CN1539929A - 作为燃料组合物添加剂的摩擦改良剂羧酸烷氧基胺盐及其使用方法 - Google Patents

作为燃料组合物添加剂的摩擦改良剂羧酸烷氧基胺盐及其使用方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种可燃燃料的摩擦改良剂，它是由饱和羧酸与烷氧基化胺或醚胺化合制备。此外，还有一种在燃料中使用的，特别地在内燃机汽油中使用的添加剂浓缩物，该浓缩物含有(a)由支链饱和羧酸的烷氧基化胺盐，例如异己氧基丙胺异硬酸酯组成的摩擦改良剂；(b)去垢剂包，以及含有这种添加剂浓缩物的可燃燃料。特别选择的摩擦改良剂(a)能配制出稳定的添加剂浓缩物，它加入用作内燃机燃料的汽油中时，可获得降低摩擦的明显效果，因此摩擦改良剂(a)与去垢剂包结合使用能提高所达到的燃料效率，还不增加用添加剂浓缩物改性的燃料进行的内燃机中产生的IVD积炭。

Description

作为燃料组合物添加剂的磨擦改良剂 羧酸烷氧基胺盐及其使用方法
发明背景
本申请是部分继续申请，该申请要求2002年4月24日提出的申请号10/128529的母专利申请的优先权。
本发明涉及在燃料中，特别地在内燃机汽油中使用的磨擦改良剂。本发明还涉及含有这样一种磨擦改良剂的电火花点火燃料组合物及控制方法，即减少或消除发动机、燃油泵和喷射器中的积炭和磨损，同时提高燃料的经济性能。
正如McLean的US 6 277158相当详细地描述的，可以通过使用添加剂技术改进汽油和其他燃料的性能。例如，已经使用去垢剂抑制吸入系统积炭的生成，从而改善发动机清洁度和性能。规章要求要采用低硫燃料，人们知道这种燃料润滑性小，于是引起人们更多关心燃料泵和喷射器的耐久性。人们并不直接知道硫本身是润滑改良剂。但是，人们知道通过深度加氢处理去除硫还会无意地去除燃料中的天然润滑成分，如某些芳族化合物、羧酸类和酯类。令人遗憾的是，市售汽油去垢剂和分散剂的降磨擦特性一般非常小，除非它们到以非常高的浓度添加燃料中。这些高去垢剂浓度通常达到一定的水平，像燃烧室积炭(CCD)之类的无害影响将会变得令人难以接受。
已经有人提出，可向汽油中加入分离的磨擦改良剂，通过减少发动机磨擦提高燃料的经济性。燃料磨擦改良剂还可用来保护高压燃料泵和喷射器不受燃料造成的磨损，所述喷射器例如在直接喷射汽油(DIG)发动机中见到的喷射器。世界上要求大幅降低燃料硫含量的规则可能使这一磨损问题进一步加剧。在选择混合去垢剂/磨擦改良剂添加剂包的适当组分时，确保去垢剂和磨擦改良剂性能的平衡等是至关重要的。理想地，磨擦改良剂不应当对去垢剂的防积炭作用有不利的影响。另外，添加剂包不应当对发动机性能有不利影响。例如，添加剂包不应当引起气门咬着或造成其他的性能降低问题。为了适于商业应用，磨擦改良剂添加剂还必须通过汽油性能添加剂所要求的所有无损伤试验。这常常是通往商业应用的最大障碍。无损伤试验包括1)在一定温度范围内，与汽油和汽油中可能存在的其他添加剂的相容性，2)不增加进气阀积炭(IVD)和CCD，3)低温时无气门咬着，和4)不腐蚀燃料系统、汽缸和曲轴箱。研制出符合所有这些标准的添加剂是具有挑战性的。
以前的大多数燃料磨擦改良剂是天然产品(植物或动物衍生的)脂肪酸的衍生物，它们仅含有一点点纯合成产品。例如，WO 01/72930 A2描述了一种机械上的建议，向上汽缸壁和油槽内输送带有磨擦改良剂的燃料，导致上汽缸/圈和阀门润滑。磨擦改良剂与如聚醚胺类(PEA)、聚异丁烯胺类(PIBA)、曼尼奇碱类和琥珀酰亚胺类之类的燃料去垢分散剂包装在一起。包括US 2 252 889、4185 594、4 208 190、4 204 481和4 428 182在内的WO’930参考文献中确定的燃料磨擦改良剂现有技术，都描述了在柴油燃料中使用燃料改良剂。这些专利涵盖的化学品包括脂防酸酯、不饱和二聚脂肪酸、伯脂肪胺、二乙醇胺的脂肪酰胺和长链脂族一元羧酸。其中具体提及的另一个专利是US4 427 562，它公开了通过烷氧基烷基伯胺与羧酸反应，或者通过适当甲酸酯的氨解反应，制成润滑油和燃料磨擦改良剂。还有US 4 729 769。
US 4 729 769描述了一种用于汽油组合物的汽油汽化器去垢剂，它是由如椰子油之类的C6-C20脂肪酸酯与如二乙醇胺之类的一-或二-羟基烃基胺的反应产物得到的，用作汽化器去垢剂。描述了’769专利中的添加剂可用于任何汽油，其中包括含铅汽油和含有甲基环戊二烯基三羰基锰(MMT)的汽油。’769专利中描述的燃料可以含有其他必要添加剂，如防结冰剂和防蚀剂。
US 5 858 029描述了用于燃料和润滑剂的磨擦减少添加剂，它们含有乙醚伯胺与氢羧酸的反应产物，得到减少燃料和润滑剂磨擦的羟基酰胺。描述磨擦改良剂的其他现有专利包括US 4 617 026(用作燃料和润滑剂磨擦改良剂的一羧酸三元醇酯、一油酸甘油酯)；4 789 493、4 808 196和4 867 752(使用脂肪酸甲酰胺)；4 280 916(使用脂肪酸酰胺)；4 406 803(在润滑剂中使用链烷-1，2-二醇，改善燃料的经济)；和4 512 903(使用一羟基或多羟基取代的脂族一元羧酸和胺的酰胺)。US 6 328 771公开了燃料组合物，它们含有提高润滑性的盐组合物，该盐组合物是通过某些羧酸与由杂环芳族胺构成的组分反应制得的。EP 0 798364公开了柴油燃料添加剂，它含有羧酸和脂族胺的盐，或羧酸与脂族胺脱水缩合得到的酰胺。
