TW202248005A - 接著劑層及具有接著劑層之光學積層體 - Google Patents
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Abstract
本發明之接著劑層係藉由使包含作為多元羧酸與多元醇之共聚物之聚酯樹脂、交聯劑及選自由有機鋯化合物、有機鐵化合物及有機鋁化合物所組成之群中之至少1種交聯觸媒之接著劑組合物交聯而形成，且於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上，對於PMMA膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上。
Description
本發明係關於一種接著劑層及具有此種接著劑層之光學積層體。
光學片材(例如，微透鏡片材、稜鏡片材、增亮膜(例如，3M公司製造之Brightness Enhancement Film：BEF(註冊商標)))被用於各種光學裝置(例如，顯示裝置及照明裝置)中。於本說明書中，「光學片材」不限於上述所例示者，而廣泛地包含片狀之光學構件，例如進而包含擴散板及導光板。光學片材例如使用接著劑層而貼附於其他光學片材或光學裝置。於本說明書中，係指包含光學片材及接著劑層之構成或包含複數個光學片材之構成並稱作「光學積層體」。於本說明書中，「接著劑」係以包含黏著劑(亦稱作「感壓接著劑」)之含義使用。
本申請人於專利文獻1中揭示有可用於顯示裝置或照明裝置之光學積層體(於專利文獻1中稱作「光學積層片材」)。專利文獻1之光學積層體具有表面具有凹凸結構之光學片材(例如，微透鏡片材)及設置於具有凹凸結構之表面之接著劑層。凹凸結構之凸部之高度之5%～90%由接著劑層填埋。接著劑層係由接著劑組合物所形成，上述接著劑組合物包含使含有含環狀醚基單體之鏈與(甲基)丙烯酸系聚合物進行接枝聚合而成之接枝聚合物及光陽離子系聚合起始劑或熱硬化觸媒。
又，專利文獻2及3中揭示有可用於顯示裝置或照明裝置且利用由複數個空氣腔之界面所產生之全反射的配光結構。若使用專利文獻2及3所揭示之配光結構，則可提昇配光控制之自由度及精度。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
專利文獻1：日本專利特開2012-007046號公報
專利文獻2：國際公開第2011/124765號
專利文獻3：國際公開第2019/087118號
[發明所欲解決之問題]
於將接著劑層貼附於光學片材之具有凹凸結構之表面時，接著劑層滲入至凹凸結構之凹部(填埋凹部)之程度會影響光學片材之功能。因此，要求接著劑層滲入至凹凸結構之凹部之程度(存在於由凹凸結構之凹部所劃定之空間內之接著劑層之體積相對於該空間之體積之比率)不發生經時變化、及於例如高溫環境或多濕環境、高溫多濕環境等實際使用環境中不發生變化。根據本發明者之研究，先前之接著劑層有時滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化未充分得到抑制。
本發明係為解決上述問題而成者，其目的在於提供一種接著劑層及具有此種接著劑層之光學積層體，上述接著劑層於貼附於具有凹凸結構之表面(例如，光學片材之具有凹凸結構之表面)時，對具有凹凸結構之表面具有良好之接著性，並且滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化(包含高溫多濕環境下之經時變化)得到抑制。
[解決問題之技術手段]
根據本發明之實施方式，提供以下項目所記載之解決手段。
[項目1]
一種接著劑層，其係藉由使包含作為多元羧酸與多元醇之共聚物之聚酯樹脂、交聯劑及選自由有機鋯化合物、有機鐵化合物及有機鋁化合物所組成之群中之至少1種交聯觸媒之接著劑組合物交聯而形成，且
於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上，
對於PMMA(Polymethyl Methacrylate，聚甲基丙烯酸甲酯)膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上。
[項目2]
如項目1之接著劑層，其中上述多元羧酸包含芳香族二羧酸。
[項目3]
如項目1或2之接著劑層，其中上述多元醇包含脂肪族二醇或脂環族二醇。
[項目4]
如項目1至3中任一項之接著劑層，其中上述交聯劑包含異氰酸酯系交聯劑。
[項目5]
如項目4之接著劑層，其中上述異氰酸酯系交聯劑包含脂肪族異氰酸酯系交聯劑。
[項目6]
如項目1至5中任一項之接著劑層，其厚度為3 μm以上20 μm以下。
[項目7]
如項目1至6中任一項之接著劑層，其於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為55%以上。
[項目8]
如項目1至7中任一項之接著劑層，其中於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中，於50℃下施加1秒10,000 Pa之應力時之蠕變變形率為10%以下，且於50℃下施加30分鐘10,000 Pa之應力時之蠕變變形率為16%。
[項目9]
一種光學積層體，其具有：
第1光學片材，其具備具有凹凸結構之第1主面及與上述第1主面為相反側之第2主面；及
如項目1至8中任一項之接著劑層，其配置於上述第1光學片材之上述第1主面側；且
上述凹凸結構包含與上述接著劑層相接之平坦部。
[項目10]
如項目9之光學積層體，其進而具有配置於上述接著劑層之與上述第1光學片材之相反側之第2光學片材。
[發明之效果]
根據本發明之實施方式，提供一種接著劑層及具有此種接著劑層之光學積層體，上述接著劑層於貼附於具有凹凸結構之表面(例如，光學片材之具有凹凸結構之表面)時，對具有凹凸結構之表面具有良好之接著性，並且滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化得到抑制。
＜接著劑層＞
首先，對本發明之實施方式之接著劑層進行說明。本發明之實施方式不限於以下例示者。
本發明之實施方式之接著劑層係藉由使包含作為多元羧酸與多元醇之共聚物之聚酯樹脂、交聯劑及選自由有機鋯化合物、有機鐵化合物及有機鋁化合物所組成之群中之至少1種交聯觸媒之接著劑組合物交聯而形成，且於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上，對於PMMA膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上。本發明之實施方式之接著劑層例如可貼附於光學片材之具有凹凸結構之表面而用於將光學片材貼附於其他光學片材或者光學構件或光學裝置。又，可由表面具有複數個凹部之賦形膜及本發明之實施方式之接著劑層構成具有複數個空間(內部空間)之導光層及/或方向轉換層。具有複數個空間(內部空間)之導光層及/或方向轉換層可作為配光控制結構而發揮功能。再者，本發明之實施方式之接著劑層不限於具有凹凸結構之表面，亦可貼附於平坦之表面。例如，亦可貼附於光學片材之平坦之表面而用於將光學片材貼附於其他光學片材或者光學構件或光學裝置。
本發明者發現，藉由使包含聚酯樹脂、交聯劑及交聯觸媒之接著劑組合物交聯，可獲得如下接著劑層：於貼附於具有凹凸結構之表面時，對具有凹凸結構之表面具有良好之接著性，並且滲入至凹凸結構之凹部之程度(存在於由凹凸結構之凹部所劃定之空間內之接著劑層之體積相對於該空間之體積之比率)之經時變化、尤其是高溫多濕環境下之經時變化得到抑制。接著劑層滲入至凹凸結構之凹部之程度(存在於由凹凸結構之凹部所劃定之空間內之接著劑層之體積相對於該空間之體積之比率)例如可以接著劑層自接著劑層與賦形膜(光學片材)之接著面起滲入至凹部內(由凹部劃定之區域內)之高度相對於凹部之深度之比率來定量地評估。
