CN1393042A - 聚合物电解质燃料电池 - Google Patents

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Abstract

一种聚合物电解质燃料电池包括一个有一个固体聚合物膜的电池，布置在此电池的两边以便把此电池插入在它们之间的隔板，及布置在此电池与隔板之间且每个有一个包括一个导电的多孔材料的衬底与一个布置在此衬底上的粉浆层的扩散层，其中每个扩散层的至少一部分上备有一个供防止气体朝向主侧渗透用的气体屏障。

Description

聚合物电解质燃料电池
技术领域
本发明涉及聚合物电解质燃料电池(PEFCs)的改进。
技术背景
按常规，一个聚合物电解质燃料电池由一个电池单元，两个布置在此电池单元两边以便把电池单元插入在它们之间的隔板，及布置在上述的电池单元与隔板之间的扩散层组成。
上述电池包含一个固体聚合物膜与两个布置在此膜两边的反应层。上述扩散层的每个包含碳纸与形成在其一个主表面上的粉浆层。一个供氢气通路用的槽形成在一个隔板的面向电池的表面内，而一个供空气通路用的槽形成在另一个隔板内。
然而，用于聚合物电解质燃料电池的常规隔板有一个问题，即燃料气体与氧化剂气体不依照槽的形状流动却流经上述扩散层而绕过它，结果使电池内保留水而引起反应面积相应减小，导致发电性能的恶化与有损坏电池的危险。
同时，为了去除保留在电池内的水，使用了一种方法，其中充分地增大隔板中的压力损失以便把保留的水变为气体即水蒸汽。然而，此方法有助于下述方面：增大聚合物电解质燃料电池内气体压力损失引起功率消耗因辅助装置例如用于供给气体的压缩器而增加，导致整个燃料电池系统的发电效率降低。
发明内容
鉴于这些情况完成了本发明，本发明的一个目的是提供一种聚合物电解质燃料电池，其中每个扩散层的至少一部分备有一个供防止气体沿平行于其主表面方向渗透用的气体屏障(gas barrier)，因此能避免电池内保留水，能在整个电池表面上获得均匀的发电，并能有效地去除水。
根据本发明，提供一种聚合物电解质燃料电池，包括一个有固体聚合物膜的电池单元，布置在此电池单元两边以便把此电池单元插入在它们之间的隔板，及布置在电池单元与隔板之间、且每个具有包括导电的多孔材料的衬底与布置在此衬底上的粉浆层的扩散层，其中每个扩散层的至少一部分备有一个供防止气体沿平行于此扩散层的主表面方向渗透用的气体屏障。
在本发明的一个优选实施例中，气体屏障包括一个通过从衬底的预期供形成气体屏障用的部分去除衬底材料并用橡胶或树脂填充得到的空位空间而形成的不透气的材料层。
加之，在本发明的一个优选实施例中，气体屏障包括一个每个隔板的形成在其预期供形成气体屏障用的部分内使有一个比其周围较大厚度的凸出部分，与一个通过压缩对应于此比其周围凸出的部分的部分导电多孔材料而形成的压缩层。
加之，在本发明的一个优选实施例中，气体屏障包括一个通过把树脂渗入每个隔板的预期供形成气体屏障用的部分从而使其具有气密性的渗树脂层。
加之，在本发明的一个优选实施例中，通过使碳纸、碳布或非编织的碳纤维经受氟树脂的防水处理而形成包括导电的多孔材料的衬底。
加之，在本发明的一个优选实施例中，扩散层的表面能量在1×10-3至5×10-2N/m范围内。
加之，在本发明的一个优选实施例中，供给的燃料气体的流率LA[l/min]与压力损失ΔPA[kgf/cm2]满足由ΔPA≤0.2×LA规定的条件，而供给的氧化剂气体流率LC[l/min]与压力损失ΔPC[kgf/cm2]满足由ΔPC≤0.1×Lc规定的条件。
此外，在本发明的一个优选实施例中，扩散层的气体渗透速率不小于1.5×10-4cm/s/pa。
此外，在本发明的一个优选实施例中，扩散层的平均孔隙率不小于45％。
附图简述
图1是一个供简要说明根据本发明的一个PEFC用的分解剖视图；
图2是一个说明构成图1的PEFC的电池反应作用的示意图；
图3是一个示意说明一个供PEFC用的隔板的平面图；
图4是一个根据本发明的第一实施例的一个PEFC的示意剖视图；
图5是一个根据本发明的第二实施例的一个PFEC的示意剖视图；
图6是一个根据本发明的第三实施例的一个PEFC的示意剖视图；
图7是一个表示空气电极上的气体流率与压力损失之间关系的曲线图；
