CH3OH+O2)供给具有燃烧催化剂层54的燃烧流动通道76时，所提供的混合气体通过下列方程式(1)所表示的燃烧反应，在燃烧催化剂层54燃烧，，并且通过这一燃烧产生热能。
    (1)
该热能主要对重整流动通道42的内部进行加热，然后被传送到第一到第三衬底12-14，并对一氧化碳去除部分9的一氧化碳去除流动通道43的内部和生成燃料汽化部分7的汽化流动通道41的内部进行加热。然后，薄膜加热器11仅停止或者减少最初产生的热，而随后产生的热由燃料电池系统1的控制电路部分20根据温度计部分19的温度检测信号来控制。另一方面，上面方程式(1)右侧的燃烧气体(CO2)通过排放流动通道77和燃烧气体排放细管28排放到大气中。副产品水利用后面描述的副产品收集部分109收集。
这里，在由重整流动通道42构成的重整反应部分8的反应炉中所需的加热温度大约是250-320℃，而在由一氧化碳去除流动通道43构成的一氧化碳去除部分9的反应炉中所需的加热温度比上面所述的温度低，约为160-220℃，在由汽化流动通道41构成的生成燃料汽化部分7的反应炉中所需的加热温度上面所述的温度更低，约为100-150℃。汽化流动通道41中可以配备有一个金属薄膜，该金属薄膜的热传导率比第一衬底12和第二衬底13的要高，以便有效地吸收热源释放的热量，然后将其发送到流动通道。
如上所述，作为热源的燃烧部分10的燃烧流动通道76和薄膜加热器11设置在第一衬底到第三衬底12-14的中心部分，而需要加热温度最高(250-320℃)的重整反应部分8的重整流动通道42设置在中心部分，而在其外侧，设置的是需要加热温度(160-220℃)比上面的温度低的一氧化碳去除部分9的一氧化碳去除流动通道43，在更远的外部，设置的是需要加热温度(大约是100-150℃)更低的生成燃料汽化部分7的汽化流动通道41。通过这种方式，距离燃烧部分10的距离按照重整流动通道42、一氧化碳去除流动通道43和汽化流动通道41的顺序依次变短；距离薄膜加热器11的距离按照重整流动通道42、一氧化碳去除流动通道43和汽化流动通道41的顺序依次变长。这样，燃烧部分10和薄膜加热器11中产生的热能首先将重整反应部分8加热到其所需要的加热温度。温度随热能从第一到第三衬底12-14传递而降低。当它达到位于重整反应部分8外围的一氧化碳去除部分9时，温度降到一氧化碳去除部分9所需要的加热温度。最后，当它经第一到第三衬底12-14达到位于一氧化碳去除部分9外部的生成燃料汽化部分7时，温度降到生成燃料汽化部分7所需要的加热温度。这样，生成燃料汽化部分7、重整反应部分8和一氧化碳去除部分9被分别加热到它们各自的适合温度。
尽管薄膜加热器11中的加热温度容易控制，但是很难通过控制在燃烧部分10的燃烧流动通道76中的燃烧反应来精确控制加热温度。因此，使燃烧流动通道76中的燃烧反应所产生的热能达到例如大约为190-300℃，这个温度比重整反应部分8的重整流动通道42中的所需加热温度(250-320℃)略低。然后，控制电路部分20从电极33接收关于重整流动通道42中的温度的信息，并回馈以将被提供给薄膜加热器11的电能，这样很快就能达到需要的加热温度，并且通过生成燃料汽化部分7实现持续地保持需要的温度的精细的温度控制。相应地，重整反应部分8和一氧化碳去除部分9能够被保持在需要的加热温度范围内。
如果使用玻璃、硅、陶瓷、金属等作为第一到第三衬底12-14的材料，它们的热传导率比空气的热传导率高很多，这样不需要进行任何措施，从第一到第三衬底12-14的温度可以变得大致相同。因此，如上所述，将四个狭缝56设置在设置有燃烧部分10的燃烧流动通道76、薄膜加热器11和重整反应部分8的重整流动通道42的这个区域的外围的第一到第三衬底12-14的部分中，并且在这些狭缝56内的大气中形成真空或者以低热传到率的气体(例如空气，二氧化碳气体或氯氟烃)填充，借此可以防止燃烧部分10和薄膜加热器11产生的热能不会经第一到第三衬底12-14向一氧化碳排放通道43和汽化流动通道41中传送过多的热量。狭缝56中可以含有由陶瓷等制成的具有热传递特性的多孔结构。