EP 0 869 163 A1描述一种使用乙氧基化胺减少发动机磨擦的方法。另外，US 4 086 172(油溶性羟基胺，例如“ETHOMEEN 18-12TM”，式C18-H37N-(CH2CH2OH)2，用作润滑剂抗氧化剂)；4 129 508(琥珀酸或琥珀酸酐与聚亚烷基二醇或单醚，有机碱金属和烷氧基化胺的反应产物，作为反乳化剂)；4 231883；4 409 000和4 836 829，这些专利教导了羟基胺在燃料和润滑剂中的各种应用。
US 6 277 158描述了目前汽油供应中的实践，通常将燃料添加剂预混入在烃溶剂基料中的浓缩物，然后在运送到消费者之前，将该浓缩物注入到用于灌装油罐车的输油管中。为了便于该浓缩物注入到汽油中，浓缩物呈低粘度的均匀液体状是很重要的。
共同未决的US专利申请10/128 529是本申请的母申请，其申请涉及饱和支化羧酸烷基化胺盐在燃料磨擦改良剂中的应用。
磨擦改良剂可作为单独的添加剂，或者与洗涤分散剂包一起加入汽油中，它完全配制得在发动机可能遇到的条件下与燃料相容。另外，可能还需要一种汽油去垢剂/磨擦改良剂添加剂浓缩物，它能提供整个燃料经济效益、防积炭和减少磨擦。另外，它在浓缩物容易储存的温度范围内应该是稳定的，并且该温度范围不会对成品汽油的性能和性质造成不利的影响，或对使用该汽油的发动机产生不利的影响，特别地，不会导致增加IVD问题。
发明简要说明
本发明提供了一种磨擦改良剂，它是由饱和羧酸与烷氧基化胺或醚胺化合制备的。本发明还涉及一种用作内燃机燃料添加剂浓缩物的物质组合物，它含有磨擦改良剂和去垢剂包。在一个具体实施方式中，有一种用作内燃机燃料的添加剂浓缩物的物质组合物，它含有(a)一种由支链或直链饱和羧酸烷氧基化胺或醚胺盐构成的磨擦改良剂，和(b)去垢剂包。
如本文所使用的，术语“烷氧基化的”或“烷氧基”是同属的，它们可以代表单烷氧基化的或多烷氧基化的(如“二烷氧基化的”)。术语“胺”在与磨擦改良剂(a)联用时是同属的，它们可以代表氨、一元胺或多元胺(如“二胺”)。
在一个优选的方式中，磨擦改良剂(a)含有支链或直链饱和羧酸的一烷氧基化胺或二烷氧基化胺盐。在另一个优选的方式中，磨擦改良剂(a)含有异硬脂酸的烷氧基胺盐或异硬脂酸的醚胺盐。还会意识到磨擦改良剂(a)与去垢剂包(b)不必是相同的物质。
如本文所使用的，术语“烷氧基化胺”和“醚胺”代表伯胺、仲胺或叔胺，它含有至少(a)一个-OR烷氧基，其中R是C1-C28脂族烃，或(b)一种R-O-R’醚基团，其中R和R’独立地是C1-C28脂族烃。
在磨擦改良剂(a)有效量加入发动机燃料时，它使得用该燃料运行的发动机明显减少了发动机磨擦损失，这个损失转换成增加的燃料经济效益，而不会造成对发动机或阀门积炭的有害影响。在这种特殊的情况下，使用饱和的支链或直链羧酸作为原料可实现这一点。由于不饱和物质有助于在发动机中形成积炭，因此它们会引起许多麻烦。
在一个特别的方式中，本发明提供了一种用于内燃机燃料的添加剂浓缩物，以浓缩物总重量计，它含有(重量)：
(a)0.2-50％磨擦改良剂，由支链或直链饱和羧酸的一烷氧基胺或二烷氧基胺盐或醚胺盐构成，在室温与室压下，它优选地是液体或可以溶解；
(b)40-99.8％去垢剂包，它主要由去垢剂和载体混合物组成；和
(c)0-80％溶剂。
在本发明的一个实施例中，磨擦改良剂是醚胺异硬脂酸酯或其支链或直链饱和异构体，或其混合物。此外，磨擦改良剂(a)可以是无灰或产灰的，在一个优选的实施方式中，则是无灰的。
在一个方面中，特别选择烷氧基胺或醚胺的支链或直链饱和羧酸酯，与去垢剂包结合，能配制出稳定的添加剂浓缩物，使磨擦改良剂有效达到磨擦损失的显著效果，从而改善燃料经济效益，还不会导致IVD增加。
在一个优选的具体实施方案中，如本文定义的磨擦改良剂含有不同烷氧基一元胺盐的混合物，它们各自含有有不同长度主链和不同支化度的不同脂肪酸部分。这样的磨擦改良剂粒种混合物可以进一步降低添加剂组分的熔点，条件是磨擦改性组分更倾向于是一种液体。该优选磨擦改良剂典型地在至少温度范围-20-+35℃内是液体。
已发现含有烷氧基胺或醚胺的支链饱和羧酸盐的磨擦改良剂可以提供所有上面解释的效果，而对比不饱和化合物，特别地例如n-丁胺油酸酯，在与去垢剂结合使用时，会不合要求地导致IVD影响增加。虽然不希望受到理论的约束，但还是假设本发明磨擦改良剂化合物中有饱和脂肪酸部分，有助于在使用用含有磨擦改良剂和去垢剂的添加剂浓缩物改性的燃料时，不干扰所寻求的希望IVD控制机制，同时赋予个别要求的磨擦改性功能。
在一个具体实施方案中，已发现在本发明实施中用作磨擦改良剂的支链饱和羧酸的烷氧基或醚胺盐，在其脂肪酸部分的聚亚烃基主链中有结构性支化可增加一种可能性，即饱和磨擦改良剂添加剂化合物在操作温度下保持了流动性，并且易于与燃料混合。但是，如果期望或需要有助于固体状磨擦改良剂的溶解，就可以含有增溶剂，例如像醇类或有机酸类之类的烃溶剂，因此它们不能被排除在本发明范围之外，尽管增溶剂并非必要。