图8是一个表示燃料电极上的气体流率与压力损失之间关系的曲线图；
图9是一个表示压力损失与产生的电压之间关系的曲线图；
图10是一个表示扩散层的气体渗透速率与产生的电压之间关系的曲线图；与
图11是一个表示扩散层的平均孔隙率与产生的电压之间关系的曲线图。
实现本发明的最佳方式
下面将参照附图描述本发明的几个实施例。然而，不要把这些实施例认作限制本发明的技术范围。
首先，参照附图描述根据本发明一个实施例的一个聚合物电解质燃料电池(PEFC)。
第一实施例
图1是一个图示说明根据本发明的一个实施例的一个聚合物电解质燃料电池的分解剖视图。此燃料电池1由一个电池单元2，布置在电池单元2两边以便把电池单元2插入在它们之间的隔板3a，3b，及布置在上述的电池单元2与隔板3a，3b之间的扩散层4组成。
上述电池2由一个固体聚合物膜5与布置在膜5两边的反应层6a、6b组成。
固体聚合物膜5是一个例如由全氟磺酸形成的膜。
上述扩散层4的每个由一个也称为衬底的碳纸7，与一个形成在它的一个主表面上的粉浆层8组成。此碳纸可由另一种导电的多孔材料例如碳布或非编织的碳纤维取代。粉浆层8可通过例如在溶剂石脑油中混合亲水的碳黑、疏水的碳黑与聚四氟乙烯以制备粉浆，然后把此粉浆网印在扩散层的一个表面上并烧制它而形成。
另一方面，在隔板3a的面向电池的表面上形成供氢气通路用的槽9。在另一隔板3b上形成供空气通路用的槽10。
现在更准确地说明上述的电池2。如图2中图示说明，一个反应层6a由一个燃料电极11与一个例如形成在此电极的邻近固体聚合物膜5一边的铂催化剂层12构成，而另一个反应层6b由一个空气电极13与一个形成在此电极的邻近固体聚合物膜5一边的铂催化剂层12构成。燃料电极11由一个支撑在碳黑上的铂合金催化剂与一个例如电解质聚合物的材料构成，而空气电极13也由一个支撑在碳黑上的铂合金催化剂与一个例如电解质聚合物的材料构成。
在上述的燃料电极11与空气电极13内，发生下列反应：
燃料电极：
空气电极：
在这种结构的燃料电池内，上述的隔板3a(或3b)有一个其中形成如图3中图示表明的蛇形槽的平面配置。即是说，在这类隔板中以这样的方法配置：例如当氢气从隔板3a的一角的进气孔14传送至对角的排气孔15时，气流改变方向例如约3次以便加快气体的流速从而吹除任何在槽内存在的水。
在此情况下，燃料气体与氧化剂气体可能不依照槽的形状流动而通过流经扩散层面而绕过它，如图3中虚线所示。这种现象应加以避免，因为电池内保留水而引起反应面积的相应减小与发电性能的恶化。
现在参看图4(a)与4(b)。如同前述，图4(a)是一个构成本发明的第一实施例的PEFC(聚合物电解质燃料电池)的一个扩散层的示意平面图，而图4(b)是一个沿图4(a)中的线X-X的剖视图。应了解在图4(a)中省略了粉浆层。
在构成扩散层的碳纸21中，沿隔板3a(或3b)的蛇形槽(未表示)做成缝22。在碳纸21的这些缝22内填充一个例如由橡胶构成的气体屏障23。
在含有上述气体屏障23的碳纸21上形成一个粉浆层8以便和碳纸21一起构成扩散层24。在此情况下，气体屏障23由室温固化硅橡胶密封材料构成。
在此实施例中，通过把液态硅酮橡胶注入在碳纸中做成的缝内，调节它至预定厚度，然后在室温下固化它而构成气体屏障。
因此，根据第一实施例，碳纸(衬底)21备有沿隔板3a(或3b)的蛇形槽(未表示)的缝22，并在这些缝内填充例如由橡胶构成的气体屏障23。结果，当把隔板安装到电池上并使气体弯曲流动时，气体会沿隔板的槽流动而不绕过它们。因此，能防止电池内保留水并能在整个电池表面上获得均匀的发电。而且，能在整个电池表面上得到均匀的气体流速因而能有效地去除水。
第二实施例
现在参看图5。图5是一个构成根据本发明的第二实施例的PEFC的一个扩散层与一个隔板的示意剖视图。在此实施例中，隔板25有一个具有比它的周围较大厚度的凸出部分26。对应于此凸出部分26，碳纸27有一个形成的使得比它的周围凹陷的压缩层(气体屏障)28。在有上述压缩层28的上述碳纸27上形成一个粉浆层8。
因此，根据第二实施例，在隔板25的预定位置上形成具有比它的周围较大厚度的凸出部分26，而在碳纸27上形成对应于凸出部分26的压缩层28。结果，与第一实施例相同，能防止电池内保留水并能在整个电池表面上获得均匀的发电。而且，能在整个电池表面上得到均匀的气体流速因而能有效地去除水。