在仅有第一到第三衬底12-14的情况下，因为它们的尺寸小，而表面面积和体积的比大，因此释放到大气中的热能变得很大，热能的利用率低。因此，如上所述，使用第一和第二外部面板15和16覆盖第一到第三衬底12-14，并在它们之间设置空间37，随后在空间37的大气中形成真空或者以具有低热传导率的气体(例如空气，二氧化碳气体或氯氟烃)对其进行填充，然后，用发热防护膜36覆盖第一到第三衬底12-14的外表面，而用发热防护膜35覆盖第一外部面板15和第二外部面板16的内表面，借此防止燃烧部分10和薄膜加热器11产生的热能释放到大气中，以及提供热能的利用率成为了可能。
在利用第一和第二外部面板15和16覆盖第一到第三衬底12-14来减少释放到大气的热量的情况下，如果第一和第二外部面板的温度升得太高，那么甚至在狭缝56对传送的热量进行调节后，也很难将第一到第三衬底12-14的温度分布保持在初始值，多个抗压衬垫38的全部或部分由诸如金属或玻璃等具有热传导率的材料构成，热量经抗压衬垫38适度地释放到微型化学反应器4外。因此，能够使第一到第三衬底12-14的温度分布达到初始值。并且，当薄膜加热器11和燃烧部分10停止产生热量时，这种通过使用抗压衬垫38的热量释放能够用于快速地降低第一和第二外部面板15和16中的温度。
通过这种方式，燃料电池系统1调节经抗压衬垫38释放到其外界的热量，这样能将第一到第三衬底12-14的温度分布保持在初始值。
这里，在利用燃烧部分10中所产生的热能和薄膜加热器11中所产生的热能加热之后，检查汽化流动通道41、重整流动通道42和一氧化碳排放流动通道43中各自的加热温度随时间的变化，由此得到如图7所示的结果。在图7中，实线表示重整反应部分8的重整流动通道42的加热温度；虚线表示一氧化碳去除部分9的一氧化碳排放流动通道43的加热温度；点划线表示生成燃料汽化部分7的汽化流动通道41的加热温度。
从图7可以明显看出，在热量产生开始约40秒后，各加热温度几乎不变，实线所表示的重整流动通道42的加热温度可能为约300℃，虚线所表示的一氧化碳排放流动通道43的温度可能为约200℃，点划线所表示的汽化流动通道41的温度可能为约150℃。
以这种方式，通过利用燃烧部分10的燃烧流动通道76中产生的热能和薄膜加热器11中产生的热能进行加热，使由重整流动通道42构成的重整反应部分8的反应炉内的加热温度达到约为250-320℃的所需要的加热温度，由一氧化碳排放流动通道43构成的一氧化碳去除部分9的反应炉内的加热温度达到约为160-220℃的所需要的加热温度，由汽化流动通道41构成的生成燃料汽化部分7的反应炉内的加热温度达到约为100-150℃的所需要的加热温度。
当液体形式的燃烧燃料68(例如甲醇)从第一微型泵46提供给汽化流动通道41的开始端时，生成燃料68在其内部被加热到约为100-150℃的所需要的温度的汽化流动通道41中被汽化，并产生了生成燃料气体(例如，当生成燃料68是甲醇时，为CH3OH(g)+H2O(g))。换句话讲，在燃料汽化部分7中产生了生成燃烧气体(CH3OH+H2O)。
这一产生的生成燃料气体(CH3OH+H2O)提供给重整流动通道42。换句话讲，在生成燃料汽化部分7中产生的生成燃料气体(CH3OH+H2O)被提供给重整反应部分8。然后，当将生成燃料气体(CH3OH+H2O)提供给具有重整催化剂层44的重整流动通道42时，因为重整流动通道42的内部被加热到约为250-320℃的所需的加热温度，所以在重整流动通道42中引发由下列方程式(2)表示的吸热反应，由此产生了氢气和副产品二氧化碳。
(2)
