CN1358884A - 单晶制造装置及单晶制造方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供了可同时进行单晶冷却和下一单晶制造的单晶制造装置。所述装置至少具备可进行单晶制造的制晶炉,拉晶轴,收存已制得的单晶并使单晶冷却的保温炉,将单晶原料送入贵金属坩埚内的原料供给装置。制晶炉至少具备盛放原料熔液的贵金属坩埚,沿贵金属坩埚外围设置的耐火材料坩埚,设置在耐火材料坩埚上、具有拉晶轴贯通孔且开闭自由的制晶炉顶盖。保温炉底部与制晶炉顶盖上部密闭连接。在保温炉底部与制晶炉顶盖上部密闭连接的状态下,将单晶从制晶炉移入保温炉内,并收存于保温炉。

Description

单晶制造装置及单晶制造方法

技术领域

本发明涉及单晶制造装置及单晶制造方法，尤其涉及具有制造单晶的制晶炉和冷却已制得的单晶的保温炉的单晶制造装置，以及边冷却边制造单晶的单晶制造方法。

背景技术

因为钽酸锂(LiTaO₃)、铌酸锂(LiNbO₃)等氧化物单晶的熔点都比较高，所以以往一般都使用铂(Pt)、铂-铑或铱(Ir)等贵金属坩埚，在氮气或氩气等惰性气体氛围气中，采用丘克拉尔斯基法来制造。

图17是表示以往氧化物单晶制造装置的结构剖视图。贵金属坩埚105内收存熔融的单晶原料(原料熔液)113，在规定温度条件下，通过从原料熔液113的表面提拉种晶116，在种晶116的下面制造单晶117。

在制晶炉101内，已制得的单晶117与残留在坩埚105中的另一半原料熔液一道加以长时间冷却，即进行所谓缓冷。通常冷却单晶需要一天或一天以上的时间。制造一根氧化物单晶，贵金属坩埚105内的原料熔液大概要消耗一半左右。消耗的单晶原料113用粉末状的烧结原料补加，备作制造下一单晶使用。另外，因为用铱等制成的贵金属坩埚105在高温状态下容易氧化，所以一般都把制晶炉101置于不锈钢制的大容器124里进行单晶制造。

因为单晶117的冷却在制晶炉101内进行，所以残留在贵金属坩埚105内的一半原料熔液113也将同时冷却固化。如果贵金属坩埚105内的原料熔液113在每次制造氧化物单晶都固化，则贵金属坩埚105很快就会出现变形，从而不得不频繁地进行坩埚改铸。另外，如果制晶炉101整体在每次制造氧化物单晶中都重复升温冷却这样的加热周期，制晶炉101内做保温材料用的耐火材料，也会产生热震裂纹，缩短耐火材料乃至制晶炉101的寿命。从而加快这些装置部件的消耗速度，结果导致单晶制造成本的上升。

另外，制得的氧化物单晶受到剧烈的温度变化，也会产生热应力裂变(形成裂缝)，所以必须进行长时间冷却。而为了冷却制晶炉101内的氧化物单晶，在从一个氧化物单晶冷却完毕到取出至制晶炉101外部期间，便无法开始对下一氧化物单晶做制造准备。因此，每天仅能生产一根或不到一根氧化物单晶，设备生产效率低下，氧化物单晶的制造成本高昂。

发明的内容

本发明就是为解决以往技术的这些问题而完成的，其目的在于提供可降低单晶制造成本的单晶制造装置和单晶制造方法。

本发明的另一目的是提供单晶生产效率高的单晶制造装置和单晶制造方法。

本发明的另一目的是提供能延长装置部件使用寿命的单晶制造装置和单晶制造方法。

本发明的另一目的是提供单晶冷却和下一单晶制造可同时进行的单晶制造装置和单晶制造方法。

为了达到上述目的，本发明的第一特征就是，至少具备①进行单晶制造的制晶炉；②拉晶轴；③收存已制得的单晶和冷却单晶的保温炉；④在贵金属坩埚内供给单晶原料的原料供给装置的单晶制造装置。制晶炉至少必须具备盛放原料熔液的贵金属坩埚和配置在贵金属坩埚外围的耐火材料坩埚。在拉晶轴的前端配置种晶，通过将种晶从原料熔液液面提拉而在种晶下面制造单晶。保温炉可在平行或垂直于拉晶轴的方向上与拉晶轴一起移动。原料供给装置具有调节单晶原料供给速度的功能。

使种晶与盛放在贵金属坩埚内的原料熔液的液面接触，然后提升拉晶轴，就可以在种晶的下面制造单晶。制得的具有规定长度的单晶从原料熔液的液面脱离。单晶从制晶炉转移到保温炉内并收存在保温炉中。

本发明的第一特征中，为了在保温炉内冷却单晶，贵金属坩埚内的原料熔液在每次单晶冷却时不会固化，不必让制晶炉整体在每次制晶过程中都反复经历升温-冷却这样的加热周期。从而，可以防止贵金属坩埚的早期变形，防止制晶炉中的耐火材料的早期劣化。

另外，在保温炉内进行单晶冷却的时候，使保温炉、单晶及拉晶轴一起在垂直于拉晶轴的方向上移动，这样可以在制晶炉内装不同的拉晶轴。因此，在冷却单晶期间，就可以开始做制造下一单晶的准备。还有，制造下一单晶的准备工作之一就是将消耗的单晶原料补加到贵金属坩埚内，为此，采用具有调节单晶原料供给速度功能的原料供给装置，只要将已消耗的那部分单晶原料补加到贵金属坩埚内即可。

在本发明的第1特征中，制晶炉最好带有置于耐火材料坩埚之上、开有拉晶轴贯通孔且开闭自由的制晶炉顶盖。此外，还希望能将保温炉底部与制晶炉顶盖之上部密闭连接。在保温炉底部与制晶炉顶盖之上部密闭连接的状态下，通过把单晶从制晶炉收存于保温炉内，可不把大量的热应力加于单晶。单晶制造时，通过预先关闭制晶炉顶盖，可防止制晶炉上方的异物侵入贵金属坩埚内，防止原料熔液的纯度下降。单晶收存于保温炉内后，关好制晶炉顶盖，与制造单晶时同样，也可防止贵金属坩埚内掉入异物。

保温炉内拉晶轴方向的长度，最好调为单晶拉晶轴方向长度的4倍。保温炉内拉晶轴方向的长度，要比单晶拉晶轴方向长度长得多。把单晶中心置于保温炉中心情况下，单晶上下端范围内在拉晶轴温度的变化幅度可以控制在50℃以下。

单晶制造装置最好还要有分别包围在制晶炉上部的外围和保温炉下部的外围的保温材料。在把保温炉中心温度设定为单晶熔点(绝对温度)的0.7～1倍温度的情况下，单晶从制晶炉转移到保温炉范围内，拉晶轴温度分布，可以从制晶炉向保温炉下降。

单晶制造装置最好还有堵塞保温炉底部的保温炉底盖。通过用保温炉底盖堵塞收存单晶的制晶炉底部，不会造成靠近制晶炉底的那部分单晶先冷却，而是能使整个单晶都以均匀的速度冷却。此外，还希望在保温炉底盖的最上部，先铺垫一层与单晶同一成分的粉末。收存于保温炉内的单晶位于保温炉底盖之上。通过在保温炉底盖的最上部，先铺垫一层与单晶同一成分的粉末，可以抑制高温状态的单晶和保温炉底盖之间发生反应，防止冷却后出现单晶底部变质或生成裂纹的现象。

