WO2022176659A1 - 光学積層体および光学装置 - Google Patents

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adhesive
layer
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亜樹子 田中
瑞穂 水野
恒三 中村
宇峰 翁
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日東電工株式会社
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    • G02C7/02Lenses; Lens systems ; Methods of designing lenses
    • G02C7/08Auxiliary lenses; Arrangements for varying focal length
    • G02C7/086Auxiliary lenses located directly on a main spectacle lens or in the immediate vicinity of main spectacles

Definitions

  • the present invention relates to an optical laminate and an optical device having such an optical laminate.
  • Optical sheets e.g., microlens sheets, prism sheets, brightness enhancement films (e.g., 3M Brightness Enhancement Film: BEF, (registered trademark)) are used in various optical devices (e.g., display devices and lighting devices).
  • the term "optical sheet” is not limited to the above examples, but broadly includes sheet-like optical members, and further includes, for example, diffusion plates and light guide plates.
  • Optical sheets are attached to other optical sheets or optical devices using, for example, an adhesive layer.
  • the term “optical laminate” refers to a configuration including an optical sheet and an adhesive layer or a configuration including a plurality of optical sheets.
  • the term “adhesive” is used to include pressure-sensitive adhesives (also referred to as "pressure-sensitive adhesives").
  • Patent Document 1 discloses in Patent Document 1 an optical laminate (referred to as an "optical laminate sheet” in Patent Document 1) that can be used in display devices and lighting devices.
  • the optical laminate of Patent Document 1 has an optical sheet (for example, a microlens sheet) having an uneven structure on its surface, and an adhesive layer provided on the surface having an uneven structure. 5% to 90% of the height of the projections of the uneven structure is filled with the adhesive layer.
  • the adhesive layer is formed from an adhesive composition containing a graft polymer obtained by graft-polymerizing a chain containing a cyclic ether group-containing monomer to a (meth)acrylic polymer and a photocationic polymerization initiator or a thermosetting catalyst.
  • Patent Documents 2 and 3 disclose a light distribution structure that utilizes total reflection at interfaces of a plurality of air cavities and that can be used in display devices and lighting devices. By using the light distribution structures disclosed in Patent Documents 2 and 3, the degree of freedom and accuracy of light distribution control can be improved.
  • the extent to which the adhesive layer penetrates into (fills in) the recesses of the uneven structure affects the function of the optical sheet. Therefore, it is required to suppress the extent to which the adhesive layer penetrates into the concave portions of the concave-convex structure (the volume ratio of the adhesive layer existing in the space defined by the concave portions of the concave-convex structure to the volume of the space).
  • Patent Documents 2 and 3 We considered forming a plurality of air cavities (internal spaces) that constitute a light distribution control structure.
  • Patent Documents 2 and 3 do not describe that a plurality of air cavities (internal spaces) forming a light distribution structure are formed by the surface having the uneven structure of the optical sheet and the surface of the adhesive layer. The relationship between the extent to which the adhesive layer penetrates into the concave portions of the concave-convex structure and the effect on light distribution control has not been investigated.
  • the present invention has been made to solve the above-described problems, and provides an optical laminate having an adhesive layer whose degree of intrusion into concave portions of an uneven structure of an optical sheet is suppressed, and an optical laminate having such an optical laminate.
  • the purpose is to provide an apparatus.
  • a first optical sheet having a first main surface having an uneven structure and a second main surface opposite to the first main surface; an adhesive layer disposed on the first main surface side of the first optical sheet;
  • the uneven structure includes a plurality of recesses and flat portions between adjacent recesses among the plurality of recesses, The adhesive layer is in contact with the flat portion, the surface of the adhesive layer and the first major surface of the first optical sheet define an internal space within each of the plurality of recesses;
  • A is the maximum height of the adhesive layer present in the recess
  • B is the minimum height of the adhesive layer present in the recess
  • the depth of the recess is An optical laminate satisfying 0.10 ⁇ (CA)/C ⁇ 1.00 and 0.75 ⁇ (CA)/(CB), where C is the thickness.
  • the adhesive layer Ab wherein the initial tensile elastic modulus at 23° C. after curing the curable resin of the adhesive composition is 1.00 MPa or more;
  • the gel fraction after holding for 300 hours at a temperature of 85 ° C. and a relative humidity of 85% is 40% or more,
  • An adhesive layer Ac having a 180° peel adhesive strength to a PMMA film of 100 mN/20 mm or more.