这时，在重整流动通道42中可能产生微量的一氧化碳。这些产物(氢气，二氧化碳和少量的一氧化碳)被提供至一氧化碳去除流动通道43中。换句话讲，重整反应部分8中产生的氢气，二氧化碳和少量的一氧化碳被提供给一氧化碳去除部分9。这些产物(氢气，二氧化碳和少量的一氧化碳)在一氧化碳去除流动通道43开始端附近的预定部分43a处与经由氧气供应细管23从燃料电池系统1的外部的大气提供的氧气相混合。在这种情况下，在氧气供应细管23中设置一个检查阀门，因此这些产物不会泄漏到燃料电池系统1的外面。
当将混合物(氢气，二氧化碳和少量的一氧化碳)提供给具有选择性氧化催化剂层45的一氧化碳去除流动通道43时，一氧化碳和氧气在其内部加热到约为160-220℃的所需温度的一氧化碳去除流动通道43中反应，从而产生了二氧化碳，如下面的方程式(3)所表示的。
(3)
最后，到达组成一氧化碳去除部分9的反应炉的一氧化碳去除流动通道43的末端的大部分流体是氢气和二氧化碳。这些产物经生成产物排放细管22排放到外面，但是，在这些产物中，通过一个分离部分66(见图1)将二氧化碳从氢气中分离，以将其排放到燃料电池系统1的外部。因此，从一氧化碳去除部分9排出并供给燃料电池部分5的是氢气和水蒸汽。
如上所述，在具有上述结构的微型化学反应器4中，在第一衬底12的内表面上，构成生成燃料汽化部分7的反应炉的汽化流动通道41、构成重整反应部分8的反应炉的重整流动通道42和构成一氧化碳去除部分9的反应炉的一氧化碳去除流动通道43连续地设置在同一衬底里，因此可以在这三个流动通道，即汽化流动通道41，重整流动通道42和一氧化碳去除流动通道43中连续引起三种化学反应，由此使整个反应器简单紧凑成为可能。
此外，作为热源的燃烧部分10的燃烧流动通道76和薄膜加热器11设置在第一到第三衬底12-14的中心部分，而所需要的加热温度最高(大约为250-320℃)的重整反应部分8的重整流动通道42设置在中心部分，而在其外部，设置的是所需要的加热温度(约为160-220℃)比上面的温度低的一氧化碳去除部分9的一氧化碳去除流动通道43，在更远的外部，设置的是所需要的加热温度(大约是100-150℃)比上面设置的温度的还低的生成燃料汽化部分7的汽化流动通道41，狭缝56调节传递的热量，借此在汽化流动通道41、重整流动通道42和一氧化碳去除流动通道43中实现有效加热，从而重整了生成燃料68。
接着，描述燃料电池部分5和充电部分6。燃料电池部分5由固体大分子类型的燃料电池组成，如图8所示。更具体地讲，燃料电池部分5具有由碳电极形成的阴极61，其上粘附有诸如Pt和C的催化剂，还有由碳电极形成的阳极62，其上粘附有诸如Pt、Ru和C的催化剂。薄膜状离子导电膜63设置到阴极61和阳极62之间，进而为充电部分6供电，充电部分6由设置在阴极61和阳极62之间的补充电池或电容组成。
在这种情况下，在阴极61之外提供空间部分64。氢和水经由分离部分66送到该空间部分64中，因此氢和水接触阴极61。另一个空间部分65设置在阳极62之外。经由微型泵从大气中吸收的氧气被送到该空间部分65中，因此氧气供给了阳极62。
电子(e-)从氢中分离出来的氢离子(质子：H+)在阴极61的一侧产生，如下列方程式(4)所示，并经由离子导电膜63传送到阳极62的一侧，随后阴极61从其取得电子(e-)，使电流流动。
    (4)
另一方面，借助于充电部分6而提供的电子(e-)，已经穿过离子导电薄膜63的氢离子(H+)，和氧气在阳极62侧引发反应，进而产生了副产品水，如下面的方程式(5)所示。
    (5)
前面描述的一系列电化学反应(方程式(4)和(5))在约室温至80℃的相对低温的环境下进行，而水是除电能外基本上仅有的副产品。由燃料电池部分5产生的电能被提供给充电部分6，由此充电部分6被充电。作为由燃料电池部分5所产生的副产品的水被副产品吸收部分107一次吸收，随后被下文将要描述的燃料存储模块102中的副产品收集部分109收集。根据需要，副产品吸收部分107可以为重整反应部分8和一氧化碳去除部分9提供一适当量的吸收水。
