CN1941476A - 在燃料电池中使用的流体管理部件 - Google Patents

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Abstract

一种在燃料电池中使用的流体管理部件，包括：阳极(1)；阴极(2)；电解质薄膜(3)，设置在阳极和阴极之间；多孔体(4)，具有燃料供给表面部分(4A)，燃料供给表面部分(4A)面对阳极的与电解质薄膜相反的表面(1a)并且具有凹进部分(5)和与阳极接触的突出部分(6)；和密封膜(7)，覆盖凹进部分的至少某些部分，并阻止流体通过燃料供给表面部分的渗透。

Description

在燃料电池中使用的流体管理部件
本申请基于于2005年9月28日提交的第2005-281650号在先日本专利申请的优先权，并要求该优先权的利益，该申请的整个内容合并于此，以供参考。
技术领域
本发明涉及一种用在直接甲醇燃料电池(DMFC)中的流体管理部件。
背景技术
燃料电池是用于以电的形式产生自由能量转换的系统，通过燃料和氧化剂的化学反应生成所述自由能量转换。在大多数情况下，燃料主要为氢或烃，氧化剂为氧。燃料电池具有作为电子传导体的两个电极和作为离子传导体的电解质，从而以电能的形式产生通过燃料和氧化剂的化学反应而创建的自由能量转换。
根据燃料和电解质的类型，燃料电池分为几种类型的燃料电池。这些类型的燃料电池为，例如，直接甲醇燃料电池(DMFC)、熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)和固体聚合物燃料电池(PEFC)。
DMFC的薄膜电极组件(MEA)包括阳极、阴极和电解质薄膜。甲醇(CH3OH)和水(H2O)供给到阳极。通常，甲醇和水混合为甲醇水溶液，该水溶液供给到阳极。氧(O2)供给到阴极。
在阳极发生以下化学式(1)的反应。
  ...(1)
在阴极发生以下化学式(2)的反应。
     ...(2)
电解质薄膜具有这样的选择性，即该薄膜禁止电子(e-)通过，而允许质子(H+)通过。由于这种选择性，电子没有选择，只有在电池的外部移动，并且将作为电能的那些电子引出电池。
因此，燃料电池需要具有将CH3OH和H2O供给到阳极侧而排出(remove)CO2的功能和将O2供给到阴极而排出H2O的另一功能。将更详细地描述这些功能。
将燃料供给到DMFC的MEA的方法有两种，即有源型和无源型。在有源型DMFC中，通过使用燃料通道板和有源辅助设备(泵等)将燃料供给到MEA。在无源型DMFC中，通过使用毛细效应或扩散效应而不使用任何有源辅助设备来通过多孔体将燃料无源地供给到MEA的阳极侧。在阳极的内部，通过压力差和/或自然扩散到燃料电池的外部而自然地排出通过化学式(1)的反应产生的CO2。化学式(2)的阴极反应所需的O2包含在空气中，并通过自然扩散将其供给到阴极侧。同样通过自然扩散等将通过化学式(2)的反应而产生的H2O排出到燃料电池的外侧。
如果正在排出的CO2停滞，则阻碍了对阳极侧的燃料供给，从而导致电能产生效率的降低。为了处理该问题，在USPNo.2004/0062980A1(专利文件1)中，建议在多孔体上形成通道以促进从燃料电池排出CO2。
在传统的无源型方法中，甲醇和水从多孔体的外侧壁表面蒸发，从而导致燃料利用效率的降低。此外，在专利文件1中公开的具有用于CO2排出的通道的多孔体部件具有另外的问题。即，甲醇和水容易通过通道的表面蒸发。因此，为了补偿由于这些问题而引起的水的丢失，在燃料槽中必须保存额外的水和甲醇。
发明内容