  • [Item 7] 7 The optical laminate according to any one of items 1 to 6, wherein the adhesive layer contains at least one of the following polymers (1) to (3): (1) copolymers of nitrogen-containing (meth)acrylic monomers and at least one other monomer; (2) copolymers of carboxyl group-containing acrylic monomers and at least one other monomer (excluding nitrogen-containing (meth)acrylic monomers); (3) Polyester-based polymer.
  • Each of the plurality of concave portions has a first inclined surface that directs part of the light propagating in the adhesive layer toward the second main surface side of the first optical sheet by total internal reflection, and the first inclined surface. and a second inclined surface on the opposite side of the Items 1 to 8, wherein in each of the plurality of recesses, the height of the adhesive layer on the first inclined surface of the recess is the maximum value of the height of the adhesive layer present in the recess
  • the optical laminate according to any one of .
  • Item 10 The optical laminate according to item 9, wherein the inclination angle ⁇ a of the first inclined surface is smaller than the inclination angle ⁇ b of the second inclined surface.
  • an optical layered body having an adhesive layer whose degree of penetration into the concave portions of the concave-convex structure of the optical sheet is suppressed, and an optical device having such an optical layered body are provided.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 100A according to an embodiment of the present invention
  • FIG. FIG. 10 is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 101A according to another embodiment of the present invention
  • It is a typical sectional view of 100 A of optical laminated bodies.
  • FIG. 4 is a schematic perspective view of a first optical sheet 10a included in the optical layered body 100A.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of a lighting device 200A including an optical layered body 100A;
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of a lighting device 200B including an optical layered body 100A;
  • FIG. 10 is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 100B1 according to another embodiment of the present invention;
  • FIG. 10 is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 100B2 according to still another embodiment of the present invention
  • FIG. 11 is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 100B3 according to still another embodiment of the present invention
  • 9 is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 900A of a comparative example
  • FIG. FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 900B of a comparative example
  • FIG. 10 is a diagram showing a typical example of results of measuring light distribution characteristics of a lighting device having an optical layered body
  • FIG. 3 is a schematic plan view of a concave-convex shaping film 70 included in the optical layered body according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of a film for forming concavities and convexities 70;
  • FIG. 3 is a schematic plan view of an uneven shaped film 82 included in the optical layered body according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of recesses 84 included in the unevenness-forming film 82.
  • FIG. 3 is a schematic plan view of recesses 84 included in the unevenness-forming film 82.
  • An optical laminate according to an embodiment of the present invention includes an optical sheet having a first main surface having an uneven structure and a second main surface opposite to the first main surface; and an adhesive layer.
  • the adhesive layer attached to the surface (first main surface) having the uneven structure of the optical sheet has the uneven structure. An example that does not intrude into the concave portion of is described.
  • FIG. 1A shows a schematic cross-sectional view of an optical layered body 100A according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1B shows a schematic cross-sectional view of an optical laminate 101A according to an embodiment of the invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an enlarged part of the optical layered body 100A.
  • FIG. 3 is a schematic perspective view of an optical sheet 10a included in the optical laminate 100A.
  • FIG. 4A is a schematic cross-sectional view of a lighting device 200A including the optical layered body 100A.
  • the optical layered body 100A includes a first optical sheet 10a having a first principal surface 12s having an uneven structure and a second principal surface 18s opposite to the first principal surface 12s; and an adhesive layer 20a disposed on the first main surface 12s side of 10a.
  • the uneven structure of the first main surface 12 s includes a plurality of recesses 14 and flat portions 10 s between adjacent recesses 14 among the plurality of recesses 14 .
  • the adhesive layer 20a is in contact with the flat portion 10s.
  • the surface of the adhesive layer 20a and the first major surface 12s of the first optical sheet 10a define an internal space 14a within each of the plurality of recesses 14. As shown in FIG.
  • the optical layered body 101A has an optical layered body 100A and a second optical sheet 30 arranged on the opposite side of the adhesive layer 20a from the first optical sheet 10a side.
  • the description of the optical layered body 100A also applies to the optical layered body 101A, so the description may be omitted to avoid duplication.