这里，在具有上述结构的微型化学反应器4中，相互层叠的第一到第三衬底12-14容纳在互相连接的第一和第二外部面板15和16中，这就使得节省空间和将燃料电池系统1本身的尺寸和形状涉及成对应于诸如干电池的多功能化学电池的尺寸和形状成为可能。
在上述实施例中，已经描述了薄膜加热器11用作热源的一部分的情况，但这不是限制性的。例如，可以采用图9和图10示出的本发明另一实施例。图9是类似于图3的横截面图，示出了作为本发明另一实施例的微型化学反应器的基本部分，而图10是对应于第四衬底71的部分的透射平面图。
在这种情况下，第四衬底71设置在第一衬底12和第二衬底13之间。薄膜加热器未设置在对着第四衬底71的第二衬底13表面的中心部分上。相反，在对着第二衬底13的第四衬底71表面的中心部分上切出一个热流体流动通道槽67。该热流体流动通道槽67与第二衬底13互相结合以形成一个热流体流动通道72。热流体流动通道72弯曲设置，与重整流动通道12和燃烧流动通道76类似。一个流入侧流动通道73设置在热流体流动通道72的流入侧上的热流体流动通道槽67上，而流出侧流动通道74设置在流出侧热流体流动通道槽67中。
流入侧流动通道73的流入侧端设置在这样的位置上，即其不会与图4中所示的汽化流动通道41的末端重叠，并与图中未示出的插入到设置在第一外部面板15和第一衬底12的预定部分上的圆形输送孔中的一热流体供应细管的一端相连。输出侧流动通道74的输出侧端设置在这样的位置上，即其不会与图4中所示的一氧化碳去除流动通道43的开始端重叠，并与图中未示出的插入到设置在第一外部面板15和第一衬底12的其它预定部分上的圆形输送孔中的一热流体排放细管的一端相连。
该热流体供应细管的另一端和该热流体排放细管的另一端与设置在微型化学反应器4外部，在图中未示出的具有微型泵和加热器的热流体电路的两端相连。随后，诸如硅油的液体或诸如水蒸汽的气体、空气和氮作为热流体提供到热流体流动通道72和汽化流动通道41中。重整流动通道42和一氧化碳去除流动通道42利用从所提供的热流体而获得的热能而被加热。然而，同样在这种情况下，加热主要是利用通过燃烧部分10的燃烧流动通道76中的催化燃烧反应燃烧产生的热能来进行的。来自热流体的热能被用作补充加热。热流体根据需要存储燃烧部分10的热能，并在热流体流动通道72中循环。
在上面描述的实施例中，槽分别位于第一衬底12和第三衬底14上以形成流动通道，但是如图11所示，在第二衬底13的一个表面上连续形成的汽化流动通道槽57、重整流动通道槽58和一氧化碳去除流动通道槽59，和覆盖这些槽的第一衬底12，也可以分别构成生成燃料汽化部分7的汽化流动通道41、重整反应部分8的重整流动通道42和一氧化碳去除部分9的一氧化碳去除流动通道43。另外，在第二衬底13的另一表面上连续形成的燃烧燃料汽化流动通道槽51、燃烧流动通道槽52和排放流动通道槽53，和覆盖这些槽的第三衬底14，也可以分别构成生成燃烧燃料汽化流动通道75、燃烧流动通道76，和排放流动通道77。
图11是沿与图2中的线III-III类似的线的横截面图，其中，生成燃料供应细管21，氧气供应细管23，燃烧燃料供应细管27，电极33和排放流动通道77未在图中示出。第二衬底13是具有优良的可加工性和相对较高的热传导率的硅衬底，而位于第二衬底13的上面和下面的第一衬底12和第三衬底14由玻璃制成，玻璃的热传导率比硅衬底的热传导率低，因此汽化流动通道41，重整流动通道42和一氧化碳去除流动通道43可以具有容易加热和储热的结构，这样不会在外部生成过多的热量。重整催化剂层44和选择性氧化催化剂层45已经在槽的三个表面上形成，但是也可以在至少一个或更多的表面上形成。
在上面描述的实施例中，一氧化碳去除部分9根据上述方程式(3)使一氧化碳氧化，但是，也可以通过由下面的方程式(6)所代表的一个水的置换反应(aqueous shift reaction)对其进行氧化，一氧化碳去除流动通道43可以具有方程式(6)和方程式(3)的化学反应被引发所处的两个部分。
(6)
