CN1201421C - 电池电极和配置有该电池电极的无水电解质电池 - Google Patents

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Abstract

电池电极可以弯曲成任何形状而不减弱电池的特性。电池电极的金属集流器具有切割线。此电池电极用作无水电介质电池的正负电极。切割线的长度满足比例y/x为0.2～0.9，其中y是切割线的总长度，x是切割线的延伸与集流器两边的交点之间的距离。

Description

电池电极和配置有该电池电极的无水电解质电池
本发明涉及一种显示出良好的柔韧性并同时保持其性能的电池电极。本发明还涉及一种无水电解质电池。
近年来已经出现了各种便携式电子机器和设备，如带有集成摄像机的VTR、便携式电话和便携式电脑。现在正在朝着尺寸小型化、重量轻盈化并提高性能方面努力。性能的提高还需要高性能的便携式电源，如电池，尤其是蓄电池，其中锂离子电池引起人们的注意。
这种电池需要有良好的电学特性和好的形状。换言之，需要一种柔韧的并能够装到可移动电子设备或弯曲部分中的新型电池。
但是，传统的电池构造成电池元件放置在金属壳中并因而几乎不改变形状。相比之下，采用凝胶电解质或固态电解质的片状电池可以在一定程度上改变形状，但是它们也还不够柔韧，因为它们有形成一个桥的金属电流集流器。
上述片状电池可以通过外力弯曲来改变形状。但是，弯曲导致正负电极在弯曲部分彼此分离，破坏正负电极之间的平衡，并导致活性材料从集流器中分离。这些都大大地减弱了电池的性能。
本发明提出了解决这些问题的办法。本发明的一个目的在于提供一种能够任意弯曲而不会导致活性材料剥离的电池电极。本发明的另一个目的在于提供一种可以改变形状而不减弱电池性能的无水电解质电池。
为了实现上述目的，根据本发明的第一方面，提供了一种电池电极，它包括一个片状金属集流器和一个形成在其上的活性材料层，其中至少金属集流器中有切割线，以致于是柔韧的。
根据本发明的第二方面，提供了一种无水电解质电池，它包括一个正电极，一个负电极，和一种无水电解质，其中正电极和/或负电极构造成在片状金属集流器上形成一个活性材料层，并且至少金属集流器中有切割线，以致于是柔韧的。
具有凝胶电解质的无水电解质电池采用一种所谓的桥式结构。换言之，对于一个置于另一个之上的正电极和负电极，它有各自的金属集流器，凝胶电解质夹在正负电极之间以阻截应力。
金属集流器本身可以弯曲；但如果用在桥式结构中就几乎不能弯曲。其原因如同金属管不易弯曲一样。
根据本发明的电池电极容易弯曲，因为金属集流器中有切割线。所以，无水电解质电池可以容易地弯曲，甚至在采用桥式结构时也是如此。
图1是表示具有凝胶电解质的锂离子蓄电池结构的平面图；
图2是沿图1中A-B线截取的截面图；
图3是表示电池如何缠绕到柱状物上的透视图；
图4是具有切割线的集流器平面图；
图5是表示另一种具有切割线的集流器平面图；
图6是表示具有孔状切割线的集流器平面图；
图7是另一个表示电池如何缠绕到柱状物上的透视图；
图8是表示如何形成切割线以致实现图7所示缠绕的平面图；
图9是另一个表示电池如何缠绕到柱状物上的透视图；
图10是表示如何形成切割线以致实现图9所示缠绕的平面图；
图11是表示电池如何缠绕到柱状物上的透视图；和
图12是表示如何形成切割线以致实现图11所示缠绕的平面图。
下面将参考附图对根据本发明的电池电极和无水电解质电池进行详细的描述。
根据本发明的电池电极用于带有凝胶电解质的锂离子蓄电池的正电极或负电极。
下面首先对带有凝胶电解质(或固体电解质)的锂离子蓄电池进行解释，然后再对其电极(正电极和负电极)进行解释。
图1表示带有凝胶电解质的锂离子蓄电池1。它由一个外包装盒3和一个包含其中的电池元件2组成。外包装盒3是一个折叠的夹层片，它的三边密封(阴影线区域)。电池元件2有一个引线4与其连接的负电极和一个引线5与其连接的正电极。引线4和引线5从外包装盒3经绝缘密封垫6向外延伸。
如图2所示，电池元件2由一个负电极片9和一个正电极品2以及夹置其中的固体电解质或凝胶电解质13组成，二电极片中的一个放置在另一个之上。