  • the second optical sheet 30 included in the optical laminate 101A has a main surface 38s on the side of the adhesive layer 20a and a main surface 32s opposite to the main surface 38s. 38 s of main surfaces are flat surfaces. At least one other optical member (or optical sheet) may be arranged on the opposite side of the adhesive layer 20a of the second optical sheet 30 of the optical laminate 101A (that is, on the main surface 32s).
  • Other optical members include, for example, a diffuser plate, a light guide plate, etc., and are adhered onto the main surface 32s of the optical sheet 30 via an adhesive layer.
  • the adhesive layer 20a does not enter the recess 14. That is, the adhesive layer 20a does not exist within the space defined by the recess 14 .
  • the space defined by the recess 14 refers to the space defined by the recess 14 and the sheet surface (parallel to the XY plane) including the flat portion 10s adjacent to the recess 14 . Therefore, the internal space 14a defined by the first optical sheet 10a side surface 28s of the adhesive layer 20a and the first main surface 12s of the first optical sheet 10a is the space defined by the concave portion 14 in this example. match.
  • the internal space 14a is sometimes called an air cavity or an optical cavity.
  • the internal space 14a is typically a void filled with air.
  • the internal space 14a may be filled with a material having a lower refractive index than the first optical sheet 10a and the adhesive layer 20a.
  • the plurality of internal spaces are continuous in the X direction (for example, triangular prismatic spaces extending in the X direction), as shown in the example of FIG.
  • the grooves may be provided discretely in the Y direction, or may be discretely provided in the form of islands in both the X direction and the Y direction as in the example of FIG. 8A. As shown in FIGS.
  • the light guiding direction of the light guide layer 80 is the -Y direction.
  • the -Y direction is referred to as the light guide direction, and light having a component in the -Y direction (not zero) propagates in the -Y direction. Let's say there is.
  • the optical laminate 100A functions as a light distribution structure described in Patent Documents 2 and 3.
  • the optical laminate 100A has a plurality of internal spaces 14a that form an interface that directs light in the Z direction (downward in the figure) by total internal reflection.
  • the internal space 14a is defined by a surface 16s and a surface 17s, which are part of the first main surface 12s of the first optical sheet 10a, and a surface 28s of the adhesive layer 20a on the side of the first optical sheet 10a.
  • the cross-sectional shape of the internal space 14a (the cross-sectional shape perpendicular to the X direction and parallel to the YZ plane) is triangular.
  • the interface formed by the inclined surface 16s functions as an interface that directs light in the Z direction (downward in the drawing) by total internal reflection.
  • the inclination angle ⁇ a of the inclined surface 16s is, for example, 10° or more and 70° or less.
  • the lower limit is preferably 30° or more, more preferably 45° or more.
  • the angle of inclination ⁇ a is less than 10°, the controllability of the light distribution may deteriorate, and the light extraction efficiency may also deteriorate.
  • the inclination angle ⁇ a exceeds 70°, it may become difficult to process the shaped film, for example.
  • the inclination angle ⁇ b of the inclined surface 17s is, for example, 50° or more and 100° or less. The lower limit is preferably 70° or more. If the tilt angle ⁇ b is less than 50°, stray light may occur in an unintended direction. On the other hand, if the inclination angle ⁇ b exceeds 100°, it may become difficult to process the shaped film, for example.
  • the inclination angle ⁇ a of the inclined surface 16s and the inclination angle ⁇ b of the inclined surface 17s are angles with respect to the direction parallel to the Y direction in the cross section of the recess 14 (the cross section perpendicular to the X direction and parallel to the YZ plane).
  • the inclination angle ⁇ a of the inclined surface 16s is smaller than the inclination angle ⁇ b of the inclined surface 17s.
  • the inclined surface 16s is arranged closer to the light source 60 than the inclined surface 17s.
  • the shape of the cross section of the internal space 14a (the cross section perpendicular to the X direction and parallel to the YZ plane) is defined by the inclination angle ⁇ a of the inclined surface 16s, the inclination angle ⁇ b of the inclined surface 17s, the width Wy, and the depth C. .
  • the shape of the internal space 14a (recess 14) is not limited to the illustrated one, and can be modified in various ways. By adjusting the shape, size, arrangement density, etc. of the internal space 14a (recesses 14), it is possible to adjust the distribution of light rays (light distribution) emitted from the optical laminate 100A (for example, Patent Document 2 and 3).