在方程式(6)的左侧，引起一氧化碳的水置换的水包含在生成燃料部分2中，在上面的方程式(2)中没有发生反应的水也可以被利用，通过副产品吸收部分107自燃料电池部分5吸收的水也可以被利用。因为方程式(6)的反应产生了氢，所以提供给燃料电池部分5的氢的量可能增加，因此引发方程式(6)的反应的那一部分最好应设置在比引发方程式(3)的反应的那一部分更靠近重整流动通道42一侧。
在上面描述的实施例中，狭缝56连续的设置在第一衬底12、第二衬底13，和第三衬底14中，但是为了提高强度，在第一衬底12、第二衬底13和第三衬底14中互相并排设置的狭缝，可以以互相不重叠的方式排列。
图12是显示局部剖开的燃料电池系统1的透视图，其包括本发明的燃料电池和小型的化学反应器。
如图12所示，燃料电池系统1包括一个燃料存储模块102、一个电能产生模块103，燃料存储模块102存储将被重整的生成燃料68和将被燃烧的燃烧燃料69；电能产生模块103具有一个内置的微型化学反应器以利用存储在燃料存储模块102中的生成燃料6产生电。微型化学反应器4具有生成燃料汽化部分7、重整反应部分8、一氧化碳去除部分9、燃烧部分10、薄膜加热器部分11、第一微型泵46和第二微型泵47。
燃料存储模块102具有基本上为圆柱形的壳体104。壳体104可拆卸地与电能产生模块103相连。在壳体104的正上方部分形成了一个圆形通孔105，在壳体104的外围的内部部分中，形成使电能生成模块103所产生的副产品水可以排出的第一排水管106。存储将被排放的水的副产品收集部分109设置在燃料存储模块102的底部。副产品收集部分109与第一排放管106相连。
燃料包108可拆卸地容纳在壳体104内，燃料包108的外围表面部分从壳体104的外部暴露而出。燃料包108还具有密封有生成燃料68的生成燃料部分2和密封有燃烧燃料69的燃烧燃料部分3。燃料包108是具有一个内部空间的透明或半透明的柱形元件，并由可以利用细菌等降解的材料制成。由于燃料包108的一部分暴露且燃料包108是透明或半透明的，因此可以通过燃料包108方便地检查其内部的生成燃料68和燃烧燃料69是否存在和剩余量。
生成燃料68是液体化学燃料和水的混合物，而例如甲醇、乙醇或含氢元素的碳化合物，例如，诸如二乙醚和汽油的醚适合作为该化学燃料。在本实施例中，混合了甲醇和水的混合物作为生成燃料68。
燃烧燃料69是一种液体的化学燃料，诸如甲醇、乙醇的醇，或含氢的碳化合物，例如，诸如二乙醚和汽油的醚适合作为该化学燃料。在本实施例中，高浓度的的甲醛被用作燃烧燃料69。
将生成燃料68从燃烧燃料69分开的隔板111设置在燃料包108内部。用于向电能产生模块103提供生成燃料68和燃烧燃料69的一个供应口110，以伸出以便插入壳体104的通孔105的方式，设置在燃料包108的正上部。
要插入供应口110的沿图12的向上和向下方向延伸的供应管112设置在燃料包108的内部。供应管112从燃料包108的底部向供应口110的边缘延伸。因为供应管112被隔板111分成小的部分，因此供应管112和隔板111之间的生成燃料68利用毛细现象向上移动，到达第一微型泵46。供应管112和隔板111之间的燃烧燃料69利用毛细现象向上移动，到达第二微型泵47。
一个密封薄膜设置在供应口110的内部，它将整个供应口110关闭，这样生成燃料68和燃烧燃料69在电能生成模块103的吸入喷嘴部分137、138没被插入的状态下不会泄漏，但是为了贯穿该密封薄膜，电能生成模块103的吸入喷嘴部分137、138插入了供应口110中，而吸入喷嘴部分137、138与燃料包108连接，这样它们可以分别吸入生成燃料68和燃烧燃料69。
电能生成模块103包括一个几乎为圆柱形的壳体130。微型化学反应器4设置在壳体130内部。燃料电池部分5设置在微型化学反应器4周围和壳体130的外围一侧上。一个副产品吸收部分135吸收了燃料电池部分5产生的部分副产品，并根据需要，将其提供给微型化学反应器4。控制电路20对上面的这些部分进行电气控制。
