CN1252318C - 电解用电极及其制法、用该电极的电解法和电解水生成装置 - Google Patents

电解用电极及其制法、用该电极的电解法和电解水生成装置 Download PDF

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Abstract

本发明考虑到对人体的安全性或废弃时对环境的污染，提供一种能够高效率地生成臭氧，同时耐久性优良的电解用电极及其制造方法、以及使用该电解用电极的活性氧发生装置。在至少在其表面具有电极催化剂，通过电解在被处理水中产生臭氧或活性氧的电解用电极(5)中，电极催化剂含有电介质，该电极催化剂的表面积中，电介质占有的表面积的比例大于70%。

Description

电解用电极及其制法、用该电 极的电解法和电解水生成装置
                      技术领域
本发明以洗净杀菌和洗净各种污染物质为目的，涉及一种使高效率地产生臭氧和活性氧的电解电极及该电解电极的制造方法以及其电解方法和电解水生成装置。
                      背景技术
迄今为止，作为除去家庭饮用水和在厨房等中所使用的水(下文称为被处理水)中的细菌和霉菌、病原虫等微生物的方法，采用使用次氯酸钠等氯系药剂进行杀菌·净化处理的方法。然而，在上述被处理水中存在耐氯性细菌、孢子体和病原虫等，这些微生物只用次氯酸难以除去，一般采用以臭氧进行杀菌·净化处理的方法。
作为产生所说臭氧的方法，一般使用例如在由钛构成的基体的表面上被覆氧化铅或氧化锡而形成的电极作为电解用电极上的阳极侧来进行。所说被覆氧化铅或氧化锡的电解用电极是一种能够高效率地生成臭氧及活性氧的电极，因此可以认为，在利用高浓度的臭氧或活性氧来对被处理水进行处理的场合，是特别有效的。
然而，就被覆氧化铅的电解用电极而言，氧化铅作为铅化合物被水质污浊防止法等法规指定为有害物质，因此，当由该电解用电极处理的水一旦被人体摄取就会引起各种障碍，这是存在的问题。另外，就被覆氧化锡的电解用电极而言，氧化锡因电解而容易溶出，因此存在耐久性的问题。所以，使用在基体上被覆氧化铅或氧化锡的电解用电极来进行被处理水的电解处理是困难的，存在这一问题。
为了避免上述各种问题，一般进行如下方法：使用在基体的表面上被覆铂等贵金属或金属氧化物的电极作为电解用电极，使产生臭氧，但是这种电极与被覆氧化铅等的情况相比，其臭氧发生效率显著低下，这是存在的问题。
因此，溶解于被处理水中的臭氧量少，利用臭氧杀菌的效果并不怎么好。
另外，近来特别是在浴室等场所发生的レジオネラ菌等细菌引起的感染症的问题正受到人们的重视。在浴室的湿度、温度环境下加速了霉菌的发生和レジオネラ菌等细菌的繁殖，这些霉菌和レジオネラ菌侵入人体内就成为感染症的原因。通常，在浴室等高温多湿的环境下繁殖的霉菌和レジオネラ菌附着在浴缸和瓷砖等上并混入贮留于浴缸的热水中。由于吸入由这些热水产生的水汽而造成上述细菌进入体内。
而且，即使在浴室以外的场所，例如在上述厨房等的下水中，由于食品的小碎屑和水等的腐烂，也成为细菌繁殖的原因。
除此之外，上述的レジオネラ菌等细菌还会附着在空调机和空气清新机、换气扇等设备上，通过这些设备的运转而将这些细菌从上述设备的吹出口吹出到室内，使这些细菌在空气中浮游。存在通过这些浮游的细菌引起感染症的问题。
因此，在有霉菌和レジオネラ菌等细菌附着的浴缸和瓷砖、厨房四周以及空调设备等的吹出口处，一般通过散布氯系的消毒剂来杀死霉菌等的细菌，并预防这些细菌的进一步繁殖。
一般使用的氯系消毒剂都通过投入次氯酸钠等药剂来进行调整，同时在多数情况下将其调整为碱性。另外由于与酸性药剂混合会产生有毒的氯气，因此存在使用中发生事故的问题。另外，对于氯系消毒剂，存在难以除去耐氯性细菌和孢子体及病原虫等的问题。
另外，作为其他的杀菌方法，已知的有利用银离子作为杀菌性金属离子来杀菌的方法。这种利用银离子的杀菌方法是使作为被电解水的自来水贮留于容器中，通过浸渍于该自来水中的银电极进行自来水的电解，在该自来水中生成银离子，通过散布这种含有银离子的自来水来进行杀菌。
然而，对于上述杀菌方法，由于电解而使银电极溶出，因此，即使是进行极性切换的情况下，也会由于电极的溶出而使其不能作为电极使用，从而存在杀菌效果降低的问题。另外，由于使用价格较高的贵金属作为电极，因此在长期使用的情况下就伴随成本升高的问题。
又，作为其他的杀菌方法，已知的有，通过使用了电极的电解来生成含高浓度次氯酸的电解水，再用该电解水来杀菌的方法。然而，在使用含次氯酸的电解水的情况下，在事后会残留盐，例如在使用该电解水进行手指消毒的情况下，存在消毒后必须用水洗的问题。
因此，本发明是为了解决以往的技术课题而完成的发明，其目的是要考虑到对人体的安全性和废弃时对环境的污染，提供一种能够高效地生成臭氧，同时其耐久性优良的电解用电极及其制造方法、以及使产生臭氧或活性氧的电解方法。
本发明的另一个目的是，提供一种不使用氯系的，药剂等而是使用杀菌效果高的电解水来进行杀菌的电解水生成装置。
                      发明内容
本发明的电解用电极，其特征在于，它是一种至少在表面上具有电极催化剂，通过电解在被处理水中产生臭氧或活性氧的电极，其中的电极催化剂含有电介质，在该电极催化剂的表面积中，电介质所占有的表面积的比例大于70％。
另外，本发明的电解用电极，其特征在于，除上述以外，在电介质以外的电极催化剂的表面上存在贵金属或金属氧化物。
另外，本发明的电解用电极，其特征在于，它是一种具有在导电性基体的表面上形成的电极催化剂表面层，通过电解在被处理水中产生臭氧或活性氧的电极，电极催化剂表面层含有多于70mol％的电介质。
另外，本发明的电解用电极，其特征在于，除上述以外，电极催化剂表面层含有贵金属或金属氧化物。