本發明者發現，接著劑層貼附於具有凹凸結構之表面時接著劑層滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化與接著劑層之凝膠分率於高溫高濕環境下之經時變化具有相關關係。根據本發明者之研究，由聚酯樹脂所形成之先前之接著劑層於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後，往往發生酯鍵之水解，凝膠分率下降至幾乎為零。此種接著劑層滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化並未充分得到抑制。相對於此，本發明之實施方式之接著劑層於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上，如以下之實施例所示，於高溫高濕環境下滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化得到抑制。將接著劑層於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率例如可為55%以上、60%以上、65%以上或70%以上。剛將本發明之實施方式之接著劑層貼附於具有凹凸結構之表面後之凝膠分率例如較佳為50%以上。
將本發明之實施方式之接著劑層於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率與剛將接著劑層貼附於具有凹凸結構之表面後之凝膠分率為相同程度，或即使降低亦維持40%以上之凝膠分率。本發明之實施方式之接著劑層如以下之實施例所示，於貼附於具有凹凸結構之表面時，滲入至凹凸結構之凹部之情況得到抑制，且滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化(包含高溫多濕環境下之經時變化)得到抑制。雖然尚未詳細查明本發明之實施方式之接著劑層藉由使包含聚酯樹脂、交聯劑及選自由有機鋯化合物、有機鐵化合物及有機鋁化合物所組成之群中之至少1種交聯觸媒之接著劑組合物交聯而形成之事項與於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率維持於40%以上之事項之相關關係，但例如可認為本發明之實施方式之接著劑層具有藉由使包含聚酯樹脂、交聯劑及交聯觸媒之接著劑組合物交聯而形成之特徵性之交聯結構，藉此酯鍵之水解得到抑制。
本發明之實施方式之接著劑層滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化係溫度及/或濕度越低則越小。例如，於常溫常濕環境下，相較於高溫高濕環境下進一步得到抑制。
本發明者根據接著劑層對於PMMA膜之180°剝離接著力來評估接著劑層對具有凹凸結構之表面之接著性。關於本發明之實施方式之接著劑層，由於對於PMMA膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上，故而對具有凹凸結構之表面具有良好之接著性。接著劑層對於PMMA膜之180°剝離接著力例如可為500 mN/20 mm以上。再者，接著劑層對於PMMA膜之180°剝離接著力例如可採用後述之實施例中之測定接著劑層對於PMMA膜之180°剝離接著力之方法來進行測定。
本發明之實施方式之接著劑層之厚度並無特別限定，可根據形態或用途適當設定。接著劑層之厚度例如為3 μm以上、4 μm以上或5 μm以上，例如為20 μm以下、15 μm以下或10 μm以下。
如由本申請人所提交之國際公開第2021/167090號所記載，將接著劑層貼附於光學片材之具有凹凸結構之表面時向凹部滲入之程度及其經時變化與接著劑層之蠕變變形率之間具有相關關係。具體而言，於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中於50℃下施加1秒10,000 Pa之應力時之蠕變變形率(有時稱作「蠕變變形率A」)為10%以下之接著劑層於貼附於具有凹凸結構之表面時，滲入至凹凸結構之凹部之程度得到抑制，於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中於50℃下施加30分鐘(1800秒)10,000 Pa之應力時之蠕變變形率(有時稱作「蠕變變形率B」)為16%以下之接著劑層滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化得到抑制。國際公開第2021/167090號之所有揭示內容藉由參照而援用於本說明書中。
本發明之實施方式之接著劑層可具有上述國際公開第2021/167090號所記載之蠕變變形率。即，本發明之實施方式之接著劑層於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中於50℃下施加1秒10,000 Pa之應力時之蠕變變形率可為10%以下，且於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中於50℃下施加30分鐘10,000 Pa之應力時之蠕變變形率可為16%以下。蠕變變形率可藉由以下之實施例所記載之測定方法進行測定。本發明之實施方式之接著劑層之蠕變變形率A例如為10%以下、9%以下、8%以下、7%以下、6%以下、5%以下或2%以下，蠕變變形率B例如為16%以下、15%以下、14%以下、13%以下、12%以下、11%以下、10%以下或3%以下。蠕變變形率A及B之下限並無特別限定，例如超過0。
上述國際公開第2021/167090號中，作為於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中於50℃下施加1秒10,000 Pa之應力時之蠕變變形率為10%以下，且於50℃下施加30分鐘10,000 Pa之應力時之蠕變變形率為16%以下之接著劑層之例，記載有藉由使包含聚酯樹脂及交聯劑之接著劑組合物交聯而形成之接著劑層。然而，上述國際公開第2021/167090號中並未記載藉由使除聚酯樹脂及交聯劑外還包含交聯觸媒之接著劑組合物交聯來形成接著劑層。本發明者發現，藉由使除聚酯樹脂及交聯劑外進而包含交聯觸媒之接著劑組合物交聯，能夠增大抑制滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化、尤其是高溫多濕環境等實際使用環境下之變化之效果。
以下對本發明之實施方式之接著劑層之組成的具體例進行說明。
＜多元羧酸＞
作為多元羧酸，例如可例舉：
對苯二甲酸、間苯二甲酸、苄基丙二酸、聯苯二甲酸、4,4'-氧二苯甲酸、萘二甲酸等芳香族二羧酸；
丙二酸、二甲基丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、三甲基己二酸、庚二酸、2,2-二甲基戊二酸、壬二酸、癸二酸、富馬酸、馬來酸、伊康酸、硫代二丙酸、二甘醇酸等脂肪族二羧酸；
1,3-環戊烷二羧酸、1,2-環己烷二羧酸、1,3-環戊烷二羧酸、1,4-環己烷二羧酸、2,5-降𦯉烷二羧酸、金剛烷二羧酸等脂環族二羧酸等。
該等可單獨使用或併用2種以上。
該等之中，就賦予凝聚力之觀點而言，較佳為包含芳香族二羧酸，尤佳為包含對苯二甲酸或間苯二甲酸。
＜多元醇＞
作為多元醇，例如可例舉：
乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、丙二醇、二丙二醇、1,3-丙二醇、2,4-二甲基-2-乙基己烷-1,3-二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、2,2-二甲基-1,3-丙二醇(新戊二醇)、2-乙基-2-丁基-1,3-丙二醇、2-乙基-2-異丁基-1,3-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、2,2,4-三甲基-1,6-己二醇、聚四亞甲基二醇等脂肪族二醇；
1,2-環己烷二甲醇、1,3-環己烷二甲醇、1,4-環己烷二甲醇、螺二醇、三環癸烷二甲醇、二羥基金剛烷、2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁二醇等脂環族二醇；
4,4'-硫代聯苯酚、4,4'-亞甲基聯苯酚、4,4'-二羥基聯苯、鄰-、間-及對-二羥基苯、2,5-萘二酚、對二甲苯二醇及該等之環氧乙烷、環氧丙烷加成物等芳香族二酚等。
該等可單獨使用或併用2種以上。
該等之中，較佳為包含脂肪族二醇或脂環族二醇，更佳為包含聚四亞甲基二醇、新戊二醇或環己烷二甲醇。
＜交聯劑＞
作為交聯劑，並無特別限定，可使用公知之物質，例如可使用多元異氰尿酸酯、多官能異氰酸酯、多官能三聚氰胺化合物、多官能環氧化合物、多官能㗁唑啉化合物、多官能氮丙啶化合物、金屬螯合化合物等。尤其是，就所得接著劑層之透明性及獲得適於接著劑層之彈性模數之觀點而言，較佳為使用異氰酸酯系交聯劑。
異氰酸酯系交聯劑係指1個分子中具有2個以上之異氰酸基(包含藉由封端劑或多聚體化等來對異氰酸基進行臨時保護之異氰酸酯再生型官能基)之化合物。
作為異氰酸酯系交聯劑，可例舉：甲苯二異氰酸酯、二甲苯二異氰酸酯等芳香族異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯等脂環族異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯等脂肪族異氰酸酯等。
更具體而言，例如可例舉：伸丁基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯等低級脂肪族聚異氰酸酯類、伸環戊基二異氰酸酯、伸環己基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯等脂環族異氰酸酯類、2,4-甲苯二異氰酸酯、4,4'-二苯基甲烷二異氰酸酯、苯二甲基二異氰酸酯、聚亞甲基聚苯基異氰酸酯等芳香族二異氰酸酯類、三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯三聚物加成物(東曹股份有限公司製造，商品名CORONATE L)、三羥甲基丙烷/六亞甲基二異氰酸酯三聚物加成物(東曹股份有限公司製造，商品名CORONATE HL)、六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體(東曹股份有限公司製造，商品名CORONATE HX)等異氰酸酯加成物、苯二甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物(三井化學股份有限公司製造，商品名D110N)、六亞甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物(三井化學股份有限公司製造，商品名D160N)；聚醚聚異氰酸酯、聚酯聚異氰酸酯及其等與各種多元醇之加成物、利用異氰尿酸酯鍵、縮二脲鍵、脲基甲酸酯鍵等多官能化之聚異氰酸酯等。若使用脂肪族系異氰酸酯，則可以少量之交聯劑之量獲得較高之凝膠分率之接著劑層，故而較佳。
異氰酸酯系交聯劑可單獨使用1種，亦可混合使用2種以上。異氰酸酯系交聯劑之調配量之下限相對於100質量份之聚酯樹脂為6質量份以上，較佳為7質量份以上、8質量份以上、9質量份以上或10質量份以上，異氰酸酯系交聯劑之調配量之上限為20質量份以下，較佳為15質量份以下。藉由設為該範圍內，而對具有凹凸結構之表面具有良好之接著力，並且能夠抑制接著劑層經時地滲入至凹凸結構之凹部。
＜交聯觸媒＞
作為有機鋁化合物，可例舉三乙醯丙酮鋁、三乙醯乙酸乙酯鋁、乙醯乙酸乙酯二異丙氧基鋁等。
作為有機鐵化合物，可例舉乙醯丙酮-鐵錯合物等。
作為有機鋯化合物，可例舉四乙醯丙酮鋯等。
該等可單獨使用或視需要組合2種以上使用。
藉由使用交聯觸媒，可提高交聯速度，縮短生產準備時間。
＜接著劑層之形成方法＞
作為接著劑層之形成方法，可採用公知之方法。例如，可例舉以下方法。首先，將接著劑組合物(或含有接著劑組合物之溶液)賦予(塗佈)至支持體(基材)上，視需要使其乾燥，藉此形成接著劑組合物層。典型地，藉由將含有聚酯樹脂、交聯劑、交聯觸媒及溶劑之接著劑組合物溶液賦予至基材上，而於基材上形成接著劑組合物溶液層，並去除接著劑組合物溶液層之溶劑，藉此獲得接著劑組合物層。繼而，藉由對接著劑組合物層實施交聯處理(例如，加熱處理)而利用交聯劑使接著劑組合物層之聚酯樹脂交聯，形成具有交聯結構之接著劑層。以上述方式，於基材上形成接著劑層，獲得具有基材及接著劑層之積層體。作為基材，可使用具有經剝離處理之主面之基材，例如剝離襯墊等。於上述方法中，可將形成於剝離襯墊上之接著劑層轉移黏著(轉印)至支持體(或其他剝離襯墊)上。
作為支持體(基材)，並無特別限定，可使用公知者，例如可為塑膠膜或多孔質材料。支持體例如可為本發明之光學積層體所具有之第2光學片材(例如，後述之圖2所示之光學積層體101A所具有之第2光學片材30)。
於支持體(基材)中視需要可使用紫外線吸收劑、光穩定劑、抗氧化劑、填充劑、顏料及染料等通常用於黏著帶用基材(支持體)之各種添加劑。
支持體(基材)之表面視需要可實施慣用之表面處理以提高與接著劑層之密接性，例如可實施鉻酸處理、臭氧暴露、火焰暴露、高壓電擊暴露、電離輻射處理等利用化學或物理方法之氧化處理等，亦可實施例利用底塗劑之塗佈處理等。又，為對與支持體(基材)上所形成之各種接著劑層之間賦予剝離性，支持體(基材)之接著劑層側之主面可實施利用剝離劑等之塗佈處理(剝離處理)。作為剝離劑，並無特別限定，例如可例舉矽酮系剝離劑、氟系剝離劑、長鏈烷基系剝離劑、脂肪醯胺系剝離劑。
支持體(基材)之厚度可根據其材質或形態等適當進行選擇。
作為剝離襯墊，並無特別限定，可適當使用公知者。例如，可使用於基材(剝離襯墊用基材)之至少單面形成有剝離塗層者。再者，剝離襯墊用基材可使用單層、複數層之任意形態。
作為剝離襯墊用基材，可使用塑膠膜、紙、發泡體、金屬箔等各種薄片體等，尤佳為塑膠膜。又，作為塑膠膜之原料，例如，可例舉聚對苯二甲酸乙二酯等聚酯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物等聚烯烴、聚氯乙烯等熱塑性樹脂等。剝離襯墊用基材之厚度可根據目的適當進行選擇。
作為將接著劑組合物(或接著劑組合物溶液)塗佈於基材上之方法，可採用公知之方法。例如可例舉：輥塗、凹版塗佈、逆輥塗佈、輥刷塗佈、氣刀塗佈、噴塗、利用模嘴塗佈機等之擠出塗佈等。
＜光學積層體＞
一面參照附圖，一面對具有本發明之實施方式之接著劑層之光學積層體進行說明。
圖1中示出本發明之實施方式之光學積層體100A之模式性剖視圖。