根据本发明的一方面，提供一种在燃料电池中使用的流体管理部件，包括：阳极；阴极；电解质薄膜，设置在阳极和阴极之间；多孔体，具有燃料供给表面部分，该燃料供给表面部分面对阳极的与电解质薄膜相反的表面并且具有凹进部分和与阳极接触的突出部分；和密封膜，覆盖凹进部分的至少一些部分，并阻止流体通过燃料供给表面部分的渗透。
根据本发明的另一方面，提供一种制造在燃料电池中使用的流体管理部件的方法，包括：(a)在片状的预成型件的一侧上形成凹进部分和突出部分的图案；(b)将具有与预成型件的凹进部分相应的图案化的开口的掩模附到预成型件上，并使用掩模覆盖预成型件的一侧；(c)通过掩模在预成型件的凹进部分上形成密封膜，然后去除不必要的膜和掩模，从而形成具有燃料入口端和燃料供给表面部分的多孔体；(d)通过热压方法将阳极、阴极和电解质模烧结为一个单元体，从而获得薄膜电极组件；和(e)将多孔体安装在薄膜电极组件上，以使燃料供给表面部分的突出部分与阳极接触，并将多孔体安装在燃料槽上，以使燃料入口端与燃料槽相连通。
根据本发明的另一方面，提供一种制造在燃料电池中使用的流体管理部件的方法，包括：(i)在片状的预成型件的一侧上形成凹进部分和突出部分的图案；(ii)在预成型件的一侧的整个表面上形成密封膜；(iii)通过使用物理去除手段或化学去除手段选择性地从突出部分去除密封膜，从而获得具有燃料入口端和燃料槽的多孔体；(iv)通过热压方法将阳极、阴极和电解质薄膜烧结为一个单元体，从而获得薄膜电极组件；和(v)将多孔体安装在薄膜电极组件上，以使燃料供给表面部分的突出部分与阳极接触，并将多孔体安装在燃料槽上，以使燃料入口端与燃料槽相连通。
附图说明
图1是示意性地显示根据实施例的在燃料电池中使用的流体管理部件的截面图；
图2是显示图1的流体管理部件的多孔体的透视图；
图3是显示图1的流体管理部件的多孔体的一部分的放大截面图；
图4是示意性地显示具有突出部分的条带图案的多孔体的平面图，该图案沿纵向方向(Y方向)延伸；
图5是示意性地显示具有突出部分的条带图案的多孔体的平面图，该图案沿与纵向方向正交的方向(Z方向)延伸；
图6是示意性地显示层叠的多孔体的截面图；
图7A和图7B是示例性地显示根据制造多孔体的方法的制造工艺的示图；和
图8A和图8B是显示根据制造多孔体的另一方法的制造工艺的示图。
具体实施方式
将参照附图描述本发明的一个实施例。
图1所示的在燃料电池中使用的流体管理部件100设置有阳极1、阴极2、电解质薄膜3和多孔体4。阳极1包括承载催化剂的催化剂层、气体扩散层和电极层。阴极2同样包括催化剂层、气体扩散层和电极层。阳极电极层连接至负电极引线(未显示)，阴极电极层连接至正电极引线(未显示)。电解质薄膜3置于阳极1和阴极2之间。通过热压方法将阳极1、阴极2和电解质薄膜3烧结为作为薄膜电极组件(MEA)的单个单元。
阳极1的内表面1b与电解质薄膜3接触，其外表面1a(阳极的与电解质薄膜相反的表面)与多孔体4接触。多孔体4具有与燃料槽8互相连通的入口端4D，并具有燃料供给表面4A，燃料供给表面4A包括与阳极1互相连通的多孔暴露部分。通道部分(凹进部分)5和突出部分6构成图案并形成在多孔体的燃料供给表面4A上。突出部分6在X方向上从燃料供给表面4A突出，突出部分的顶端与阳极表面1a接触，在突出部分的顶端，突出部分的多孔材料暴露在外。
在多孔体4中，如图2所示，将通道部分5形成为以正方格状图案排列许多突出部分6。如图3所示，密封膜7覆盖了多孔体4的除突出部分6和入口端4D(未显示)之外的底面和侧面。密封膜7还整个覆盖了多孔体的除了表面4A之外的其它表面4B和4C。密封膜7由具有阻止流体渗透的密封特性的材料形成。