保温炉的内面希望用耐热性好、难于劣化的物质覆盖，在提拉单晶过程中，保温炉内面构造难以产生剥离，以防保温炉内面的剥落物落入贵金属坩埚内，避免原料熔液纯度下降。

本发明的第2特征是至少具有以下8个步骤的单晶制造方法。

第1步，将设在制造单晶的制晶炉内的贵金属坩埚中收存的单晶原料进行熔融，制成原料熔液；

第2步，使装在拉晶轴前端的种晶跟上述原料熔液的液面相接触；

第3步，通过提拉上述拉晶轴，在种晶下制造单晶；

第4步，当上述单晶达到所需长度后，将该单晶从上述液面脱离；

第5步，以一定速度把上述单晶从上述制晶炉移到保温炉，并收存于该保温炉内；

第6步，将上述单晶、上述拉晶轴和上述保温炉在垂直于该拉晶轴方向上同步移动；

第7步，在上述保温炉内冷却上述单晶；

第8步，在上述贵金属坩埚内补加单晶原料。

在此，第7步和第8步可以同时进行。也就是说，第8步没有必要等到第7步的单晶冷却结束后才进行，而可以在开始冷却的前后进行。通常，单晶的冷却时间视其大小和材料等的不同而异，但一般都要10个小时左右。在单晶冷却过程中，第8步原料补加完毕时，返回第1步，将补加的原料与拉晶后剩余的原料一起，再次熔融制成原料熔液也没关系。在第6步，因为拉晶轴与单晶一起在垂直于轴的方向上移动，所以在第1步之后，可准备另一拉晶轴，继续进行第2步以后的操作。

第3步，在设于制晶炉上、开有拉晶轴贯通孔且可自由开闭的制晶炉顶盖关闭的状态下进行。在第4步和第5步之间，最好还要有打开制晶炉顶盖的步骤。在此，制晶炉顶盖至少要在第3步是关闭状态，但最好是在第1步和第2步以及第4步中都是关闭状态。

在第5步，从保温炉底部到制晶炉顶盖上部之间的距离希望在20mm以下，最好是保温炉底部与制晶炉顶盖的上部密闭连接。

在第5步，保温炉中心温度设定为单晶熔点(绝对温度)的0.7～1倍，从制晶炉到保温炉之间，在拉晶轴温度低于保温炉中心温度的区域，其提拉速度最好比拉晶轴温度高于保温炉中心温度区域的速度快。

第5步，单晶中心附近的拉晶轴方向的温度分布在达到近保温炉中心温度过程中的速度最好在每分钟5mm以下。

在第5步，收存在保温炉内的单晶中心，希望置于保温炉中心偏上的位置。

在第5步和上述第7步之间，希望有在保温炉底部安装其最上部铺有跟单晶同一成分的粉末的保温炉底盖的步骤和使单晶位于保温炉底盖之上的步骤。这些步骤可以安排在第5步和第7步之间，但最好在第6步之后进行。

本发明的第3个特征是，至少具有①进行单晶培育的制晶炉②拉晶轴③收存已制得的单晶和对单晶进行冷却的保温炉④用外部气体隔断制晶炉的气密容器⑤将惰性气体导入气密容器的气体导入孔的单晶制造装置。制晶炉至少具备盛放原料熔液的贵金属坩埚。拉晶轴的前端装配种晶，通过从原料熔液的液面提拉种晶，在种晶下面制造上述单晶。在保温炉的上部开设有拉晶轴贯通孔，保温炉可以在平行和垂直于拉晶轴的方向上与拉晶轴一起移动。气密容器具备包围制晶炉的侧面和底面的制晶炉收存容器和与制晶炉收存容器上部密闭连接的、具有拉晶轴贯通孔、开闭自由的气密用开闭盖。保温炉底部能与气密用开闭盖的上部密闭连接。

气密容器可籍外部气体，将带有高温状态较易氧化的贵金属坩埚的制晶炉隔断。另一方面，保温炉以及收存于保温炉内的单晶都暴露于大气中。通过把保温炉底部与气密用开闭盖的上部密闭连接，使导入气密容器内部的几乎所有惰性气体都流向保温炉的内部，从保温炉上部开设的出孔排放大气。

本发明的第3个特征中，带有高温较容氧化的贵金属坩埚的制晶炉的周围可以通过外部气体有效地隔断。因此可以①提高装置的开动率，大幅提高生产率②延长贵金属坩埚及耐火材料部件寿命，降低制造成本。

(实施方式1)

以下参照附图来说明本发明的实施方式。附图上所记载的凡与以往技术相类似的部分均附有类似符号。图1表示本发明实施方式1的单晶制造装置结构的剖视图。该单晶制造装置具备①制造单晶17的制晶炉1；②收存已制得的单晶17、让单晶17进行缓冷的保温炉2；③从已熔融的单晶原料(原料熔液)13的液面26提拉种晶16来制造单晶17的拉晶轴(14～16)。

制晶炉1具备①盛放原料熔液13的贵金属坩埚5；②置于贵金属坩埚5上方、用贵金属作成的环状反射板11；③装在反射板11上，用贵金属作成的后加热器12；④设在贵金属坩埚外围、用包含耐火材料的断热材料制成的耐火材料坩埚6；⑤设在耐火材料坩埚6上面的保温塔7；⑥设在保温塔7上面的、开有拉晶轴(15、16)贯通孔24的开闭自由的制晶炉顶盖8。制晶炉顶盖8有两处开合结构，可以在装置外部分别左右移动制晶炉顶盖8来进行制晶炉顶盖8的开闭操作。耐火材料坩埚6、保温塔7、制晶炉顶盖8均由断热材料作成。在贵金属坩埚5、反射板11、后加热器12等贵金属部件的外围，在离耐火材料坩埚6一定间隔处，配置感应加热线圈10。感应加热线圈10对贵金属部件(5、11、12)加热升温，熔融贵金属坩埚5内的单晶原料，并且在制晶炉6内形成适合于单晶17制造的温度分布。制晶炉1靠支柱18支撑。

贵金属坩埚5是使用金属铱(Ir)制成的、直径φ180mm、高度15Omm。也可以使用铂(Pt)、铂-铑(Pt-Rh)等材料合金代替铱(Ir)。盛放在贵金属坩埚5内的单晶原料是由碳酸锂(Li₂CO₃)、氧化钽(Ta₂O₅)的粉末烧结而成的烧结材料构成的。烧结材料的重量为7～1Okg，贵金属坩埚5和烧结材料的总重量为15kg。此外，碳酸锂(Li₂CO₃)和氧化钽(Ta₂O₅)的锂(Li)和钽(Ta)的组成比Li/Ta＝0.943(摩尔比)。

保温炉2配置在制晶炉1的上方，其底部开设了一个从制晶炉收存单晶17用的开口。保温炉2在提拉单晶17的方向，即与拉晶轴(14～16)平行的方向(以下称为“拉晶轴方向”)及与拉晶轴(14～16)垂直的方向(以下称为“拉晶轴垂直方向”)上可以移动。制晶炉2的上部与用于拉晶轴方向移动制晶炉2的起吊机构25相连接。用此起吊机构25，可以使保温炉2的底部与制晶炉顶盖8的上部密闭连接。

构成保温炉2的材料包括断热材料，它具有维持保温炉2内温度的功能。保温炉2，还装配有收存单晶17所需的可形成高温状态的加热手段。保温炉2的内面，用耐热性好、不易变质的物质如KM管(日化陶公司制的KM管)等包覆。因为保温炉2装在制晶炉1上方，所以可以防止保温炉2内面剥落、混入贵金属坩埚5内，并防止原料熔液13的纯度下降。为了在保温炉2内广泛形成一个温度均一的区域(均热区)，拉晶轴方向的炉内长度，希望是单晶17长度的3倍以上。在实施方式1中，因为单晶17的长度是10cm左右，所以保温炉2的炉内长度定为40cm。使用具有保温炉2的加热手段，设定保温炉2的中心温度为1300℃的情况下，已确认在拉晶轴方向离保温炉2中心15cm的范围内的温度，已形成了一个控制在1300±50℃范围之内的均热区。

拉晶轴由提拉杆14、氧化铝杆15和种晶16组成。提拉杆14的一端与氧化铝杆15的一端相连。氧化铝杆15的另一端与种晶16相连。提拉杆14、氧化铝杆15和种晶16接成直线状。提拉杆14的另一端与具有测量单晶17重量功能的测力传感器22相连。氧化铝杆15贯穿保温炉2和制晶炉顶盖8的开孔24，使装配在拉晶轴前端的种晶16与盛放在贵金属坩埚5中的原料熔液13的液面26接触。

