CN116867864A - 粘接剂层及具有粘接剂层的光学层叠体 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种粘接剂层，其通过使粘接剂组合物交联而形成，上述粘接剂组合物包含聚酯树脂、交联剂及交联催化剂，所述聚酯树脂是多元羧酸与多元醇的共聚物，所述交联催化剂选自有机锆化合物、有机铁化合物及有机铝化合物中的至少一种，上述粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数为40％以上，相对于PMMA膜的180°剥离粘接力为100mN/20mm以上。

Description

粘接剂层及具有粘接剂层的光学层叠体
技术领域
本发明涉及粘接剂层及具有这样的粘接剂层的光学层叠体。
背景技术
光学片(例如，微透镜片、棱镜片、亮度提高膜(例如，3M公司制造的BrightnessEnhancement Film：BEF(注册商标)))被用于各种光学装置(例如，显示装置及照明装置)。在本说明书中，“光学片”不限定于上述示例出的实例，还广泛包含片状的光学构件，例如还包含扩散板及导光板。光学片例如使用粘接剂层而粘贴于其它光学片或光学装置。在本说明书中，“光学层叠体”是指包含光学片和粘接剂层的构成或包含多个光学片的构成。在本说明书中，“粘接剂”以包含粘合剂(也称为“压敏粘接剂”)的含义使用。
本申请人在专利文献1中公开了可用于显示装置、照明装置的光学层叠体(在专利文献1中称为“光学层叠片”)。专利文献1的光学层叠体具有：表面具有凹凸结构的光学片(例如微透镜片)、和设置于具有凹凸结构的表面的粘接剂层，其中，凹凸结构的凸部的高度的5％～90％被粘接剂层包埋，粘接剂层由包含接枝聚合物及光阳离子类聚合引发剂或热固化催化剂的粘接剂组合物形成，所述接枝聚合物是使包含含环状醚基单体的链与(甲基)丙烯酸类聚合物进行接枝聚合而成的。
另外，在专利文献2及3中公开了可用于显示装置、照明装置的配光结构，该配光结构利用基于多个气孔的界面的全反射。如果使用专利文献2及3中公开的配光结构，则能提高配光控制的自由度及精度。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2012-007046号公报
专利文献2：国际公开第2011/124765号
专利文献3：国际公开第2019/087118号
发明内容
发明要解决的问题
在光学片的具有凹凸结构的表面粘贴粘接剂层时，粘接剂层侵入凹凸结构的凹部(将凹部填埋)的程度会影响光学片的功能。因此，要求粘接剂层侵入凹凸结构的凹部的程度(存在于由凹凸结构的凹部划定的空间内的粘接剂层相对于该空间的体积的比例)不会发生经时变化，例如在高温环境、多湿环境、高温多湿环境等实际使用环境中不发生变化。根据本发明人的研究，现有的粘接剂层有时无法充分地抑制侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化。
本发明为了解决上述问题而成，其目的在于，提供在粘贴于具有凹凸结构的表面(例如，光学片的具有凹凸结构的表面)时与具有凹凸结构的表面具有良好的粘接性、且侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化(包含高温多湿环境中的经时变化)被抑制的粘接剂层、以及具有这样的粘接剂层的光学层叠体。
解决问题的方法
根据本发明的实施方式，提供以下的项目中记载的解決方法。
[项目1]
一种粘接剂层，其是通过使粘接剂组合物交联而形成的，上述粘接剂组合物包含聚酯树脂、交联剂及交联催化剂，所述聚酯树脂是多元羧酸与多元醇的共聚物，所述交联催化剂选自有机锆化合物、有机铁化合物及有机铝化合物中的至少一种，
上述粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数为40％以上，
上述粘接剂层相对于PMMA膜的180°剥离粘接力为100mN/20mm以上。
[项目2]
根据项目1所述的粘接剂层，其中，
上述多元羧酸包含芳香族二羧酸。
[项目3]
根据项目1或2所述的粘接剂层，其中，
上述多元醇包含脂肪族二醇或脂环族二醇。
[项目4]
根据项目1～3中任一项所述的粘接剂层，其中，
上述交联剂包含异氰酸酯类交联剂。
[项目5]
根据项目4所述的粘接剂层，其中，
上述异氰酸酯类交联剂包含脂肪族异氰酸酯类交联剂。
[项目6]
根据项目1～5中任一项所述的粘接剂层，其厚度为3μm以上且20μm以下。
[项目7]
根据项目1～6中任一项所述的粘接剂层，其在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数为55％以上。
[项目8]
根据项目1～7中任一项所述的粘接剂层，其在使用了旋转式流变仪的蠕变试验中，在50℃下施加10000Pa的应力1秒钟时的蠕变变形率为10％以下，并且在50℃下施加10000Pa的应力30分钟时的蠕变变形率为16％以下。
[项目9]
一种光学层叠体，其具有：
第1光学片，其具有第1主面及与上述第1主面相反侧的第2主面，所述第1主面具有凹凸结构；
项目1～8中任一项所述的粘接剂层，其配置于上述第1光学片的上述第1主面侧，
上述凹凸结构包含与上述粘接剂层相接的平坦部。
[项目10]
根据项目9所述的光学层叠体，其进一步具有第2光学片，上述第2光学片配置于上述粘接剂层的与上述第1光学片相反的一侧。
发明的效果
根据本发明的实施方式，提供粘贴于具有凹凸结构的表面(例如，光学片的具有凹凸结构的表面)时与具有凹凸结构的表面具有良好的粘接性、且侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化得到了抑制的粘接剂层、以及具有这样的粘接剂层的光学层叠体。
附图说明
图1是本发明的实施方式的光学层叠体100A的示意性剖面图。
图2是本发明的另一个实施方式的光学层叠体101A的示意性剖面图。
图3是本发明的又一个实施方式的光学层叠体102A的示意性剖面图。
图4是本发明的再一个实施方式的光学层叠体100B及光学层叠体101B的示意性剖面图。
图5是光学层叠体100B所具有的第1光学片10b的示意性立体图。
图6是具备光学层叠体100B的照明装置200的示意性剖面图。
图7A是本发明的实施方式的光学层叠体所具有的赋形膜70的示意性俯视图。
图7B是赋形膜70的示意性剖面图。
符号说明
10a、10b第1光学片
12s、18s主面(表面)
20a、20b粘接剂层
30第2光学片
32s、38s主面(表面)
50 导光板
60 光源
100A、100B、101A、102A、101B、102B光学层叠体
200照明装置
具体实施方式
＜粘接剂层＞
首先，对本发明的实施方式的粘接剂层进行说明。本发明的实施方式不限定于以下的示例。