在突出部分6的顶端没有形成密封膜7，并且在突出部分6的顶端表面，多孔体4的材料直接暴露在外。密封膜7还覆盖了多孔体4的后表面4B。密封膜7还覆盖了多孔体4的三个侧端面4C(除了包括入口端4D的一个侧面)。在入口端4D，没有形成密封膜7，在入口处，暴露多孔体4的多孔材料。燃料槽8可拆卸地连接至多孔体的入口端4D。例如甲醇水溶液的液体燃料容纳在燃料槽8中。
流体管理部件100例如设置在一个壳体(未显示)中，以使由多孔体4的通道部分5和阳极1限定的气体通路9向空气开放。向空气开放气体通路9的一种可能的方法是在壳体中形成与气体通路9相连通的通路并向该壳体外的空气打开该通路的一端。
在图1中，从多孔体4指向阳极1的箭头虚线表示甲醇溶液的流动方向，从阳极1指向通道部分5的箭头实线表示包含二氧化碳的气体的流动方向。指向阴极2的箭头实线表示空气(氧)的流动方向。从阴极2指向外部的箭头虚线表示水(蒸气)的流动方向。
从燃料槽8供给到多孔体4的甲醇溶液渗透穿过多孔体4，从突出部分6的顶端渗出，供给到阳极1。包含氧的空气供给到阴极2，并且随着能量产生反应的进展，通过化学式(1)的反应在阳极1产生二氧化碳。二氧化碳从阳极1的表面流动，穿过气体通路9，释放到空气中。已流进通道部分5中的二氧化碳被该密封膜7阻止，并沿着通道部分5流向多孔体4的端部，而不渗透穿过多孔体4，最后释放到空气中。以这样的流动，燃料从通道部分5的表面蒸发以及燃料随二氧化碳一起逸出的可能性较小，因此，提高了燃料的利用效率。结果，通过使用较小的燃料槽(燃料盒)来驱动燃料电池更长时间，因此，提高了燃料电池系统的体积能量密度。
在多孔体中，优选地，在25％至75％的范围内选择突出部分6与燃料供给表面4A的面积比率。如果突出部分6的面积比率小于25％，则存在供给到阳极的燃料量不足的危险。另一方面，如果突出部分6的面积比率超过75％，则存在不充分释放二氧化碳的危险。与阳极1相接触的突出部分6的面积的更优选的范围为多孔体的燃料供给表面4A的面积的33％至67％。确定每个突出部分6的宽度P，以使突出部分的面积比率落在这样的适当的范围内。
优选地将图3所示的通道部分5的宽度W选择为这样一个程度，即燃料的表面张力不使通道部分的开口闭合。可在例如0.5mm至1.0mm的范围内选择通道部分5的深度D。为了确保均匀的燃料供给，优选地，相邻通道部分5之间的每个间隔P，即，突出部分6的宽度彼此相等。
在图2中，示出了包括通道部分5的多孔体，以在二维平面中所看到的正方格状图案排列突出部分6的方式布置通道部分5。然而，本实施例不限于该示例。所述图案可以是梯形、菱形、平行四边形、三角形、圆、椭圆、不定形等。可以以条带图案在多孔体上布置通道部分和突出部分。图4和图5示出了显示具有凹进部分的条带图案的多孔体的平面图。
如图4所示，可将通道部分32布置为具有沿多孔体31的纵向方向(Y方向)延伸的条带图案。如图5所示，可将通道部分42布置为具有沿与多孔体41的纵向方向垂直的方向(Z方向)延伸的条带图案。当使用与纵向方向垂直地延伸的通道部分42的图案时，气体通路9的距离减小，从而提高二氧化碳释放效率。另外，可将通道部分布置为具有与多孔体的纵向方向倾斜地延伸的条带图案。
[多孔体]
优选地，多孔体4、31和41的每个的孔隙率在从10％至50％的范围内。如果孔隙率小于10％，则存在燃料的渗透性将恶化的危险。如果孔隙率超过50％，则存在降低多孔体的导电性及其强度的危险。
优选地，多孔体4、31和41的每个为多孔碳。多孔碳稳定，导电性良好，而且，其孔隙率控制容易。例如，可通过对碳黑的碳颗粒进行压模来制造多孔碳。还可通过搅拌和混合碳颗粒和粘合剂并烧结其产物来制造多孔碳。可通过调节碳颗粒的颗粒直径、压缩条件、粘合剂的量等来控制多孔碳的孔隙率。