制晶炉1、保温炉2、拉晶轴(14～16)均设置在金属容器(不锈钢容器)35中。该容器内部内装满由气体导入口23导入的氮气、氩气等惰性气体。金属容器外面配置了可调节单晶17原料供给速度功能和具有重量传感器的原料供给装置19。原料供给装置19和制晶炉1之间，用原料供给管20连接。从原料供给装置19可以将烧结材料送入制晶炉1的贵金属坩埚5内。原料供给装置19内的烧结材料21是粉末或颗粒状的原料。

在金属容器外载放有园板状或长方形状的盖板4，盖板4上配有装在保温炉2底部的保温炉底盖3。保温炉底盖3和盖板4都可以插入金属容器内。保温炉底盖3内置加热手段，可以控制自身的温度。

以下参照图1至图11，说明使用图1所示的单晶制造装置制造单晶的方法。图1至图4是表示从制造单晶17到使已制得的单晶17冷却为止的一系列单晶制造工序中主要制造工序的装置剖视图。图5是表示单晶制造方法的流程图。

首先，在如图5所示的步骤S01中，原料供给管20的前端伸到贵金属坩埚5的上部，原料供给装置19中的由Li₂CO₃和Ta₂O₅粉末烧结而成的烧结材料21，通过原料供给管21被送入贵金属坩埚中。希望采用一边旋转贵金属坩埚5一边供给烧结原料的方法。送入贵金属坩埚5的烧结原料21到熔融需要相当一段时间，如果坩埚不旋转而连续补加原料，就会造成在未熔融的烧结原料21上面渐渐堆积烧结原料21的现象，使烧结原料21不能平稳地熔融。

其次在步骤S02中，加大感应加热线圈10的电功率，加热制晶炉1内的贵金属部件(5、11、12)。使烧结原料完全熔融，形成原料熔液13。然后控制感应加热线圈10的电功率，调节原料熔液13的液面26的温度使之适合于单晶制造的温度。另外，还可通过使制晶炉顶盖8处于关闭的状态，延缓制晶炉1内的温度分布，形成适合于单晶制造的温度。

其次在步骤S03中，将拉晶轴(14～16)向原料熔液13移动，使拉晶轴前端的种晶16与原料熔液13的液面26接触。接着，在步骤S04中，如图1所示，在关闭制晶炉顶盖8的状态下，一边旋转拉晶轴(14～16)一边提拉即可在种晶16下面制造单晶17。

其次在步骤S05中，待单晶17达到规定长度之后，便可将单晶17从液面26脱离。单晶17的脱离通过以10～100mm/min的速度提升拉晶轴(14～16)到规定的距离即可实现。另外，也可以采用让单晶17下端形成晶尾而自液面26脱离的方法。

接着，进行将已制得的单晶17从制晶炉1转移到保温炉2的准备工作。首先，把保温炉2内的温度设定到收存刚制得的高温状态的单晶17所需要的温度。也就是说，在单晶的熔点以绝对温度表示为Tm的情况下，把保温炉2的中心温度设定在0.7Tm以上、1Tm以下的范围内。在此，继续说明把保温炉2的中心温度设定在1300℃的情况。另外，在实施方式1中，虽然把已制得的单晶17从制晶炉1转移到保温炉2所需的准备放在步骤S05之后进行，但是无疑并不必受此限制。在步骤S05之前，正在进行单晶17制造的过程之中进行准备也没关系。

接着，在步骤S06中，把制晶炉顶盖8左右打开。下面进入步骤S07，如图2所示，把单晶17以一定速度，从制晶炉1移动到保温炉2，把单晶17收存于保温炉2内。这时，保温炉2的底部与呈开启状态的制晶炉顶盖8的上部密闭连接。另外，单晶的移动是靠以一定的速度提升拉晶轴(14～16)来进行的。

下面，在如6图所示的步骤S08中，关闭制晶炉顶盖8。再往下在步骤S09中，在拉晶轴方向上，使单晶17、拉晶轴(14～16)以及保温炉2同步移动。再往下在步骤S10中，如图3所示，把保温炉底盖3装于保温炉2的底部。具体来说，在保温炉2的底部装保温炉底盖3之前，使单晶17、拉晶轴(14～16)以及保温炉2移动(上升)后，保温炉底盖3与园板状盖板4一起在拉晶轴垂直方向移动，把保温炉底盖3装在保温炉2的底部。然后，通过下降单晶17、拉晶轴(14～16)和保温炉2，把保温炉底盖3安装于保温炉2底部。接下来，在步骤S11中，使单晶17位于保温炉底盖3上。

其次在步骤S12中，使单晶17、拉晶轴(15、16)及保温炉2在拉晶轴垂直方向上同步移动。具体来说，首先把保温炉2和起吊手段25脱开，再脱开提拉杆14和氧化铝杆15。然后使氧化铝杆15、种晶16、单晶17、保温炉底盖3、盖板4以及保温炉2在拉晶轴垂直方向同步移动，再从金属容器取出。

其次在步骤S13中，在保温炉2内进行单晶17的冷却。具体来说，将保温炉2的温度以一定的速度降至室温，大约要10个小时。然后待单晶17冷却完全之后再过6小时，把单晶17从保温炉2内取出。接着在步骤S14中，与步骤S13相同，决定是否进行下一单晶的制造。如果确定要进行下一单晶的制造(在步骤S14中，YES)，则进入步骤S15，补加制造单晶17消耗的单晶原料(烧结原料)21到贵金属坩埚5内。因为制造单晶17消耗的原料熔液13的重量是测力传感器22所测得的单晶17的重量，所以补加与单晶17相同重量的烧结原料21。这时，一边旋转贵金属坩埚5(一边旋转支撑杆18)，一边补加烧结原料21。

其次在步骤S16中，如图4所示，提拉杆14上装着新的氧化铝杆15和种晶16，准备下一拉晶轴。然后返回步骤S02，重复上述步骤(S02～S13)。另外，在不进行下一单晶制造的情况下(步骤S14，NO)，单晶制造方法就结束了。

图7(a)是表示步骤S07中，从制晶炉1到保温炉2间的拉晶轴温度分布图。纵轴表示离原料熔液13的液面26的垂直距离，横轴表示拉晶轴温度。拉晶轴温度是在打开制晶炉顶盖8，在炉芯温度设定为1300℃的制晶炉与制晶炉顶盖8密闭连接的状态下，用热电偶测定出来的。图7(b)是表示如图1所示的单晶制造装置的部分剖视图，它表示图7(a)所示的主要温度下的单晶17位置。

如图7(a)所示，原料熔液13的液面26的温度约为1650℃，拉晶轴温度沿垂直距离下降。在保温塔7的上部附近低于1300℃，在制晶炉2的底部附近形成温度分布的转折(极小值)27，在保温炉2的中心上升到1300℃。在图7(b)中，单晶17A处于步骤S05中的从液面26脱离的状态。单晶17B表示单晶17的中心29位于保温塔7的上端附近拉晶轴温度为1300℃的区域的状态。单晶17C表示单晶17的中心29位于保温炉2中心的状态。

在本发明的实施方式1中，从步骤S07中的制晶炉1到保温炉2的移动速度，在拉晶轴温度低于保温炉2中心温度(1300℃)的区域和不在此区域的情况下是各不相同的。低于保温炉2中心温度(1300℃)的区域，移动速度快。也就是说，在图7(b)中，从单晶17B的状态到单晶17C的状态的移动速度要与从单晶17A的状态到单晶17B的状态的移动速度快。具体来说，从单晶17A的状态到单晶17B的状态移动要花1小时，而从单晶17B的状态到单晶17C的状态，则以每分钟50～100mm的速度快速移动。另外从单晶17A的状态到单晶17B的状态移动速度虽然定为1小时，但从降低单晶17A受的热应力和防止裂纹的观点看，移动所花时间最好再长一些。