本发明的实施方式的粘接剂层通过使粘接剂组合物交联而形成，上述粘接剂组合物包含聚酯树脂、交联剂、以及选自有机锆化合物、有机铁化合物及有机铝化合物中的至少一种交联催化剂，所述聚酯树脂是多元羧酸与多元醇的共聚物，上述粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数为40％以上、相对于PMMA膜的180°剥离粘接力为100mN/20mm以上。本发明的实施方式的粘接剂层例如可以被粘贴于光学片的具有凹凸结构的表面，用于将光学片粘贴于其它光学片、光学构件或光学装置。另外，可以通过在表面具有多个凹部的赋形膜和本发明的实施方式的粘接剂层构成具有多个空间(内部空间)的导光层和/或方向变换层。具有多个空间(内部空间)的导光层和/或方向变换层能够作为配光控制结构发挥功能。需要说明的是，本发明的实施方式的粘接剂层不限定于粘贴于具有凹凸结构的表面，也可以粘贴于平坦的表面。例如，也可以被粘贴于光学片的平坦的表面，用于将光学片粘贴于其它光学片、光学构件或光学装置。
本发明人发现，通过使包含聚酯树脂、交联剂、以及交联催化剂的粘接剂组合物交联，可以得到粘贴于具有凹凸结构的表面时与具有凹凸结构的表面具有良好的粘接性、且侵入凹凸结构的凹部的程度(存在于由凹凸结构的凹部划定的空间内的粘接剂层的体积相对于该空间的体积的比例)的经时变化、特别是高温多湿环境中的经时变化得到了抑制的粘接剂层。粘接剂层侵入凹凸结构的凹部的程度(存在于由凹凸结构的凹部划定的空间内的粘接剂层的体积相对于该空间的体积的比例)例如可以根据从粘接剂层与赋形膜(光学片)的粘接面侵入凹部内(由凹部划定的区域内)的粘接剂层的高度相对于凹部的深度的比例定量地进行评价。
本发明人发现，将粘接剂层粘贴于具有凹凸结构的表面时粘接剂层侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化与粘接剂层的凝胶分数在高温高湿环境中的经时变化存在相关关系。根据本发明人的研究发现，由聚酯树脂形成的现有的粘接剂层如果在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时，大多会发生酯键的水解，凝胶分数降低至几乎为零。这样的粘接剂层无法充分地抑制侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化。与此相对，本发明的实施方式的粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数为40％以上，如后面实施例所示，在高温高湿环境中，能够抑制侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化。将粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数例如可以为55％以上、60％以上、65％以上或70％以上。刚刚将本发明的实施方式的粘接剂层粘贴于具有凹凸结构的表面后的凝胶分数例如优选为50％以上。
本发明的实施方式的粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数与刚刚将粘接剂层粘贴于具有凹凸结构的表面后的凝胶分数为相同程度，或者即使降低也保持了40％以上的凝胶分数。如后面实施例所示那样，本发明的实施方式的粘接剂层被粘贴于具有凹凸结构的表面时，能够抑制对凹凸结构的凹部的侵入，并且能够抑制侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化(包含高温多湿环境中的经时变化)。尚未对于本发明的实施方式的粘接剂层通过使包含聚酯树脂、交联剂、以及选自有机锆化合物、有机铁化合物及有机铝化合物中的至少一种交联催化剂的粘接剂组合物交联而形成、与在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数保持为40％以上的相关关系尚未进行详细调查，但可认为例如本发明的实施方式的粘接剂层具有通过使包含聚酯树脂、交联剂以及交联催化剂的粘接剂组合物交联而形成的特征性的交联结构，由此能够抑制酯键的水解。
温度和/或湿度越低，本发明的实施方式的粘接剂层的侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化越小。例如在常温常湿环境中，与在高温高湿环境中相比可进一步抑制该经时变化。
本发明人通过粘接剂层相对于PMMA膜的180°剥离粘接力对于粘接剂层与具有凹凸结构的表面的粘接性进行了评价。本发明的实施方式的粘接剂层相对于PMMA膜的180°剥离粘接力为100mN/20mm以上，因此，与具有凹凸结构的表面具有良好的粘接性。粘接剂层相对于PMMA膜的180°剥离粘接力例如可以为500mN/20mm以上。需要说明的是，粘接剂层相对于PMMA膜的180°剥离粘接力例如可以通过后述的实施例的粘接剂层相对于PMMA膜的180°剥离粘接力进行测定的方法来进行测定。
本发明的实施方式的粘接剂层的厚度没有特别限定，可以根据形态、用途适当设定。粘接剂层的厚度例如为3μm以上、4μm以上或5μm以上，例如为20μm以下、15μm以下或10μm以下。
如本申请人的国际公开第2021/167090号中所记载，将粘接剂层粘贴于光学片的具有凹凸结构的表面时侵入凹部的程度及其经时变化与粘接剂层的蠕变变形率之间存在相关关系。具体而言，在使用了旋转式流变仪的蠕变试验中，在50℃下施加10000Pa的应力1秒钟时的蠕变变形率(有时称为“蠕变变形率A”)为10％以下的粘接剂层在粘贴于具有凹凸结构的表面时，能够抑制侵入凹凸结构的凹部的程度，在使用了旋转式流变仪的蠕变试验中，在50℃下施加10000Pa的应力30分钟(1800秒钟)时的蠕变变形率(有时称为“蠕变变形率B”)为16％以下的粘接剂层可以抑制侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化。将国际公开第2021/167090号的公开内容全部通过参照援用于本说明书中。
本发明的实施方式的粘接剂层可以具有上述国际公开第2021/167090号中记载的蠕变变形率。即，本发明的实施方式的粘接剂层在使用了旋转式流变仪的蠕变试验中，在50℃下施加10000Pa的应力1秒钟时的蠕变变形率可以为10％以下，并且，在使用了旋转式流变仪的蠕变试验中，在50℃下施加10000Pa的应力30分钟时的蠕变变形率可以为16％以下。蠕变变形率可以通过,下文的实施例中记载的测定方法来进行测定。本发明的实施方式的粘接剂层的蠕变变形率A例如为10％以下、9％以下、8％以下、7％以下、6％以下、5％以下或2％以下，蠕变变形率B例如为16％以下、15％以下、14％以下、13％以下、12％以下、11％以下、10％以下或3％以下。蠕变变形率A及B的下限没有特别限定，例如为大于0。