另外，本发明的电解用电极，其特征在于，电极催化剂表面层至少含有70mol％的钽氧化物作为电介质，并且至少含有铂作为贵金属或金属氧化物，或者电极催化剂表面层至少含有70mol％的铌氧化物作为电介质，并且至少含有钌氧化物作为贵金属或金属氧化物。
另外，本发明的电解用电极的制造方法，其特征在于，把含有钽氧化物或钽氧化物前躯体，或者，铌氧化物或铌氧化物前躯体的表面层构成材料涂布在上述导电性基体的表面上，然后将导电性基体及表面层构成材料在氧化性气氛中热处理。
另外，本发明的电解用电极的制造方法，其特征在于，使上述导电性基体为金属钽或金属钽合金，或者，金属铌或金属铌合金，将该导电性基体氧化来形成电极催化剂表面层。
另外，本发明的产生臭氧或活性氧的电解方法，其特征在于，具有浸渍于电解槽内的被处理水中的阳极和阴极，使用上述的电解用电极作为阳极。
另外，本发明的产生臭氧或活性氧的电解方法，其特征在于，在上述发明基础上，用阳离子交换膜将阳极和阴极分隔开。
另外，本发明的产生臭氧或活性氧的电解方法，其特征在于，具有浸渍于电解槽内的被处理水中的阳极和阴极，使用上述的电解用电极作为阳极和阴极，同时在被处理水中在阳极和阴极之间施加脉冲电压。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，该装置具备可以携带的喷出容器，而该喷出容器具有贮存被电解水的贮存部、设置于该贮存部内并浸渍于被电解水中的一对或多个电解用电极、用于将贮存部内的液体向外部喷出的喷出部，在电解用电极之间通过电流，在被电解水中生成臭氧和活性氧。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，在上述中，电解用电极至少在其表面上具有电极催化剂，该电极催化剂含有电介质，在该电极催化剂的表面积中，电介质所占有的表面积的比例大于70％。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，在上述中，在电介质以外的电极催化剂的表面上存在贵金属或金属氧化物。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，上述电解用电极具有在导电性基体的表面上形成的电极催化剂表面层，该电极催化剂表面层含有多于70mol％的电介质。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，上述电极催化剂表面层至少含有70mol％的钽氧化物作为电介质，至少含有铂作为贵金属或金属氧化物，或者，上述电极催化剂表面层至少含有70mol％的铌氧化物作为电介质，至少含有钌氧化物作为贵金属或金属氧化物。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，在上述发明中，电解用电极由被覆了作为贵金属或金属氧化物的铂和作为电介质的钽氧化物的混合物的钛构成。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，在上述各发明中，该电解水生成装置具有与喷出容器分体的用于从外部向喷出容器的电解用电极通电的电源部。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，在上述各发明中，喷出容器一体地具有用于给电解用电极通电的电源。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，在上述各发明中，该电解水生成装置具有控制向电解用电极通电的控制装置，该控制装置可以改变在贮存部内生成的电解水的浓度。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，在上述各发明中，控制装置设置于电源部。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，在上述各发明中，控制装置切换电解用电极的极性。
另外，本发明的电解水生成装置，其特征在于，在上述各发明中，喷出容器具有操作部，根据该操作部的操作把在贮存部内生成的电解水压出到喷出部中，然后按喷射式喷出。
                      附图说明
图1是用于说明本发明的臭氧或活性氧发生装置的概略构成图；
图2表示在各电极上的臭氧发生量；
图3表示使电介质为钽氧化物或铌氧化物时，对于不同的电介质表面占有率的电极的臭氧发生量；
图4是表示本发明的电解水生成装置的概要的说明图；
图5是电解水生成装置的喷出容器的主视图；
图6是电解水生成装置的喷出容器的底面图；
图7是电解水生成装置的电源部的平面图；
图8是电解水生成装置的微型计算机和AC/DC变换器的方框图；
图9表示利用电解水生成装置的电解用电极产生的臭氧浓度与电流密度的关系。
实施发明的最佳方式
下面根据附图详细地描述本发明的实施方式。图1是表示适用本发明的电解用电极的臭氧或活性氧发生装置1的概要的说明图。在本实施例中的臭氧或活性氧发生装置1由下述单元构成：构成内部未图示出的具有被处理水的流入口和流出口的处理室4的电解槽2；至少一部分浸渍于该处理室4内的被处理水中并相向配置的一对电解用电极，即成为阳极的电解用电极5和成为阴极的电解用电极6；和用于给该电解用电极5、6通电的电源7。
另外，在图中，电解槽2内位于成为阳极的电解用电极5和成为阴极的电解用电极6之间的9是阳离子交换膜。
上述成为阳极的电解用电极5由导电性基体和至少在导电性基体的表面上形成的电极催化剂构成，而该导电性基体由导电性材料例如钛构成。该电极催化剂是形成于导电性基体表面层的催化剂，是指浸渍于被处理水中、有助于直接电解的催化剂。再者，在本发明中，所谓电解用电极指浸渍于被处理水中有助于直接电解的电极，同时也包含构成为电极的一部分的有助于直接电解的部分的电极。