如上所述，本发明的实施方式1中，因为在保温炉内进行单晶17的冷却，所以贵金属坩埚5内的原料熔液13在单晶17每次冷却的时候并不硬化，不必在每次制造单晶17时都重复制晶炉1整体升温-冷却这样的加热周期。因此，可以防止贵金属坩埚5的早期变形和制晶炉1所用耐火材料的早期劣化。从而可以提高单晶17生产能力，同时实质上实现生产成本的降低。

在保温炉2进行单晶17冷却的时候，使保温炉2随单晶17及拉晶轴(15，16)一起在垂直于拉晶轴的方向上移开，就可以在制晶炉1内配置另一根拉晶轴。因此，在冷却单晶17期间，就可以开始准备下一单晶的制造。从而使连续制造单晶达到实用化水平。按过去两天生产一根单晶来算，现在一天就可以生产一根，即单晶制造装置的生产效率提高到原来的2倍。

另外，保温炉2的底部与制晶炉顶盖8的上部密闭连接的状态下，通过将单晶17从制晶炉1收存于保温炉2内，还可以使炉内的热量难以从制晶炉顶盖8和保温炉2之间的间隙逃散出去。也就是说，在制晶炉顶盖8和保温炉2之间的间隙处附近，不会形成局部的低温区，单晶17也就不会受到大的热应力，单晶17即可从制晶炉1收存到保温炉2之中。所以单晶开裂的发生率可大为减少。

制造单晶17时，通过预先关闭制晶炉顶盖8，可以防止来自制晶炉1上方的异物落入贵金属坩埚5内，这样就可防止原料熔液13的纯度下降。单晶17收存到保温炉2内之后，先关闭制晶炉顶盖8，与制造单晶17的时候同样，也可防止异物落入贵金属坩埚5内。

在准备制造单晶17的时候，通过预先关闭制晶炉顶盖8，可以在纵方向上缓和制晶炉1内的温度分布，形成一个适合于单晶17制造的最佳炉内环境。另外，因为制晶炉顶盖8上开有拉晶轴(14～16)贯通孔24，所以可以关闭制晶炉顶盖8制造单晶17。从而在制造单晶17的时候，可维持适合于单晶制造的最佳炉内环境。

(实施例1)

以下对本发明实施方式1的实施例进行说明。首先，在实施例1中探讨单晶17从制晶炉1移动到保温炉2的时候，从保温炉2的底部到制晶炉顶盖8的上部的距离。实施方式中，在保温炉2的底部与制晶炉顶盖8的上部处于密闭连接状态，即从保温炉2的底部到制晶炉顶盖8的上部的距离为0mm。在实施例1中，把该距离(保温炉-制晶炉)分别设为0、10、20、40mm四个条件，从制晶炉1到保温炉2进行单晶17的移动。每个条件制造3根单晶17，并测定冷却后单晶17的无裂纹率和抛光后的无裂纹率。另外，在该测定中，排除了对非拉晶工艺理想状态下的单晶的无裂纹率数。其测定结果如表1所示。

               表1

保温炉-制晶炉间距	单晶冷却后的无裂纹率	单晶抛光后的无裂纹率
			40mm	1/3	1/1
20mm	3/3	2/3
			10mm	3/3	3/3
0mm	3/3	3/3

如表1所示，冷却后无裂纹率在0、10、20mm三个条件中得到良好结果。抛光后无裂纹率在20mm条件下结果偏低，但在0、10mm两个条件中得到良好结果。因此，从图5所示的步骤S07可知，从制晶炉顶盖8的上部，到保温炉2的底部的距离设定在10mm以下，可预防裂纹的发生。此外，将此距离设定在20mm以下也可预防裂纹的出现。

图8(a)和图7(a)同样，是步骤S07中制晶炉1到保温炉2间的拉晶轴温度分布图。图8(b)与图7(b)同样，是单晶制造装置的部分剖视图，表示图8(a)所示的主要温度下的单晶17位置。但是，从制晶炉顶盖8的上部到保温炉2的底部的距离不是0mm。也就是说，该图示出了从制晶炉顶盖8的上部和保温炉2的底部未呈密闭连接状态下的温度分布。如图8(a)所示，制晶炉顶盖8的上部和保温炉2的底部之间形成了间隙28，所以炉内的热量会从此间隙逃散，造成拉晶轴的温度下降。另一方面，原料熔液13的液面26的温度及保温炉2的中心温度对应于图7都保持不变。其结果如图8(a)所示，在制晶炉顶盖8的上部和保温炉2的底部的间隙28附近形成的温度分布转折27变大，单晶17在通过这个温度分布转折27时会受到很大的热应力，可能会产生裂纹。

(实施例2)

在实施例2中，探讨将单晶17从制晶炉1移动到保温炉2时，单晶17的移动速度。在实施方式中，步骤S07如图7(b)所示，与从单晶17A到单晶17B状态的移动速度相比，从单晶17B到单晶17C状态的移动速度更快。因此在温度转折27处单晶17所受到的热应力有所下降。

在实施例2的比较例中，单晶17以一定的移动速度从液面26脱离的状态移动到保温炉2中心与单晶17中心重合的状态。移动速度为每分钟1.5mm，花了约300分钟。

另一方面，实施方式1的单晶移动速度如下所示。即，拉晶轴温度高于保温炉2中心炉内温度(1300℃)以上的范围内(17A～17B)，移动速度为每分钟1.5mm，用了约85分钟。拉晶轴温度低于保温炉2中心炉内温度(1300℃)的范围内(17B～17C)，移动速度为每分钟100mm的快速。分别进行了各10根单晶17的制造，并考察了冷却后的无裂纹率，其结果如表2所示。

         表2

	无裂纹率
		移动速度一定	4/10
低于保温炉温度时移动速度加快	8/10

如表2所示，实施例2中，花时间慢慢移动单晶17时(移动速度一定)，无裂纹率为4/10，而实施方式(低于保温炉温度时快进)的无裂纹率为8/10。也就是说，在低于保温炉温度时快进情况下，不产生裂纹的几率是移动速度一定情况下的2倍。这是因为在保温炉2和制晶炉顶盖8之间局部形成了低温度的冷却带(温度分布曲线的转折27)，如在此冷却带缓慢移动，单晶17的温度就要受到此冷却带的影响。也可以认为，单晶17的温度急剧下降，单晶17的内部应力增大，便容易产生裂纹。

另外，如实施方式1所示，通过在拉晶轴温度低于保温炉2中心的炉内温度(1300℃)范围(17B～17C)内快速移动，该局部冷却带给予单晶17温度的影响小，单晶17的温度可维持某种程度上的高温不变的情况下，就可以收存在保温炉2中。这样，单晶17受到的热应力小，产生裂纹的几率也就减少了。

另外，在实施例2中，除了用钽酸锂(LiTaO₃)的单晶外，还对铌酸锂(LiNbO₃)进行了同样的实验，得到同样的结果。

(实施例3)

如图7(a)及图7(b)所示，即使在制晶炉顶盖8上部和保温炉2的底部密闭连接的状态下，在其密闭连接部分拉晶轴温度分布上也会形成转折27。如实施例2所示，为了减小单晶17受到的热应力，在此温度分布的转折27区域快速移动单晶17。所以，在实施例3中，将探讨从制晶炉1到保温炉2的拉晶轴温度分布不形成转折27、而从制晶炉1到保温炉2呈下降状态的装置。

图9(b)是实施例3的单晶制造装置结构的部分(特征部分)剖视图。如图9(b)所示，实施例3的单晶制造装置比图1所示的装置还多一部分，它们是分别包围保温塔7上部的外周和保温炉2下部的外周的保温材料30。在此，保温材料30使用氧化铝系隔热材料。图9(a)是如图9(b)所示装置结构中的拉晶轴温度分布曲线图。如图9(a)所示，通过装配保温材料30，在制晶炉顶盖8上部和保温炉2的底部密闭连接的部分没有形成温度分布的转折，从原料熔液13的液面26到保温炉2的中心使拉晶轴温度分布呈下降状态。