在上述国际公开第2021/167090号中，作为在使用了旋转式流变仪的蠕变试验中、在50℃下施加10000Pa的应力1秒钟时的蠕变变形率为10％以下，并且在50℃下施加10000Pa的应力30分钟时的蠕变变形率为16％以下的粘接剂层的例子，记载了通过使包含聚酯树脂和交联剂的粘接剂组合物交联而形成的粘接剂层。然而，在上述国际公开第2021/167090号中没有记载通过使除了聚酯树脂和交联剂以外还包含交联催化剂的粘接剂组合物交联而形成粘接剂层。本发明人发现，通过使除了聚酯树脂和交联剂以外还包含交联催化剂的粘接剂组合物交联，能够增大抑制侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化、特别是高温多湿环境等实际使用环境中的变化的效果。
以下，对本发明的实施方式的粘接剂层的组成的具体例进行说明。
＜多元羧酸＞
作为多元羧酸，例如可举出：
对苯二甲酸、间苯二甲酸、苄基丙二酸、联苯甲酸、4,4′-氧化双苯甲酸、萘二羧酸等芳香族二羧酸；
丙二酸、二甲基丙二酸、丁二酸、戊二酸、己二酸、三甲基己二酸、庚二酸、2,2-二甲基戊二酸、壬二酸、癸二酸、富马酸、马来酸、衣康酸、硫代二丙酸、二甘醇酸等脂肪族二羧酸；
1,3-环戊二羧酸、1,2-环己二羧酸、1,3-环戊二羧酸、1,4-环己二羧酸、2,5-降冰片烷二羧酸、金刚烷二羧酸等脂环族二羧酸等。它们可以单独使用或组合两种以上使用。
这些当中，从赋予凝聚力的观点考虑，优选包含芳香族二羧酸，特别优选包含对苯二甲酸或间苯二甲酸。
＜多元醇＞
作为多元醇，例如可举出：
乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、丙二醇、二丙二醇、1,3-丙二醇、2,4-二甲基-2-乙基己烷-1,3-二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、2,2-二甲基-1,3-丙二醇(新戊二醇)、2-乙基-2-丁基-1,3-丙二醇、2-乙基-2-异丁基-1,3-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、2,2,4-三甲基-1,6-己二醇、聚四亚甲基二醇等脂肪族二醇；
1,2-环己烷二甲醇、1,3-环己烷二甲醇、1,4-环己烷二甲醇、螺二醇、三环癸烷二甲醇、金刚烷二醇、2,2,4,4-四甲基-1,3-环丁二醇等脂环族二醇；
4,4′-硫代二苯酚、4,4′-亚甲基二苯酚、4,4′-二羟基联苯、邻、间及对二羟基苯、2,5-萘二醇、对二甲苯二醇及它们的环氧乙烷、环氧丙烷加成物等芳香族二醇。它们可以单独使用或组合两种以上使用。
这些当中，优选包含脂肪族二醇或脂环族二醇，更优选包含聚四亚甲基二醇、新戊二醇或环己烷二甲醇。
＜交联剂＞
作为交联剂，没有特别限定，可以使用公知的交联剂，例如可以使用多元异氰尿酸酯、多官能异氰酸酯、多官能三聚氰胺化合物、多官能环氧化合物、多官能唑啉化合物、多官能氮丙啶化合物、金属螯合化合物等。特别是从得到的粘接剂层的透明性、得到适于粘接剂层的弹性模量的观点考虑，优选使用异氰酸酯类交联剂。
异氰酸酯类交联剂是指1分子中具有2个异氰酸酯基(包括通过封端剂或多聚物化等对异氰酸酯基进行了临时性的保护的异氰酸酯再生型官能团)的化合物。
作为异氰酸酯类交联剂，可举出甲苯二异氰酸酯、二甲苯二异氰酸酯等芳香族异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯等脂环族异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯等脂肪族异氰酸酯等。
更具体而言，例如可举出：亚丁基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯等低级脂肪族多异氰酸酯类、环戊烯二异氰酸酯、环己烯二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯等脂环族异氰酸酯类、2,4-甲苯二异氰酸酯、4,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯、苯二甲基二异氰酸酯、聚亚甲基聚苯基异氰酸酯等芳香族二异氰酸酯类、三羟甲基丙烷/甲苯二异氰酸酯三聚物加成物(东曹株式会社制，商品名Coronate L)、三羟甲基丙烷/六亚甲基二异氰酸酯三聚物加成物(东曹株式会社制，商品名Coronate HL)、六亚甲基二异氰酸酯的异氰尿酸酯体(东曹株式会社制，商品名Coronate HX)等异氰酸酯加成物、苯二甲基二异氰酸酯的三羟甲基丙烷加成物(三井化学株式会社制，商品名D110N)、六亚甲基二异氰酸酯的三羟甲基丙烷加成物(三井化学株式会社制，商品名D160N)；聚醚多异氰酸酯、聚酯多异氰酸酯、以及它们与各种多元醇的加成物、通过异氰尿酸酯键、缩二脲键、脲基甲酸酯键等多官能化而得到的多异氰酸酯等。如果使用脂肪族类的异氰酸酯，则交联剂的量为少量时也可得到高凝胶分数的粘接剂层，因而更优选。
异氰酸酯类交联剂可以单独使用一种，另外也可以混合使用两种以上。相对于聚酯树脂100质量份，异氰酸酯类交联剂的配合量的下限为6质量份以上，优选为7质量份以上、8质量份以上、9质量份以上或10质量份以上，异氰酸酯类交联剂的配合量的上限为20质量份以下，优选为15质量份以下。通过设为该范围内，与具有凹凸结构的表面具有良好的粘接力，并且能够抑制粘接剂层经时侵入凹凸结构的凹部。
＜交联催化剂＞
作为有机铝化合物，可举出三乙酰丙酮铝、三乙酰乙酸乙酯合铝、乙酰乙酸乙酯二异丙氧基铝等。
作为有机铁化合物，可举出乙酰丙酮-铁络合物等。
作为有机锆化合物，可举出四乙酰丙酮锆等。
它们可以单独使用，或者根据需要组合两种以上使用。
通过使用交联催化剂，能够提高交联速度，缩短生产准备时间。
＜粘接剂层的形成方法＞
作为粘接剂层的形成方法，可以采用公知的方法。例如可举出以下的方法。首先，将粘接剂组合物(或包含粘接剂组合物的溶液)赋予(涂布)至支撑体(基材)上，并根据需要使其干燥，由此形成粘接剂组合物层。典型的是，将包含聚酯树脂、交联剂、交联催化剂及溶剂的粘接剂组合物溶液赋予至基材上，从而在基材上形成粘接剂组合物溶液层，将粘接剂组合物溶液层的溶剂除去，由此得到粘接剂组合物层。接下来，对粘接剂组合物层实施交联处理(例如加热处理)而利用交联剂使粘接剂组合物层的聚酯树脂交联，从而形成具有交联结构的粘接剂层。这样地，在基材上形成粘接剂层，得到具有基材和粘接剂层的层叠体。作为基材，例如可以使用剥离衬等具有经过了剥离处理的主面的基材。可以将通过上述的方法形成于剥离衬上的粘接剂层转移(转印)至支撑体(或其它剥离衬)上。