  • An optical laminate that functions as a light distribution control structure can constitute a light guide layer and/or a direction conversion layer having a plurality of internal spaces.
  • the optical laminate 100A is used in a lighting device 200A.
  • the illumination device 200A includes an optical laminate 102A and a light source 60.
  • the optical layered body 102A has an optical layered body 100A and a light guide layer 80 provided on the side of the adhesive layer 20a of the optical layered body 100A opposite to the first optical sheet 10a side.
  • the light guide layer 80 is, for example, adhered to the surface 22s of the adhesive layer 20a on the opposite side of the first optical sheet 10a.
  • the light guide layer 80 has a first principal surface 80 a , a second principal surface 80 b opposite to the first principal surface 80 a , and a light receiving portion 80 c that receives light emitted from the light source 60 .
  • the light source 60 is, for example, an LED device, and may be used by arranging a plurality of LED devices.
  • TIR total internal reflection
  • Part of the light guided into the light guide layer 80 undergoes total internal reflection (TIR) at the interfaces 16s and 14s formed by the internal space 14a, as indicated by arrows in FIG. 4A.
  • TIR total internal reflection
  • Light totally internally reflected at the interface 14s (surface 28s of the adhesive layer 20a on the first optical sheet side) propagates through the light guide layer 80 and the adhesive layer 20a, and is totally internally reflected at the inclined surface 16s. is emitted to the outside of the optical laminate 102A from the second main surface 18s side of the first optical sheet 10a.
  • the light guide layer 80, the adhesive layer 20a and the first optical sheet 10a have approximately the same refractive index.
  • the difference (absolute value) in refractive index between the light guide layer 80 and the adhesive layer 20a and the difference (absolute value) in refractive index between the adhesive layer 20a and the first optical sheet 10a are each independently, for example, 0.20.
  • the thickness of the adhesive layer 20a is, for example, 0.01 ⁇ m or more and 15.0 ⁇ m or less.
  • the lower limit is preferably 4.0 ⁇ m or more.
  • the upper limit is preferably 11.0 ⁇ m or less, more preferably 9.0 ⁇ m or less.
  • the thickness of the adhesive layer refers to the thickness on the flat portion 10s of the first main surface 12s of the first optical sheet 10a.
  • the haze value of the optical laminate 100A is, for example, 5.0% or less.
  • the haze value can be measured with D65 light, for example, using a haze meter (apparatus name “HZ-1”, manufactured by Suga Test Instruments Co., Ltd.).
  • the light guide layer 80 is provided on the first optical sheet 10a side of the optical laminate 100A (closer to the first optical sheet 10a than the adhesive layer 20a) as in the illumination device 200B shown in FIG. 4B, good.
  • the light guide layer 80 and the first optical sheet 10a may be attached via an adhesive layer.
  • the light totally internally reflected at the interface 14s (the surface 28s of the adhesive layer 20b on the side of the first optical sheet) propagates through the adhesive layer 20a and is totally internally reflected at the inclined surface 16s. The light is emitted to the outside of the optical laminate 102B from the second main surface 18s side of the first optical sheet 10a.
  • a substrate layer may be provided on the side of the lighting device 200A opposite to the light guide layer 80 of the optical laminate 100A.
  • an antireflection layer may be provided, and instead of the substrate layer, a hard coat layer (for example, having a pencil hardness of H or higher) may be provided.
  • An antireflection layer and/or a hard coat layer may be provided on the substrate layer.
  • an antireflection layer and/or a hard coat layer may be provided on the opposite side of the light guide layer 80 to the exit surface (upper side in the figure).
  • the antireflection layer and the hard coat layer can be formed by known methods using known materials.
  • a low refractive index layer may be provided between the optical laminate 102A and the substrate layer (or antireflection layer and/or hard coat layer).
  • a base material layer may be provided on the side opposite to the light guide layer 80 of the optical laminate 100A.
  • An antireflection layer and/or a hard coat layer (for example, a pencil hardness of H or higher) may be provided instead of the base layer, and an antireflection layer and/or a hard coat layer may be provided on the base layer.
  • an antireflection layer and/or a hard coat layer may be provided on the exit surface side (lower side in the figure) of the light guide layer 80 .