如圖1所示，光學積層體100A具有：第1光學片材(此處為稜鏡片材)10a，其具備具有凹凸結構之第1主面(此處為稜鏡面)12s及與第1主面12s為相反側之第2主面18s；及接著劑層20a，其配置於第1光學片材10a之第1主面12s側。接著劑層20a為上述之本發明之實施方式之接著劑層。即，接著劑層20a係藉由使包含作為多元羧酸與多元醇之共聚物之聚酯樹脂、交聯劑及選自由有機鋯化合物、有機鐵化合物及有機鋁化合物所組成之群中之至少1種交聯觸媒之接著劑組合物交聯而形成，且於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上，對於PMMA膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上。接著劑層20a與第1光學片材10a之第1主面12s相接。為簡單起見，附圖中，接著劑層20a之表面僅與第1光學片材10a之第1主面12s所具有之凹凸結構之凸部的前端相接，接著劑層20a不存在於凹部內，但不限於此，接著劑層20a可以填埋第1光學片材10a之第1主面12s所具有之凹凸結構之凹部的一部分(接著劑層20a之一部分存在於凹凸結構之凹部內)之方式而配置。
第1光學片材10a不限於稜鏡片材，可為其他光學片材(例如，微透鏡片材)。第1主面12s所具有之凹凸結構之間距P、高度H及頂角θ例如可根據光學積層體之形態或用途適當設定。
關於光學積層體100A，可藉由將利用上述方法所形成之接著劑層20a例如使用卷對卷法貼附於第1光學片材10a之具有凹凸結構之表面12s來製造。就量產性之觀點而言，較佳為以卷對卷方式製造光學積層體100A。
圖2中示出本發明之實施方式之光學積層體101A之模式性剖視圖。如圖2所示，光學積層體101A具有光學積層體100A及配置於接著劑層20a之第1光學片材10a側之相反側之第2光學片材30。
第2光學片材30具有接著劑層20a側之主面38s及與主面38s為相反側之主面32s。主面38s為平坦之表面。第2光學片材30可根據目的採用任意適當之材料。作為第2光學片材30之材料，例如可例舉具有透光性之熱塑性樹脂，更具體而言，例如可例舉由聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等(甲基)丙烯酸系樹脂或聚碳酸酯(PC)系樹脂等所形成之膜。
關於光學積層體101A，例如藉由製作第1光學片材10a及接著劑層20a積層而成之第1積層體，並例如使用卷對卷法將第1積層體與第2光學片材30貼合來製作。或者，光學積層體101A亦可藉由製作第2光學片材30及接著劑層20a積層而成之第2積層體，並例如使用卷對卷法將第2積層體與第1光學片材10a貼合來製作。
圖3中示出本發明之實施方式之光學積層體102A之模式性剖視圖。如圖3所示，光學積層體102A包含光學積層體101A及配置於光學積層體101A之第2光學片材30之與接著劑層20a為相反側之第3光學片材40。第3光學片材40例如經由接著劑層50而配置於第2光學片材30之與接著劑層20a側為相反側之主面32s上。接著劑層50例如為上述之本發明之實施方式之接著劑層。接著劑層50亦可不為實施方式之接著劑層，可使用公知之光學用接著劑形成。第3光學片材40例如包含擴散板、導光板等。第3光學片材40可設置複數個。
本發明之實施方式不限於上述之例。本發明之實施方式之接著劑層可貼附於光學片材之具有凹凸結構之表面而用於將光學片材貼附於光學構件或光學裝置。本發明之實施方式之光學裝置具有上述光學積層體之任一者。例如，本發明之實施方式之光學裝置包含光學積層體101A及配置於光學積層體101A之第2光學片材30之與接著劑層20a為相反側之光學構件。
繼而，參照圖4～圖6，對本發明之另一實施方式之光學積層體100B及101B進行說明。再者，對於具有與前述之實施方式實質上相同之功能之構成要素，只要無特別說明，則適用前述之實施方式之說明。光學積層體100B係作為專利文獻2及3所記載之配光結構而發揮作用。專利文獻2及3之所有揭示內容藉由參照而援用於本說明書中。
圖4係光學積層體100B及101B之模式性剖視圖，表示第1光學片材10b經由接著劑層20b接著於第2光學片材30之表面38s之狀態。圖5係光學積層體100B所具有之光學片材10b之模式性立體圖。圖6係具備光學積層體102B及光源60之照明裝置200之模式性剖視圖，模式性地示出光線之軌跡。
參照圖4及圖5。光學積層體100B具有：第1光學片材10b，其具備具有凹凸結構之第1主面12s及與第1主面12s為相反側之第2主面18s；及接著劑層20b，其配置於第1光學片材10b之第1主面12s側。接著劑層20b為上述之本發明之實施方式之接著劑層。光學積層體101B具有光學積層體100B及配置於接著劑層20b之第1光學片材10b側之相反側之第2光學片材30。此處，第1光學片材10b之第1主面12s所具有之凹凸結構包含複數個凹部14，接著劑層20b之表面及第1光學片材10b之第1主面12s於複數個凹部14中劃定複數個空間14(以與凹部相同之參照符號表示)。接著劑層20b係用於劃定光學積層體100B之空間14所必須之構成要素，為光學積層體100B之一部分。
第1光學片材10b所具有之凹凸結構包含與接著劑層20b相接之平坦部10s。凹凸結構包含例如剖面為梯形之複數個凸部15。由於凹凸結構具有與接著劑層20b相接之平坦部10s，故而第1光學片材10b之凹凸結構相較圖1所示之稜鏡片材10a之稜鏡面12s之凹凸結構，接著劑層20b更難滲入至凹部。因此，藉由使用上述接著劑層，可獲得接著劑層20b對複數個空間14之滲入得到抑制且滲入之程度之經時變化亦得到抑制之光學積層體100B。
第1光學片材10b可使用與公知之稜鏡片材或微透鏡片材相同之材料，並利用相同之方法來製造。第1光學片材10b之凹凸結構之大小、形狀可適當變更(例如，專利文獻3)。但如上所述，第1光學片材10b係作為藉由與接著劑層20b接著才劃定出空間14之光學積層體100B(配光控制結構)而發揮作用，於該點上與公知之稜鏡片材或微透鏡片材不同。
如圖4所示，於光學積層體101B中，第2光學片材30係以用其表面38s來接著於接著劑層20b之與第1光學片材10b側為相反側之表面22s之方式配置。構成第2光學片材30之材料可根據目的採用任意適當之材料。作為第2光學片材30之材料，例如可例舉透光性之熱塑性樹脂，更具體而言，例如可例舉由聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等(甲基)丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯(PC)系樹脂所形成之膜。
作為配光控制結構發揮作用之光學積層體100B例如如圖6所示，用於照明裝置200。光學積層體102具有光學積層體100B及設置於光學積層體100B之接著劑層20b之與第1光學片材10b側為相反側之導光板80。導光板80接著於接著劑層20b之與第1光學片材10b側為相反側之表面22s。以來自光源(例如，LED(Light Emitting Diode，發光二極體))60之光入射至導光板80之受光面之方式配置，導入至導光板80內之光線如圖6中箭頭所示，於空間14所形成之界面16s及界面14s處被全內反射(Total Internal Reflection：TIR)。於界面14s(接著劑層20b之第1光學片材10b側之表面28s)處被全反射之光線於導光板80及接著劑層20b內導光，於斜面16s處被全反射之光線自光學積層體100B之表面18s出射至外部。可藉由調整空間14之形狀、大小、配置密度等來調整自光學積層體100B出射之光線之分佈(配光分佈)。此處，導光板80、接著劑層20b及第1光學片材10b之折射率較佳為彼此大致相等。導光板80與接著劑層20b之折射率之差(絕對值)及接著劑層20b與第1光學片材10b之折射率之差(絕對值)分別獨立地例如較佳為0.20以下，更佳為0.15以下，進而較佳為0.1以下。