作为支撑体(基材)，没有特别限定，可以使用公知的那些，例如可以为塑料膜、多孔材料。支撑体例如可以是本发明的光学层叠体所具有的第2光学片(例如后述的图2所示的光学层叠体101A所具有的第2光学片30)。
根据需要，可以在支撑体(基材)中使用紫外线吸收剂、光稳定剂、抗氧剂、填充剂、颜料、染料等通常的在粘合带用基材(支撑体)中使用的各种添加剂。
根据需要，可以为了提高与粘接剂层的密合性而对支撑体(基材)的表面实施惯用的表面处理，例如可以实施铬酸处理、臭氧暴露、火焰暴露、高压电击暴露、离子化放射线处理等基于化学或物理方法的氧化处理等，也可以利用底涂剂实施涂敷处理等。另外，为了在形成于支撑体(基材)上的各种粘接剂层之间赋予剥离性，可以对支撑体(基材)的粘接剂层侧的主面实施利用剥离剂等的涂敷处理(剥离处理)。作为剥离剂，没有特别限定，例如可举出：有机硅类剥离剂、氟类剥离剂、长链烷基类剥离剂、脂肪酰胺类剥离剂。
支撑体(基材)的厚度可以根据其材质、形态等而适当选择。
作为剥离衬，没有特别限定，可以适当使用公知的剥离衬。例如，可以使用在基材(剥离衬用基材)的至少一面形成有剥离涂布层的剥离衬。需要说明的是，剥离衬用基材也可以使用单层、多层中的任意形态。
作为剥离衬用基材，可以使用塑料膜、纸、发泡体、金属箔等各种薄层体等，特别优选为塑料膜。另外，作为塑料膜的原料，例如可举出：聚对苯二甲酸乙二醇酯等聚酯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物等聚烯烃、聚氯乙烯等热塑性树脂等。剥离衬用基材的厚度可根据目的而适当选择。
作为将粘接剂组合物(或粘接剂组合物溶液)涂布于基材上的方法，可以采用公知的方法。例如可举出：辊涂法、凹版涂布法、反向辊涂法、辊刷涂布法、气刀涂布法、喷涂法、利用模涂机等的挤出涂布法等。
＜光学层叠体＞
参照附图，对具有本发明的实施方式的粘接剂层的光学层叠体进行说明。
图1中示出本发明的实施方式的光学层叠体100A的示意性剖面图。
如图1所示，光学层叠体100A具有第1光学片(这里为棱镜片)10a、和配置于第1光学片10a的第1主面12s侧的粘接剂层20a，上述第1光学片具有第1主面(这里为棱镜面)12s及与第1主面12s相反侧的第2主面18s，所述第1主面具有凹凸结构。粘接剂层20a是上述的本发明的实施方式的粘接剂层。即，粘接剂层20a是通过使粘接剂组合物交联而形成的，上述粘接剂组合物包含聚酯树脂、交联剂、以及选自有机锆化合物、有机铁化合物及有机铝化合物中的至少一种交联催化剂，所述聚酯树脂是多元羧酸与多元醇的共聚物，该粘接剂层20a在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数为40％以上，并且相对于PMMA膜的180°剥离粘接力为100mN/20mm以上。粘接剂层20a与第1光学片10a的第1主面12s相接。为了简便，在附图中，粘接剂层20a的表面仅与第1光学片10a的第1主面12s所具有的凹凸结构的凸部的前端相接，在凹部内不存在粘接剂层20a，但并不限定于此，粘接剂层20a也可以配置成填埋第1光学片10a的第1主面12s所具有的凹凸结构的凹部的一部分(粘接剂层20a的一部分存在于凹凸结构的凹部内)。
第1光学片10a不限定于棱镜片，也可以为其它光学片(例如微透镜片)。第1主面12s所具有的凹凸结构的间距P、高度H及顶角θ例如可以根据光学层叠体的形态、用途来适当设定。
光学层叠体100A可以通过利用例如卷对卷法将通过上述的方法形成的粘接剂层20a粘贴于第1光学片10a的具有凹凸结构的表面12s而制造。从量产性的观点考虑，优选以卷对卷方式制造光学层叠体100A。
图2示出本发明的实施方式的光学层叠体101A的示意性剖面图。如图2所示，光学层叠体101A具有光学层叠体100A、和配置于粘接剂层20a的与第1光学片10a侧相反侧的第2光学片30。
第2光学片30具有粘接剂层20a侧的主面38s、和与主面38s相反侧的主面32s，主面38s是平坦的面。第2光学片30可以根据目的采用任意适当的材料，作为第2光学片30的材料，例如可举出：具有透光性的热塑性树脂，更具体而言，例如可举出：由聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等(甲基)丙烯酸类树脂、或聚碳酸酯(PC)类树脂等形成的膜。
光学层叠体101A例如可如下制作：制作第1光学片10a与粘接剂层20a层叠而成的第1层叠体，并利用例如卷对卷法使第1层叠体与第2光学片30贴合。或者，光学层叠体101A也可以如下制作：制作第2光学片30与粘接剂层20a层叠而成的第2层叠体，并利用例如卷对卷法使第2层叠体与第1光学片10a贴合。
图3示出的是本发明的实施方式的光学层叠体102A的示意性剖面图。如图3所示，光学层叠体102A包含光学层叠体101A和第3光学片40，该第3光学片40配置于光学层叠体101A的第2光学片30的与粘接剂层20a相反的一侧，第3光学片40例如经由粘接剂层50配置于第2光学片30的与粘接剂层20a侧相反侧的主面32s上。粘接剂层50例如为上述的本发明的实施方式的粘接剂层，粘接剂层50也可以使用公知的光学用粘接剂、而不是实施方式的粘接剂层而形成。第3光学片40例如包含扩散板、导光板等，第3光学片40可以设置多片。
本发明的实施方式并不限定于上述的例子。本发明的实施方式的粘接剂层可以粘贴于光学片的具有凹凸结构的表面，用于将光学片粘贴于光学构件或光学装置。本发明的实施方式的光学装置具有上述的任一种光学层叠体。例如，本发明的实施方式的光学装置包含光学层叠体101A、和光学构件，该光学构件配置于光学层叠体101A的第2光学片30的与粘接剂层20a相反的一侧。
接下来，参照图4～图6对本发明的另一个实施方式的光学层叠体100B及101B进行说明。需要说明的是，对于具有与上述实施方式实质上相同的功能的构成要素，只要没有特别说明，则适用上述实施方式的说明。光学层叠体100B作为专利文献2及3中记载的配光结构发挥功能。将专利文献2及3的公开内容全部通过参照援用于本说明书中。
图4是光学层叠体100B及101B的示意性剖面图，示出的是第1光学片10b通过粘接剂层20b粘接于第2光学片30的表面38s的状态。图5是光学层叠体100B所具有的光学片10b的示意性立体图。图6是具备光学层叠体102B和光源60的照明装置200的示意性剖面图，示意性地示出了光线的轨迹。