在该导电性基体的与浸渍于被处理水的部分相当的位置的表面上，为了起到电极催化剂的作用，涂布表面层构成材料。该表面层构成材料为电介质多于70mol％的材料，在本实施例中，表面层构成材料由下述材料构成，即：作为电介质的钽氧化物(Ta2O5)90mol％和使由钽氧化物构成的以外的部分为贵金属或金属氧化物，在本实施例中，作为贵金属或金属氧化物的10mol％的铂(Pt)。
上述涂布了表面层构成材料的基体，表面层构成材料干燥之后，在氧化性气氛中于+300℃～+700℃的温度范围热处理。通过这样的处理，就能在基体的直接对电解有贡献的表面部分，也就是电极催化剂部分形成由钽氧化物和铂构成的电极催化剂表面层。
通过这样的处理，可以提高表面层构成材料与基体的粘附性，并能形成致密的电极催化剂表面层。
另外，上述表面层构成材料的涂布可以通过将基体浸渍在盛有钽氧化物和铂的容器内的方法，或者用毛刷将表面层构成材料涂布的方法来进行。通过将该表面层构成材料的涂布及热处理反复进行许多次，例如20次左右，就能形成电极催化剂表面层。另外，在多次地涂布表面层构成材料和进行热处理的情况下，可以用只位于最外侧的表面含有超过70mol％的上述电介质的表面层构成材料构成电极催化剂表面层。
另一方面，成为阴极的电解用电极6，可以与成为阳极的电解用电极5同样地构成，但是除此之外，也可以由不溶性材料或碳构成。
按照以上的构成，将被处理水贮存于电解槽2内的处理室4中，接通上述电源7，向成为阳极的电解用电极5和成为阴极的电解用电极6通电。据此，被处理水中含有的细菌和霉菌、病原虫等微生物由于一般地负电位带电，所以被成为正电位的阳极的电解用电极5吸引。
另外，成为阳极的电解用电极5，由于在其浸渍于被处理水中、有助于直接电解的电极催化剂表面层至少存在作为电介质的钽氧化物和作为贵金属或金属氧化物的铂，因此该钽氧化物和铂在电解时起催化剂的作用，抑制氧的产生，从而可以提高臭氧或活性氧等的发生效率。
进一步地，在本实施例中，由于在上述电极催化剂表面层存在的作为电介质的钽氧化物的含量超过70mol％，因此在电解时能使催化作用活化，抑制氧的产生，从而可以进一步地提高臭氧或活性氧等的发生效率。
特别是构成了上述电极催化剂表面层的电解用电极，由于用于成为阳极的电解用电极5，因此也能生成活性氧基团和氢氧根(羟基基团；hydroxyradical)。
由此，通过产生的臭氧和活性氧基团以及氢氧根等，能有效地杀死被成为阳极的电解用电极5吸引的细菌和霉菌、病原虫等微生物。
另外，由于上述钽氧化物以外的电极催化剂表面层由铂等的贵金属或金属氧化物构成，因而通过该铂等能够提高电解用电极的电导率，提高电解效率。
进一步地，在本实施例中，在导电性基体的表面涂布的表面层构成材料，使用了钽氧化物和贵金属或金属氧化物的混合物，但是除此之外，即使是钽氧化物前体与贵金属或金属氧化物的混合物也能获得与上述同样的效果。
再者，在本实施例中的电解用电极的表面层构成材料，为电介质多于70mol％的材料，使用由作为电介质的钽氧化物90mol％与作为贵金属或金属氧化物的铂10mol％构成的该材料，构成电解用电极，但除此之外，采用表面层构成材料形成电极催化剂表面层之后的电极的电极催化剂部分，即浸渍于被处理水中有助于直接电解的部分的表面积中，电介质所占有的表面积的比例大于70％也可以。
另外，在所说的电解用电极的电极催化剂的部分中，在作为电介质的钽氧化物以外的电极催化剂的表面存在贵金属或金属氧化物。
据此，也能提高电解用电极的电导率，提高电解效率。
又，在上述实施例中，导电性基体使用钽来构成电解用电极，但是除此之外，使用金属钽或金属钽合金来构成导电性基体，将该导电性基体氧化来形成电极催化剂表面层也可以。
该导电性基体的氧化，按照下述方法进行，即：将该导电性基体浸渍于例如硫酸溶液中，通过通电来在导电性基体的表面形成氧化皮膜，即电极催化剂表面层。
按照该方法，不使用价格较高的贵金属也能形成电解用电极，从而可以力图降低成本。另外，只将导电性基体氧化便能形成电极催化剂表面层，因此可以使生产工艺简单化。
另外，在本实施例中，在电解槽2内，位于成为阳极的电解用电极5与成为阴极的电解用电极6之间设置阳离子交换膜9，因此，通过电解生成的氢离子从成为阳极的电解用电极5一侧向成为阴极的电解用电极6一侧移动，能促进在成为阴极的电解用电极6上生成氢，据此能使电位上升，并且伴随电位的上升还可增加臭氧的生成量。
另一方面，作为使用上述各电解用电极的其他电解方法，还有将如上所述构成的电解用电极分别用于作为阳极的电解用电极5和作为阴极的电解用电极6，把这些作为阳极的电解用电极5和作为阴极的电解用电极6浸渍于电解槽2内的被处理水中。然后在这些作为阳极的电解用电极5和作为阴极的电解用电极6之间外加脉冲电压以进行电解的方法。
通常，由于作为阳极的电解用电极5的作用而使氢氧根显著地产生的这一现象，发生于在作为阳极的电解用电极5与作为阴极的电解用电极6之间外加电压的瞬间。因此，通过在作为阳极的电解用电极5与作为阴极的电解用电极6之间外加脉冲电压，便可有效地生成氢氧根。
在此，与其他的电解用电极比较来说明本发明所涉及的电解用电极。图2示出了磷酸缓冲液电解液中的臭氧产生量。从左开始依次地示出铂电极、氧化铅电极、本发明的钽氧化物和铂电极、铌氧化物和钌氧化物电极各自的臭氧产生量。所谓铂电极是过去在臭氧发生装置等中使用的电解用电极，它是在导电性材料的表面上被覆了作为贵金属的铂的电极。所谓氧化铅电极是在以对给人体带来影响的可能性非常低的被处理水进行杀菌为目的的臭氧发生装置中使用的电解用电极，它是在导电性材料的表面被覆了氧化铅的电极。