第三实施例
现在参看图6。图6是一个构成根据本发明的第三实施例的PEFC的一个扩散层的示意剖视图。在此实施例中，气体屏障包括一个通过把树脂渗入碳纸(衬底)21的预期供形成气体屏障用的部分而形成的渗树脂层31。此渗树脂层31具有气密性而不容许气体通过。在有上述渗树脂层31的碳纸27上形成一个粉浆层8。
因此，根据第三实施例，在碳纸21的预期供形成气体屏障用的部分内形成具有气密性的渗树脂层31。结果，与第一实施例相同，能防止电池内保留水并能在整个电池表面上获得均匀的发电。而且，能在整个电池表面上得到均匀的气体流速因而能有效地去除水。
根据各例平检验各种条件
关于根据本发明的聚合物电解质燃料电池，本发明还根据下列的例子与比较例子检验了它们合适的工作条件以及诸如此类。
例1与例2和比较例1与比较例2
在例1与例2中，通过使用在空气电极侧上备有由硅酮聚合物构成的气体屏障的扩散层制成燃料电池。隔板内的槽数在例1中为23通路而在例2中为30通路。
在比较例1与比较例2中，除了隔板内的槽数在比较例1中为10通路而在比较例2中为1通路之外，通过使用相同的扩散层制成燃料电池。
图7是一个表示空气电极边的气体流率与压力损失之间关系的曲线图。比较例1与比较例2之间的比较揭示，对于给定的流率，压力损失随着槽数从10通路减少至1通路而急剧增大，而这使得能去除水。
然而，例1与例2之间的比较显示，随着隔板内槽数的不同压力损失没有明显的区别。确信在例1与例2中，在扩散层中形成的气体屏障使得能整流气体。
当例1与例2同比较例2相比较时，例1与例2中的压力损失较低。然而，证实了由于气体整流作用，水被排放至至少与比较例2中相同的程度。因此，例1与例2中，在较低的压力下能获得与比较例2中相等的发电性能。
例3知比较例3与比较例4
在例3中，通过使用在燃料电极侧上备有由硅酮聚合物构成的气体屏障的扩散层制成燃料电池。例3中隔板的槽深度为100％(0.3mm深)。
在比较例3与比较例4中，除了隔板的槽深度在比较例3中为100％而在比较例4中为50％之外，通过使用相同的扩散层制成燃料电池。
图8是一个表示燃料电极边的气体流率与压力损失之间关系的曲线图。
比较例3与比较例4之间的比较揭示，对于给定的流率，压力损失随着槽深度从100％减少至50％而急剧增大，而这使得能有效地去除水。
当图8中的例3同比较例3相比较时，可得到压力损失而不用减小隔板的槽深度。其理由似乎是在扩散层中形成的气体屏障使得能整流气体。
当例3同比较例4相比较时，例3中的压力损失较低。然而，通过实际评估发电性能证实了在与比较例4中相同条件下产生相同的电压，因而水被有效地排放。确信这是由于气体屏障的气体整流作用。因此，在例3中，在较低压力下能获得与比较例4中相等的发电性能。
例4和比较例5与比较例6
图9表示每个燃料电池中燃料电极边的压力损失(同燃料流率一一对应)与电压之间的关系。
这些燃料电池制造如下：在例4中，在空气电极边使用例1的结构而在燃料电极边使用例2的结构。在比较例5中，在空气电极边使用比较例1的结构而在燃料电极边使用比较例1的结构。在比较例6中，在空气电极边使用比较例2的结构而在燃料电极边使用比较例4的结构。
在燃料电极边与空气电极边都呈现高压力损失的比较例5(其中同比较例6相比槽深度为50％)中，在较低的压力损失下能得到一个稳定的高电压。确信其理由是在低气体流率下能得到一个压力损失，并且少量的气体引起夹带的水蒸汽的减少因而导致待排放的水的减少。
在燃料电极边与空气电极边都呈现低压力损失的比较例6中，不能得到一个稳定的高电压。可看到，为了得到稳定的高电压，必须增大压力损失因而必须供给大量的气体。
另一方面，在例4中，在比比较例5与比较例6中低得多的气体流率下能得到最高的电压。确信其理由是由于在扩散层中形成的气体屏障的气体整流作用能从燃料电池有效地排放水，并能防止燃料气体中含有的惰性气体(N2)停留在燃料电池中，因而能把燃料电池内的氢浓度保持在一个合适的水平。