参照图4及图5，光学层叠体100B具有第1光学片10b和粘接剂层20b，上述第1光学片10b具有第1主面12s及与第1主面12s相反侧的第2主面18s，所述第1主面具有凹凸结构，上述粘接剂层20b配置于第1光学片10b的第1主面12s侧。粘接剂层20b是上述的本发明的实施方式的粘接剂层。光学层叠体101B具有光学层叠体100B、和配置于粘接剂层20b的与第1光学片10b侧相反侧的第2光学片30。其中，第1光学片10b的第1主面12s所具有的凹凸结构包含多个凹部14，粘接剂层20b的表面和第1光学片10b的第1主面12s在多个凹部14划定多个空间14(用与凹部相同的参考符号表示)。粘接剂层20b是划定光学层叠体100B的空间14所必须的构成要素，是光学层叠体100B的一部分。
第1光学片10b所具有的凹凸结构包含与粘接剂层20b相接的平坦部10s。凹凸结构例如包含截面为梯形的多个凸部15。凹凸结构具有与粘接剂层20b相接的平坦部10s，因此，第1光学片10b的凹凸结构与图1所示的棱镜片10a的棱镜面12s的凹凸结构相比，粘接剂层20b更不易侵入凹部。因此，通过使用上述的粘接剂层，可以得到抑制了粘接剂层20b侵入多个空间14、并且还抑制了侵入程度的经时变化的光学层叠体100B。
第1光学片10b可以使用与公知的棱镜片或微透镜片同样的材料并通过同样的方法来制造。第1光学片10b的凹凸结构的大小、形状可以适当变更(例如专利文献3)。然而，如上所述，第1光学片10b在作为只有通过与粘接剂层20b粘接才划定了空间14的光学层叠体100B(配光控制结构)发挥功能这方面与公知的棱镜片或微透镜片不同。
如图4所示，在光学层叠体101B中，第2光学片30被配置成其表面38s与粘接剂层20b的与第1光学片10b侧相反侧的表面22s相粘接的方式。构成第2光学片30的材料可以根据目的而采用任意适当的材料。作为第2光学片30的材料，例如可举出透光性的热塑性树脂，更具体而言，例如可举出：由聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等(甲基)丙烯酸类树脂、聚碳酸酯(PC)类树脂形成的膜。
作为配光控制结构发挥功能的光学层叠体100B例如如图6所示那样被用于照明装置200。光学层叠体102具有光学层叠体100B和导光板80，该导光板80设置于光学层叠体100B的粘接剂层20b的与第1光学片10b侧相反的一侧。导光板80粘接于粘接剂层20b的与第1光学片10b侧相反侧的表面22s。以来自光源(例如LED)60的光入射至导光板80的受光面的方式配置、并被导入至导光板80内的光线如图6中箭头所示那样，在由空间14形成的界面16s及界面14s发生内部全反射(Total Internal Reflection：TIR)。在界面14s(粘接剂层20b的第1光学片10b侧的表面28s)发生了全反射的光线在导光板80及粘接剂层20b内进行导光，被斜面16s全反射的光线从光学层叠体100B的表面18s射出至外部。通过调整空间14的形状、大小、配置密度等，能够调整从光学层叠体100B射出的光线的分布(配光分布)。这里，优选导光板80、粘接剂层20b及第1光学片10b的折射率相互间基本相等。导光板80与粘接剂层20b的折射率之差(绝对值)、以及粘接剂层20b与第1光学片10b的折射率之差(绝对值)例如分别独立地优选为0.20以下、更优选为0.15以下、进一步优选为0.1以下。
光学层叠体100B所具有的空间14是通过作为第1光学片10b的第1主面12s的一部分的表面16s及表面17s、和粘接剂层20b的表面28s而划定的。这里示出的是表面16s相对于片表面(图的水平方向)倾斜(超过0°且小于90°)、并且表面17s相对于片表面基本垂直的例子，但并不限定于此，可以进行各种改变(参照专利文献2及3)。另外，这里示出了凸部15的截面形状为梯形的例子，但凸部15的形状并不限定于图示例，可以进行各种改变。通过调整凸部15的形状、大小等，能够调整空间14的形状、大小、配置密度等。例如在专利文献2中记载了内部具有多个空间的层叠体的例子。作为第1光学片10b的另一例，还可以举出图7A及图7B所示的赋形膜70。如后面所述，赋形膜70在表面具有截面为三角形的多个凹部74，通过凹部74形成的空间74的截面形状为三角形。
对于配光控制结构所具有的多个内部空间14、74而言，从得到良好的亮度的观点考虑，从主面的法线方向俯视第1光学片10b时，多个内部空间14、74的面积在第1光学片10b的面积中所占的比例(占有面积率)优选为1％以上。内部空间14、74的占有面积率可根据使用的用途适当选择，例如，在要求透明性的用途中，优选为1％以上且10％以下，例如在要求更高亮度的用途中，进一步优选为30％以上且80％以下。需要说明的是，内部空间14、74的占有面积率可以是均匀的，也可以以即使与光源(例如图6的光源60)的距离增大、亮度也不会降低的方式，使占有面积率随着距离的增大而增大。
对于内部空间74的大小(长度L、宽度W：参照图7A、图7B)而言，例如长度L优选为10μm以上且500μm以下，宽度W优选为1μm以上且100μm以下。另外，从光取出效率的观点考虑，高度H优选为1μm以上且100μm以下。多个内部空间14、74优选离散且均匀地分布，例如，优选如图7A所示那样周期性地配置。间距Px例如优选为10μm以上且500μm以下，间距Py例如优选为10μm以上且500μm以下。
实施例
以下，对实验例(实施例及比较例)进行说明。
[实施例1]
(1)聚酯树脂A的制备
在四颈可分离烧瓶中安装搅拌机、温度计、氮气导入管、及带疏水器的冷凝管，向该烧瓶内投入作为羧酸成分的对苯二甲酸47g(分子量：166)及间苯二甲酸45g(分子量：166)、作为醇成分的聚四亚甲基二醇115g(分子量：566)、乙二醇4g(分子量：62)、新戊二醇16g(分子量：104)及环己烷二甲醇23g(分子量：144)、以及作为催化剂的钛酸四丁酯0.1g，一边在使烧瓶内充满氮气的状态下进行搅拌，一边升温至240℃，在240℃下保持了4小时。
然后，将氮气导入管及带疏水器的冷凝管拆下，更换为真空泵，一边在减压气氛(0.002MPa)下搅拌，一边升温至240℃，在240℃下进行了保持，继续反应约6小时，得到了聚酯树脂A。聚酯树脂A是在不使用溶剂的状态下使上述单体进行聚合而得到的，通过GPC测得的聚酯树脂A的重均分子量(Mw)为59200。需要说明的是，将各实验例中使用的聚酯树脂的组成及重均分子量(Mw)总结示于下述的表1。将制备的聚酯树脂A溶解于乙酸乙酯并从烧瓶中取出，制备了固体成分浓度达到50质量％的聚酯树脂A溶液。
(2)粘接剂组合物溶液的制备
相对于上述制备的聚酯树脂A溶液的固体成分100质量份，配合作为交联催化剂的四乙酰丙酮锆(商品名“ORGATIX ZC-162”、Matsumoto Fine Chemical株式会社制，“ORGATIX”为注册商标，以下有时称为“ZC-162”)0.07质量份、作为交联剂的六亚甲基二异氰酸酯的异氰尿酸酯体(商品名“Coronate HX”、东曹株式会社制，“Coronate”为注册商标，以下有时称为“Coronate HX”)12质量份、作为催化剂反应抑制剂的乙酰丙酮20质量份，进一步添加乙酸乙酯并使固体成分浓度达到20质量％，制备了粘接剂组合物溶液。