负电极片9由一个负电极集流器7和一种涂敷其上的负电极活性材料8组成。同样，正电极片2由一个正电极集流器10和一种涂敷其上的正电极活性材料11组成。
负电极片9和正电极片12通过热熔、应力结合或浇铸等结合到一起，固体电解质或凝胶电解质13夹置其间。
下面对用在上述结构的电池中的电池电极(负电极片9和正电极片12)进行解释。
负电极片9有由铜、镍、不锈钢等制成的负电极集流器7。同样，正电极片12有由铝、镍、不锈钢等制成的正电极集流器10。
负电极集流器7和正电极集流器10可以是任何形状，如薄片、板条、穿孔的金属、网状等。
负电极活性材料层8通过浇铸或烧结固定到负电极集流器7上。同样，正电极活性材料层11通过浇铸或烧结固定到正电极集流器10上。
固体电解质通过用把负电极活性材料层8或正电极活性材料层11浸渍聚合物和溶解在溶剂(或凝胶电解质的增塑剂)中的电解盐的溶液、并通过消除溶剂而固化浸渍的产物形成。形成在负电极活性材料层8或正电极活性材料层11上的固体电解质或凝胶电解质13部分固化。
根据本发明，集流器或包含集流器的电极在几个任意的位置处有切割线，以致于它可以按所需的形状弯曲。
切割线基本上制作在电池的表面，它与柱体或电池缠绕其上形成的锥体接触。切割线有一定的宽度。
例如，如果无水电解质电池1被弯曲或缠绕到柱体A上，如图3所示，则切割线C就制作在负电极片9的金属集流器7中，如图4或5所示。切割线在宽度方向对折延伸，并在长度方向以一定的间隔隔开。
图4表示切割线C从金属集流器7的两边交错延伸的实例。图5表示切割线C只从金属集流器7的一边延伸的实例。
切割线C不必一定要连续，它可以是断断续续的，如图6所示的穿孔。
在电池绕柱体A以其宽度方向缠绕的情况下，如图7所示，切割线C制作在金属集流器7中，在宽度方向对折延伸，并在宽度方向以一定的间隔隔开，如图8所示。
图9表示电池倾斜缠绕柱体A的实例。在这种情况下，切割线C倾斜制成，如图10所示。
图11表示电池缠绕锥体B的实例。在这种情况下，切割线C以连续变化的斜率制成，如图12所示。
切割线的长度应建立在适当的范围内。
切割线可以做成由y表示的每个切割线的长度短于切割线的延伸与集流器7的两个边缘相交的点之间的距离x。当切割线的长度(y)增大时，集流器变得更柔韧，但导电性降低。相反，当切割线的长度减小时，集流器有足够的导电性但变得不太柔韧。
鉴于前述考虑，希望x和y之间的关系满足下列不等式：
0.2≤y/x≤0.9
在上述实例中，切割线C制作在负电极片9的金属集流器7中。无需赘述，切割线也可以制作在正电极片12的金属集流器10中。或者，切割线可以做在二者当中。在负电极和正电极的两个或多个组件放置在其中一个的上部时，希望切割线做在除一个之外的所有金属集流器中。如果有不止一个的金属集流器中没有切割线，则最终的电池具有上述的桥式结构。
上述实例中，在切割线C制作在金属集流器7(或金属集流器10)中后形成负电极活性材料层8(或正电极活性材料层11)。还可以在形成负电极活性材料层8(或正电极活性材料层11)后在电极中制作切割线。
用于上述无水电解质电池的负电极活性材料可以由一种允许掺锂或脱锂的材料形成。这种材料的一个例子是几乎没有石墨化的含碳材料或含碳材料，如石墨。典型的例子包括热解碳、焦碳(沥青焦、针状焦炭和石油焦)、石墨、透明碳、有机聚合物的焦化产物(通过以适当的温度燃烧酚醛树脂、呋喃树脂等以碳化而获得)、碳素纤维和活性炭。另外的例子包括聚合物材料，如多聚乙炔和聚吡咯，如SnO2的氧化物，金属锂和能够储留和释放锂的锂化合物。
这些材料可以和任何已知的粘合剂混合，形成负电极活性材料层。
根据预定的用途，正电极的活性材料应由一种适当的材料形成，如金属氧化物、金属硫化物和聚合物。例如，包括不包含锂的金属氧化物和金属硫化物，如TiS2，MoS2，NbSe2和V2O5，以及锂复合氧化物(如LixMO2，其中M表示之上一个过渡金属，x是根据电池充电或放电而定的0.05～1.10之间的值)。过渡金属M的优选实例包括Co，Ni和Mn.典型的锂复合氧化物的例子包括LiCoO2，LiNiO2，LiNiyCo1-yO2(其中0＜y＜1)，LiMn2O4和LiMPO4(其中M表示至少一种过渡金属，如Fe)。这些锂复合氧化物产生正电极活性材料，这种活性材料发出高电压并且能量密度方面有优势。还可以用多种活性材料做正电极活性材料层。