当聚合物电解质燃料电池备有根据本发明的气体屏障时，供给它的燃料气体的流率(LA[l/min])与聚合物电解质燃料电池内的压力损失(ΔPA[kgf/cm2])满足由ΔPA≤0.2×LA规定的条件。同样，供给聚合物电解质燃料电池的氧化剂气体的流率(LC[l/min])与聚合物电解质燃料电池内的压力损失(ΔPC[MPa])能满足ΔPC≤0.1×LC规定的条件。即使在这些条件下，能较佳地避免电池内水的保留，能在整个电池表面上获得均匀的发电，并能有效地去除水。
根据图8中表示的例3的结果从容许工作的最低压力损失的极限位于例3的直线下面的事实导出了由ΔPA≤0.2×LA规定的燃料气体流率的条件。
从容许工作的最低压力损失的极限位于图7中例1的直线下面的事实导出了由ΔPC≤0.1×LC规定的氧化剂气体流率的条件。
例5
在几种类型的具有不同气体渗透速率的碳纸上形成包含碳黑与聚四氟乙烯的粉浆层。然后，其中做成槽缝使与隔板中的槽的形状一致，并填充硅酮橡胶。通过使用这样形成的气体扩散层进行了发电试验。扩散层的气体渗透速率与产生的电压之间的关系表示在图10中。当气体渗透速率降至1.5×10-4m/s/Pa或更小时产生的电压开始降落。在0.75×10-4m/s/Pa时观察到电压降落约为10％，而在0.38×10-4m/s/Pa时电压降落为37％。这些结果表明扩散层的气体渗透速率应最好不低于1.5×10-4m/s/Pa。
例6
在几种类型的具有不同的平均孔隙率的碳纸上形成由碳黑与聚四氟乙烯组成的粉浆层。然而，在其中做成槽缝使与隔板中的槽一致，并填充硅橡胶。通过使用这样形成的气体扩散层进行了发电试验。检验了扩散层的平均孔隙率与产生的电压之间的关系，并把由此得到的结果表示在图11中。当平均孔隙率减至40％或更小时产生的电压开始降落。在平均孔隙率为35％时观察到电压降落约为20％，而在平均孔隙率为20％时电压降落为35％。这些结果表明扩散层的平均孔隙率应不低于40％且最好不低于45％。
这些试验中使用的隔板有1.0mm的槽宽度，1.0mm的肋宽度，与0.3mm的槽深度。这些尺寸应根据电化学性能与支撑电极的机械强度之间的平衡来确定，并可根据预期的目的从下面表1中表示的范围内选择。如从表1可见，合乎需要的尺寸是槽宽度在0.5至2.5mm范围内，肋宽度在0.5至2.5mm范围内，而槽深度在0.2至3.0mm范围内。
                                                              表1
                                                      槽的形状与发电性能
   Run 电极面积(cm2)   电流密度(A/cm2)   槽宽度[m]   肋宽度[m]  深度[mm]   长度[m] 纵向电极长度[m]  压力损失[mmAq]  发电性能
    1   1600     1  5.0E-04  2.5E-03     3   2.0E+00     0.4     802   好
    2   1600     0.5  5.0E-04  2.5E-03     3   2.8E+00     0.4     786   好
    3   1600     1  2.5E-03  2.5E-03     1   1.2E+00     0.4     452   好
    4   1600     0.2  5.0E-04  2.5E-03     1   2.0E+00     0.4     692   好
    5   1600     1  2.5E-03  2.5E-03     0.2   4.0E-01     0.4     5018   好
    6   1600     0.2  5.0E-04  5.0E-04     0.2   4.0E-01     0.4     337   好
    7   300     1  5.0E-04  2.5E-03     3   1.6E+00     0.17     487   好
    8   300     1  2.5E-03  2.5E-03     1   8.7E-01     0.17     236   好
    9   300     0.2  5.0E-04  2.5E-03     1   1.6E+00     0.17     421   好