(3)粘接剂片的制作
将粘接剂组合物溶液涂布于经过了有机硅剥离处理的厚度38μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜(商品名“MRF38”、三菱化学株式会社制)的一面，形成了粘接剂组合物溶液层。对于粘接剂组合物溶液层的厚度而言，以下述的在40℃下进行3天处理的工序之后的粘接剂层的厚度达到7μm的方式进行了涂布。将粘接剂组合物溶液层在150℃下干燥1分钟，从而将粘接剂组合物溶液层的溶剂除去，得到了粘接剂组合物层。接下来，使粘接剂组合物层贴合于经过了有机硅剥离处理的38μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜(商品名“MRE38”、三菱化学株式会社制)的剥离处理面，在40℃下放置了3天，通过在40℃下对粘接剂组合物层进行3天的处理，利用交联剂使粘接剂组合物层的聚酯树脂A交联，形成了粘接剂层。由此制作了具有PET膜/粘接剂层/PET膜的层叠结构的粘接剂片(层叠体)。在以150℃对粘接剂组合物溶液层进行1分钟处理的工序中，虽然也能够也部分地发生聚酯树脂A的交联反应，但交联反应大部分是在之后的以40℃进行3天的加热处理的工序中发生的。表2中的“厚度”是粘接剂层的厚度，即在40℃下进行了3天的处理后的厚度。
(4)凹凸赋形膜的制造
按照日本特表2013-524288号公报中记载的方法制造了凹凸赋形膜。具体而言，用漆料(三洋化成工业株式会社制、Finecure RM-64：丙烯酸酯类的光固化性树脂)对聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)膜的表面进行涂敷，在包含该漆料的膜表面上进行光学图案的压纹加工，然后使漆料固化(紫外线照射条件：D阀、1000mJ/cm2、320mW/cm2)，由此制造了目标的凹凸赋形膜。凹凸赋形膜的总厚度为130μm、雾度值为0.8％。
将从凹凸面侧观察所制造的凹凸赋形膜70的一部分而得到的俯视图示于图7A。另外，将图7A的凹凸赋形膜的7B-7B’剖面图示于图7B。长度L为80μm、宽度W为14μm、深度H为10μm的截面为三角形的多个凹部74在X轴方向上隔开宽度E(155μm)的间隔而配置。此外，这样的凹部74的图案在Y轴方向上隔开宽度D(100μm)的间隔而配置。凹部74的X轴方向的间距Px为235μm(Px＝L+E)，Y轴方向的间距Py为114μm(Py＝W+D)。凹凸赋形膜表面的凹部74的密度为3612个/cm2。图7B中的θa及θb均为41°，从凹凸面侧俯视膜时的凹部74的占有面积率为4.05％。
(5)光学层叠体的制作
从上述(3)中得到的粘接剂片将一片经过了剥离处理的PET膜剥离，将露出的粘接剂层的表面贴合于丙烯酸类树脂膜(厚度：30μm)，进一步将另一片隔膜(PET膜)剥离，贴合于(4)的凹凸赋形膜，得到了具有丙烯酸类树脂膜/粘接剂层/凹凸赋形膜的层叠结构的光学层叠体。
[实施例2]
相对于与实施例1同样地制备的聚酯树脂A溶液的固体成分100质量份，配合作为添加剂的萜烯酚醛类增粘树脂(YASUHARA CHEMICAL株式会社制“YS POLYSTAR T130”)30质量份，得到了聚酯树脂B溶液。
相对于聚酯树脂B溶液的固体成分100质量份，配合作为交联催化剂的乙酰丙酮金属配位铁化合物(商品名“NACEM铁”、日本化学产业株式会社制，“NACEM”为注册商标，以下有时称为“NACEM”)0.066质量份、作为交联剂的三羟甲基丙烷/甲苯二异氰酸酯三聚物加合物(商品名“Coronate L”、东曹株式会社制，以下有时称为“Coronate L”)5质量份，进一步添加乙酸乙酯并使固体成分浓度达到20质量％，制备了粘接剂组合物溶液。
除了如上所述地制备了粘接剂组合物溶液以外，与实施例1同样地制作了粘接剂片及光学层叠体。其中，将粘接剂层的厚度调整为表2所记载的值。
[实施例3]
相对于含有芳香族二羧酸、脂肪族二羧酸及脂肪族二醇作为单体成分的聚酯树脂C(三菱化学株式会社制“Nichigo-POLYESTER NP-110S50EO”，“Nichigo-POLYESTER”为注册商标)的固体成分100质量份，添加作为交联催化剂的四乙酰丙酮锆(商品名“ORGATIX ZC-700”、Matsumoto Fine Chemical株式会社制，以下有时称为“ZC-700”)0.02质量份、作为交联剂的三羟甲基丙烷/甲苯二异氰酸酯三聚物加合物(商品名“Coronate L”、东曹株式会社制)1质量份，进一步添加乙酸乙酯并使固体成分浓度达到20质量％，制备了粘接剂组合物溶液。需要说明的是，聚酯树脂C的成分组成如表1所示。
除了如上所述地制备了粘接剂组合物溶液以外，与实施例1同样地制作了粘接剂片及光学层叠体。其中，将粘接剂层的厚度调整为表2所记载的值。
[比较例1]
相对于含有芳香族二羧酸、脂肪族二羧酸及脂肪族二醇作为单体成分的聚酯树脂D(东洋纺株式会社制“Vylon 550”、“Vylon”为注册商标)的固体成分100质量份，配合作为交联催化剂的四乙酰丙酮锆(商品名“ORGATIX ZC-162”、Matsumoto Fine Chemical株式会社制)0.07质量份、作为交联剂的三羟甲基丙烷/甲苯二异氰酸酯三聚物加合物(商品名“Coronate L”、东曹株式会社制)3质量份，进一步添加乙酸乙酯并使固体成分浓度达到20质量％，制备了粘接剂组合物溶液。需要说明的是，聚酯树脂D的成分组成如表1所示。
除了如上所述地制备了粘接剂组合物溶液以外，与实施例1同样地制作了粘接剂片及光学层叠体。其中，将粘接剂层的厚度调整为表2所记载的值。
[比较例2]
相对于含有芳香族二羧酸、脂肪族二羧酸及脂肪族二醇作为单体成分的聚酯树脂C(三菱化学株式会社制“Nichigo-POLYESTER NP-110S50EO”)的固体成分100质量份，配合作为交联催化剂的四乙酰丙酮锆(商品名“ORGATIX ZC-700”、Matsumoto Fine Chemical株式会社制)0.02质量份、作为交联剂的六亚甲基二异氰酸酯的异氰尿酸酯体(商品名“Coronate HX”、东曹株式会社制)10质量份，进一步添加乙酸乙酯并使固体成分浓度达到20质量％，制备了粘接剂组合物溶液。
除了如上所述地制备了粘接剂组合物溶液以外，与实施例1同样地制作了粘接剂片及光学层叠体。其中，将粘接剂层的厚度调整为表2所记载的值。
[比较例3]