在如图9(a)和图9(b)所示的状态下，与实施例2同样，制造了10根单晶17，测定了冷却后的单晶17的无裂纹率。在单晶17的上端到达保温炉2底部附近这一过程中，以每分钟2mm的移动速度匀速移动，其后以每分钟100mm的速度快速移动，其测定结果如表3所示。

                     表3

	冷却后的无裂纹率
		温度分别改善后	9/10

如表3所示，通过改善温度分布，冷却后的无裂纹率上升到9/10，可见与表2低于保温炉温度时快进情况下的8/10相比，无裂纹率有所提高。

将单晶17的上部到达保温炉2底部附近之前的移动速度设定为1、3、5、7mm的4个条件下，分别制造3根单晶，并测定冷却后的无裂纹率。测定结果如表4所示。

               表4

上升速度	冷却后的无裂纹率
		1mm/m	3/3
3mm/m	3/3
		5mm/m	2/3
7mm/m	0/3

如表4所示，在每分钟1mm和3mm的条件下不产生裂纹，每分钟5mm的条件下产生裂纹很少。但是，在每分钟7mm以上的条件下，所有的单晶17都产生裂纹。可以认为这是由于单晶17移动速度增大，热应力增加，裂纹就更容易产生的缘故。

(实施例4)

以下就收存到保温炉2中的单晶17的处理方法进行说明。如实施方式所示，通过把保温炉2内拉晶轴方向的长度调整到单晶17长度(10cm左右)的3倍以上即40cm，保温炉2的温度可在很大范围内形成均一区(均热区)。因而，通过把单晶17收存到保温炉2内，使单晶17的中心和保温炉2的中心一致，便可对单晶17整体进行均匀冷却。

然而，当保温炉2的炉内长度不能加到足够长时，将会产生以下问题。即在步骤S07中，从将单晶17收存到保温炉2内到步骤S10中把保温炉底盖3装在保温炉底部为止的过程中，单晶17将收存到底部呈开口状态的保温炉2中。另外，在步骤S09中，保温炉在平行于拉晶轴的方向上移动(上升)，其底部便从制晶炉顶盖8的上部放开。因此，步骤S07到步骤S09之间，保温炉2内的温度分布具有底部附近温度低的形状，单晶17的下端侧面先被冷却，有产生裂纹之虞。

图10(a)是表示保温炉2底部呈开口状态下的拉晶轴温度分布曲线图。图10(b)是表示保温炉2底部开口状态下制晶炉2及收存在制晶炉2的单晶17的剖视图。如图10(a)所示，保温炉2内的拉晶轴方向长度不够长时，底部开口状态下的底部附近的温度低。在如图10(a)所示的温度分布中，当单晶17的中心29和保温炉2的中心34一致的情况下，单晶17的上端31和下端32的温度差变大，单晶17的下端32侧先冷却，便可能产生裂纹。

因此，如图10(b)所示，把单晶17收存在制晶炉2中，使单晶17的中心29位于保温炉2中心34的偏上方。或者，把单晶17收存在制晶炉2中，使保温炉2的底部和单晶17下端的距离约为保温炉2的内径大小。借此缩小单晶17上端31和下端32的温度差，使单晶17处于一个均匀的温度环境中，有可能抑制裂纹产生。

(实施例5)

以下探讨保温炉底盖3最上部的材质问题。一般来说，氧化物单晶在高温状态下都有容易跟不同的材质发生反应的倾向。尤其是含锂(Li)的氧化物单晶的这种倾向更明显。至少已经确认LiTaO₃、LiNbO₃单晶在高温状态下会跟氧化铝发生反应。

具体来说，保温炉底盖3的最上部铺设了氧化铝陶瓷棉，在步骤S11中，将单晶17放置在保温炉底盖3的上面进行冷却。冷却后，和保温炉底盖3接触的单晶17的下部往往可见白云状物质或者产生裂纹。

因此，先在保温炉底盖3的最上部铺设放置在白金铂上的与单晶成分相同的粉末，然后再把单晶17放置在保温炉底盖3的上面冷却。冷却后，和保温炉底盖3接触的单晶17的下部无任何反应痕迹，也无裂纹。由此可知，在装置的结构上，与高温状态的单晶17相接触的部分，最好使用与单晶成分相同的材料。另外，在保温炉底盖3的上面只采用象白金箔等确实不与单晶17发生反应的物质，也可以得到很好的效果。

在本发明的实施方式1中，作为氧化物单晶虽然只提到LiTaO₃、LiNbO₃，但实际上对于象朗格高镍型(ランガサイト)化合物这样广义的其他氧化物单晶，也可以获得上述效果。另外本发明并非仅限于氧化物单晶。对于那些容易产生裂纹、冷却需要很长时间的其他单晶，本发明仍然有效，而且同样可以获得提高生产效率、降低生产成本、延长装置使用寿命等效果。

(实施方式2)

在实施方式1中已经说明，为了防止贵金属坩埚5、反射板11或后加热器12等用贵金属制成的部件氧化，不仅是制晶炉1，而且保温炉2也要收存在气密用不锈钢制容器35中，在贵金属部件(5、11、12)不接触大气的状态下以进行单晶的制造。

但是，因为已制得的单晶17是氧化物单晶，暴露于大气中也不会产生什么大问题。即便是保温炉2，如果它自身不包含易氧化的物质，则暴露于大气中也不会产生什么大问题。因此，对于已制得的单晶17以及保温炉2来说，不需要严格意义上的气密条件。要求气密条件的，仅仅是带有在高温状态下容易氧化的贵金属坩埚5等贵金属部件的制晶炉1。

因此，在本发明的实施方式2中，将说明通过用外部气体隔断制晶炉，把制晶炉设置在大气中的一种构造比较简单、可连续制造单晶的单晶制造装置。

图11是表示本发明实施方式2的单晶制造装置的结构剖视图。本发明的实施方式2的单晶制造装置至少具备①进行单晶制造的制晶炉51；②拉晶轴(14～16)；③收存已制得的单晶17、对单晶17进行冷却的保温炉52；④用外部气体隔断制晶炉51的气密容器；⑤向气密容器导入惰性气体的气体导入口73。

制晶炉51至少具备盛放原料熔液13的贵金属坩埚5。贵金属坩埚5由铱、铂、铂-铑等在高温状态下容易氧化的贵金属材料制得。在此，使用直径为φ180mm，高度为150mm的铱制坩埚。制晶炉51还具备用贵金属制得的反射板11、后加热器12、耐火材料坩埚6、耐火材料保温塔7、在耐火材料保温塔7上配置的耐火材料环61、在耐火材料环61上配置的制晶炉顶盖58。耐火材料环61与耐火材料坩埚6或耐火材料保温塔7同样，都是由含耐火材料的隔热材料构成的。制晶炉顶盖58开有拉晶轴15的贯通孔，已制得的单晶17因该孔的自由开闭而通过。有关制晶炉顶盖58的结构，将在后面参照图15的各分图进行叙述。贵金属部件(5，11，12)的外围配设有感应加热线圈10。

拉晶轴(14～16)由提拉杆14和氧化铝杆15和种晶16组成。拉晶轴的一端配置种晶16，通过把种晶16从原料熔液13的液面提拉，便可在种晶16的下面制造单晶17。拉晶轴的另一端与测力传感器22相连。

保温炉52配置在制晶炉51的上方，其底部开有从制晶炉51收存单晶17用的开口。保温炉52可以在拉晶轴方向和拉晶轴的垂直方向移动。保温炉52的上部设有贯穿氧化铝杆15的贯通孔。保温炉52可与拉晶轴同步移动。另外，在保温炉52的开口处还配有与贯通孔密闭连接、且具备贯穿拉晶轴(氧化铝杆)15的细管的保温炉顶盖60。细管直径约为能穿过氧化铝杆15的大小，而且要小于保温炉52的贯通孔直径。