【密封膜】
密封膜7可阻止流体(液体、气体或空气-液体混合物)的渗透，它由难以脱落且热稳定的薄膜材料形成。由于在阳极产生二氧化碳，所以环境为酸性，并加热到高温。由于这个原因，优选地，即使在高温酸性的环境中，密封膜7也是稳定的。密封膜7可由，例如，树脂材料形成。优选地，密封膜7由从包括聚四氟乙烯、聚亚胺树脂和环氧树脂的组中选择的至少一种材料构成。包含聚四氟乙烯、聚亚胺树脂或环氧树脂的密封膜7难以渗透到多孔体中，并且即使在高温、酸性环境下，该密封膜7也是稳定的。所述材料的弹性模数和热膨胀系数相对较低。因此，所述材料难以脱落。在本说明书中，“渗透”是指在正常温度和环境压力下流体从膜的一侧移向其另一侧，而不涉及流体在分子级的微量的漏出(泄漏)。
当主要的焦点在于二氧化碳释放效率的提高上时，优选地，密封膜7的厚度为小于等于10μm。这是因为随着密封膜7更薄，二氧化碳释放效率可得到更大提高。另一方面，当主要的焦点在于阻止流体渗透时，优选地，密封膜7的厚度为10μm或更厚。结果，可进一步减小液体燃料的蒸发。
通过将密封膜7形成为覆盖限定通道部分5的表面，并且如果必要的话，还覆盖后表面4B和侧端面4C，可减小已渗透到多孔体4中的甲醇溶液的蒸发量。当不使用燃料电池时，优选地，关闭形成在壳体等中的通路以使气体通路9向空气开放，从而将通道部分5与外部的空气隔离。通过这样做，进一步减小了甲醇溶液的蒸发量，以进一步提高燃料利用效率。此外，优选地，密封膜7还覆盖多孔体4的侧端面4C(从Z方向所看到的端面)。这样，进一步提高燃料利用效率。当将多孔体设置在壳体中以使得外周面与例如壳体壁紧密接触时，不需要在其上形成密封膜7。
在图1中，将燃料从燃料槽8直接供给到具有通道部分5的多孔体4，但是本实施例不限于这样的燃料供给。例如，密封膜7不覆盖多孔体4的表面4B，表面4B与多孔体4的面对阳极1的表面相反，并且如图6所示，另一多孔体51层叠在表面4B上，燃料槽8直接连接至多孔体51以用于燃料供给。在该附加的多孔体51中，不需要形成凹进部分。从燃料槽8供给的燃料首先渗透穿过附加的多孔体51，然后如上所述穿过具有通道部分5的多孔体4，提供到阳极1。优选地，具有比多孔体4的孔隙率高的孔隙率的多孔体用作多孔体51。多孔体51的提供提高了从燃料槽8沿纵向方向(Y方向)的燃料扩散的渗透性。结果，更均匀地将燃料供给到阳极1。例如，附加的多孔体51的厚度可以在0.5mm至1.0mm内。例如，多孔体4和多孔体51的总厚度可以在2.5mm至3.0mm内。
将参照图7A和图7B描述制造多孔体的第一方法。
在片状的预成型件的一侧上形成不规则的图案，从而获得具有通道部分62和突出部分63的成型件61。可以以这样的方式形成成型件61，即，使用碳颗粒填充具有通道部分62和突出部分63的图案的模具，并对其产物进行压模或烧结。可选地，例如，使用碳颗粒填充模具，并对其产物进行压模或烧结，以形成片状的预成型件。通过使用诸如切割机、刨子或磨石的切割工具或者诸如化学蚀刻工艺或光刻工艺的蚀刻工艺，在预成型件的一侧形成凹进部分62，从而制备成型件61。
如图7A所示，将具有图案化的开口的掩模64附到成型件61上，以覆盖成型件61的一侧，所述图案化的开口与通道部分62和入口端4D(未显示)相应。当制造具有如图2所示的图案的多孔体时，例如在掩模64的图案化的开口处设置桥，这些桥支撑与突出部分相应的掩模部分。设置这些桥是用于防止掩模部分分离成多块，并且选择桥的大小和形状以使不阻碍膜的形成，稍后将描述膜的形成。当制造具有图4和图5所示的图案的多孔体时，可同时形成通道部分62和掩模64。更具体地讲，将盲掩模(不具有图案化的开口)放置到片状的预成型件的一侧上。通过使用切割工具对该侧开槽，以获得成型件61，其中，掩模64附到突出部分63上。