相对于聚酯树脂A溶液的固体成分100质量份，不使用交联催化剂，配合作为交联剂的六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯体(商品名“Coronate HX”、东曹株式会社制)2质量份，进一步添加乙酸乙酯并使固体成分浓度达到20质量％，制备了粘接剂组合物溶液。
除了如上所述地制备了粘接剂组合物溶液以外，与实施例1同样地制作了粘接剂片及光学层叠体。其中，将粘接剂层的厚度调整为表2所记载的值。
[聚酯树脂]
将实施例1～3及比较例1～3中使用的聚酯树脂A～D的组成及重均分子量(Mw)示于表1，聚酯树脂A～D的重均分子量(Mw)是通过GPC求出的。
[评价方法]
各评价项目的评价方法如下所述，将评价结果示于表2。
＜相对于聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的180°剥离粘接力＞
对于实施例1～3及比较例1～3，分别从所得到的粘接剂片将一片经过了剥离处理的PET膜剥离，将露出的粘接剂层的表面贴合于厚度为25μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜(商品名“Lumirror S-10”、东丽株式会社制)，得到了试验片。
将试验片切成宽度20mm，将另一片经过了剥离处理后的PET膜剥离，将露出的粘接剂层的表面贴合于聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)板(厚度2mm、商品名“ACRYLITE”、三菱化学株式会社制)，作为试验片，测定了相对于PMMA板的粘接力(mN/20mm)。与PMMA板贴合时的压粘通过使2kg的辊往复1次而进行，贴合30分钟后，使用拉伸压缩试验机(装置名“AGS-50NX”、株式会社岛津制作所制)，在以下的条件下进行了180°剥离粘接力的测定。将180°剥离粘接力为100mN/20mm以上判定为“○(Good)”，将小于100mN/20mm的情况判定为“×(NG)”。
剥离速度：300mm/分
测定条件：温度：23±2℃、湿度：65±5％RH
＜凝胶分数的测定＞
对于实施例1～3及比较例1～3，分别从所得到粘接剂片的粘接剂层中采取约0.1g，用预先测定了质量的氟树脂膜(TEMISH NTF-1122、日东电工株式会社制)(质量：Wa)包裹，以粘接剂不会泄漏的方式进行捆扎，制成了测定样品。对测定样品的质量进行测定(质量：Wb)，放入瓶中，添加乙酸乙酯40cc，放置了7天，然后，将测定样品取出，将该测定样品在130℃下干燥2小时，对干燥后的测定样品的质量进行测定(质量：Wc)，通过下式求出了凝胶分数。
凝胶分数[质量％]＝{(Wc－Wa)/(Wb－Wa)}×100
按照以下的基准对得到的凝胶分数进行了判定。
◎(Excellent)：70％以上
○(Good)：40％以上且小于70％
×(NG)：小于40％
＜凹凸赋形膜的凹部内的粘接剂层的高度＞
对于实施例1～3及比较例1～3，分别对所得到的光学层叠体的凹凸赋形膜70的截面(例如图7B所示的截面)进行观察，测定了存在于凹部74内(通过凹部74划定的区域内)的粘接剂层的高度。在凹部74的深度方向上对粘接剂层的高度进行了测定。具体而言，首先，从各实施例及比较例制作的光学层叠体中切出3mm见方的尺寸，然后，用树脂(株式会社ITWPerformance Polymers&Fluids Japan制、S-31)以块状包埋切出的试验片，以不会发生形状变化的方式在-80℃下使样品温度稳定后，利用切片机制作了截面观察样品。通过激光显微镜(株式会社Keyence制、VK-X1000、1100)对该样品进行观察，对凹部74内的粘接剂层的高度进行了测定。
按照以下的基准对粘接剂层的高度进行了判定。
◎(Excellent)：1μm以下
○(Good)：超过1μm且为2μm以下
×(NG)：超过2μm
在表2中也一并示出了存在于凹部74内的粘接剂层的高度相对于凹部74的深度H(10μm)的比例(％)。按照以下的基准对存在于凹部74内的粘接剂层的高度相对于凹部74的深度H的比例进行了判定。
◎(Excellent)：10％以下
○(Good)：超过10％且为20％以下
×(NG)：超过20％
＜蠕变变形率的评价＞
对于实施例1～3及比较例1～3，分别如下所述地制作了粘接剂层的层叠体(厚度1mm)。与上述的粘接剂片同样地进行，但将粘接剂层的厚度设为10μm，按照宽度20cm、长度30cm的尺寸制作了4个具有PET膜/粘接剂层(厚度10μm)/PET膜的层叠结构的粘接剂片。通过反复进行将所得到的粘接剂片的粘接剂层层叠多层的工序、和将粘接剂层的层叠体分割成多个试验片的(切出多个试验片的)工序，得到了层叠有合计100层粘接剂层(厚度10μm)的粘接剂层的层叠体(厚度1mm、尺寸4cm×6cm)。从如上所述地得到的粘接剂层的层叠体(厚度1mm)中冲裁出直径8mm的圆柱体(高度1mm)，制作了试验片。使用粘弹性测定装置(装置名“ARES G-2”、TA Instruments JAPAN株式会社制)，以测定温度50℃对上述试验片施加10000Pa的应力30分钟，测定了1秒钟后及30分钟后的变形率。
在本说明书中，粘接剂层的“蠕变变形率”设为使用粘接剂层的层叠体(厚度1mm)并通过上述方法求出的“蠕变变形率”。根据本发明人的实验，厚度为1mm的层叠体的蠕变变形率在通过将20层厚度50μm的粘接剂层层叠而形成的层叠体、通过将100层厚度10μm的粘接剂层层叠而形成的层叠体、以及通过将200层厚度5μm的粘接剂层层叠而形成的层叠体之间没有观察到明显差别。即，在构成层叠体的各个粘接剂层的厚度至少为5μm以上且50μm以下的范围内，厚度为1mm的层叠体的蠕变变形率不依赖于粘接剂层的厚度。根据本发明人的研究认为，各个粘接剂层的厚度为0.1μm以上时，厚度为1mm的层叠体的蠕变变形率取基本恒定的值。
＜高温高湿环境中的耐久试验＞
(1)凝胶分数的测定
从各实施例及比较例制作的粘接剂片中切出20cm见方的大小，将其用作试验片。将试验片在稳定为温度85℃且相对湿度85％的状态的试验机(Yamato Scientific株式会社制造的恒温恒湿器、IH400)内保持了300小时。在试验机内，从试验机内的架子用夹具悬挂了试验片，并使得试验片不接触试验机内部的金属部。经过300小时后将试验片取出，使用该试验片中的粘接剂层，与上述同样地测定了凝胶分数。
(2)凹凸赋形膜的凹部内的粘接剂层的高度
从各实施例及比较例制作的光学层叠体中切出20cm见方的大小，将其用作试验片。将试验片在稳定为温度85℃且相对湿度85％的状态的试验机(Yamato Scientific株式会社制造的恒温恒湿器、IH400)内保持了300小时。在试验机内，从试验机内的架子用夹具悬挂了试验片，并使得试验片不接触试验机内部的金属部。经过300小时后将试验片取出，将该试验片的中央部切出3mm见方的尺寸，然后，使用切出的试验片，与上述同样地测定了凹凸赋形膜的凹部内的粘接剂层的高度。