气密容器至少具备包围制晶炉51侧面和底面的制晶炉收存容器(54、55)、通过石英环57与制晶炉收存容器54的上部密闭连接的气密用开闭盖59。气密用开闭盖59具有开闭自由的结构，其上设有贯穿拉晶轴15的贯通孔，已制得的单晶17也可从此通过。有关气密用开闭盖59的结构，将参照图16的各分图加以说明。在实施方式2中，制晶炉收存容器具备装在制晶炉51外围的园筒状制晶炉收存容器54和配置在制晶炉51的下方、与制晶炉收存容器54下部密闭连接的基座55。制晶炉收存容器54用石英作成。基座55用耐火材料或水冷式不锈钢作成。感应加热线圈10配置在制晶炉收存容器54的外周。气密用开闭盖59的上面是平坦面，保温炉52的底部与气密用开闭盖59的上部相接。无疑，为了确保和气密用开闭盖59上面的密闭连接性，在保温炉52的底部也有平坦的结构。

气体导入口73配置在部分制晶炉收存容器54上。由气体导入口73导入的气体是氩气、氮气和氪气等惰性气体。

如上所述，基座55的上部与制晶炉收存容器54的下部密闭连接，制晶炉收存容器54的上部通过石英环57与气密用开闭盖59密闭连接。另外，保温炉52的底部与气密用开闭盖59的上部密闭连接。因此，从气体导入口73导入的惰性气体被导入包括制晶炉51内部在内的气密容器中，再通过具有气密用开闭盖59的开孔74导入保温炉52内，从保温炉底盖60和氧化铝杆15之间的间隙排放至大气。气密容器、气密用开闭盖59以及保温炉52的内部，除了气体导入口73以及保温炉顶盖60与氧化铝杆15之间的间隙之外，均保持气密状态。气体导入口73只导入惰性气体。另一方面，因为从保温炉顶盖60和氧化铝杆15之间的间隙要排放惰性气体，所以几乎可以防止外部气体从该空隙进入。所以靠大气可以隔断制晶炉51。换言之，通过从气体导入口73继续导入惰性气体，使气密容器、气密用开闭盖59以及保温炉52的内部压力保持高于大气压，即可防止大气从保温炉顶盖60和氧化铝杆15之间的空隙流入。

图15是表示制晶炉顶盖58结构的平面图，表示从拉晶轴方向看到的制晶炉顶盖58的平面形状。图15(a)表示制晶炉顶盖58关闭的状态，图15(b)表示制晶炉顶盖58打开的状态。如图15(a)所示，制晶炉顶盖58有一对在垂直于拉晶轴方向可滑动的开闭式挡板58b，和一对在垂直于开闭式挡板58b滑动方向上相隔一定距离设置的固定式挡板58a。拉晶轴顶盖58起着形成有利于单晶制造的炉内温度环境的作用。四块挡板(58a，58b)都装在耐火材料环61的上面。

沿制晶炉收存容器54的内周设置的圆弧状固定式挡板58a与耐火材料环61的上部密闭连接。在一对固定式挡板58a之间配置的开闭式挡板58b塞在耐火材料环61的内周(在图15(a)中以虚线画的园)。在一对开闭式挡板58b的结合部中心，开设了贯穿氧化铝杆15的孔58c。开闭式挡板58b在相对的直线部分的靠中心部位留有一半圆形的切口。此半圆形切口，在制晶炉顶盖58关闭、两个开闭式挡板58b合拢时，在制晶炉顶盖58的中心便形成一个可以贯穿氧化铝杆15的圆孔58c。

如图15(b)所示，通过将一对开闭式挡板58b在耐火材料环61上左右滑动，耐火材料环61的内园(在图15(b)中以实线画的园)呈开口状态。耐火材料环的开口大小以已制得的单晶可以通过为度。

图16是表示气密用开闭盖59结构的平面图，表示从拉晶轴方向看到的气密用开闭盖59的平面形状。图16(a)表示气密用开闭盖59关闭的状态，图16(b)表示气密用开闭盖59打开的状态。如图16(a)所示，气密用开闭盖59与制晶炉顶盖58同样，具有在垂直于拉晶轴方向可以滑动的一对开闭式挡板59b和在垂直于开闭式挡板59b滑动方向相隔一定距离配置的一对固定式挡板59a。四块挡板(59a、59b)都装在石英环57上。

圆弧状固定式挡板59a与石英环57密闭连接。在一对固定式挡板59a之间配置的开闭式挡板59b塞在石英环57的内周(在图16(a)中以虚线画的园)。在一对开闭式挡板59b的结合部中心设有贯穿氧化铝杆15的孔59c。开闭式挡板59b在相对的直线部分靠中心部位留有一半圆形的切口。此半圆形切口在气密用开闭盖59关闭、两个开闭式挡板59b合拢时，在气密用开闭盖59的中心形成氧化铝杆15可以穿过的孔59c。

如图16(b)所示，通过将一对开闭式挡板59b在石英环57上左右滑动，石英环57的内园(在图16(b)中以实线画的园)呈开口状态。石英环57的开口大小以已制得的单晶可以通过为度。

(单晶制造方法)

以下参照图11至图14，对使用图11所示的单晶制造装置来制造单晶的方法进行说明。图11至图14是表示从单晶17的制造到制得的单晶17冷却这一系列单晶制造工序中主要制造工序的装置剖视图。

首先，按Li/Ta＝0.943(摩尔比)称量Li₂CO₃和Ta₂O₅粉末、并将烧结后的重量为10kg的烧结材料送入贵金属坩埚5内。增加感应加热线圈10的电功率，加热制晶炉1内的贵金属部件(5、11、12)，形成重量为15kg的原料熔液。然后控制施加于感应加热线圈10的电功率，调节原料熔液13液面的温度到适合于单晶制造的温度。

熔融烧结材料形成原料熔液13，把温度调节成适合于单晶制造温度的工序称为“炉内升温工序”。在炉内升温工序中，图15所示的制晶炉顶盖58以及图16所示的气密用开闭盖59处于关闭状态。缓慢调整制晶炉51的内的温度分布，使之形成适合于单晶制造的温度分布。此外，保温炉52的底部与气密用开闭盖59的上部密闭连接，而且从气体导入口73继续导入惰性气体。

其次，将拉晶轴(14～16)向原料熔液13方向移动，让拉晶轴前端的种晶16接触到原料熔液13的液面。如图11所示，通过边旋转边提升拉晶轴(14～16)，在种晶16的下面制造单晶17。单晶17达到规定长度后，将单晶17从液面脱离。单晶17的脱离，采取10～100mm/min的速度将拉晶轴(14～16)提拉到规定距离的方法即可。也可采用使单晶17的下端形成晶尾，然后从液面脱离的方法。采用此法，可制造直筒直径为φ105～110mm，重量6～7kg的钽酸锂(LiTaO₃)单晶17。

以上从种晶16接触液面到单晶17从液面脱离为止的工序称为“单晶制造工序”。在单晶制造工序中，制晶炉顶盖58和气密用开闭盖59呈关闭状态。保温炉52的底部与气密用开闭盖59的上部密闭连接，而且由气体导入口73继续导入惰性气体。

其次，如图12所示，进行把已制得的单晶17从制晶炉51转移到保温炉52的准备。首先，把保温炉52的温度设定到收存刚制造出来的高温状态下的单晶所必须的温度。另外，在实施方式2中，虽然把已制得的单晶从制晶炉转移到保温炉的准备放在拉晶工序后做，但是，在拉晶过程中做准备也无妨。其次，如图15所示，将制晶炉顶盖58的开闭式挡板58b左右打开，如图16所示，气密用开闭盖59的开闭式挡板59b左右打开。

其次，以一定速度，把单晶17从制晶炉51转移到保温炉2内，把单晶17收存在保温炉2内。然后关闭制晶炉顶盖58的开闭式挡板58b，关闭气密用开闭盖59的开闭式挡板59b。从移动单晶17的准备工序开始，到把单晶17收存于保温炉52内并关闭盖(58、59)为止的工序，称为“收存单晶入保温炉工序”。在收存单晶入保温炉工序中，保温炉52的底部与气密用开闭盖59的上部密闭连接，而且从气体导入口73继续导入惰性气体。