为了制造图1所示的类型的流体管理部件，还将盲掩模64附到成型件61的一侧端面4D上以形成燃料入口。为了制造图6所示的类型的部件，还将盲掩模64附到成型件61的后表面4B上以形成燃料入口。
然后，通过膜形成装置在成型件61的通道部分62上形成密封膜7。更具体地讲，将具有附到其上的掩模64的整个成型件61浸入包含密封膜的前体的溶液中，或者使用所述溶液涂覆包括成型件61的通道部分62的内表面的整个表面，或者在整个表面上对所述溶液进行蒸气沉积，然后使其产物干燥，从而形成密封膜。可将丝幕印刷工艺或CVD工艺用于膜形成装置。
在膜形成之后，当如图7B所示去除掩模64时，将不必要的密封膜65与掩模64一起去除，并产生期望的多孔体4。
将参照图8A和图8B描述制造多孔体的第二方法。
以与第一制造方法相同的方式，在片状的预成型件的一侧上形成通道部分72和突出部分73的图案，从而形成成型件71。如图8A所示，如上所述，在整个成型件71上形成密封膜。之后，如图8B所示，通过物理去除手段或化学去除手段选择性地去除不必要的密封膜74，密封膜74形成在顶端面、与纵向方向正交的端面和/或与具有形成在其中的凹进部分的表面相反的表面上。物理去除手段可以是诸如切割机、刨子或磨石的切割工具。化学去除手段可以是蚀刻工艺。蚀刻工艺可以是化学蚀刻、气体蚀刻、等离子体蚀刻等。结果，产生想要的多孔体4。
在第二制造方法中，优选地，预先在预成型件上形成切割边缘75。例如，切割边缘75的厚度可以在从10μm至20μm的范围内。可通过去除切割边缘75和不必要的密封膜74以简单的方式获得具有更平坦的突出部分的多孔体4。
现在，将描述用于实施例的流体管理部件的阳极、阴极和电解质薄膜。
阳极1和阴极2中的每个具有这样的结构，其中，将催化剂层层叠在扩散层(集流器)上。以以下方式布置阳极1和阴极2，即催化剂层面对电解质薄膜。例如，可将多孔碳片用于扩散层。将不均匀的多孔体层叠在阳极扩散层上。可省略阳极扩散层。在这种情况下，将不均匀的多孔体直接层叠在阳极催化剂层上。
阳极1和阴极2中的每一个的催化剂层包含承载诸如Rt或Ru的催化剂金属的承载的催化剂、质子传导材料，如果必要的话，还包含传导材料。可例举碳黑用于承载的催化剂的载体和传导材料。
电解质薄膜3包含质子传导材料。只要包含在阳极催化剂层、阴极催化剂层和电解质层中的质子传导材料允许质子穿过所述的层，该质子传导材料可以为任何材料。质子传导材料的示例包括具有磺酸基团的氟塑料和无机材料，具有磺酸基团的氟塑料诸如Nafion(Du PontK.K.的商标)、Flemion(Asahi玻璃公司的商标)和Aciplex(Asahi化学工业有限公司的商标)，无机材料诸如钨酸或磷钨酸，但不限于此。
【示例】
如图2所示，以这样的方式将通道部分形成在2mm厚的片状的多孔碳中，即以正方格状图案排列突出部分。凹进部分的宽度W和深度D分别为1mm和1mm。突出部分的宽度(P)为1.4mm，突出部分的顶端面为正方形。换句话说，多孔碳的突出部分与不平坦的多孔碳的表面的面积比率为50％。如参照图7A和图7B所描述的，在多孔碳上形成作为密封模65的聚酰亚胺树脂。聚酰亚胺树脂膜整个形成在多孔碳除了突出部分和多孔体的与燃料盒连接的一端之外的表面上。聚酰亚胺树脂膜的膜厚为50μm。通过使用如此形成的多孔体来制造具有图1所示的结构的燃料电池，并驱动该燃料电池以在50℃的操作温度下产生电能。结果是，与不具有密封膜的情况相比，燃料蒸发最多减少10％。