图2表示的是在同一个条件下将各种电极用于成为阳极的电解用电极5，来对被处理水进行电解时，测定所得的臭氧发生量的结果。据此测得，在铂电极的情况下，臭氧发生量为0.015mg/L；在氧化铅电极的情况下，臭氧发生量为0.80mg/L；在本发明涉及的以钽氧化物和铂作为电解用电极的电极催化剂的电极的情况下，臭氧发生量为0.72mg/L；在以铌氧化物和钌氧化物作为电解用电极的电极催化剂的电极的情况下，臭氧发生量为0.80mg/L。另外，此处，使用的将本发明的钽氧化物和铂形成为电极催化剂表面层的电极，钽氧化物为形成电极催化剂表面层的90mol％以上的物质；将铌氧化物和钌氧化物形成为电极催化剂表面层的电极，铌氧化物为形成电极催化剂表面层的90mol％以上的物质。
从上述情况可以看出，在使用本发明的电极进行被处理水的电解时，所获得的臭氧的发生量是使用铂电极进行电解时的臭氧发生量的约50倍。
另外还可看出，在使用本发明的电极进行电解时获得的臭氧发生量与使用氧化铅电极进行电解时所获的臭氧发生量大致相同。
由此，由钽氧化物和铂形成电极催化剂表面层的电解用电极、由铌氧化物和钌氧化物形成电极催化剂表面层的电解用电极，其臭氧发生率要比以往使用的被覆有铂等贵金属的电解用电极显著地高，因此可以提高被处理水的由臭氧带来的杀菌效果。因此，在使用铂电极的情况下，为了提高臭氧的发生效率，必须使用添加剂和特别的装置，但是，不采用所说的特别手段也可以获得适用的臭氧浓度。
因此，在能够降低臭氧或活性氧发生装置1的成本的同时，也能提高生产率和维修作业的效率。
另外，本发明的电解用电极没有象在使用氧化铅电极时所产生的被水质污染防止法指定为有害物质的铅化合物的问题，不会对人引起各种障碍，可以安全地进行被处理水的杀菌。因此，可以把经过杀菌·净化处理的被处理水直接作为饮料用或应用于烹饪用具等的杀菌。另外，即使在废弃该电解用电极的情况下，也不会产生铅化合物，因此能充分应对环境污染。
下面利用图3来说明有关本发明的对应于钽氧化物的表面占有率的臭氧发生量以及对应于铌氧化物的表面占有率的与臭氧发生量。图3中示出了使自来水为被处理水，有关本发明的具有各种钽氧化物的表面占有率的电解用电极的各自的臭氧发生量以及具有各种铌氧化物的表面占有率的电解用电极的各自的臭氧发生量。
在同一条件下测定了在使用各种电解用电极来电解自来水时的臭氧发生量。在实验中，分别使用了钽氧化物的表面占有率为15％的电极(下文称为Ta15％的电极)、钽氧化物的表面占有率为31％的电极(下文称为Ta31％的电极)、钽氧化物的表面占有率为47％的电极(下文称为Ta47％的电极)、钽氧化物的表面占有率为64％的电极(下文称为Ta64％的电极)、钽氧化物的表面占有率为78％的电极(下文称为Ta78％的电极)、钽氧化物的表面占有率为84％的电极(下文称为Ta84％的电极)、钽氧化物的表面占有率为90％的电极(下文称为Ta90％的电极)进行电解。另外，还分别使用了铌氧化物的表面占有率为10％的电极(下文称为Nb10％的电极)、铌氧化物的表面占有率为20％的电极(下文称为Nb20％的电极)、铌氧化物的表面占有率为30％的电极(下文称为Nb30％的电极)、铌氧化物的表面占有率为40％的电极(下文称为Nb40％的电极)、铌氧化物的表面占有率为50％的电极(下文称为Nb50％的电极)、铌氧化物的表面占有率为60％的电极(下文称为Nb60％的电极)、铌氧化物的表面占有率为70％的电极(下文称为Nb70％的电极)、铌氧化物的表面占有率为80％的电极(下文称为Nb80％的电极)、铌氧化物的表面占有率为90％的电极(下文称为Nb90％的电极)、铌氧化物的表面占有率为95％的电极(下文称为Nb95％的电极)进行电解。
实验结果表明，在使用各种Ta电极时的臭氧发生量分别如下：Ta15％的电极为0.1mg/L、Ta31％的电极为0.16mg/L、Ta47％的电极为0.28mg/L、Ta64％的电极为0.5mg/L、Ta78％的电极为0.66mg/L、Ta84％的电极为5.2mg/L、Ta90％的电极为7.5mg/L。另外，Nb10％至Nb80％的电极的臭氧发生量分别为0.1mg/L，Nb90％的电极的臭氧发生量为7.8mg/L，Nb95％的电极的臭氧发生量为7.2mg/L。
由此可以看出，当作为电介质的钽氧化物或铌氧化物的表面占有率为80％以上时，臭氧的发生量急剧增加。因此，有关本发明的电解用电极可使用作为电介质的钽氧化物或铌氧化物的表面占有率在80％以上的表面层构成材料来形成电极催化剂表面层。据此可以进一步地提高臭氧的发生量。
通常，作为电介质的钽氧化物或铌氧化物的表面占有率用于电解用电极的场合，可以用来提高在导电性基体与被覆贵金属或金属氧化物之间生成的凹凸的粘附结合性和耐久性，通过显著增加用于提高粘附结合性或耐久性的程度的作为电介质的钽氧化物或铌氧化物的量，可使臭氧发生量急剧增加。
可以认为，这是由于作为电介质的钽氧化物或铌氧化物在电解用电极的表面层上起一种使臭氧产生的作用的缘故。
另外，作为电介质的钽氧化物或铌氧化物占有的表面层以外的部分，通过使用贵金属或金属氧化物，可以使催化作用活性化并进一步地提高导电性，从而可以力图提高臭氧的发生效率。
按照以上的构成，利用本发明的电解用电极来电解被处理水，能够在不特别提高电流值的条件下产生臭氧或活性氧，因此利用杀菌力非常优良的臭氧可以容易地将被处理水中所含的微生物和耐氯性菌或孢子体、病原虫等杀死。
下面说明使用有关本发明的电解用电极来构成的电解水生成装置的实施例。
图4是表示本发明的实施例的电解水生成装置10的概要的说明图，图5是喷出容器12的主视图，图6是喷出容器12的底面图。在本实施例中的电解水生成装置10由便携式喷出容器12和电源部13构成。