光學積層體100B所具有之空間14係藉由作為第1光學片材10b之第1主面12s之一部分之表面16s及表面17s、以及接著劑層20b之表面28s而劃定。此處示出了表面16s相對於片材面(圖中水平方向)傾斜(超過0°且未達90°)且表面17s相對於片材面大致垂直之例，但不限於此，可進行各種改變(參照專利文獻2及3)。又，此處示出了凸部15之剖面形狀為梯形之例，但凸部15之形狀不限於圖示者，可進行各種改變。可藉由調整凸部15之形狀、大小等來調整空間14之形狀、大小、配置密度等。例如，專利文獻2中記載有內部具有複數個空間之積層體之例。作為第1光學片材10b之其他例，亦可例舉圖7A及圖7B所示之賦形膜70。如下所述，賦形膜70於表面具有剖面為三角形之複數個凹部74，由凹部74所形成之空間74之剖面形狀為三角形。
關於配光控制結構所具有之複數個內部空間14、74，就獲得良好之亮度之觀點而言，自主面之法線方向俯視第1光學片材10b時，複數個內部空間14、74之面積占第1光學片材10b之面積之比率(佔據面積率)較佳為1%以上。內部空間14、74之佔據面積率可根據所使用之用途適當進行選擇，例如於要求透明性之用途中，較佳為1%以上10%以下，例如於要求更高亮度之用途中，進而較佳為30%以上80%以下。再者，內部空間14、74之佔據面積率可為均一，亦可為佔據面積率隨著距光源(例如，圖6中之光源60)之距離之增大而增大，以使即使距離增大亮度亦不降低。
關於內部空間74之大小(長度L、寬度W：參照圖7A、圖7B)，例如長度L較佳為10 μm以上500 μm以下，寬度W較佳為1 μm以上100 μm以下。又，就光提取效率之觀點而言，高度H較佳為1 μm以上100 μm以下。複數個內部空間14、74較佳為離散且均一地分佈，例如，如圖7A所示，較佳為週期性配置。間距Px例如較佳為10 μm以上500 μm以下，間距Py例如較佳為10 μm以上500 μm以下。
[實施例]
以下，對實驗例(實施例及比較例)進行說明。
[實施例1]
(1)聚酯樹脂A之製備
於四口可分離式燒瓶安裝攪拌機、溫度計、氮氣導入管及帶分離器之冷凝管，於該燒瓶內投入作為羧酸成分之對苯二甲酸47 g(分子量：166)及間苯二甲酸45 g(分子量：166)、作為醇成分之聚四亞甲基二醇115 g(分子量：566)、乙二醇4 g(分子量：62)、新戊二醇16 g(分子量：104)及環己烷二甲醇23 g(分子量：144)、以及作為觸媒之鈦酸四丁酯0.1 g，於燒瓶內充滿氮氣之狀態下一面攪拌一面升溫至240℃，並於240℃下保持4小時。
然後，拆下氮氣導入管及帶分離器之冷凝管，換裝真空泵，於減壓氛圍(0.002 MPa)中一面攪拌一面升溫至240℃，並於240℃下保持。持續反應約6小時，獲得聚酯樹脂A。聚酯樹脂A係不使用溶劑而使上述單體聚合而獲得。藉由GPC(Gel Permeation Chromatography，凝膠滲透層析法)測得之聚酯樹脂A之質量平均分子量(Mw)為59,200。再者，各實驗例中所使用之聚酯樹脂之組成及質量平均分子量(Mw)彙總示於下述表1中。將所製備之聚酯樹脂A溶解於乙酸乙酯中，並自燒瓶取出，製得固形物成分濃度為50質量%之聚酯樹脂A溶液。
(2)接著劑組合物溶液之製備
相對於上述所製備之聚酯樹脂A溶液之固形物成分100質量份，調配作為交聯觸媒之四乙醯丙酮鋯(商品名「ORGATIX ZC-162」，Matsumoto Fine Chemical股份有限公司製造。「ORGATIX」為註冊商標。以下，有時稱作「ZC-162」)0.07質量份、作為交聯劑之六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體(商品名「CORONATE HX」，東曹股份有限公司製造。「CORONATE」為註冊商標。以下，有時稱作「CORONATE HX」)12質量份、作為觸媒反應抑制劑之乙醯丙酮20質量份，進而加入乙酸乙酯，以使固形物成分濃度為20質量%，製得接著劑組合物溶液。
(3)接著劑片材之製作
將接著劑組合物溶液塗佈於經矽酮剝離處理之厚度為38 μm之聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(商品名「MRF38」，三菱化學股份有限公司製造)之單面，形成接著劑組合物溶液層。關於接著劑組合物溶液層之厚度，係以下述之於40℃下處理3天之步驟後之接著劑層之厚度為7 μm之方式塗佈。將接著劑組合物溶液層於150℃下乾燥1分鐘，藉此去除接著劑組合物溶液層之溶劑，獲得接著劑組合物層。繼而，將接著劑組合物層貼合於經矽酮剝離處理之38 μm之聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(商品名「MRE38」，三菱化學股份有限公司製造)之剝離處理面，並於40℃下放置3天。將接著劑組合物層於40℃下處理3天，藉此利用交聯劑使接著劑組合物層之聚酯樹脂A交聯，形成接著劑層。以上述方式製作具有PET膜/接著劑層/PET膜之積層結構之接著劑片材(積層體)。雖然於將接著劑組合物溶液層於150℃下處理1分鐘之步驟中亦可部分地發生聚酯樹脂A之交聯反應，但交聯反應之大部分係於其後之於40℃下加熱處理3天之步驟中發生。表2之「厚度」為接著劑層之厚度，即，於40℃下處理3天後之厚度。
(4)凹凸賦形膜之製造
按照日本專利特表2013-524288號公報中記載之方法製造凹凸賦形膜。具體而言，用亮漆(三洋化成工業股份有限公司製造，FINECURE RM-64：丙烯酸酯系光硬化性樹脂)塗佈聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)膜之表面，於含有該亮漆之膜表面上壓紋加工光學圖案，然後使亮漆硬化(紫外線照射條件：D閥、1000 mJ/cm
2、320 mW/cm
2)，藉此製造目標之凹凸賦形膜。凹凸賦形膜之總厚度為130 μm，霧度值為0.8%。
自凹凸面側觀察所製造之凹凸賦形膜70之一部分之俯視圖示於圖7A中。又，圖7A之凹凸賦形膜之7B-7B'剖視圖示於圖7B中。長度L為80 μm、寬度W為14 μm、深度H為10 μm且剖面為三角形之複數個凹部74於X軸方向上空出寬度E(155 μm)之間隔而配置。進而，此種凹部74之圖案於Y軸方向上空出寬度D(100 μm)之間隔而配置。凹部74之X軸方向之間距Px為235 μm(Px＝L＋E)，Y軸方向之間距Py為114 μm(Py＝W＋D)。凹凸賦形膜表面中之凹部74之密度為3612個/cm
2。圖7B中之θa及θb均為41°，自凹凸面側俯視膜時之凹部74之佔據面積率為4.05%。
(5)光學積層體之製作
自於上述(3)中所獲得之接著劑片材剝離一經剝離處理之PET膜，將所露出之接著劑層之表面貼合於丙烯酸系樹脂膜(厚度：30 μm)，進而剝離另一隔離膜(PET膜)並貼合於(4)之凹凸賦形膜，獲得具有丙烯酸系樹脂膜/接著劑層/凹凸賦形膜之積層結構之光學積層體。
[實施例2]
相對於以與實施例1相同之方式製備之聚酯樹脂A溶液之固形物成分100質量份，調配作為添加劑之萜酚系黏著賦予樹脂(Yasuhara Chemical股份有限公司製造「YS Polyster T130」)30質量份，獲得聚酯樹脂B溶液。
相對於聚酯樹脂B溶液之固形物成分100質量份，調配作為交聯觸媒之乙醯丙酮金屬錯合物鐵化合物(商品名「Nacem ferric」，日本化學產業股份有限公司製造。「Nacem」為註冊商標。以下，有時稱作「Nacem」)0.066質量份、作為交聯劑之三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯三聚物加成物(商品名「CORONATE L」，東曹股份有限公司製造。以下，有時稱作「CORONATE L」)5質量份，進而加入乙酸乙酯，以使固形物成分濃度為20質量%，製得接著劑組合物溶液。