在实施方式2中，考虑到收存单晶入保温炉工序，尽可能缩短了制晶炉顶盖58和气密用开闭盖59在拉晶轴方向上的距离。单晶17通过有制晶炉顶盖58和气密用开闭盖59时，其四面由制晶炉顶盖58所具备的耐火材料制成的四块挡板(58a、58b)以及气密用开闭盖59所具备的石英制成的四块挡板(59a、59b)包围，而且气密用开闭盖59的上部与保温炉52的底部密闭连接。所以说，热量往拉晶轴垂直方向逃散之处几乎没有。因此，单晶17在不被冷却的状态下收存于保温炉52内。

其次，使单晶17、拉晶轴(14～16)以及保温炉52在拉晶轴方向同步移动(提升)。然后，如图13所示，把保温炉底盖53安装在保温炉52的底部。此时，增加从气体导入口73导入非惰性气体流量，防止大气从气密用开闭盖59的孔侵入气密容器内。具体说来，在保温炉52的底部装上保温炉底盖53之前，先使单晶17、拉晶轴(14～16)以及保温炉52移动(提升)，然后将保温炉底盖53往拉晶轴垂直方向移动，装到保温炉52的底部。此后，把保温炉52和保温炉底盖53接紧。然后，把单晶17安放在保温炉底盖53上，从提拉杆处切下氧化铝杆。沿拉晶轴垂直方向移动单晶17、拉晶轴(15、16)、保温炉52以及保温炉底盖53。同时，增加感应加热线圈10的电功率，提高贵金属坩埚5的温度。另外，为了防止大气从气密用开闭盖59的孔59c侵入气密容器内，待保温炉52的移动(提升)结束，马上就用耐热性和抗热震性好的盖板盖住气密用开闭盖59的孔59c也无妨。另外对提拉后的单晶17的冷却大约需要1天(24小时)左右或者更长时间。

其次，在保温炉2内进行单晶17冷却的同时，按制造单晶17所消耗的量往贵金属坩埚5补加单晶原料(烧结原料)21。原料供给装置包括收存烧结原料21的原料供给容器69和可配制在贵金属坩埚5中心、略平行于拉晶轴方向的原料供给管70。原料供给管70的一端配制在原料熔液13的液面临近，原料供给管70贯穿呈关闭状态的制晶炉顶盖58的孔58c以及气密用开闭盖59的孔59c。从另一端以给定的速度把烧结原料21供给到贵金属坩埚5内。

因为制造单晶17所消耗的原料熔液13的重量，是用测力传感器测得的单晶17的重量，所以补加烧结原料21的重量和单晶17的重量相同。然后配成总重量为15kg的原料熔液13。此时，一边旋转贵金属坩埚5(一边旋转支撑杆)一边补加烧结原料21。因为保温炉52能在拉晶轴(上下)方向以及拉晶轴垂直(左右)方向移动，所以操作性能非常好。另外，因为原料供给管70是设置在拉晶轴(上下)方向上的，所以与图1所示的情况相比，烧结原料21不会堵塞在原料供给管70中。

其次，如图14所示，将装好了保温炉底盖60的新保温炉52b的底部与气密用开闭盖59的上部密闭连接。使氧化铝杆15及种晶16穿过保温炉顶盖60的细管、关闭状态的气密用开闭盖59和制晶炉顶盖58的孔(58c、59c)，种晶16的前端伸到原料熔液13的液面，进行下一单晶的制造。氧化物单晶一般都容易开裂，对提拉后的冷却需要花费10个小时左右或者更长的时间。但是，这种长时间冷却的大部分过程都放在气密容器之外的保温炉52a内完成。因为保温炉52a的撤去和新保温炉52b的安装、原料供给管70的安装和撤去、种晶16的重装等都不受空间条件的制约，所以操作性非常好。

通过重复实施上述步骤，连续进行了10根单晶的制造，而且所有的单晶都没有发生开裂等不合格的情况，也没有发生原料供给管70堵塞的现象。另外，几乎没有看到制晶炉内耐火材料劣化的情况。

如上所述，在本发明的实施方式2中，在实施方式1中已经说明过的，不仅获得了前述实施方式1所述的通过耐火材料以及贵金属部件的长寿命化提高装置生产效率和降低生产成本的效果，还获得了以下效果。即：1)因为仅将制晶炉51置于气密容器之内，所以气密容器本体可以做小；2)在“炉内升温工序”、“单晶制造工序”、“收存单晶于保温炉工序”中，因为高温状态的制晶炉51内没有外部气体进入，所以可以防止贵金属坩埚5等设置在制晶炉51内的贵金属部件的氧化；3)因为收存了必须缓冷的单晶17的保温炉52a和收存下一单晶用的空保温炉52b不需要在气密容器内部进行交换，所以不要为实现这些操作而配置庞大的驱动装置(起吊手段25等)。4)因为烧结原料21的补加不在高气密性容器的外部进行(参照图4)，而是使用垂直设置在贵金属坩埚5正上方的原料供给管70来进行，原料供给器69和贵金属坩埚5相距不远，不会出现烧结原料21中途堵塞在供料管70的现象。

如上所述，本发明对实施方式1、实施方式2以及实施例1至实施例5进行了详细记载，但是本发明并不限于对这些公开内容所做的论述和附图中。本领域的技术人员可从中获得其他实施方式、实施例及通用技术。

在实施方式中，仅对典型的氧化物单晶—钽酸锂(LiTaO₃)作了说明，但铌酸锂(LiNbO₃)或朗格高镍型(ランガサイト)化合物等广义的其他氧化物单晶也可以获得同样的效果。而且，本发明并不限于氧化物单晶，凡是所用制造装置中的坩埚等贵金属部件在高温下容易氧化，或者单晶制造时容易产生裂纹、冷却单晶需要很长时间(例如24小时左右)的其他单晶，都可提高其单晶制造装置的实际运转率。

如上所述，本发明提供了能降低单晶制造成本的单晶制造装置以及单晶制造方法。

本发明提供了单晶生产效率有所提高的单晶制造装置以及单晶制造方法。

本发明还提供了能延长装置部件的使用寿命的单晶制造装置以及单晶制造方法。

本发明还提供了单晶的冷却和下一单晶的制造可以同时进行的单晶制造装置以及单晶制造方法。

对附图的简单说明

图1表示本发明实施方式的单晶制造装置的结构剖视图。

图2表示使用图1所示单晶制造装置的单晶制造方法中的主要制造装置的剖视图(之一)。

图3表示使用图1所示单晶制造装置的单晶制造方法中的主要制造装置的剖视图(之二)。

图4表示使用图1所示单晶制造装置的单晶制造方法中的主要制造装置的剖视图(之三)。

图5表示使用图1所示单晶制造装置的单晶制造方法的流程图(之一)。

图6表示使用图1所示单晶制造装置的单晶制造方法的流程图(之二)。

图7中的图7(a)表示图5所示的步骤S07中，从制晶炉到保温炉间的拉晶轴温度分布曲线图。图7(b)表示图1所示单晶制造装置的部分剖视图，并表示与图7(a)所示温度分布曲线图中主要温度相对应的单晶位置。

图8中的图8(a)表示实施例1的保温炉底部和制晶炉顶盖的上部呈未密闭连接状态时从制晶炉到保温炉间的拉晶轴温度分布曲线图。图8(b)表示图1所示单晶制造装置的部分剖视图，并表示与图8(a)所示温度分布曲线图中主要温度相对应的单晶位置。

图9中的图9(a)表示实施例3的从制晶炉到保温炉间的拉晶轴温度分布曲线图。图9(b)表示图1所示单晶制造装置的部分剖视图，并表示与图9(a)所示温度分布曲线图中主要温度相对应的单晶位置。