在使用聚四氟乙烯膜和环氧树脂膜的情况和如参照图8A和图8B所述形成密封膜74的情况下，产生基本相同的有用结果。证实燃料利用效率提高。
因此，本发明的燃料电池可实现出色的燃料利用效率。
另外的优点和修改对本领域的技术人员而言将是容易理解的。因此，在其更广方面上的本发明不限于这里所显示和描述的特定细节和代表性的实施例。因此，在不脱离如所附权利要求及其等同物所限定的总的发明构思的精神或范围的情况下，可进行各种修改。

Claims (11)

1、一种在燃料电池中使用的流体管理部件，包括：
阳极；
阴极；
电解质薄膜，设置在阳极和阴极之间；
多孔体，具有燃料供给表面部分，该燃料供给表面部分面对阳极的与电解质薄膜相反的表面并且具有凹进部分和与阳极接触的突出部分；和
密封膜，覆盖凹进部分的至少一些部分，并阻止流体通过燃料供给表面部分的渗透。
2、根据权利要求1所述的流体管理部件，其中，密封膜包含从包括聚四氟乙烯、聚酰亚胺树脂和环氧树脂的组中选择的至少一种材料。
3、根据权利要求1所述的流体管理部件，其中，多孔体为通过对碳颗粒进行压模或者通过搅拌和混合碳颗粒和粘合剂并烧结所得到的产物而获得的多孔体。
4、根据权利要求1所述的流体管理部件，其中，通过以下操作形成多孔体：在片状的预成型件的一侧上形成凹进部分和突出部分的图案；将具有与凹进部分相应的图案化的开口的掩模附到预成型件上以覆盖预成型件的一侧；以及通过掩模在预成型件的凹进部分上形成密封膜。
5、根据权利要求1所述的流体管理部件，其中，通过以下操作形成多孔体：在片状的预成型件的一侧上形成凹进部分和突出部分的图案；在预成型件的一侧的整个表面上形成密封膜；以及通过使用物理去除手段或化学去除手段来选择性地去除覆盖突出部分的密封膜。
6、根据权利要求1所述的流体管理部件，其中，多孔体具有未被密封膜覆盖的燃料入口端。
7、根据权利要求6所述的流体管理部件，其中，另一多孔体位于所述多孔体的燃料入口端和燃料槽之间。
8、根据权利要求1所述的流体管理部件，其中，多孔体的孔隙率为大于等于10％且小于等于50％。
9、一种制造在燃料电池中使用的流体管理部件的方法，包括：
(a)在片状的预成型件的一侧上形成凹进部分和突出部分的图案；
(b)将具有与预成型件的凹进部分相应的图案化的开口的掩模附到预成型件上，并使用掩模覆盖预成型件的一侧；
(c)通过掩模在预成型件的凹进部分上形成密封膜，然后去除不必要的膜和掩模，从而形成具有燃料入口端和燃料供给表面部分的多孔体；
(d)通过热压方法将阳极、阴极和电解质薄膜烧结为一个单元体，从而获得薄膜电极组件；和
(e)将多孔体安装在薄膜电极组件上，以使燃料供给表面部分的突出部分与阳极接触，并将多孔体安装在燃料槽上，以使燃料入口端与燃料槽相连通。
10、一种制造在燃料电池中使用的流体管理部件的方法，包括：
(i)在片状的预成型件的一侧上形成凹进部分和突出部分的图案；
(ii)在预成型件的一侧的整个表面上形成密封膜；
(iii)通过使用物理去除手段或化学去除手段选择性地从突出部分去除密封膜，从而获得具有燃料入口端和燃料槽的多孔体；
(iv)通过热压方法将阳极、阴极和电解质薄膜烧结为一个单元体，从而获得薄膜电极组件；和
(v)将多孔体安装在薄膜电极组件上，以使燃料供给表面部分的突出部分与阳极接触，并将多孔体安装在燃料槽上，以使燃料入口端与燃料槽相连通。
11、根据权利要求10所述的方法，其中，预先在预成型件上设置切割边缘，并且在步骤(iii)中，将切割边缘与密封膜一起去除。
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