喷出容器12由贮存在此情况下作为被处理水的被电解水(液体，通常使用自来水)的贮存部14、已经详述过的电解用电极5、6以及用于把在贮存部14内生成的电解水(杀菌水)喷出到外部的喷出部17构成。贮存部14是一个例如在其上端形成被电解水(自来水)的注入口的容器，在上述注入口的外侧部形成了图中没有示出的螺纹沟，该螺纹沟与作为安装在喷出部17上的盖子(帽)构件的盖子17A螺纹结合，装卸自如地固定。
另外在该盖子17A上设置用于将使贮存部14内的气体漏出到外部的未图示的所谓排气孔或压力阀。
另外，为了使该贮存部14即使在贮存被电解水的状态下也能容易地携带，可使其容量例如为约500ml左右。另外，该贮存部14的底面结构如图5和图6所示，其外周缘形成向下侧突出少许的周缘部14A，以便使得贮存部14底面的内侧与接地面存在预定的间隔。
上述喷出部17是一个所谓喷射式的喷出构件，它由安装有上述盖子17A的主体18、在该主体18的前面形成了喷出口19的喷出构件20、设置于该喷出构件20上并进行喷出操作的操作部21、进入到上述贮存部14内并浸渍在贮存部14内的被电解水(电解水生成后为电解水)内的供给管22构成。
由此，通过操作喷出部17的操作部21，通过浸渍于被电解水(或电解水)中的供给管22，能够以非雾化的喷射式从喷出口19将被电解水(或电解水)喷射到外部。
另一方面，上述电解用电极5、6设置于上述贮存部14的内底面上。在此情况下的电解用电极5、6皆由由作为导电性材料的钛(或钛合金)构成的板状导电性基体与至少在导电性基体的表面上形成的电极催化剂构成。如上所述，该电极催化剂是在导电性基体的表面层上形成的催化剂，是指浸渍于被电解水，直接有助于电解的催化剂。再者，在此情况下，所谓电解用电极是指浸渍于被电解水中，直接有助于电解的电极，也包含电极的一部分浸渍于被电解水中直接有助于电解的情况的该一部分。
而且在该情况下，为了与上述同样起到电极催化剂的作用，在导电性基体的表面上涂布表面层构成材料。另外，同样地，该表面层构成材料含有超过70mol％的电介质，在本实施例中，该表面层构成材料由作为电介质的钽氧化物(Ta2O5)90mol％和作为贵金属或金属氧化物的在本实施例中是铂(Pt)10mol％构成。
再者，在本实施例中一对电解用电极5、6设置于贮存部4的内底面上，但也可以设置更多(三块以上)的电解用电极。
另外，在该情况下的电解用电极5、6分别具有端子23、24，这些端子分别通过在上述贮存部14的底面形成的图中没有示出的孔出到底面中央的外部。这些端子23、24设置在比贮存部14的周缘部14A的下端高的位置，这样，即使在喷出容器12放置于桌子等平坦表面的情况下，也能稳定地载置。
下面参照图7说明上述的电源部13。图7表示电源部13的平面图。电源部13是向喷出容器12的电解用电极5、6供给直流电流的直流电流供给装置，它由在其内部具有作为控制装置的微型计算机25和能够输出DC 100V以上电压的AC/DC转换器30的本体13A构成。
在该本体13A的上面形成有用于载置上述喷出容器12的凹陷部26。该凹陷部26按照比喷出容器12的底壁尺寸大少许的尺寸形成，在凹陷部26的例如中央部设置两个向上方突出的端子27、28，以便与设置于喷出容器12底面上的端子23、24相接触。
另外，在该本体13A的上面设置有操作开关，用于操作向设置在凹陷部26的喷出容器12的电解用电极5、6供给电力，即操作电解用电极5、6的电源的开/关，在本实施例中设置有3个这样的开关。该操作开关为强开关31、中开关32和弱开关33，通过操作各个开关31、32、33，就可向电解用电极5、6供给电源，再次操作各操作开关31、32、33，就可停止向电解用电极5、6供给电源。
也就是说，各操作开关31、32、33分为三个阶段设定电压值，通过操作强开关31，可以向电解用电极5、6外加最高的电压值，例如DC100V。另外，通过操作中开关32，可以向电解用电极5、6外加比强开关31低的电压值。另外，在操作弱开关33的情况下，可以向电解用电极5、6外加比中开关32还低的电压值。
进而，在本体13A的上面形成的34是用于报知电解终了的LED。另外，在本体13A的侧部，设置有用于供给交流电源的插座35。
下面参考图8的微型电子计算机25和AC/DC转换器30的方框图来说明微型计算机25和AC/DC转换器30。设置于上述本体13A内的微型计算机25具有定时手段。该微型计算机25的输入端连接上述操作开关、强开关31、中开关32和弱开关33，同时其输出端连接LED。另外，该微型计算机25与上述的AC/DC转换器30相连接。
该AC/DC转换器30在输入端连接交流电源36，而在输出端连接设置于上述本体13A的凹陷部26的端子27、28。另外，上述微型计算机25可以通过AC/DC转换器30来供给电源并进行控制。
下面说明上述电解水生成装置10的使用方式。首先打开喷出容器12的盖子17A，向贮存部14内贮入作为被电解水的自来水。另外，在本实施例中的自来水，含有作为卤素离子或含卤素离子的化合物的一个例子，含有约30ppm的氯离子。然后，再利用喷出容器12的盖子17A将贮存部14的开口闭塞，将喷出容器12载置在电源部13的凹陷部26。
接着，通过操作操作开关31、32、33中的任一个开关，微型计算机25根据与各开关31、32、33对应的电压值，通过AC/DC转换器30将各电压值的电流向端子27、28供给。端子27、28通过设置于喷出容器12底面的端子23、24向电解用电极5、6供给电源。在该实施例中，这时，外加(+)电压的电解用电极5或6为阳极，而外加(-)电压的电解用电极6或5为阴极。
并且，由于在作为被电解水的自来水中存在氯离子，因此，作为阳极的电解用电极5或6在电极催化剂表面层至少存在钽氧化物，如上所述，该钽氧化物在电解时起催化剂的作用，从而抑制氧的产生，使臭氧活跃地产生。据此，就在贮存部14内生成了臭氧或活性氧的浓度高的中性电解水(杀菌水)。