表2中的“初始”表示制作后在常温常湿环境中保管了6小时后的光学层叠体的结果，“高温高湿试验后”表示在对制作的光学层叠体进行了上述的高温高湿环境中的耐久试验后的结果。
实施例1～3的粘接剂层相对于PMMA膜的180°剥离粘接力均为100mN/20mm以上，因此，具有良好的粘接性。实施例1～3中，实施例1及2的粘接剂层的粘接性特别优异。根据实施例1～3的结果可知，粘接剂层相对于PMMA膜的180°剥离粘接力例如优选为600mN/20mm以上，例如更优选为1000mN/20mm以上。
另外，对于实施例1～3的粘接剂层而言，侵入光学片(凹凸赋形膜)的凹部内的粘接剂层的高度在常温常湿环境中保持了6小时后均为0.1μm以下，在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后也均被抑制在0.3μm以下。关于凹部内(通过凹部划定的区域内)的粘接剂层的高度相对于凹部的深度的比例，实施例1～3的粘接剂层在常温常湿环境中保持了6小时后均为1％以下，在温度85℃且相对湿度85％下保持了300小时后也均被抑制在3％以下。实施例1～3的粘接剂层在常温常湿环境中及高温高湿环境中对光学片的凹部的侵入及其经时变化均得到了抑制。与此相对，比较例1及3的粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持了300小时后，凹部内的粘接剂层的高度超过2μm(凹部内的粘接剂层的高度相对于凹部的深度的比例超过20％)，在高温高湿环境中，无法充分地抑制对凹部的侵入的经时变化。
实施例1～3的粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持了300小时后的凝胶分数均为40％以上，在高温高湿环境中侵入凹部的程度的经时变化得到了抑制。与此相对，比较例1及3的粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持了300小时后的凝胶分数小于40％(26％以下)，在高温高湿环境中无法充分地抑制侵入凹部的程度的经时变化。可以认为，将粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持了300小时后的凝胶分数与将粘接剂层粘贴于具有凹凸结构的表面时侵入凹凸结构的凹部的程度的经时变化之间存在一定的相关关系。根据实施例1～3的结果可知，将粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持了300小时后的凝胶分数例如优选为55％以上，进一步优选为65％以上，例如更优选为85％以上。
实施例1～3的粘接剂层在使用了旋转式流变仪的蠕变试验中，在50℃下施加10000Pa的应力1秒钟时的蠕变变形率(蠕变变形率A)均为10％以下，并且在使用了旋转式流变仪的蠕变试验中，在50℃下施加10000Pa的应力30分钟时的蠕变变形率(蠕变变形率B)均为16％以下。如上所述，实施例1～3的粘接剂层在常温常湿环境中及高温高湿环境中对光学片的凹部的侵入及其经时变化均得到了抑制。根据实施例1～3的结果可知，关于粘接剂层的蠕变变形率，例如蠕变变形率A可以为2％以下，并且蠕变变形率B可以为3％以下。需要说明的是，未对比较例1～3的粘接剂层进行蠕变变形率的测定。
比较例1及比较例3的粘接剂层在高温高湿耐久试验后的凹部内的粘接剂层的高度大，无法充分地抑制高温高湿环境中的光学片(凹凸赋形膜)对凹部内的侵入。比较例1及比较例3的粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持了300小时后的凝胶分数低，分别为0％及26％。特别是未使用交联催化剂而形成的比较例3的粘接剂层与使用了交联催化剂的实施例1～3的粘接剂层相比，在交联处理工序(在40℃下进行3天的处理的工序)中未充分地进行聚酯树脂的交联，被认为可能是无法充分地抑制酯键的水解。
比较例2的粘接剂层在高温高湿环境中向光学片(凹凸赋形膜)的凹部内的侵入被抑制，在温度85℃且相对湿度85％下保持了300小时后的凝胶分数也保持为较高水平、为94％，但相对于PMMA膜的180°剥离粘接力为80mN/20mm以上，粘接性不充分。
工业实用性
本发明的粘接剂层及光学层叠体可以广泛地用于显示装置、照明装置等光学装置。

Claims (10)

1.一种粘接剂层，其是通过使粘接剂组合物交联而成的，所述粘接剂组合物包含聚酯树脂、交联剂及交联催化剂，所述聚酯树脂是多元羧酸与多元醇的共聚物，所述交联催化剂选自有机锆化合物、有机铁化合物及有机铝化合物中的至少一种，
所述粘接剂层在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数为40％以上，
所述粘接剂层相对于PMMA膜的180°剥离粘接力为100mN/20mm以上。
2.根据权利要求1所述的粘接剂层，其中，
所述多元羧酸包含芳香族二羧酸。
3.根据权利要求1或2所述的粘接剂层，其中，
所述多元醇包含脂肪族二醇或脂环族二醇。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的粘接剂层，其中，
所述交联剂包含异氰酸酯类交联剂。
5.根据权利要求4所述的粘接剂层，其中，
所述异氰酸酯类交联剂包含脂肪族异氰酸酯类交联剂。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的粘接剂层，其厚度为3μm以上且20μm以下。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的粘接剂层，其在温度85℃且相对湿度85％下保持300小时后的凝胶分数为55％以上。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的粘接剂层，其在使用了旋转式流变仪的蠕变试验中，在50℃下施加10000Pa的应力1秒钟时的蠕变变形率为10％以下，并且在50℃下施加10000Pa的应力30分钟时的蠕变变形率为16％以下。
9.一种光学层叠体，其具有：
第1光学片，其具有第1主面及与所述第1主面相反侧的第2主面，所述第1主面具有凹凸结构；以及
权利要求1～8中任一项所述的粘接剂层，其配置于所述第1光学片的所述第1主面侧，
所述凹凸结构包含与所述粘接剂层相接的平坦部。
10.根据权利要求9所述的光学层叠体，其进一步具有第2光学片，所述第2光学片配置于所述粘接剂层的与所述第1光学片相反的一侧。
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