  • a low refractive index layer may be provided between the optical laminate 102B and the substrate layer (or antireflection layer and/or hard coat layer).
  • each of the plurality of recesses 14 extends in the X direction and is continuous in the X direction.
  • the plurality of recesses 14 are arranged discretely in the Y direction, and flat portions 10 s are provided between the recesses 14 .
  • the concave portions 14 are preferably arranged periodically with a pitch Py of, for example, 6 ⁇ m or more and 120 ⁇ m or less.
  • the width Wy of the recess 14 is, for example, 3 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less
  • the width Dy of the flat portion 10s is, for example, 3 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • a ratio Wy/Dy between the width Wy of the recess 14 and the width Dy of the flat portion 10s is, for example, 0.3 or more and 7 or less.
  • the depth C (depth in the Z direction) of the concave portion 14 is, for example, 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the depth C of the concave portion 14 is preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 12 ⁇ m or less.
  • the depth C of the concave portion 14 is preferably 4 ⁇ m or more, more preferably 6 ⁇ m or more, and even more preferably 8 ⁇ m or more.
  • the density of the plurality of recesses 14 is the ratio of the area of the plurality of recesses 14 to the area of the first optical sheet 10a (occupied area ratio) is preferably 0.3% or more from the viewpoint of obtaining good luminance.
  • the occupied area ratio of the plurality of concave portions 14 is appropriately selected depending on the application in which it is used. % or less. It is preferably 30% or more and 80% or less for applications requiring higher luminance. Note that the occupied area ratios of the plurality of recesses 14 may be uniform, or may be increased with increasing distance from the light source (e.g., light source 60 in FIG. 4A or FIG. 4B) so that luminance does not decrease as the distance increases. The occupied area ratio may be increased as the time increases.
  • a concavo-convex forming film 70 (optical sheet) shown in FIGS. 8A and 8B may be used.
  • the concave-convex shaped film 70 has a main surface having a concave-convex structure, and the concave-convex structure has a plurality of concave portions 74 and flat portions 72 s between adjacent concave portions 74 .
  • the shaping film 70 is viewed from the normal direction of the main surface (see, for example, FIG. 8A), the plurality of concave portions 74 are discretely arranged in the form of islands in both the X direction and the Y direction.
  • the recesses 74 are preferably, for example, 10 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less in length L, and 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m in width W. The following are preferable.
  • the depth H is preferably 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the depth H of the concave portion 74 is preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 12 ⁇ m or less.
  • the depth H of the concave portion 74 is preferably 4 ⁇ m or more, more preferably 6 ⁇ m or more, and more preferably 8 ⁇ m or more.
  • the pitch Px is preferably, for example, 10 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less
  • the pitch Py is, for example, preferably 10 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less.
  • the recesses are not limited to the example of FIG. 8A, and when used in a lighting device, the plurality of recesses are discretely arranged in the light guiding direction of the light guide layer and in a direction intersecting the light guiding direction of the light guide layer. good too.
  • the density of the plurality of recesses 74 is the ratio of the area of the plurality of recesses 74 to the area of the shaping film 70 (occupied area ratio ) is preferably 0.3% or more from the viewpoint of obtaining good luminance.
  • the occupied area ratio of the plurality of concave portions 74 is appropriately selected depending on the application, and for example, in applications requiring transparency, it is preferably 30% or less in order to obtain good visible light transmittance and haze value. It is preferably 1% or more from the viewpoint of obtaining good luminance.
  • the upper limit is more preferably 25% or less, preferably 10% or less, more preferably 5% or less in order to obtain a high visible light transmittance.
  • the occupied area ratio of the plurality of recesses 74 may be uniform, or may be increased with increasing distance from the light source (e.g., light source 60 in FIG. 4A or 4B) so that brightness does not decrease.
  • the occupied area ratio may be increased as the time increases.
  • the cross-sectional shape of the concave portion 14 is not limited to this. (eg trapezoidal). Also, the shape is not limited to a polygon, and may be a shape including a curve.
  • a concavo-convex shaping film 82 (optical sheet) shown in FIG. 9A may be used.
  • the light source 60 is also shown in FIG. 9A.
  • the concave-convex shaped film 82 has a main surface having a concave-convex structure, and the concave-convex structure has a plurality of concave portions 84 and flat portions 82s between adjacent concave portions 84 .