另外，即使在该场合的实施例中，在上述电极催化剂表面层存在的作为电介质的钽氧化物其含量超过了70mol％，因此可使电解时的催化作用活化，抑制氧的产生，从而可以进一步地提高臭氧的产生效率。
通过实验弄清了使用所说钽系电解用电极时和使用铂系(只是铂氧化物)的电解用电极时的电极电流的密度与产生的臭氧的浓度的关系，图9示出了其结果。从该图可以看出，在实施例的钽(Ta)系电解用电极的场合，比铂(Pt)系电解用电极更活跃地产生臭氧，从而使臭氧浓度提高。另外，据此，即便在更低的电流密度下也能得到所需的臭氧浓度(这时实验的电极面积为8cm2，被电解水为300cm3、电解时间为3分钟)。
另外，构成了上述电极催化剂表面层的电解用电极5和6，如上所述，也能生成过氧化物离子或氢氧根(活性氧)。由此，由于产生的臭氧和过氧化物离子以及氢氧根等，电解水就能获得对细菌和霉菌、病原虫等微生物的杀菌效果。
另外，由于上述的钽氧化物以外的电极催化剂表面层由铂等的贵金属或金属氧化物构成，因此利用所说的铂等提高电解用电极5或6的导电率，并能提高电解效率。
另外，在该情况下的实施例中，作为涂布在导电性基体的表面的表面层构成材料，使用钽氧化物和贵金属或金属氧化物的混合物，但是，除此之外，即使是象上述那样的钽氧化物前体与贵金属或金属氧化物的混合物，也能获得与上述同样的效果。
另外，在该情况下的实施例中，电解用电极5、6的表面层构成材料为电介质超过70mol％的材料，这种材料使由作为电介质的钽氧化物90mol％与作为贵金属或金属氧化物的铂10mol％构成的物质构成，但是除此之外，在利用上述那样的表面层构成材料形成电极催化剂表面层之后的电极的电极催化剂部分，即浸渍在被处理水中并有助于直接电解的部分的表面积中，钽氧化物所占有的表面积的比例超过70％的电极也行。
另外，在该电解用电极5、6的电极催化剂的部分，在作为电介质的钽氧化物以外的电极催化剂的表面上，存在贵金属或金属氧化物。由此也能提高电解用电极5、6的催化作用的活化和导电性，并能提高臭氧的产生效率。
进一步地，在该场合的实施例中，使用钛作为导电性基体来构成电解用电极，但与上述同样除此以外，使用金属钽或金属钽合金构成导电性基体，将该导电性基体氧化来形成电极催化剂表面层也是可以的。
另外，在该实施例中作为电解用电极5、6不使用溶出电极，因此不必因溶出而更换电极，从而提高维修的作业效率。另外，通过对作为被电解水的自来水电解而产生的氧、氢，通过在上述喷出部17的盖子17A上预先形成的上述排气孔或压力阀排出到外面气体中。
微型计算机25预先利用定时手段对操作上述操作开关31、32、33的任一个开关后经过的时间进行监视，在经过规定的时间，在本实施例中约1分钟至几分钟后，就认为在喷出容器12内的被电解酯中生成了含有臭氧或活性氧的电解水，于是停止向电解用电极5、6供给电源，从而结束电解。这时，为了向使用者报知电解已结束，微型计算机25指令上述的LED34亮灯。
另外，每逢操作任一个操作开关31、32、33进行电解时，微型电子计算机25指令AC/DC转换器30进行端子27、28的极性切换。
据此，为了防止电解所导致的在作为阴极的电解用电极5或6上产生成的石灰(kalk)等物质的粘结，通过降低电解用电极5、6的通电效率便可以避免电解效率降低于未然。
然后，通过操作喷出容器12的操作部21，向要杀菌的场所例如手指、浴室、厕所、厨房、观叶植物等喷射如上所述生成的电解水以进行杀菌。
这时，由于可以携带在内部生成电解水的喷出容器12本身，因此在生成电解水之后便立即可以使用，就可以利用容易分解的臭氧或活性氧浓度高、杀菌效果高的电解水进行杀菌。据此，对于使用药剂的杀菌方法难以杀死的孢子体等，也能将其杀死。而且，由于不用药剂来杀菌，因此不会导致对环境有害的问题。
特别是由于不是次氯酸而是在被电解水中生成臭氧或活性氧用于杀菌，因此在使用后不会有盐在手指等上面残留，从而可以消除必须再次水洗等的不良情况。
另外，电解水可以避免与酸性药剂混合而产生有毒的氯气，同时，由于电解水是通过电解自来水来获得的，因此也不会导致象使用药剂时所引起的对环境有害的问题。
在使用时，操作电源部13的操作开关31、32和33的任一个开关，利用经过规定时间、约1分钟后生成的电解水来杀菌，与通常电解的情况相比，不会导致能量的损失，可以利用杀菌效果显著高的刚生成之后的电解水来杀菌。
如上所述，本发明，通过操作各操作开关31、32、33，可以改变在贮存部14内生成的电解水的浓度，因此可以根据电解水的使用目的来调整臭氧或活性氧的浓度。另外，除了可以利用各操作开关31、32、33带来的电压不同来调节臭氧或活性氧的浓度之外，还可以利用电解时间的不同来调整臭氧或活性氧的浓度。
另外可知，当作为被电解水不是自来水而是使用例如纯水时，不会产生臭氧。在该情况下，添加氯(卤素或含有卤离子的化合物)即可，但是，如果氯离子(卤离子)的浓度过高，就会使次氯酸(次卤酸)的产生活跃化，并抑制臭氧的产生，因此添加少量以使氯离子浓度与上述的自来水相同即可。
另外，本发明的电解水生成装置10在可携带的喷出容器12中由被电解水生成上述电解水，因此生成后立即用手持住喷出容器12，可容易地把在贮存部14内生成的电解水喷出到需要杀菌的地方，从而能够容易地对该地方进行杀菌。
由此，便可以把电解水带到目的地后散布，从而可以提高使用性。因此可以轻易地对手指、浴室、厕所或厨房等进行杀菌，从而可以保持这些手、浴室、厕所或厨房等的卫生。另外，由于在被电解水生成电解水之后便可立即使用，因此可以提高杀菌力。
如上所述，通过电解而生成的臭氧或活性氧，其残存性低，通过更换容器时便可使其消失，但是，按照本发明，可以在生成了臭氧或活性氧的喷出容器12的原有状态下直接进行电解水的散布，因此可以在不使臭氧或活性氧的杀菌效果消失的情况下进行杀菌。