此外，本发明还涉及一种方法，它可提高燃料的效率，同时控制汽油发动机中的积炭。在另一个具体实施方案中，本发明的物质组合物作为后继市场或“顶级交易”燃料添加剂组合物提供。
优选实施方案的详细说明
本发明在一个具体实施方案中涉及磨擦改良剂，这种改良剂是饱和脂肪酸与烷氧基胺或醚胺经反应、混合或化合制备的。在一个举例性的方式中，磨擦改良剂是(i)支链饱和脂肪酸和(ii)一烷氧基一元胺，或聚烷氧基(即聚醚)一元胺，或一烷氧基多胺，或聚烷氧基多胺，或其组合经反应、混合或化合制备的。在一种优选的方式中，制备磨擦改良剂中使用的支链饱和脂肪酸是C6-C28支链饱和脂肪酸。
当在有进气阀的发动机中燃烧的燃料里使用磨擦改良剂与去垢剂包组合时，有性能增强的明显效果，同时改善了燃料经济效益，还没有增加IVD。例如，饱和支链羧酸的烷氧基一元胺盐是本研究人员发现的磨擦改良剂，它显示出特别出色的提高汽油燃料经济效益的性能，这种特性例如通过1)降低发动机上汽缸壁上薄润滑油膜的界面磨擦系数，和2)在与去垢剂或积炭抑制剂结合使用时，降低IVD达到低于单独使用积炭抑制剂时的水平。它们还显示了出色的破乳(demulse)能力。
磨擦改良剂
在一个优选实施方式中，本发明使用的磨擦改良剂含有支链或直链饱和羧酸的一烷氧基化或聚烷氧基化胺盐。在一个更优选的具体实施方案中，在饱和羧酸的主链中有支化链，可增强在低的环境温度下与燃料的相容性。
一种非限制性结构代表合适支链饱和羧酸的烷氧基胺盐是以下结构通式I：
其中R2和R3各个独自代表烷基，优选地C1-C6烷基，更优选地甲基；j是1-20，更优选地1-5；A代表-(CH2)x-，其中x是4-20；但其条件是每个R3取代A中主链碳原子的氢，但不多于2个R3基团与A中任何一个给定的主链碳原子键合；R4、R5和R6各自独立地代表烃基，例如烷基或烷氧基，或氢原子；q是1、2或3，z和y各自独立地是0或1，但其条件是z和y都是0时，则q是3，当z或y中的一个是1，而另一个是0时，则q是2，当z和y都是1时，则q是1，其进一步的条件是R4、R5或R6中的至少一个是含有至少一个烷氧基或至少一醚基的烃基。
在另一个具体实施方案中，结构I中的R4和R5各自独立地代表脂族C1-C8烷基，它可以是直链、支链、未取代或取代的，但条件是存在的任何支链或一个或多个取代基都不能破坏组分的磨擦改性功能，或不能使其变得不与改性燃料组合物相容，还有一个条件是，如果R4和R5不含有醚键，则R6确实含有醚键。在一个特别的具体实施方式中，R4和R5各自独立地代表非羟基化的脂族C1-C8烷基，并且R6有一个醚键。在另一个实施方式中，结构I中R2和R3各自能独立地代表脂族C1-C6烷基，这个烷基可以是支链、支链、环状、未取代的或取代的，但条件是存在的任何支链或一个或多个取代基不会破坏组分的磨擦改性功能，或不会使其变得不与改性的燃料组合物相容。R4、R5或R6中至少一个应该有至少一个烷氧基或醚键。
在本发明中用作磨擦改良剂的支链饱和羧酸烷氧基胺盐可采用下述方法制得，例如通过(i)支链饱和羧酸或其混合物，与(ii)一烷氧基和/或二烷氧基一元胺，和/或一烷氧基化和/或聚烷氧基化的多胺，以约1∶1摩尔比率，在温度25-75℃下搅拌混合，直到温度不再变化。
如本文所定义的具有不同主链长度和不同支化度的磨擦改良剂混合物，有利地可以用作磨擦改良剂组分(a)。这样的混合物可以进一步降低添加剂组分的熔点，只要磨擦改良剂组分更易于呈液态状。
本发明中使用的羧酸可包括但不限于支链或直链饱和羧酸。
更具体地，本发明使用的羧酸可包括但不限于异硬脂酸、2-乙基己酸、月桂酸、棕榈酸、硬脂酸、癸酸、十二烷酸、十一烷酸、肉豆蔻酸、癸酸、己酸、辛酸、甲基戊酸、二甲基戊酸及其异构体和混合物。
另外，本发明其他可使用的羧酸可以是其中烷基为环烷基的烷基酸，这里称作环羧酸。
另外，本发明使用的羧酸可以是一元羧酸、二羧酸、多羧酸及其混合物。
结构I的磨擦改良剂化合物的烷氧基化胺部分例如可以是一烷氧基或单醚一元胺部分，例如异丙氧基丙胺部分，或可选择地，二烷氧基一元胺部分。在这里可使用的另一种是烷氧基聚醚胺，如烷氧基二胺。
作为举例性的磨擦改良剂组分(a)，有一种由异癸氧基丙胺或其同系物与异硬脂酸化合制成的胺盐。
由月桂酸和异丙氧基丙胺化合得到的盐，以及其饱和支链异构体可用作磨擦改良剂。举例性非限制结构表示的异硬脂酸烷氧基胺盐是下述结构II：
Figure A0315883900151
本发明另一个盐的例子由2-乙基己氧基丙胺和异硬脂酸以1∶1摩尔比混合，在温度25-75℃下搅拌，直到温度不再发生变化而制得。
如本文所述，成品汽油中本发明磨擦改良剂的处理量通常应是这样一个量，它能提供改善的性能效果，例如在改善燃料效率方面等。例如，汽油可以使用至少约5PTB(每千桶磅)处理量的本发明磨擦改良剂，更优选地约50PTB处理量。
能够以相对纯的直链或支链饱和羧酸烷氧基胺盐形式，或任选地在与其他直链或支链羧酸烷基化胺盐或烷氧基胺盐(其中胺的碘值小于10)共同存在下使用磨擦改良剂组分(a)，只要如本发明所确定的，后者不会对这种添加剂的期望性能特性有不利的影响。