  • Each of the plurality of recesses 84 has a first inclined surface 86s that directs part of the light propagating in the optical stack in the Z direction by total internal reflection, and a second inclined surface 87s opposite to the first inclined surface 86s. have As shown in FIG.
  • the first inclined surface 86s of the concave portion 84 forms a curved surface that is convex toward the light source 60 side.
  • the light emitted from each LED device spreads in the Y direction. Having a curved surface causes the first inclined surface 86s to act more uniformly on the light.
  • the first inclined surface 86s may be parallel to the X direction.
  • Preferable ranges of the size (length L, width W: see FIGS. 9B and 9C) and depth H (see FIG. 9C) of the recesses 84 and the pitches Px and Py are, for example, those of the recesses 74 of the unevenness-shaping film 70. can be the same.
  • the optical layered body 100A can be produced by attaching the adhesive layer 20a to the uneven surface 12s of the first optical sheet 10a using, for example, a roll-to-roll method. From the viewpoint of mass productivity, it is preferable to manufacture the optical layered body 100A by a roll-to-roll method.
  • the adhesive layer attached to the surface (first main surface) having the uneven structure of the optical sheet is applied to the recesses of the uneven structure.
  • intrusion into the surface (first main surface) having the uneven structure of the optical sheet is applied to the recesses of the uneven structure.
  • FIG. 5A is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 100B1 according to another embodiment of the invention
  • FIG. 5B is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 100B2 according to still another embodiment of the invention.
  • FIG. 5C is a schematic cross-sectional view of an optical laminate 100B3 according to still another embodiment of the invention.
  • FIG. 6A is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 900A of a comparative example
  • FIG. 6B is a schematic cross-sectional view of an optical layered body 900B of a comparative example.
  • 5A, 5B, 5C, 6A and 6B are enlarged views showing the periphery of the recess 14.
  • FIG. 5A, 5B, 5C, 6A and 6B are enlarged views showing the periphery of the recess 14.
  • the optical laminates 100B1, 100B2 and 100B3 differ from the optical laminate 100A in the shape of the adhesive layer 20b.
  • the adhesive layer 20b penetrates into the recesses 14 of the concave-convex structure of the first optical sheet 10a.
  • the first main surface 12 s of the first optical sheet 10 a does not match the space defined by the recess 14 .
  • Optical laminates 900A and 900B of comparative examples differ from optical laminate 100A in the shape of adhesive layer 90 .
  • each of the plurality of recesses 14 has A maximum height of the adhesive layer 20b present in the recess 14, and a height of the adhesive layer 20b present in the recess 14 where B is the minimum value of the depth and C is the depth of the recess 14, 0.10 ⁇ (CA)/C ⁇ 1.00 (hereinafter sometimes referred to as “formula (I)”); 0.75 ⁇ (CA)/(CB) (hereinafter sometimes referred to as “formula (II)”) is satisfied.
  • optical laminate 100B2 in FIG. 5B and the optical laminate 100B3 in FIG. 5C are other examples that satisfy formula (I) and formula (II), and the optical laminates 900A and 900B of the comparative examples in FIGS. , are examples that do not satisfy the formulas (I) and (II).
  • the depth C of the recess 14 is the length of the recess 14 in the Z direction in the cross-sectional shape of the recess 14 (the shape of the cross section perpendicular to the X direction and parallel to the YZ plane in the figure).
  • the height of the adhesive layer 20b present in the recess 14 is the height of the adhesive layer 20b in the Z direction in the cross section of the recess 14 (the cross section perpendicular to the X direction and parallel to the YZ plane). 10s is used as a reference.
  • A, B, and C in formula (I) and formula (II) can be obtained by measuring from a cross-sectional image of the concave portion 14, for example, as in Examples described later. It is preferable to arbitrarily select, for example, three cross-sectional images of the concave portion 14, measure A, B, and C of the formulas (I) and (II) for each, and obtain the average value.
  • (CA)/C in formula (I) indicates the extent to which the adhesive layer fills the concave portions 14 of the concave-convex structure of the optical sheet. Furthermore, the ratio (degree) of the slanted surface 16s capable of forming an interface for directing light in the Z direction by internal total reflection is covered with the adhesive layer. A portion of the inclined surface 16s exposed from the adhesive layer can form an interface that directs light in the Z direction by total internal reflection.