    10   300     1  5.0E-04  5.0E-04     0.2   1.7E-01     0.17     316   好
    11   300     0.2  5.0E-04  5.0E-04     0.2   1.7E-01     0.17     63   好
    12   150     1  2.5E-03  2.5E-03     1   8.6E-01     0.12     231   好
    13   150     0.5  5.0E-04  2.5E-03     1   6.1E-01     0.12     162   好
    14   150     1  2.5E-03  2.5E-03     0.2   1.2E-01     0.12     470   好
    15   150     0.2  5.0E-04  5.0E-04     0.2   1.2E-01     0.12     32   好
    16   25     1  5.0E-04  2.5E-03     1   3.5E-01     0.05     106   好
    17   25     1  2.5E-03  2.5E-03     0.2   5.0E-02     0.05     78   好
    18   25     0.2  5.0E-04  5.0E-04     0.2   1.5E-01     0.05     47   好
表1中，“Run”代表试验编号(例如Run1代表试验号1)，而槽尺寸为：槽宽度为0.5mm，肋宽度为2.5mm，长度为2.0m。
应懂得本发明不受上述实施例的限制，而倾向于包括如属于附录的权利要求书范围内的所有这些改变、改进与等效布置。
工业中的可利用性
因此，本发明能提供其中每个扩散层的至少一部分备有一个供防止气体沿平行于其主表面方向渗透用的气体屏障，因此能避免电池内保留水，能在整个电池面上获得均匀的发电，并能有效地去除水的聚合物电解质燃料电池。

Claims (9)

1.一种聚合物电解质燃料电池，包括一个有固体聚合物膜的电池单元，布置在所述电池单元两边以便把所述电池单元插入在它们之间的隔板，及布置在所述的电池单元与隔板之间且每个具有包括一个导电的多孔材料的衬底与一个布置在此衬底上的粉浆层的扩散层，其中，每个扩散层的至少一部分备有一个供防止气体沿平行于此扩散层的主表面方向渗透用的气体屏障。
2.如权利要求1所述的聚合物电解质燃料电池，其中，所述气体屏障包括一个通过从衬底的预期供形成气体屏障用的部分去除衬底材料并用橡胶或树脂填充得到的空位空间而形成的不透气材料层。
3.如权利要求1所述的聚合物电解质燃料电池，其中，所述气体屏障包括一个每个隔板的形成在其预期供形成气体屏障用的部分内使有一个比其周围较大厚度的凸出部分，与一个通过压缩对应于此比其周围凸出的部分的所述导电多孔材料的部分而形成的压缩层。
4.如权利要求1所述的聚合物电解质燃料电池，其中，所述气体屏障包括一个通过把树脂渗入每个隔板的预期供形成气体屏障用的部分从而使其具有气密性的渗树脂层。
5.如权利要求1至4中之任一所述的聚合物电解质燃料电池，其中，通过使碳纸、碳布或非编织的碳纤维经受氟树脂的防水处理而形成包括导电的多孔材料的所述衬底。
6.如权利要求1至5中之任一所述的聚合物电解质燃料电池，其中，所述扩散层的表面能量在1×10-3至5×10-2N/m范围内。
7.如权利要求1至6中之任一所述的聚合物电解质燃料电池，其中，供给的燃料气体的流率LA[l/min]与压力损失ΔPA[kgf/cm2]满足由ΔPA≤0.2×LA规定的条件，而供给的氧化剂气体的流率LC[l/min]与压力损失ΔPC[kgf/cm2]满足由ΔPC≤0.1×LC规定的条件。
8.如权利要求1至7中之任一所述的聚合物电解质燃料电池，其中，所述扩散层的气体渗透率不小于1.5×10-4cm/s/Pa。
9.如权利要求1至8中之任一所述的聚合物电解质燃料电池，其中，扩散层的平均孔隙率不小于45％。
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