上述的活性材料可以与任何已知的粘合剂混合，形成正电极活性材料层。
用在本发明中的无水电解质是一种凝胶电解质或固体电解质。它们基本上由一种电解质盐、溶解电解质的无水溶剂和一种保持无水溶剂的聚合物基质组成。
无水溶剂的例子包括碳酸乙二酯、碳酸亚丙基酯、酸碳二甲酯、碳酸甲乙酯和碳酸二乙。它们可以单独使用，也可以合并使用。
电解质盐的实例包括诸如LiPF6、LiBF4、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)2和LiCF3SO3的锂化合物。至少使用它们中的一种。
聚合物基质的例子包括聚偏氟乙烯、聚丙烯腈、聚环氧乙烷、聚环氧丙烷和聚甲基丙烯腈。根据使用的是凝胶还是固体来选择上述的一种。
例子
以下根据实验结果描述本发明的实例。
例1
首先如下形成负电极片。通过混合90pbw的碎石墨粉和10pbw的聚偏氟乙烯-共六氟丙烯作为粘合剂制备负电极活性材料。把所得的混合物散布到N-甲基-2-吡咯烷酮中制成一种浆液。把该浆液施加到15μm厚的铜箔带的一侧，成为没有切割线的负电极集流器。干燥后由一个辊子对涂敷的铜箔带施压。由此获得所需的负电极片。
然后如下形成正电极片。以0.5∶1的摩尔比混合碳酸锂和碳酸钴。在900℃的温度下煅烧混合物5小时以生成LiCoO2作为活性材料。通过混合90pbw的所得的LiCoO2、6pbw的石墨作为导电剂和4pbw的聚偏氟乙烯-共六氟丙烯制备做正电极的活性材料。把所得的混合物散布到N-甲基-2-吡咯烷酮中制成一种浆液。浆液均匀地施加到20μm厚的铝箔带的一侧，成为具有切割线的正电极集流器，如图4所示。干燥后由一个辊子对涂敷的铝箔带施压。由此获得所需的正电极片。
如下制备凝胶电解质。由30pbw的增塑剂、10pbw的聚偏氟乙烯-共六氟丙烯和60pbw的碳酸二乙酯制备一种溶液。增塑剂由42.5pbw的碳酸乙二酯(EC)、42.5pbw的碳酸亚丙基酯(PC)和15pbw的LiPF6组成。把所得的溶液均匀地施加(用于浸渍)到负电极片和正电极片。使涂敷的电极片在室温下持续八小时，以便蒸发和除去碳酸二乙酯。由此得到一种凝胶电解质。
均涂敷有上述凝胶电解质的负电极和正电极压接到一起，凝胶电解质的侧面彼此面对。由此得到一种具有凝胶电解质的平板电池元件。
通过超声波焊接把一条镍引线连接到电池元件的负电极，并且通过超声波焊接把一条铝引线连接到电池元件的正电极，如图1和2所示。
把以此种方式获得的电池元件放置到外包装盒中，外包装盒是一个三边密封的折叠的叠片，如图1所示。正负电极的引线穿过外包装盒。由此得到所需的电池。
把电池缠绕并固定到柱体上，如图3所示。
例2～8
重复与例1相同的程序以制备一种具有无水电介质的平板电池，但对制作了切割线的集流器进行改变，切割线的形状和电池的弯曲形式如表1中所示。
比较例1
重复与例1相同的程序以制备一种具有无水电介质的平板电池，但在集流器中不制作切割线。
评价
对每个施力中获得的电池测试可弯曲性、负荷特性和循环特性。
通过目视检查弯曲电池的裂纹和其它缺陷来额定可弯曲度。
以下列方式额定负荷特性。在恒定电压下以恒定电流对每个电池充电6小时，达到4.2v的上限，充电速率为0.5C。让每个电池放电直至达到3V的末电压，放电速率为0.2C和3C。假定0.2C的放电率是100，计算3C的放电率。
以下列方式额定循环特性。在恒定电压下以恒定电流对每个电池充电2小时，达到4.2v的上限，充电速率为1C。让每个电池放电直至达到3V的末电压，放电速率为1C。重复该充电和放电循环200次。每5个循环后，让电池反向并再固定到柱体或锥体上。假定一个循环后的放电率是100，计算200个循环后的放电率。
测试结果列于表1。
制作了切割线的集流器   切割线的形状 y/x   电池的弯曲形状 可弯曲性   在3C处的充电率(％)   200个循环后的充电率(％)