另外，该喷出容器12具有与喷出容器12分体的用于从外部向喷出容器12的电解用电极5、6通电的电源部13，因此在喷出容器12中不设置为了产生臭氧而输出高电压的电源部13，可以减轻喷出容器12的重量，并能使其结构简单化。另外，由于喷出容器12本身的重量轻，因此可以进一步地提高其使用性。
进一步地，作为控制装置的微型计算机25设置在电源部13中，因此可以使喷出容器12进一步地轻量化，同时可以使其结构简单化。
再者，本实施例的电解水生成装置10与喷出容器分体地设置电源部13，但是除此之外，一体地具有喷出容器12和用于向设置在喷出容器12中的电解用电极5、6通电的电源的电解水生成装置也是可以的。在此情况下的电源可以是二次电池、电池组、DC电源或AC电源中的任何一种。
在此情况下，由于喷出容器12与电源一体化，因此不必制成使电源部的端子与电极5、6的端子接触的结构，结构被简单化，从而能够抑制故障的发生。
另外，由于喷出容器12是所谓的喷射式的，因此能够根据操作部21的操作把在贮存部14内生成的电解水压出到喷出部17，从喷出口19喷出，因此能够提高喷出容器12的操作性。另外，可以把从喷出容器12喷出的电解水不成为雾状地喷出，因此能够把作业者直接吸入电解水的危险防范于未然。
另外，在实施例中使用钽系的电解用电极，但是作为电极材料使用被覆了铂-铱合金的钛(或钛合金)也可以。但是，如上所述，在此情况下的臭氧发生效率要比实施例的降低，不过，根据使用状态，也能使其变得有效，这是不言而喻的。
                     工业实用性
以上详述的本发明是一种电解用电极，该电解用电极至少在其表面上具有电极催化剂，通过电解而在被处理水中产生臭氧或活性氧，电极催化剂含有电介质，在该电极催化剂的表面积中，上述电介质所占有的表面积的比例大于70％，因此可使电解时的催化作用活性化，并能抑制氧的产生，从而能够更显著地对臭氧或活性氧的产生作贡献，并可以提高这些臭氧或活性氧的产生效率。
另外，由于在电介质以外的电极催化剂的表面上存在贵金属或金属氧化物，因此可以提高电解用电极的催化作用的活性化和导电性，可以提高臭氧等的产生效率。
另外，本发明为一种电解用电极，该电解用电极具有在导电性基体的表面上形成的电极催化剂表面层，通过电解而在被处理水中产生臭氧或活性氧，电极催化剂表面层含有超过70mol％的电介质，因此形成电极催化剂表面层的电介质在电解时使催化作用活性化，抑制氧的产生，并能显著地对臭氧或活性氧的产生作出贡献，从而可以提高臭氧或活性氧的产量。
另外，由于电极催化剂表面层含有贵金属或金属氧化物，因此可以提高电解用电极的电导率并能提高电解效率。
另外，由于电极催化剂表面层至少含有70mol％的钽氧化物作为电介质，并且至少含有铂作为贵金属或金属氧化物，或者，电极催化剂表面层至少含有70mol％的铌氧化物作为电介质，并且至少含有钌氧化物作为贵金属或金属氧化物，因此可以使电解时的催化作用活化，抑制氧的产生，从而进一步地提高臭氧或活性氧等的产生效率。
另外，在导电性基体的表面上涂布含有钽氧化物或钽氧化物前体、或者铌氧化物或铌氧化物前体的表面层构成材料之后，通过将导电性基体及表面层构成材料置于氧化性气氛中进行热处理来制造电解用电极，所以可以提高表面层构成材料与导电性基体的粘附性，并能形成致密的电极催化剂表面层。
另外，由于在电解用电极的表面上含有超过70mol％的钽氧化物或铌氧化物，因此该钽氧化物或铌氧化物可以抑制氧的产生，并能显著地对臭氧或活性氧的产生作出贡献，能够增加臭氧或活性氧的产生量。
另外，通过以金属钽或金属钽合金、或者金属铌或金属铌合金作为导电性基体，将该导电性基体氧化来形成电极催化剂表面层以制造电解用电极，能在不使用价格较高的贵金属的条件下形成电解用电极，从而可以谋求降低成本。
另外，由于具有浸渍于电解槽内的被处理水中的阳极和阴极，并使用电解用电极作为上述阳极，因此也能生成活性氧基团或氢氧根。
另外，由于阳极和阴极之间被阳离子交换膜分隔开，因此可以使存在于阳极侧的阳离子，即主要是在臭氧生成时产生的氢离子，通过阳离子交换膜向阴极侧移动，从而可以增加臭氧的产生量。
另外，由于具有浸渍于电解槽内的被处理水中的阳极和阴极，使用电解用电极作为阳极和阴极，同时在被处理水中在阳极和阴极之间外加脉冲电压，因此可以有效地生成氢氧根。
另外，本发明的电解水生成装置，具备含有贮存被电解水的贮存部、设置于该贮存部内并浸渍于被电解水中的一对或多个的电解用电极、用于将贮存部内的液体喷出到外部的喷出部的可携带的喷出容器，在电解用电极之间流动电流，在被电解水中生成臭氧或活性氧，因此，手持喷出容器便能容易地将贮存部内生成的电解水喷出到需要杀菌的地方，从而能容易地对该地方进行杀菌。
因此，可以提高电解水的使用性。另外，在生成电解水后能立即使用，可以利用臭氧或活性氧的浓度高、杀菌效果好的电解水进行杀菌。由此就能把那些利用药剂的杀菌方法难以杀死的孢子体等杀死。而且，由于不使用药剂杀菌，因此不会引起对环境有害的问题。
特别是由于不使用次氯酸而是使用在被电解水中生成的臭氧或活性氧来杀菌，因此在使用后没有盐残留，从而可以消除必须再度水洗的不良情况。
另外，本发明的电解水生成装置，除了上述之外，其电解用电极至少在其表面上具有电极催化剂，该电极催化剂含有电介质，并且在该电极催化剂的表面积中，电介质所占有的表面积的比例大于70％，因此可以使电解时的催化作用活化并抑制氧的产生，可以进一步显著地对氧或活性氧的产生作出贡献，从而可以提高臭氧或活性氧的产生效率。
另外，本发明的电解水生成装置，除了上述之外，在其电介质以外的电极催化剂的表面上存在贵金属或金属氧化物，因此可以提高电解用电极的催化作用的活化和导电性，从而能够提高臭氧等的产生效率。