图10中的图10(a)表示实施例4的保温炉底部呈开口状态时的拉晶轴温度分布曲线图。图10(b)表示底部呈开口状态的制晶炉和收存于制晶炉的单晶的剖视图。

图11表示本发明实施方式2的单晶制造装置的结构剖视图。

图12表示使用图11所示单晶制造装置的单晶制造方法中的主要制造装置的剖视图(之一)。

图13表示使用图11所示单晶制造装置的单晶制造方法中的主要制造装置的剖视图(之二)。

图14表示使用图11所示单晶制造装置的单晶制造方法中的主要制造装置的剖视图(之三)。

图15表示图11所示制晶炉顶盖结构的平面图，图15(a)表示制晶炉顶盖关闭的状态，图15(b)表示制晶炉顶盖打开的状态。

图16表示图11所示气密用开闭盖结构的平面图，图16(a)表示气密用开闭盖关闭的状态，图15(b)表示气密用开闭盖打开的状态。

图17表示以往的单晶制造装置的结构剖视图。

对图中符号的说明：1和51为制晶炉，2和52为保温炉，3和53为保温炉底盖，4为盖板，5为贵金属坩埚，6为耐火材料坩埚，7为保温塔，8和58为制晶炉顶盖，10为感应加热线圈，11为反射板，12为后加热器，14为提拉杆，15为氧化铝杆，16为种晶，17、17A、17B、17C为单晶，18为支柱，19为原料供给装置，20和70为原料供给管，21为烧结材料，23和73为气体导入口，24、58c和59c为孔，25为起吊手段，26为液面，27为温度分布转折，28为间隙，29为中心，30为保温材料，54为制晶炉收存容器，55为基座，57为石英环，59为气密用开闭盖，60为保温炉顶盖，61为耐火材料环，69为原料供给容器。

Claims (22)

1.单晶制造装置，其特征在于，至少具备1)至少包括盛放原料熔液的贵金属坩埚和设置于贵金属坩埚外围的耐火材料坩埚的进行单晶制造的制晶炉，2)前端放置种晶、通过从上述原料熔液的液面提拉该种晶而在该种晶下制造上述单晶的拉晶轴，3)在与上述拉晶轴平行及垂直的方向上能与该拉晶轴一起移动、收存已已制得的上述单晶并对该单晶进行冷却的保温炉，4)具有可以调节上述单晶原料供给速度的功能、把上述单晶原料送入上述贵金属坩埚内的原料供给装置；上述制晶炉还具备设置在上述耐火材料坩埚上部、具有贯穿上述拉晶轴的孔且开闭自由的制晶炉顶盖；上述保温炉的底部与上述制晶炉顶盖的上部密闭连接。

2.如权利要求1所述的单晶制造装置，其特征还在于，上述保温炉内的上述拉晶轴方向的长度比上述单晶的上述拉晶轴方向的长度长得多，在上述单晶的中心置于上述保温炉中心的情况下，该单晶上下端范围内的上述拉晶轴温度变化幅度在50℃以下。

3.如权利要求2所述的单晶制造装置，其特征还在于，上述保温炉内的上述拉晶轴方向的长度实质上为上述单晶的上述拉晶轴方向的长度的3倍。

4.如权利要求1所述的单晶制造装置，其特征还在于，在上述保温炉中心温度设定为上述单晶熔点温度(绝对温度)的0.7～1倍的情况下，上述单晶从上述制晶炉转移到上述保温炉的范围内的拉晶轴温度分布从上述制晶炉向上述保温炉呈下降状态。

5.如权利要求4所述的单晶制造装置，其特征还在于，在上述制晶炉上部的外围及上述保温炉下部的外围分别包裹保温材料。

6.如权利要求1所述的单晶制造装置，其特征还在于，还具备覆盖上述保温炉底部的保温炉底盖。

7.如权利要求6所述的单晶制造装置，其特征还在于，还具有铺设于上述保温炉底盖最上部的与上述单晶成分相同的粉末。

8.单晶制造方法，其特征在于，至少包括以下8个步骤：

第1步，将设置在制造单晶的制晶炉内的贵金属坩埚中收存的上述单晶原料进行熔融，制成原料熔液；

第2步，使装在拉晶轴前端的种晶与上述原料熔液的液面接触；

第3步，通过提拉上述拉晶轴，在种晶下制造单晶；

第4步，当上述单晶达到所需长度后，将该单晶从上述液面脱离；

第5步，以一定速度将上述单晶从上述制晶炉移到保温炉，并收存于该保温炉内；

第6步，使上述单晶、上述拉晶轴和上述保温炉在垂直于该拉晶轴的方向上同步移动；

第7步，在上述保温炉内冷却上述单晶；

第8步，在上述贵金属坩埚内补加上述单晶原料。

9.如权利要求8所述的单晶制造方法，其特征还在于，上述第3步操作在设置于上述制晶炉上、具有贯穿上述拉晶轴的孔且开闭自由的制晶炉顶盖处于关闭的状态下进行，在上述第4步和第5步之间，还有打开上述制晶炉顶盖的操作。

10.如权利要求9所述的单晶制造方法，其特征还在于，在上述第5步中，从上述保温炉的底部到上述制晶炉顶盖上部的距离在20mm以下。

11.如权利要求10所述的单晶制造方法，其特征还在于，在上述第5步中，上述保温炉的底部与上述制晶炉顶盖的上部密闭连接。

12.如权利要求8所述的单晶制造方法，其特征还在于，在上述第5步中，上述保温炉中心温度设定为上述单晶熔点温度(绝对温度)的0.7～1倍，在从上述制晶炉到上述保温炉间的上述拉晶轴温度低于上述保温炉中心温度的范围内，上述规定速度比在此以外的温度范围内的规定速度快。

13.如权利要求8所述的单晶制造方法，其特征还在于，在上述第5步中，上述单晶中心附近的拉晶轴方向的温度分布在达到近保温炉中心温度过程中的上述规定速度每分钟在5mm以下。

14.如权利要求8所述的单晶制造方法，其特征还在于，在上述第5步中，上述保温炉内收存的上述单晶的中心位于该保温炉中心的偏上方。

15.如权利要求8所述的单晶制造方法，其特征还在于，在上述第5步和第7步之间还有以下2个步骤：在上述保温炉的底部设置保温炉底盖，该底盖的最上部铺设了与上述单晶成分相同的粉末；将上述单晶放置在上述保温炉底盖上。

16.单晶制造装置，其特征在于，至少具备1)至少具有收存原料熔液的贵金属坩埚的用于单晶制造的制晶炉，2)前端放置种晶、通过从上述原料熔液的液面提拉该种晶而在该种晶下制造上述单晶的拉晶轴，3)上部设有拉晶轴贯通孔、在与上述拉晶轴平行及垂直的方向上能与该拉晶轴一起移动、收存制得的上述单晶并对单晶进行冷却的保温炉，4)通过外部气体隔断具备包围上述制晶炉侧面和底面的制晶炉收存容器和与该制晶炉收存容器上部密闭连接、具有上述拉晶轴贯通孔且开闭自由的气密性开闭盖的上述制晶炉的气密容器，5)将惰性气体导入上述气密容器内的气体导入口；上述保温炉底部与上述气密用开闭盖的上部密闭连接。

17.如权利要求16所述的单晶制造装置，其特征还在于，还具备能堵住形成于上述保温炉顶部的上述孔、且具有上述拉晶轴可穿过的细管的保温炉顶盖。

18.如权利要求16所述的单晶制造装置，其特征还在于，上述气密用开闭盖在垂直于上述拉晶轴的方向上具有一对可滑动的开闭式挡板，并具有在垂直于该开闭式挡板滑动方向上且间隔一定距离设置的固定式挡板。

19.如权利要求16所述的单晶制造装置，其特征还在于，上述制晶炉还具备配置在上述耐火材料坩埚上方、具有上述拉晶轴贯通孔且开闭自由的制晶炉顶盖。

20.如权利要求19所述的单晶制造装置，其特征还在于，上述制晶炉顶盖在垂直于上述拉晶轴的方向上具备一对可滑动的开闭式挡板，并具有在垂直于该开闭式挡板滑动方向上且间隔一定距离设置的固定式挡板。

21.如权利要求16所述的单晶制造装置，其特征还在于，还具备可调节上述单晶原料供给速度、将上述单晶原料送入上述贵金属坩埚内的原料供给装置。

22.如权利要求21所述的单晶制造装置，其特征还在于，上述原料供给装置通过设置在上述制晶炉的真正中心轴上的管道来供给上述单晶原料。

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