除以上述方式製備接著劑組合物溶液外，以與實施例1相同之方式製作接著劑片材及光學積層體。其中，接著劑層之厚度調整為表2所記載之值。
[實施例3]
相對於含有芳香族二羧酸、脂肪族二羧酸及脂肪族二醇作為單體成分之聚酯樹脂C(三菱化學股份有限公司製造「Nichigo Polyester NP-110S50EO」，「Nichigo Polyester」為註冊商標)之固形物成分100質量份，調配作為交聯觸媒之四乙醯丙酮鋯(商品名「ORGATIX ZC-700」，Matsumoto Fine Chemical股份有限公司製造。以下，有時稱作「ZC-700」)0.02質量份、作為交聯劑之三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯三聚物加成物(商品名「CORONATE L」，東曹股份有限公司製造)1質量份，進而加入乙酸乙酯，以使固形物成分濃度為20質量%，製得接著劑組合物溶液。再者，聚酯樹脂C之成分組成如表1所示。
除以上述方式製備接著劑組合物溶液外，以與實施例1相同之方式製作接著劑片材及光學積層體。其中，接著劑層之厚度調整為表2所記載之值。
[比較例1]
相對於含有芳香族二羧酸、脂肪族二羧酸及脂肪族二醇作為單體成分之聚酯樹脂D(東洋紡股份有限公司製造「VYLON 550」，「VYLON」為註冊商標)之固形物成分100質量份，調配作為交聯觸媒之四乙醯丙酮鋯(商品名「ORGATIX ZC-162」，Matsumoto Fine Chemical股份有限公司製造)0.07質量份、作為交聯劑之三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯三聚物加成物(商品名「CORONATE L」，東曹股份有限公司製造)3質量份，進而加入乙酸乙酯，以使固形物成分濃度為20質量%，製得接著劑組合物溶液。再者，聚酯樹脂D之成分組成如表1所示。
除以上述方式製備接著劑組合物溶液外，以與實施例1相同之方式製作接著劑片材及光學積層體。其中，接著劑層之厚度調整為表2所記載之值。
[比較例2]
相對於含有芳香族二羧酸、脂肪族二羧酸及脂肪族二醇作為單體成分之聚酯樹脂C(三菱化學股份有限公司製造「Nichigo Polyester NP-110S50EO」)之固形物成分100質量份，調配作為交聯觸媒之四乙醯丙酮鋯(商品名「ORGATIX ZC-700」，Matsumoto Fine Chemical股份有限公司製造)0.02質量份、作為交聯劑之六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體(商品名「CORONATE HX」，東曹股份有限公司製造)10質量份，進而加入乙酸乙酯，以使固形物成分濃度為20質量%，製得接著劑組合物溶液。
除以上述方式製備接著劑組合物溶液外，以與實施例1相同之方式製作接著劑片材及光學積層體。其中，接著劑層之厚度調整為表2所記載之值。
[比較例3]
相對於聚酯樹脂A溶液之固形物成分100質量份，不使用交聯觸媒，調配作為交聯劑之六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體(商品名「CORONATE HX」，東曹股份有限公司製造)2質量份，進而加入乙酸乙酯，以使固形物成分濃度為20質量%，製得接著劑組合物溶液。
除以上述方式製備接著劑組合物溶液外，以與實施例1相同之方式製作接著劑片材及光學積層體。其中，接著劑層之厚度調整為表2所記載之值。
[聚酯樹脂]
實施例1～3及比較例1～3中所使用之聚酯樹脂A～D之組成及質量平均分子量(Mw)示於表1中。聚酯樹脂A～D之質量平均分子量(Mw)藉由GPC求得。
[表1]
| 調配質量(g) | 聚酯樹脂A | 聚酯樹脂B | 聚酯樹脂C | 聚酯樹脂D | |||||
| 主聚合物單元 | 芳香族二羧酸 | 間苯二甲酸(IP) | 45 | 間苯二甲酸(IP) | 45 | 間苯二甲酸(IP) | 28 | 間苯二甲酸(IP) | 32 |
| 對苯二甲酸(TP) | 47 | 對苯二甲酸(TP) | 47 | 對苯二甲酸(TP) | 0.3 | 對苯二甲酸(TP) | 49 | ||
| 脂肪族二羧酸 | 癸二酸(SB) | 137 | 壬二酸 | 88 | |||||
| 脂肪族二醇 | 聚四亞甲基二醇(PTMG) | 115 | 聚四亞甲基二醇(PTMG) | 115 | 新戊二醇(NPG) | 51 | 乙二醇(EG) | 34 | |
| 乙二醇(EG) | 4 | 乙二醇(EG) | 4 | 丁二醇(BD) | 31 | 新戊二醇(NPG) | 47 | ||
| 新戊二醇(NPG) | 16 | 新戊二醇(NPG) | 16 | 己二醇(HD) | 2 | ||||
| 脂環族二醇 | 環己烷二甲醇(CH) | 23 | 環己烷二甲醇(CH) | 23 | |||||
| 其他(添加劑等) | - | 萜烯酚樹脂 | 具有碳二醯亞胺骨架之化合物 | - | |||||
| 重量平均分子量(Mw) | 59,200 | 61,800 | 61,000 | 55,200 |
[評估方法]
各評估項目之評估方法如下上述。評估結果示於表2中。
＜對於聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)之180°剝離接著力＞
對於實施例1～3及比較例1～3中之各者，自所獲得之接著劑片材剝離一經剝離處理之PET膜，將所露出之接著劑層之表面貼合於厚度為25 μm之聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(商品名「LUMIRROR S-10」，東麗股份有限公司製造)，獲得試驗片。
將試驗片切斷為寬度20 mm，剝離另一經剝離處理之PET膜，將所露出之接著劑層之表面貼合於聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)板(厚度2 mm，商品名「ACRYLITE」，三菱化學股份有限公司製造)，作為試驗片，測定對於PMMA板之接著力(mN/20 mm)。與PMMA板之貼合時之壓接係將2 kg之輥往返1次來進行，於貼合30分鐘後使用拉伸壓縮試驗機(裝置名「AGS-50NX」，島津製作所股份有限公司製造)於以下之條件下進行180°剝離接著力之測定。將180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上判定為「○(良好)」，未達100 mN/20 mm判定為「×(NG)」。
剝離速度：300 mm/分
測定條件：溫度：23±2℃，濕度：65±5%RH
＜凝膠分率之測定＞
對於實施例1～3及比較例1～3中之各者，自所獲得之接著劑片材之接著劑層取約0.1 g，用預先測定了質量之氟樹脂膜(TEMISH NTF-1122，日東電工股份有限公司製造)(質量：Wa)包裹，捆綁以免接著劑漏出，作為測定樣品。對測定樣品之質量進行測定(質量：Wb)，放入瓶中，加入乙酸乙酯40 cc，放置7天。然後，取出測定樣品，將該測定樣品於130℃下乾燥2小時。測定乾燥後之測定樣品之質量(質量：Wc)，藉由下式求得凝膠分率。
凝膠分率[質量%]＝{(Wc－Wa)/(Wb－Wa)}×100
按以下基準判定所獲得之凝膠分率。
(優異)：70%以上