  • (CA)/C is preferably as close to 1 from the viewpoint of light distribution characteristics, particularly from the viewpoint of luminance.
  • (CA)/C is preferably 0.30 or more, more preferably 0.50 or more, more preferably 0.70 or more, more preferably 0.80 or more, and even more preferably 0.85 or more.
  • (CA)/(CB) in formula (II) is used as an index indicating the inclination of the surface 28s (the interface with the air layer) of the adhesive layer 20b that has penetrated into the recess 14.
  • the closer (CA)/(CB) is to 1 the closer the surface 28s (interface with the air layer) of the adhesive layer 20b in the recess 14 is to the sheet surface (XY plane). It can maintain its function as an interface for total internal reflection of light propagating in layer 20b.
  • the surface 28s of the adhesive layer defining the inner space 14a is parallel to the sheet surface, the light propagating in the adhesive layer 20a is totally internally reflected by the surface 28s of the adhesive layer 20a.
  • the recess 14 is partially filled, that is, (CA)/C is smaller than the optical stack 100A of FIG. Although the light extraction efficiency is lower than that of 100A, the difference in light distribution is small.
  • the surface 28s (the interface with the air layer) of the adhesive layer 20b in the concave portion 14 allows the light propagating in the adhesive layer 20b to pass through the inside.
  • the optical layered body 900B of the comparative example in FIG. 6B schematically shows an example that does not satisfy the formula (II). If the surface 98s of the adhesive layer 90b in the concave portion 14 is greatly inclined from the sheet surface as in the optical layered body 900B of the comparative example, the surface 98s of the adhesive layer 90b is inclined as indicated by the arrow in FIG. 6B. Light propagating in the adhesive layer enters the internal space 14a without causing total internal reflection at , causing light leaking from directions other than the intended output direction (stray light).
  • the cross-sectional shape of the concave portion 14 is not limited to a triangle, and may be, for example, a quadrangle (for example, a trapezoid) as long as it has an interface that directs light in the Z direction by total internal reflection.
  • the shape is not limited to a polygon, and may be a shape having at least a part thereof curved. Shapes at least partially curved include, for example, a portion of the circumference of a circle or an ellipse, or a shape including a combination of multiple curves with different curvatures. In either case, if the formulas (I) and (II) are satisfied, the influence on light distribution control is suppressed.
  • the maximum value A of the height of the adhesive layer 20b in the recess 14 is the height of the adhesive layer 20b above the inclined surface 16s, and the adhesive layer in the recess 14
  • the minimum value B of the height of 20b is, for example, the height of the adhesive layer 20b above the inclined surface 17s.
  • Formula (I) and Formula (II) can also be represented as follows.
  • Each of the plurality of concave portions 14 has an inclined surface (first inclined surface) that directs part of the light propagating in the optical laminate toward the second main surface 18s side (the Z direction in the figure) of the first optical sheet 10a by total internal reflection.
  • the adhesive layer included in the optical layered body according to the embodiment of the invention is not limited to the following examples.
  • Adhesive layer Aa International Publication No. 2021/167090 by the present applicant describes that in a creep test using a rotational rheometer, the creep deformation rate when a stress of 10000 Pa is applied at 50 ° C. for 1 second is 10% or less, and 50 An adhesive layer having a creep deformation rate of 16% or less when a stress of 10000 Pa is applied for 30 minutes at ° C. and a 180 ° peel adhesive strength to the PMMA film of 10 mN / 20 mm or more (hereinafter, "adhesive layer Aa" ) is described.
  • the degree of penetration into the concave portions when the adhesive layer is attached to the surface having the concave-convex structure of the optical sheet and its change over time are correlated with the creep deformation rate of the adhesive layer.
  • an adhesive layer having a creep deformation rate of 10% or less when a stress of 10,000 Pa was applied at 50° C. for 1 second was found to have a surface with an uneven structure.
  • the degree of penetration into the recesses of the uneven structure is suppressed
  • the creep deformation rate is 16 when a stress of 10,000 Pa is applied at 50 ° C. for 30 minutes (1800 seconds). % or less, the degree of penetration into the recesses of the uneven structure is suppressed from changing with time.
  • the entire disclosure content of WO2021/167090 is incorporated herein by reference.