与支链或直链饱和羧酸结合使用的、本发明使用的烷氧基胺或醚胺的非限制性实例包括：醚伯胺、醚二胺、其前体、其衍生物及其混合物。更具体地，它们包括但不限定于以下一种或多种化合物：
异己氧基丙胺
2-乙基己氧基丙胺
辛基/癸氧基丙胺
异癸氧基丙胺
异十二烷氧基丙胺
异十三烷氧基丙胺
C12-15烷氧基丙胺
异癸氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异十二烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异十三烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异己氧基丙胺
2-乙基己氧基丙胺
辛基/癸氧基丙胺
异癸氧基丙胺
异丙氧基丙胺
十四烷氧基丙胺
十二烷基/十四烷氧基丙胺
十四烷基/十二烷氧基丙胺
十八烷基/十六烷氧基丙胺
许多用于制备本发明磨擦改良剂盐的醚一元胺可从Tomah3 Products，Inc.Milton，WI购到。
在这里，一种优选醚胺是异癸氧基丙胺。
制备本发明的磨擦改良剂盐还可用醚二胺，例如但不限于十四烷基基丙基-1，3-二氨基丙烷，和C12-15烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷。
汽油性能添加剂(GPA)包
通常的GPA包通常由去垢剂包构成，去垢剂包主要由去垢剂和载体混合物构成，其主要目的是使发动机部件没有积炭。GAP包中的其他组分典型地包括防蚀剂、反乳化剂、抗氧化剂和溶剂。在某些情况下，为了识别还会向GPA包中加入标记物。因此，尽管去垢剂包不是必要的，但它还是典型地加到燃料添加剂浓缩物中，作为GPA包的一部分。
去垢剂(积炭抑制剂)包
在本文描述的添加剂浓缩物的去垢剂包组分中，所使用的去垢剂或积炭抑制剂可包括任何适当市场上可买到的具有这种该功能的去垢剂或积炭抑制剂。通常称之去垢剂或分散剂的汽油积炭抑制剂广为人知，并可以使用多种化合物。这些实例包括曼尼奇碱、聚亚烷基胺和聚亚烷基琥珀酰亚胺，和聚醚胺，其中聚亚烷基数均分子量典型地为600-2000，优选地800-1400。本发明添加剂浓缩物中优选的去垢剂是曼尼奇碱去垢剂。
适用于本发明的曼尼奇碱去垢剂包括高分子量烷基取代烃芳族化合物、醛和胺的反应产物。制备本发明曼尼奇碱反应产物所用的烷基取代羟基芳族化合物、醛和胺，可以是本技术领域中任何已知或应用的化合物。
适用于本发明的曼尼奇碱去垢剂包括在US 4 231 759、5 514 190、5 634951、5697 988、5725 612和5 876 468中所教导的曼尼奇碱去垢剂，这些专利申请所公开的内容作为参考文献引用于本文。合适的曼尼奇碱去垢剂还包括例如HiTEC4995和HiTEC6410去垢剂，并可从Ethyl Corporation，里士满，弗吉尼亚，美国得到。
载体
在一个优选的具体实施方式中，去垢剂优选地与载体或诱导助剂(inductionaid)一起使用。该载体典型地是载体流体。这样的载体可以是各种类型的，例如像液体聚α烯烃低聚物、矿物油、液体聚(氧化烯)化合物、聚烯烃和相似的液体载体。还可采用两种或多种这样的载体的混合物。
任选的溶剂
在这些物质中，如果希望或要求，可用溶剂添加剂调整(降低)添加剂浓缩物的运动粘度。为了达到这一目的，可向浓缩物中添加溶剂，如芳族烃溶剂或醇。这些溶剂的实例包括甲苯、二甲苯、四氢呋喃、异丙醇异丁基甲醇、正-丁醇和如溶剂石脑油之类的石油烃溶剂等。
燃料组合物
除了如上所述的积炭控制添加剂，本发明的燃料组合物可含有辅助添加剂。所述辅助添加剂包括分散剂/去垢剂、抗氧化剂、载体流体、金属钝化剂、染料、标记物、阻蚀剂、杀菌剂、抗静电剂、减阻剂、反乳化剂、乳化剂、消雾剂、防结冰剂、辛烷增强剂、抗爆添加剂、阀座防退剂、润滑添加剂、表面活性剂和促燃剂。特别优选的辅助添加剂是甲基环戊二烯基三羰基锰(MMT)。
在另一方面，本发明提供了一种燃料组合物，它含有可燃燃料和50-2500ppm(重量)添加剂组合物，其中包括如上所述的(a)、(b)和任选的溶剂(c)。
本发明燃料组合物中使用的可燃燃料通常是石油烃，它可用作内燃机中使用的燃料，例如汽油。这样的燃料典型地含有各种烃的混合物，其中包括直链和支链链烷烃、烯烃、芳族化合物和环烷烃，和其他适合于点火汽油发动机的液体烃物质。
这些组合物有许多等级，例如不含铅的和含铅的汽油，并且这些组合物典型地是由石油原油采用通常精炼和掺和的方法得到的，这些方法例如是直馏蒸馏、热裂解、加氢裂化、催化裂化和各种重整方法。汽油可定义为液体烃或烃-氧化剂的混合物，采用ASTM D86蒸馏法所测定的初沸点约20-60℃，终沸点约150-230℃。汽油可含有其他燃料，例如醇，像甲醇或乙醇。
配制本发明燃料组合物所使用的可燃燃料优选地包括适用于直喷油式汽油发动机的任何可燃燃料，例如含铅或不含铅的车用汽油，和所谓的新配方汽油，它典型地既含有汽油沸程的烃，又含有燃料可溶氧化掺合剂(“氧化剂”)，如醇类、醚类和其他合适的含氧有机化合物。优选地，该燃料是在汽油沸程内沸腾的烃混合物。该燃料可由直链或支链链烷烃、环烷烃、烯烃、芳族烃或这些物质的任何混合物组成。这种汽油可由直馏石油脑、聚合汽油、天然汽油得到，或由在约80-450°F沸腾的催化重整原料得到。汽油的辛烷值水平并不关键，任何通常的汽油都可用于实施本发明。