在用于通过燃料电池部分5产生电能的电能生成模块103的外部，用于将空气中的氧气输送到电池部分5的多个狭缝130互相并排排列在燃料电池部分5的外面和壳体130的外围表面上。
用于将燃料电池部分5产生的电能输送到外部设备的端子132设置在壳体130的正上方部分。用于吸收微型化学反应器4的燃烧部分10需要用于使燃料69燃烧所必须的氧气，和一氧化碳去除部分9用于氧化一氧化碳所必须的氧气，并用于排放微型化学反应器4产生的二氧化碳的多个气孔133，形成在端子132的周围和壳体130的正上方部分处。
第二排放管134设置在壳体130外围一侧。第二排放管134具有一个边缘从壳体130底部向下凸出的凸形形状。凸形部分可以容纳在燃料存储模块102的第一排放管106中与其相对应的凸形部分中。第二排放管134是可将燃料电池部分5产生的副产品水分散的管道。副产品水通过第二排放管134和第一排放管106排到副产品吸收部分135。
第二排放管134与副产品吸收部分135连接。设置在壳体130内部的一个进水管136经副产品吸收部分135通向第二排放管134。副产品吸收部分135起泵的作用，其根据需要将燃料电池部分5产生的副产品水引到微型化学反应器4，并向进水管136提供一适当量的水供微型化学反应器4使用，然后将多余的水排到第二排放管134。微型化学反应器4中需要水的部分包括引发上述方程式(2)所示的重整反应的重整反应部分8和引发上述方程式(6)所示的水置换反应的一氧化碳去除部分9。微型化学反应器4重新利用在燃料电池系统1中这样产生的水，由此使得除了含在燃料包108的生成燃料部分2中的生成燃料68中的水之外，提高化学燃料浓度成为可能，并且还可以增加燃料的每单位体积生成氢气的量，并且也能增加燃料电池5的每单位体积燃料的输出。
在上面描述的燃料存储模块102和电能产生模块103中，当存储燃料包108的燃料存储模块102连接至电能生成模块103时，电能生成模块103的第二排放管134与燃料存储模块102的第一排放管106在模块102和103连接区域的外围侧连接。通过这种方式，第二排放管134与第一排放管106连接，由此使得电能生成模块103产生的副产品水从第二排放管134流向第一排放管106，以便排放到副产品吸收部分135成为可能。
应用在目前正在研究和发展中的燃料重整型燃料电池的燃料，可以是这样一种燃料，其是至少一种含氢元素的液体燃料、液化燃料或气体燃料，并且由该燃料，可以利用燃料电池部分5以相对高的能量转换效率产生电能，符合应用要求的流体燃料包括醇液体燃料，例如除上面提到的甲醇外还有乙醇、丁醇等，还包括由在常规温度和大气压下被汽化的碳氢化合物构成的液体燃料，例如，诸如二甲醚、异丁烷和大然气(CNG)的液化气，或者诸如氢气的气体燃料。
如上所述，根据本发明，流动通道设在流动通道结构的内部，并且流动通道由多个连续部分组成，在这些连续部分处发生不同的化学反应，这样可以在多种流动通道中有效率地连续引起多个化学反应，整个反应器可以变得简单和紧凑。

Claims (28)

1.一种化学反应器，包括：
第一反应部分，其具有第一流动通道并且在该第一流动通道中引发一第一反应；
加热部分，其对第一反应部分进行加热；
第二反应部分，其具有第二流动通道，并且在该第二流动通道中利用经由该第一反应部分传送的该加热部分的热量引发一第二反应。
2.根据权利要求1的化学反应器，其中所述第一反应和第二反应是不同的反应。
3.根据权利要求1的化学反应器，其中发生所述第二反应的温度比发生所述第一反应的温度低。
4.根据权利要求1的化学反应器，其中所述第一流动通道和所述第二流动通道连接。
5.根据权利要求1的化学反应器，其中所述第二反应部分具有一个汽化反应部分，其对一生成燃料进行汽化，而所述第一反应部分具有一个重整反应部分，其对汽化后的生成燃料进行重整。
6.根据权利要求1的化学反应器，其中所述第一反应部分具有一个重整反应部分，其对生成燃料进行重整，而所述第二反应部分具有一个一氧化碳去除部分，其用来除去所述第一反应部分中所产生的一氧化碳。