○(良好)：40%以上且未達70%
×(NG)：未達40%
＜凹凸賦形膜之凹部內之接著劑層之高度＞
對於實施例1～3及比較例1～3中之各者，觀察所獲得之光學積層體之凹凸賦形膜70之剖面(例如，圖7B所示剖面)，測定存在於凹部74內(由凹部74所劃定之區域內)之接著劑層之高度。接著劑層之高度係於凹部74之深度方向上測定。具體而言，首先，自於各實施例及比較例中所製作之光學積層體切取3 mm見方之尺寸。然後，將所切取之試驗片用樹脂(ITW Performance Polymers and Fluids Japan股份有限公司製造，S-31)包埋為塊狀，為避免發生形狀變化，於-80℃下使樣品溫度穩定之後，用切片機製作剖面觀察樣品。用雷射顯微鏡(基恩士股份有限公司製造，VK-X1000、1100)觀察該樣品，測定凹部74內之接著劑層之高度。
按以下基準判定接著劑層之高度。
(優異)：1 μm以下
○(良好)：超過1 μm且2 μm以下
×(NG)：超過2 μm
表2中亦一併示出存在於凹部74內之接著劑層之高度相對於凹部74之深度H(10 μm)之比率(%)。存在於凹部74內之接著劑層之高度相對於凹部74之深度H之比率按以下基準判定。
(優異)：10%以下
○(良好)：超過10%為20%以下
×(NG)：超過20%
＜蠕變變形率之評估＞
對於實施例1～3及比較例1～3中之各者，以如下之方式製作接著劑層之積層體(厚度1 mm)。與上述接著劑片材相同，其中，將接著劑層之厚度設為10 μm，按寬度20 cm、長度30 cm之尺寸製作4個具有PET膜/接著劑層(厚度10 μm)/PET膜之積層結構之接著劑片材。藉由反覆以下步驟來獲得總計積層100層接著劑層(厚度10 μm)而成之接著劑層之積層體(厚度1 mm、尺寸4 cm×6 cm)：將所獲得之接著劑片材之接著劑層積層複數個之步驟及將接著劑層之積層體分割成複數個試驗片(切取複數個試驗片)之步驟。自以上述之方式所獲得之接著劑層之積層體(厚度1 mm)沖切直徑為8 mm之圓柱體(高度1 mm)，製作試驗片。使用黏彈性測定裝置(裝置名「ARES G-2」，TA Instruments Japan股份有限公司製造)於50℃之測定溫度下對上述試驗片施加10000 Pa之應力30分鐘，測定1秒後及30分鐘後之變形率。
於本說明書中，接著劑層之「蠕變變形率」係使用接著劑層之積層體(厚度1 mm)利用上述方法求得之「蠕變變形率」。根據本發明者之實驗，厚度為1 mm之積層體之蠕變變形率與積層20層厚度為50 μm之接著劑層而形成之積層體、積層100層厚度為10 μm之接著劑層而形成之積層體、積層200層厚度為5 μm之接著劑層而形成之積層體之間並未存在顯著差異。即，厚度為1 mm之積層體之蠕變變形率於構成積層體之各接著劑層之厚度為至少5 μm以上50 μm以下之範圍內並不依存於接著劑層之厚度。根據本發明者之研究可認為，若各接著劑層之厚度為0.1 μm以上，則厚度為1 mm之積層體之蠕變變形率取大致固定之值。
＜高溫高濕環境下之耐久試驗＞
(1)凝膠分率之測定
自於各實施例及比較例中所製作之接著劑片材切取20 cm見方之大小用作試驗片。將試驗片於穩定在溫度85℃且相對濕度85%之狀態之試驗機(大和科學股份有限公司製造之恆溫恆濕器，IH400)內保持300小時。於試驗機內，為避免試驗片接觸試驗機內部之金屬部，自試驗機內之架上利用夾具懸掛試驗片。經過300小時後取出試驗片，使用該試驗片中之接著劑層，以與上述相同之方式測定凝膠分率。
(2)凹凸賦形膜之凹部內之接著劑層之高度
自於各實施例及比較例中所製作之光學積層體切取20 cm見方之大小用作試驗片。將試驗片於穩定在溫度85℃且相對濕度85%之狀態之試驗機(大和科學股份有限公司製造之恆溫恆濕器，IH400)內保持300小時。於試驗機內，為避免試驗片接觸試驗機內部之金屬部，自試驗機內之架上利用夾具懸掛試驗片。經過300小時後取出試驗片，按3 mm見方之尺寸切取該試驗片之中央部。然後，使用所切取之試驗片，以與上述相同之方式測定凹凸賦形膜之凹部內之接著劑層之高度。
表2中之「初期」表示製作後於常溫常濕環境下保管6小時後之光學積層體之結果，「高溫高濕試驗後」表示對所製作之光學積層體進行了上述高溫高濕環境下之耐久試驗後之結果。
[表2]
| 實施例1 | 實施例2 | 實施例3 | 比較例1 | 比較例2 | 比較例3 | |||||||||
| 調配 | 聚酯樹脂 | 種類 | 聚酯樹脂A | 聚酯樹脂B | 聚酯樹脂C | 聚酯樹脂D | 聚酯樹脂C | 聚酯樹脂A | ||||||
| 份數 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | ||||||||
| 交聯觸媒 | 材料 | 鋯 | 鐵 | 鋯 | 鋯 | 鋯 | - | |||||||
| 型號 | ZC-162 | Nacem | ZC-700 | ZC-162 | ZC-700 | - | ||||||||
| 份數 | 0.07 | 0.01 | 0.02 | 0.07 | 0.02 | - | ||||||||
| 交聯劑 | 材料 | 脂肪族異氰酸酯 | 芳香族異氰酸酯 | 芳香族異氰酸酯 | 芳香族異氰酸酯 | 脂肪族異氰酸酯 | 脂肪族異氰酸酯 | |||||||
| 型號 | CORONATE HX | CORONATE L | CORONATE L | CORONATE L | CORONATE HX | CORONATE HX | ||||||||
| 份數 | 12 | 5 | 1 | 3 | 10 | 2 | ||||||||
| 觸媒反應抑制劑 | 材料 | 乙醯丙酮 | - | - | - | - | - | |||||||
| 份數 | 20 | - | - | - | - | - | ||||||||
| 接著劑層之厚度 | [μm] | 7 | 5 | 10 | 5 | 3 | 5 | |||||||
| 剝離接著力 | 初期 | [mN/ 20 mm] | ○ | 1,200 | ○ | 1,000 | ○ | 600 | ○ | 2,500 | X | 80 | ○ | 1,900 |
| 凹部內之接著劑層之高度 | 初期 | [μm] | | 0.0 | | 0.0 | | 0.1 | × | 10 | | 0.0 | ○ | 0.4 |
| 高溫高濕試驗後 | [μm] | | 0.1 | | 0.1 | ○ | 0.3 | × | 10 | | 0.1 | × | 2.1 | |
| 凹部內之接著劑層之高度相對於凹部之深度之比率 | 初期 | [%] | | 0 | | 0 | | 1 | × | 100 | | 0 | ○ | 4 |
| 高溫高濕試驗後 | [%] | | 1 | | 1 | ○ | 3 | × | 100 | | 1 | × | 21 | |
| 凝膠分率 | 初期 | [質量%] | | 95 | | 71 | | 90 | × | 39 | | 98 | ○ | 40 |
| 高溫高濕試驗後 | [質量%] | | 90 | ○ | 65 | | 85 | × | 0 | | 94 | × | 26 | |
| 蠕變變形率(1秒後) | 初期 | [%] | 1.18 | 1.40 | 1.46 | - | - | - | ||||||
| 蠕變變形率(30分鐘後) | 初期 | [%] | 1.67 | 2.10 | 1.63 | - | - | - |