适用于本发明的氧化剂包括甲醇、乙醇、异丙醇、叔丁醇、混合的C1-C5醇、甲基叔丁基醚、叔戊基甲基醚、乙基叔丁基醚和混合醚。使用氧化剂时，它在基础燃料中的量通常是约30体积％，优选地，其量是能使全部燃料中氧含量为约0.5-5体积％。
配制本发明优选燃料使用的添加剂可以单独地或以各种再组合的形式掺合在基础燃料中。
本发明的磨擦改性添加剂通常可用在燃烧液体燃料的内燃机中，特别是点火汽油发动机，这些发动机燃烧加烃汽油、孔-喷入燃料汽油(PFI)和直喷汽油(DIG)。本发明的优先实施方案包括一个提高汽油效率，同时控制发动机积炭和燃料系统磨损的方法。通过加入发动机燃料组合物a)点火燃料和b)如本文已描述的，已分散在其中的积炭抑制剂包/磨擦改良剂可以达到这一点。
本发明一个非常重要的特点是改进的燃料添加剂包相容性，因为羧酸烷氧基胺盐在室温下为液体，所以可实现这一特点。因此盐很容易地溶解在GPA中，比现有技术的固体盐分散得好，这个燃料添加剂包显示出好得多的低温相容性和溶解度。
本发明实施方案的另一重要特点是羧酸烷氧基胺盐的酸含量明显比羧酸烷基胺盐的酸含量低，没有牺牲磨擦改性，也不会损害燃料经济效益的提高。降低酸含量其中对于减少发动机和燃料输送系统的腐蚀很重要。因此油酸正-丁基胺盐的酸含量是79.65％，Century 1101混合酸的正-丁基胺盐的酸含量是80.92％。但是，含有Century 1101混合酸的烷氧基胺(PA 14)盐的本发明物质的酸含量仅为56.75％，酸度显著降低。这可转化成发动机腐蚀的降低，同时没有损失磨擦改性或没有降低燃料的经济效益。
实施例
通过以下实施例证明本发明的实施和优点，这些实施例用于说明的目的，没有任何的限制性作用。
试验样品的制备
对于以下的实施例，试验大量不同的磨擦改良剂，这些改良剂或者以5％5W30 GF-3试验油溶液用于边界磨擦测定，或者与去垢剂HiTEC6421一起使用，用于Sequence VI-B燃料经济效益发动机试验和IVD测定。HiTEC6421汽油性能添加剂(GPA)可从Ethyl Corporation，里士满，弗吉尼亚，美国获得。对于在下述实施例中所描述的Sequence VI-B发动机燃料经济效益试验，配制了磨擦改良剂/GPA组合，使其含有(a)50 PTB磨擦改良剂，和(b)80.9PTB的作为去垢剂源的HiTEC6421 GPA。
代表本发明的磨擦改良剂(FM)添加剂的实例是由饱和支链羧酸Century1101(Arizona Chemical)与异癸氧基丙胺(FM-1)化合生成的盐。作为对比，为了证明本发明的FM-1具有出色的IVD控制性，以相同重量％的油酸正-丁基胺盐取代FM-1。为在下面实施例中试验并且代表本发明而制备的另一个磨擦改良剂含有磨擦改良剂FM-3，它是由正-丁基胺与支链饱和脂肪酸混合物反应制备的。支链饱和脂肪酸混合物是从Arizona Chemical以属产品名Century 1101获得的。根据US 4 729 769所述方法由椰子油与二乙醇胺制成的反应产物(FM-4)，也可用作以下几个实施例中的对比磨擦改良剂。
在用50 PTB磨擦改良剂支链饱和脂肪酸异癸氧基丙胺盐(FM-1)，与分开用磨擦改良剂FM-4以正规的顶级处理水平处理，该改良剂FM-4是由椰子油与二乙醇胺反应制得的，测定含有80.9 PTB曼尼奇去垢剂包A(即HiTEC6421GPA)的添加剂配方的Sequence VI-B燃料经济效益增加(FEI)值。为了如上述试验制备的第三种磨擦改良剂含有磨擦改良剂FM-3，该改良剂FM-3是由正-丁胺与支链饱和脂肪酸混合物反应制得的，其中混合物系以属产品名Century1101从Arizona Chemical获得的。正-丁胺与脂肪酸以1∶1摩尔比在25-75℃温度范围内搅拌混合，直到温度不再变化。
为了得到下表2中所列各种磨擦改性添加剂的燃料经济效益增加值(FEI)数据，首先用标准基线校准油(BC油)校准Sequence VI-B发动机。用于试验磨擦改性添加剂的油是含有HiTEC7133润滑磨擦改良剂的GF-3质量的SAE级5W30油，使用这种油可使获得的结果反映商品内燃机机油中候选汽油添加剂的真实性能。根据标准Sequence VI-B程序进行了试验。发动机用不含添加剂的基础燃料运行80小时，使油老化，然后测定所有五个Sequence VI-B阶段的制动器比油耗量(BSFC)。然后该燃料换成含有去垢剂/磨擦改性添加剂配方的燃料，在测定第二个BSFC前使发动机保持平衡。该燃料再换回到基础燃料，使发动机保持平衡，然后再测定第三个BSFC。最后，将磨擦改良剂注入油箱，其量模拟在油中长期积累，测定最后的BSFC。燃料本身的FEI基线是1.52。根据这些数据计算出各种添加剂的即时和长期燃料经济效益增加值(FEI)。下表1中列出实施例的值。
                           表1
添加剂配方 即时FEI(％) 长期FEI(％)