另外，本发明的电解水生成装置，其电解用电极具有在导电性基体的表面上形成的电极催化剂表面层，而该电极催化剂表面层含有超过70mol％的电介质，因此形成该电极催化剂表面层的电介质能使电解时的催化作用活化并能抑制氧的产生，而且能够显著地对臭氧或活性氧的产生作出贡献，从而能够提高臭氧或活性氧的产生量。
另外，本发明的电解水生成装置，由于其电极催化剂表面层至少含有70mol％的钽氧化物作为电介质，并且至少含有铂作为贵金属或金属氧化物，或者，电极催化剂表面层至少含有70mol％的铌氧化物作为电介质，并且至少含有钌氧化物作为贵金属或金属氧化物，因此可以使电解时的催化作用活化，抑制氧的产生，从而进一步地提高臭氧或活性氧等的产生效率。
另外，本发明的电解水生成装置，由于上述电解用电极由被覆了作为贵金属或金属氧化物的铂与钽氧化物的混合物的钛构成，因此，作为电介质的钽氧化物起催化剂的作用，抑制氧的产生，显著地对臭氧或活性氧的产生作出贡献，因此可以提高这些臭氧或活性氧的产生效率。
另外，本发明的电解水生成装置，除了上述各发明之外，由于具有与喷出容器分体的用于从外部向喷出容器的电解用电极通电的电源部，因此可以减轻喷出容器本身的重量，并结构也能简单化。又，由于喷出容器本身的重量轻，因此进一步地提高了其使用性。
另外，本发明的电解水生成装置，除了上述的各发明之外，由于其喷出容器一体地具有用于向电解用电极通电的电源，因此可以使结构简单化并能抑制故障的发生。
另外，本发明的电解水生成装置，除了上述的各发明之外，由于具有用于控制向电解用电极通电的控制装置，而该控制装置可以改变在贮存部内生成的电解水的浓度，因此可以根据电解水的使用目的来调节臭氧或活性氧的浓度。
另外，本发明的的电解水生成装置，除了上述的各发明之外，由于其控制装置设置于电源部内，因此可使喷出容器进一步轻量化，同时可使其结构简单化。
另外，本发明的电解水生成装置，由于其控制装置切换电解用电极的极性，因此可以防止由于电解作用而在作为阴极的电解用电极上生成的石灰等物质的粘附，可以把由于电极的通电效率降低所导致的电解效率降低的不理想情况防止于未然。
另外，本发明的电解水生成装置，除了上述的各发明之外，由于其喷出容器具有操作部，根据该操作部的操作将贮存部内生成的电解水压出到喷出部并按喷射式将其喷出，因此可以提高喷出容器的操作性。

Claims (18)

1.一种臭氧发生用电极，其特征在于，它是至少在表面上具有电极催化剂，用于通过电解在被处理水中产生臭氧的臭氧发生用电极，上述电极催化剂含有电介质，该电极催化剂的表面积中，前述电介质占有的表面积的比例大于70％。
2.如权利要求1所述的臭氧发生用电极，其特征在于，在前述电介质以外的前述电极催化剂的表面存在贵金属或金属氧化物。
3.如权利要求1所述的臭氧发生用电极，其特征在于，在导电性基体的表面形成的电极催化剂表面层，作为前述电介质含有钽氧化物，作为前述贵金属或金属氧化物至少含有铂，或者，前述电极催化剂表面层作为前述电介质含有铌氧化物，作为前述贵金属或金属氧化物至少含有钌氧化物。
4，如权利要求1所述的臭氧发生用电极的制造方法，其特征在于，在导电性基体的表面涂布含有钽氧化物或钽氧化物前体、或者铌氧化物或铌氧化物前体的表面层构成材料后，将前述导电性基体及表面层构成材料在氧化性气氛中进行热处理。
5.如权利要求1所述的臭氧发生用电极的制造方法，其特征在于，使导电性基体为金属钽或金属钽合金、或者金属铌或金属铌合金，将该导电性基体氧化，形成电极催化剂表面层。
6.一种产生臭氧的电解方法，其特征在于，具备浸渍于电解槽内的被处理水中的阳极和阴极，将权利要求1所述的臭氧发生用电极作为前述阳极使用。
7.如权利要求6所述的产生臭氧的电解方法，其特征在于，用阳离子交换膜将前述阳极和前述阴极间分隔开。
8.一种产生臭氧的电解方法，其特征在于，具备浸渍于电解槽内的被处理水中的阳极和阴极，将权利要求1所述的臭氧发生用电极作为前述阳极和前述阴极使用，同时在前述被处理水中于前述阳极和前述阴极间外加脉冲电压。
9.一种电解水生成装置，其特征在于，具备可携带的喷出容器，该喷出容器具有贮存被电解水的贮存部、设置在该贮存部内并浸渍在被电解水中的一对或多个权利要求1所述的臭氧发生用电极、用于将前述贮存部内的液体喷出到外部的喷出部，
在前述臭氧发生用电极间流动电流，在前述被电解水中生成臭氧。
10.如权利要求9所述的电解水生成装置，其特征在于，在前述电介质以外的前述电极催化剂的表面存在贵金属或金属氧化物。
11.如权利要求9所述的电解水生成装置，其特征在于，在导电性基体的表面形成的电极催化剂表面层，作为前述电介质含有钽氧化物，作为前述贵金属或金属氧化物至少含有铂，或者，前述电极催化剂表面层作为前述电介质含有铌氧化物，作为贵金属或金属氧化物至少含有钌氧化物。
12.如权利要求9所述的电解水生成装置，其特征在于，前述臭氧发生用电极由被覆了作为贵金属或金属氧化物的铂和钽氧化物的混合物的钛构成。
13.如权利要求9所述的电解水生成装置，其特征在于，与前述喷出容器分体地具备用于从外部向前述喷出容器的臭氧发生用电极通电的电源部。
14.如权利要求9所述的电解水生成装置，其特征在于，前述喷出容器一体地具有用于向前述臭氧发生用电极通电的电源。
15.如权利要求9所述的电解水生成装置，其特征在于，具备控制对前述臭氧发生用电极的通电的控制装置，该控制装置可以改变在前述贮存部内生成的电解水的浓度。
16.如权利要求15所述的电解水生成装置，其特征在于，前述控制装置设置在前述电源部。
17.如权利要求15所述的电解水生成装置，其特征在于，前述控制装置切换前述臭氧发生用电极的极性。
18.如权利要求9所述的电解水生成装置，其特征在于，前述喷出容器具有操作部，基于该操作部的操作把在前述贮存部内生成的电解水压出到前述喷出部，喷射式地喷出。
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