實施例1～3之接著劑層均由於對於PMMA膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上，故而具有良好之接著性。於實施例1～3之中，實施例1及2之接著劑層之接著性尤其優異。根據實施例1～3之結果，接著劑層對於PMMA膜之180°剝離接著力例如較佳為600 mN/20 mm以上，例如更佳為1000 mN/20 mm以上。
又，關於滲入至光學片材(凹凸賦形膜)之凹部內之接著劑層之高度，實施例1～3之接著劑層均為於常溫常濕環境下保持6小時後為0.1 μm以下，且於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後亦控制於0.3 μm以下。以凹部內(由凹部所劃定之區域內)之接著劑層之高度相對於凹部之深度之比率來說，實施例1～3之接著劑層均為於常溫常濕環境下保持6小時後為1%以下，且於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後亦控制於3%以下。實施例1～3之接著劑層均為於常溫常濕環境下及高溫高濕環境下對光學片材之凹部之滲入及其經時變化得到抑制。相對於此，比較例1及3之接著劑層於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後，凹部內之接著劑層之高度超過2 μm(凹部內之接著劑層之高度相對於凹部之深度之比率超過20%)，於高溫高濕環境下向凹部之滲入之經時變化未充分得到抑制。
實施例1～3之接著劑層均為於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上，且於高溫高濕環境下向凹部滲入之程度之經時變化得到抑制。相對於此，比較例1及3之接著劑層於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率未達40%(26%以下)，且於高溫高濕環境下向凹部滲入之程度之經時變化未充分得到抑制。可以說接著劑層於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率與接著劑層貼附於具有凹凸結構之表面時滲入至凹凸結構之凹部之程度之經時變化之間具有一定之相關關係。根據實施例1～3之結果，接著劑層於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率例如較佳為55%以上，進而較佳為65%以上，例如更佳為85%以上。
實施例1～3之接著劑層均為於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中於50℃下施加1秒10,000 Pa之應力時之蠕變變形率(蠕變變形率A)為10%以下，且於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中於50℃下施加30分鐘10,000 Pa之應力時之蠕變變形率(蠕變變形率B)為16%以下。如上所述，實施例1～3之接著劑層均為於常溫常濕環境下及高溫高濕環境下對光學片材之凹部之滲入及其經時變化得到抑制。根據實施例1～3之結果，接著劑層之蠕變變形率例如可為蠕變變形率A為2%以下且蠕變變形率B為3%以下。再者，對於比較例1～3之接著劑層，並未進行蠕變變形率之測定。
關於比較例1及比較例3之接著劑層，於高溫高濕耐久試驗後之凹部內之接著劑層之高度較大，於高溫高濕環境下之向光學片材(凹凸賦形膜)之凹部內之滲入未充分得到抑制。比較例1及比較例3之接著劑層於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率較低，分別為0%及26%。尤其是不使用交聯觸媒而形成之比較例3之接著劑層，相較於使用交聯觸媒之實施例1～3之接著劑層，於交聯處理步驟(於40℃下處理3天之步驟)中聚酯樹脂之交聯未充分進行，可認為酯鍵之水解可能未充分得到抑制。
關於比較例2之接著劑層，雖然於高溫高濕環境下之向光學片材(凹凸賦形膜)之凹部內之滲入得到抑制，於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率亦較高地維持為94%，但對於PMMA膜之180°剝離接著力為80 mN/20 mm以上，接著性不足。
[產業上之可利用性]
本發明之接著劑層及光學積層體可廣泛用於顯示裝置或照明裝置等光學裝置。
10a:第1光學片材
10b:第1光學片材
10s:平坦部
12s:主面(表面)
14:凹部(空間)
14s:界面
15:凸部
16s:表面
17s:表面
18s:主面(表面)
20a:接著劑層
20b:接著劑層
22s:表面
28s:表面
30:第2光學片材
32s:主面(表面)
38s:主面(表面)
40:第3光學片材
50:導光板
60:光源
70:賦形膜
74:凹部(空間)
80:導光板
100A:光學積層體
100B:光學積層體
101A:光學積層體
102A:光學積層體
101B:光學積層體
102B:光學積層體
200:照明裝置
D:寬度
E:寬度
H:高度
L:長度
P:間距
Px:間距
Py:間距
W:寬度
θ:頂角
θa:頂角
θb:頂角
圖1係本發明之實施方式之光學積層體100A之模式性剖視圖。
圖2係本發明之另一實施方式之光學積層體101A之模式性剖視圖。
圖3係本發明之又一實施方式之光學積層體102A之模式性剖視圖。
圖4係本發明之又一實施方式之光學積層體100B及光學積層體101B之模式性剖視圖。
圖5係光學積層體100B所具有之第1光學片材10b之模式性立體圖。
圖6係具備光學積層體100B之照明裝置200之模式性剖視圖。
圖7A係本發明之實施方式之光學積層體所具有之賦形膜70的模式性俯視圖。
圖7B係賦形膜70之模式性剖視圖。
10a:第1光學片材
12s:主面(表面)
18s:主面(表面)
20a:接著劑層
100A:光學積層體
H:高度
P:間距
θ:頂角
Claims (10)
- 一種接著劑層，其係藉由使包含作為多元羧酸與多元醇之共聚物之聚酯樹脂、交聯劑及選自由有機鋯化合物、有機鐵化合物及有機鋁化合物所組成之群中之至少1種交聯觸媒之接著劑組合物交聯而形成，且 於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為40%以上， 對於PMMA膜之180°剝離接著力為100 mN/20 mm以上。
- 如請求項1之接著劑層，其中上述多元羧酸包含芳香族二羧酸。
- 如請求項1或2之接著劑層，其中上述多元醇包含脂肪族二醇或脂環族二醇。
- 如請求項1至3中任一項之接著劑層，其中上述交聯劑包含異氰酸酯系交聯劑。
- 如請求項4之接著劑層，其中上述異氰酸酯系交聯劑包含脂肪族異氰酸酯系交聯劑。
- 如請求項1至5中任一項之接著劑層，其厚度為3 μm以上20 μm以下。
- 如請求項1至6中任一項之接著劑層，其於溫度85℃且相對濕度85%下保持300小時後之凝膠分率為55%以上。
- 如請求項1至7中任一項之接著劑層，其中於使用旋轉式流變儀之蠕變試驗中，於50℃下施加1秒10,000 Pa之應力時之蠕變變形率為10%以下，且於50℃下施加30分鐘10,000 Pa之應力時之蠕變變形率為16%。
- 一種光學積層體，其具有： 第1光學片材，其具備具有凹凸結構之第1主面及與上述第1主面為相反側之第2主面；及 如請求項1至8中任一項之接著劑層，其配置於上述第1光學片材之上述第1主面側；且 上述凹凸結構包含與上述接著劑層相接之平坦部。
- 如請求項9之光學積層體，其進而具有配置於上述接著劑層之與上述第1光學片材之相反側之第2光學片材。
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