曼尼奇去垢剂包(A)+FM-1(本发明) 2.04  2.24
曼尼奇去垢剂包(A)+FM-3(非本发明) 1.99  2.45
曼尼奇去垢剂包(A)+FM-4(非本发明) 1.73  2.05
这些结果清楚地证明了，相对于对比添加剂(即FM-3和FM-4)，使用本发明的添加剂FM-1不会损害燃料的经济效益。此外，本发明加入添加剂燃料的酸含量比添加FM-3或FM-4燃料的酸含量显著降低。
实施例2
为了比较本发明FM-1和通常的FM-2添加剂，根据ASTM D-6201程序的修改版本，用福特2.3升发动机进行了IVD测定。这些IVD测定与ASTM D-6021的唯一不同之处在于，各个试验的阀门只使用一次，然后换一个新阀门，再进行后续试验；否则，该方案是相同的。测定了燃料的IVD水平，该燃料含有以HiTEC6421 GPA方式提供的80.9 PTB曼尼奇去垢剂(和载体流体)，和50 PTB磨擦改良剂Century1101脂肪酸(FM-1)异癸氧基丙胺盐，以及分开用了，50PTB油酸正-丁胺盐(FM-2)。结果列于表2中。
                   表2
添加剂配方 进气阀积炭(IVD)(毫克)
曼尼奇去垢剂(A) 209.8
(A)+FM-1(本发明) 204.6
(A+FM-2(非本发明) 285.3
表3也列出这些结果，该表表明与含有油酸正-丁胺盐(FM-2)与相同类型去垢剂混合的对比燃料组合物相比，含有本发明支链饱和脂肪酸烷氧基胺磨擦改良剂(FM-1)和去垢剂组合的燃料组合物能达到更显著控制和减少IVD。
该数据表明，支链饱和脂肪酸烷氧基胺与油酸正-丁胺盐都可起到汽油磨擦改良剂的作用，但使用含有去垢剂和本发明盐的燃料添加剂能明显地降低IVD的发生，而使用含有去垢剂与油酸正-丁胺盐组合的燃料添加剂导致IVD不合要求的增加。
应理解，在其说明书或权利要求中均用化学名提到的反应物和组分，不论提到时用的是单数还是复数，当它们存在时，在与用化学名或化学类型(例如基础燃料，溶剂等)提到的另一种物质接触之前鉴定它们。重要的不是在得到的混合物或溶液或反应介质中发生了什么化学变化、转化和/或反应(如果有的话)，因为这些变化、转化和/或反应是特定的反应物/或组分在按照本发明公开要求的条件下的自然结果。因此，在进行所要求的化学反应(如曼尼奇缩合反应)中或在生成所要求的组合物(例如添加剂浓缩物或加入添加剂的燃料掺混物)的过程中，反应物和组分是作为加到一起的组分被确定的。还应认识到，该添加剂组分可以添加或掺混到单个基础燃料本身中，或可以与单个基础燃料本身一起添加或掺混，和/或可以作为在生成预成型添加剂组合和/或再组合中使用的组分添加或掺混。因此，即使其后的权利要求书可能以现在时(例如“含有”、“是”等)提到物质、成分和/或组分，但只在这些物质、成分或组分首次与本发明公开的一种或多种其他物质、成分和/或组分掺合或混合之前，该物质、成分或组分存在时才提到它们。该物质、成分或组分可能在这样的掺合或混合操作中，通过化学反应或转化失去其原始身份的这一事实，对于准确理解和评价本发明公开及其权利要求书因此是完全非实质性的。
正如本文所使用的，术语“可溶燃料”或“可溶汽油”系指讨论的物质在20℃下在选择使用的基础燃料中是充分可溶的，至少达到能使发挥其预定功能所需要的最小浓度。优选地，该物质应具有比这个溶解度大得多的在基础燃料中的溶解度。但是，该物质不需要以任何比例完全溶解在基础燃料中。
在本发明中的许多地方，已提及许多专利和专利申请。所有这些引用的文件特别完全地引入到本公开文件中，好像完全在此公开。
本发明允许在其实施时做相当大的改动。因此，前面的说明不打算限制，也不应该解释将本发明限制在前面列举的特别实例。相反地，本发明意图涵盖的是在如随后权利要求书及按照法律所允许的其等效物中所列内容。

Claims (59)

 1、一种摩擦改良剂，它含有饱和支链或直链羧酸的烷氧基化胺盐或醚胺盐。
2、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，它具有以下结构通式：
Figure A031588390002C1
其中R2和R3各个独自地代表直链、支链或环状烷基；j是1-20；A代表-(CH2)x-，其中x是4-20；但其条件是每个R3取代了A中主链碳原子的氢，但不多于2个R3基团与A中任何一个给定的主链碳原子键合；R4、R5和R6各自独立地代表烃基或氢原子；q是1、2或3，z和y各自独立地是0或1，但其条件是z和y都是0时，则q是3，当z或y中的一个是1，而另一个是0时，则q是2，当z和y都是1时，则q是1，其进一步的条件是R4、R5或R6中的至少一个是含有至少一个烷氧基或至少一个醚基的烃基。
3、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中烷氧基化胺选自一烷氧基化胺和聚烷氧基化胺。
4、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中醚胺选自一醚胺和聚醚胺。
5、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中胺选自一烷氧基化一元胺和二聚烷氧基化一元胺。