7.根据权利要求1的化学反应器，其中所述第一反应部分和所述第二反应部分形成在同一衬底上。
8.根据权利要求7的化学反应器，其中所述加热部分的热经由所述衬底从所述第一反应部分输送到所述第二反应部分。
9.根据权利要求1的化学反应器，其中所述第一流动通道和所述加热部分之间的距离比所述第二流动通道和所述加热部分之间的距离短。
10.根据权利要求1的化学反应器，其中所述第二流动通道设置在所述第一流动通道的周围。
11.根据权利要求1的化学反应器，还包括一个衬底，在该衬底上形成了用于构成所述第一流动通道和所述第二流动通道的槽。
12.根据权利要求1的化学反应器，其中所述第一反应部分和所述第二反应部分是微型反应器。
13.根据权利要求1的化学反应器，还包括：
温度计部分，其用于测量所述加热部分的温度。
14.根据权利要求13的化学反应器，包括：
控制电路部分，其根据所述温度计部分的温度信息引起所述加热部分产生热量。
15.根据权利要求1的化学反应器，其中所述加热部分具有一燃烧部分，该燃烧部分通过一个燃烧反应进行加热。
16.根据权利要求15的化学反应器，还包括一个衬底，所述第一反应部分在该衬底上形成，并且其中所述燃烧部分经由该衬底对所述第一部分进行加热。
17.根据权利要求1的化学反应器，其中所述加热部分具有电阻性元件。
18.根据权利要求1的化学反应器，还包括：
第三反应部分，其具有一个第三流动通道，并在该第三流动通道中利用经由所述第二反应部分输送的所述加热部分的热量引起一第三反应。
19.根据权利要求18的化学反应器，其中发生所述第三反应的温度比发生所述第一反应的温度低。
20.根据权利要求18的化学反应器，其中发生所述第三反应的温度比发生所述第二反应的温度低。
21.根据权利要求18的化学反应器，其中所述第三流动通道和所述第一流动通道连接。
22.根据权利要求18的化学反应器，其中所述第三反应部分具有一个汽化反应部分，其对生成燃料进行汽化，所述第一反应部分具有一个重整反应部分，其对汽化后的生成燃料进行重整，所述第二反应部分具有一个一氧化碳去除部分，其用来去除在所述第一反应部分中产生的一氧化碳。
23.根据权利要求18的化学反应器，还包括：
一个单个衬底，所述第一反应部分、第二反应部分和第三反应部分形成在该衬底上。
24.根据权利要求23的化学反应器，其中所述加热部分产生的热量经该衬底从所述第一反应部分输送到所述第二反应部分，并且进一步经该衬底从所述第二反应部分输送到所述第三反应部分。
25.根据权利要求18的化学反应器，其中所述第二流动通道和所述加热部分之间的距离比所述第三流动通道和所述加热部分的距离短。
26.根据权利要求18的化学反应器，其中所述第三流动通道设置在所述第二流动通道的周围。
27.一个化学反应器，包括：
包括互相层叠的第一衬底和第二衬底的多个衬底；
第一反应部分，其具有在所述第一衬底和所述第二衬底之间的第一流动通道，并在该第一流动通道中引发一第一反应。
加热部分，其对所述第一反应部分加热；
第二反应部分，其具有在所述第一衬底和所述第二衬底之间或在所述第二衬底和另一与所述第二衬底相邻的衬底之间的一个第二流动通道，并在一温度下通过该加热部分在该第二流动通道中引发一第二反应，该温度比发生第一反应的温度低。
28.一个燃料电池系统包括：
化学反应器，该化学反应器包括：
至少两个互相层叠的衬底；
第一反应部分，其具有在所述衬底之间的一个第一流动通道，并在该第一流动通道中引发一第一反应；
加热部分，其对该第一反应部分进行加热；
第二反应部分，其具有在所述衬底之间的一个第二流动通道，并在一温度下通过该加热部分在该第二流动通道中引发一第二反应，该温度比发生所述第一反应的温度低；和
燃料电池，其利用由所述化学反应器重整的燃料产生电力。
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