例1 正电极   图4     0.6   图3   是   87   87
例2 正电极   图5     0.6   图3   是   88   86
例3 正电极   图6     0.6   图3   是   86   87
例4 正电极   图8     0.6   图7   是   87   88
例5 正电极   图10     0.6   图9   是   85   86
例6 正电极   图12     0.6   图11   是   88   87
例7 负电极   图4     0.6   图3   是   87   86
例8 正电极和负电极   图4     0.6   图3   是   85   87
比较例1   图3   否   87   52
从表1中看出，具有制作了切割线的集流器的电池是可以弯曲的，并且具有优良的负荷特性和循环特性。
对切割线长度的研究
按照与上述相同的方式测试与例1中所示类型相同的图9至13中的电池，以观察切割线长度的不同对电池性能的影响。切割线的长度按表2中所示的变化。结果列于表2。
表2
  制作了切割线的集流器   切割线的形状 y/x   电池的弯曲形状 可弯曲性   在3C处的充电率(％)   200个循环后的充电率(％)
例9 正电极 图4 0.1 图3 否 88 60
  例10   正电极   图4     0.2   图3   是   90   85
  例11   正电极   图4     0.6   图3   是   87   87
  例12   正电极   图4     0.9   图3   是   83   88
  例13   正电极   图4     0.98   图3   是   55   85
注意到，在例9中的电池，切割线较短(y/x＝0.1)，可弯曲性和循环特性较差。
还注意到，例13中的电池切割线较长(y/x＞0.9)，可弯曲性优良但负荷特性较差。还注意到例10至12中的电池切割线适中(y/x＝0.2-0.9)，可弯曲性和循环特性均优良。
如上所述，根据本发明的电池电极可以自由地弯曲而不会剥离活性材料层，因为其结构做成至少在金属集流器中制作切割线。
因此，具有此种电池电极的无水电池可以很容易地弯曲而不减弱电池的特性、负荷特性和循环特性。

Claims (11)

1.一种电池电极，它包括一个金属集流器和一个在金属集流器上形成的活性材料层，其特征在于所述金属集流器在形成所述活性材料的区域内有切割线并且y/x比例为0.2～0.9，其中y是一个给定切割线的总长度，x是沿该给定切割线的方向测量的集流器两边的距离。
2.如权利要求1所述的电池电极，其特征在于所述切割线制作在弯曲方向上的两个或多个位置。
3.如权利要求1所述的电池电极，其特征在于所述切割线从金属集流器的两边缘交替地延伸到中间。
4.如权利要求1所述的电池电极，其特征在于所述切割线从金属集流器的一边缘延伸到中间。
5.如权利要求1所述的电池电极，其特征在于所述切割线是穿孔的。
6.一种无水电解质电池，它包括其构成为分别在一个金属集流器上形成的活性材料层的一个正电极和一个负电极，一种无水凝胶电解质，其特征在于所述金属集流器在形成所述活性材料的区域内有切割线并且y/x比例为0.2～0.9，其中y是一个给定切割线的总长度，x是沿该给定切割线的方向测量的集流器两边的距离。
7.如权利要求6所述的无水电解质电池，其特征在于所述无水电解质是一种凝胶电解质或一种固态电解质。
8.如权利要求6所述的无水电解质电池，其特征在于在一个叠层膜外包装盒中密封所述正电极、负电极和无水电解质。
9.如权利要求6所述的无水电解质电池，其特征在于所述负电极包含作为所述活性材料的至少一种选自金属锂、锂合金和允许掺锂和脱锂的材料中的材料。
10.如权利要求9所述的无水电解质电池，其特征在于允许掺锂和脱锂的材料是含碳的材料。
11.如权利要求6所述的无水电解质电池，其特征在于所述正电极包含一种作为活性材料的锂和过渡金属的复合氧化物。
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