6、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中胺选自一烷氧基化二元胺和二聚烷氧基化多元胺。
7、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中胺选自聚烷氧基化二元胺。
8、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中胺选自聚烷氧基化多元胺。
9、根据权利要求2所述的摩擦改良剂，其中R4、R5和R6如果存在的话是饱和脂族烃基。
10、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中羧酸选自异硬脂酸、2-乙基己酸、月桂酸、棕榈酸、硬脂酸、癸酸、十二烷酸、十一烷酸、肉豆蔻酸、癸酸、己酸、辛酸、甲基戊酸、二甲基戊酸及其异构体和混合物。
11、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中羧酸是支链或环状羧酸。
12、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中羧酸选自一羧酸、二羧酸和多羧酸。
13、根据权利要求1所述的摩擦改良剂，其中烷氧基化胺选自如下：
异己氧基丙胺
2-乙基己氧基丙胺
辛基/癸氧基丙胺
异癸氧基丙胺
异十二烷氧基丙胺
异十三烷氧基丙胺
C12-15烷氧基丙胺
异癸氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异十二烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异十三烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异己氧基丙胺
2-乙基己氧基丙胺
辛基/癸氧基丙胺
异癸氧基丙胺
异丙氧基丙胺
十四烷氧基丙胺
十二烷基/十四烷氧基丙胺
十四烷基/十二烷氧基丙胺
十八烷基/十六烷氧基丙胺
十四烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
C12-C15烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
14、一种用作内燃机燃料添加剂浓缩物的物质组合物，它含有饱和羧酸的烷氧基化胺盐，和含有去垢剂以及载体流体的去垢剂包。
15、根据权利要求14所述的组合物，其中该酸的烷氧基化胺盐包括异癸氧基丙胺。
16、根据权利要求14所述的组合物，其中烷氧基化胺选自一烷氧基化胺和聚烷氧基化胺。
17、根据权利要求14所述的组合物，其中烷氧基化胺选自二烷氧基化胺。
18、根据权利要求14所述的组合物，其中烷氧基化胺选自烷氧基化一元胺和聚烷氧基化多元胺。
19、根据权利要求14所述的组合物，其中该酸的烷氧基化胺盐包括不同支链饱和羧酸的一烷氧基化或二烷氧基化胺盐的混合物，它是由各自不同的支链饱和羧酸部分得到的。
20、根据权利要求14所述的组合物，其中羧酸选自异硬脂酸、2-乙基己酸、月桂酸、棕榈酸、硬脂酸、癸酸、十二烷酸、十一烷酸、肉豆蔻酸、癸酸、己酸、辛酸、甲基戊酸、二甲基戊酸及其异构体和混合物。
21、根据权利要求14所述的组合物，其中羧酸是支链或环状羧酸。
22、根据权利要求14所述的摩擦改良剂，其中羧酸选自一羧酸、二羧酸和多羧酸。
23、根据权利要求14所述的组合物，其中去垢剂包的去垢剂选自单个曼尼奇碱、聚亚烷基胺，聚亚烷基琥珀酰亚胺和聚醚胺或其组合。
24、根据权利要求14所述的组合物，它含有石油溶剂。
25、一种用作内燃机燃料添加剂浓缩物的物质组合物，它含有支链或直链饱和羧酸的醚胺盐，和含有去垢剂以及载体流体的去垢剂包。
26、根据权利要求25所述的组合物，其中该酸的醚胺盐包括异癸氧基丙胺与异硬脂酸化合的反应产物。
27、根据权利要求25所述的组合物，其中醚胺选自一烷氧基化胺和聚烷氧基化胺。
28、根据权利要求25所述的组合物，其中醚胺选自二烷氧基化胺。
29、根据权利要求25所述的组合物，其中胺选自烷氧基化一元胺和聚烷氧基化多元胺。
30、根据权利要求25所述的组合物，其中该酸的醚胺盐包括不同支链饱和羧酸的一烷氧基化或二烷氧基化胺盐的混合物，它是由各自不同的支链饱和羧酸部分得到的。
31、根据权利要求25所述的组合物，其中羧酸选自异硬脂酸、2-乙基己酸、月桂酸、棕榈酸、硬脂酸、癸酸、十二烷酸、十一烷酸、肉豆蔻酸、癸酸、己酸、辛酸、甲基戊酸、二甲基戊酸及其异构体和混合物。
32、根据权利要求25所述的组合物，其中羧酸是支链或环状羧酸。
33、根据权利要求25所述的组合物，其中羧酸选自一羧酸、二羧酸和多羧酸。
34、根据权利要求25所述的组合物，其中醚胺选自如下：
异己氧基丙胺
2-乙基己氧基丙胺
辛基/癸氧基丙胺
异癸氧基丙胺
异十二烷氧基丙胺
异十三烷氧基丙胺
C12-15烷氧基丙胺
异癸氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异十二烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异十三烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异己氧基丙胺
2-乙基己氧基丙胺
辛基/癸氧基丙胺
异癸氧基丙胺
异丙氧基丙胺
十四烷氧基丙胺
十二烷基/十四烷氧基丙胺
十四烷基/十二烷氧基丙胺
十八烷基/十六烷氧基丙胺
十四烷氧基丙基1，3-二氨基丙烷
C12-C15烷氧基丙基1，3-二氨基丙烷
35、根据权利要求25所述的组合物，其中去垢剂包的去垢剂选自单个曼尼奇碱、聚亚烷基胺，聚亚烷基琥珀酰亚胺和聚醚胺或其组合。
36、根据权利要求25所述的组合物，它还含有石油溶剂。
37、一种燃料添加剂浓缩物，它含有：
(a)0.2-50重量％磨擦改良剂，它含有支链或直链饱和羧酸的一烷氧基化胺或二烷氧基化胺盐；
(b)40-99.8重量％去垢剂包，它含有去垢剂和载体；和
(c)0-80重量％溶剂。
38、根据权利要求37所述的浓缩物，其中摩擦改良剂含有支链饱和羧酸的一烷氧基化胺盐。
39、根据权利要求37所述的浓缩物，其中去垢剂包的去垢剂选自单个曼尼奇碱、聚亚烷基胺，聚亚烷基琥珀酰亚胺和聚醚胺或其组合。
40、根据权利要求37所述的浓缩物，它还含有石油溶剂。
41、根据权利要求37所述的浓缩物，其中摩擦改良剂在室温与室压下是液体。
42、一种燃料组合物，它含有：
可燃燃料；以及
以燃料重量计，50-2500ppm添加剂组合，它含有：
(a)0.2-50重量％磨擦改良剂，它含有支链或直链饱和羧酸的烷氧基胺盐或醚胺盐；
(b)40-99.8重量％去垢剂包，它含有去垢剂和载体；和任选地
(c)0-80重量％溶剂。
43、根据权利要求42所述的燃料组合物，其中该燃料是至少一种选自汽油、喷汽发动机燃料、煤油、柴油、生物柴油、菜油、家用燃料油和油包水燃料乳液。
44、根据权利要求42所述的燃料组合物，其中燃料是汽油。
45、根据权利要求42所述的燃料组合物，其中摩擦改良剂含有支链饱和羧酸的烷氧基胺盐。
46、根据权利要求42所述的燃料组合物，其中摩擦改良剂(a)含量是0.5-10重量％。
47、根据权利要求42所述的燃料组合物，其中所述的去垢剂选自单个曼尼奇碱、聚亚烷基胺和聚亚烷基琥珀酰亚胺和聚醚胺或其组合。
48、根据权利要求42所述的燃料组合物，其中去垢剂包(b)的量是20-75重量％。
49、根据权利要求42所述的燃料组合物，其中胺选自一烷氧基化胺和二烷氧基化胺。
50、根据权利要求42所述的燃料组合物，它还含有一种或多种选自分散剂、去垢剂、抗氧化剂、载体流体、金属钝化剂、染料、标记物、阻蚀剂、杀菌剂、抗静电剂、减阻剂、反乳化剂、乳化剂、消雾剂、防结冰剂、辛烷增强剂、抗爆添加剂、阀座防退剂、润滑添加剂、表面活性剂和促燃剂的附加添加剂。
51、根据权利要求42所述的燃料组合物，它还含有甲基环戊二烯基三羰基锰。
52、一种燃烧燃料的方法，该方法包括让可燃的燃料与根据权利要求30所述的添加剂浓缩物在有进气阀的汽油发动机中燃烧。
53、一种提高在汽油内燃机中燃料效率的方法，所述方法包括在该内燃机中燃烧一种汽油燃料，该燃料含有主要量的在汽油沸程内沸腾的燃料，和次要量的支链或直链饱和羧酸的烷氧基化胺或醚胺盐。
54、根据权利要求53所述的方法，其中在燃料中饱和羧酸的烷氧基化胺盐的量，与在所述发动机中燃烧不含饱和羧酸的烷氧基化胺或醚胺盐的汽油燃料所达到的燃料效率相比，足以提高燃料效率。
55、根据权利要求53所述的方法，其中该发动机有进气阀，并且该燃料还含有少量的去垢剂，其量足以降低生成的进气阀积炭(IVD)，这是相对于在所述发动机中燃烧如下汽油燃料所生成的积炭而言的，该汽油燃料含有相同量的由支链或直链饱和羧酸与烷氧基胺化合所生成的摩擦改良剂。
56、根据权利要求53所述的方法，其中饱和羧酸的烷氧基化胺盐包括支链饱和羧酸的醚胺盐。
57、根据权利要求53所述的方法，其中羧酸选自异硬脂酸、2-乙基己酸、月桂酸、棕榈酸、硬脂酸、癸酸、十二烷酸、十一烷酸、肉豆蔻酸、癸酸、己酸、辛酸、甲基戊酸、二甲基戊酸及其异构体和混合物。
58、根据权利要求53所述的方法，其中胺选自如下：
异己氧基丙胺
2-乙基己氧基丙胺
辛基/癸氧基丙胺
异癸氧基丙胺
异十二烷氧基丙胺
异十三烷氧基丙胺
C12-15烷氧基丙胺
异癸氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异十二烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异十三烷氧基丙基-1，3-二氨基丙烷
异己氧基丙胺
2-乙基己氧基丙胺
辛基/癸氧基丙胺
异癸氧基丙胺
异丙氧基丙胺
十四烷氧基丙胺
十二烷基/十四烷氧基丙胺
十四烷基/十二烷氧基丙胺
十八烷基/十六烷氧基丙胺
十四烷氧基丙基1，3-二氨基丙烷
C12-C15烷氧基丙基1，3-二氨基丙烷
59、一种发动机，它燃烧含有权利要求1所述的摩擦改良剂的燃料组合物。
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