  • Adhesive layer Ab Applicant's WO2021/167091 discloses at least one (meth)acrylate monomer selected from the group consisting of hydroxyl group-containing copolymerizable monomers, carboxyl group-containing copolymerizable monomers and nitrogen-containing vinyl monomers.
  • an adhesive layer formed by curing a curable resin of an adhesive composition comprising a polymer containing a copolymer with at least one copolymerizable functional group-containing monomer, and a curable resin.
  • the initial tensile elastic modulus at 23° C. before curing the curable resin of the adhesive composition is 0.35 MPa or more and 8.00 MPa or less, and 23 after curing the curable resin of the adhesive composition.
  • an adhesive layer (hereinafter sometimes referred to as "adhesive layer Ab") having an initial tensile modulus at °C of 1.00 MPa or more is described.
  • the initial tensile elastic modulus at 23° C. before curing the curable resin of the adhesive composition is 0.35 MPa or more, so that when the adhesive layer 20a is formed, that is, the adhesive composition layer is attached to the optical sheet 10a.
  • the adhesive composition layer has an initial tensile elastic modulus of 8.00 MPa or less at 23° C. before the curable resin of the adhesive composition is cured, so that the adhesive composition layer is formed on the first main surface of the optical sheet 10a.
  • the polymer contained in the adhesive composition is, for example, a copolymer comprising at least one (meth)acrylate monomer (e.g. alkyl (meth)acrylate), a hydroxyl group-containing copolymerizable monomer, a carboxyl group-containing copolymer, including copolymers with at least one copolymerizable functional group-containing monomer selected from the group consisting of polymerizable monomers and nitrogen-containing vinyl monomers.
  • the at least one copolymerizable functional group-containing monomer comprises a nitrogen-containing vinyl monomer
  • the weight ratio of (meth)acrylate monomer to nitrogen-containing vinyl monomer is, for example, between 95:5 and 50:50, 95:5.
  • the adhesive layer Ab is formed by curing a curable resin of an adhesive composition containing a polymer and a curable resin.
  • an adhesive composition layer formed from an adhesive composition is provided on the first main surface 12s of the optical sheet 10a.
  • the adhesive composition is cured by applying heat or irradiating the adhesive composition layer with active energy rays. harden the adhesive resin.
  • the curable resin for example, ultraviolet curable resin
  • the initial tensile elastic modulus at 23° C. before curing the curable resin of the adhesive composition is, for example, 0.35 MPa or higher, 0.40 MPa or higher, 0.45 MPa or higher, or 0.50 MPa or higher, and 8.00 MPa or less, 7.70 MPa or less, 7.50 MPa or less, 7.00 MPa or less, 6.50 MPa or less, 6.00 MPa or less, 5.50 MPa or less, 5.00 MPa or less, 4.50 MPa or less, 4.00 MPa or less, 3.50 MPa or less or 3.00 MPa or less.
  • the upper limit of the initial tensile modulus at 23° C. after curing the curable resin of the adhesive composition is not particularly limited, but is, for example, 1000 MPa or less, 800 MPa or less, 600 MPa or less, 400 MPa or less, or 200 MPa or less.
  • the tensile modulus is 3.00 MPa or more.
  • the gel fraction before curing the curable resin of the adhesive composition is, for example, 75% or more, and the gel fraction after curing the curable resin of the adhesive composition is, for example, 90% or more.
  • the upper limit of these gel fractions is not particularly limited, it is, for example, 100%.
  • Adhesive layer Ac In Japanese Patent Application No. 2021-025496 by the present applicant, a polyester resin that is a copolymer of a polyhydric carboxylic acid and a polyhydric alcohol, a cross-linking agent, and a group consisting of an organic zirconium compound, an organic iron compound and an organic aluminum compound It is formed by cross-linking an adhesive composition containing at least one cross-linking catalyst and having a gel fraction of 40% or more after being held at a temperature of 85 ° C. and a relative humidity of 85% for 300 hours, and PMMA An adhesive layer (hereinafter sometimes referred to as "adhesive layer Ac") having a 180° peel adhesive strength to a film of 100 mN/20 mm or more is described. The adhesive layer Ac can also suppress changes over time under high temperature and high humidity conditions.
  • the entire disclosure of Japanese Patent Application No. 2021-025496 is incorporated herein by reference.
  • the following adhesives can be suitably used for the adhesives forming the adhesive layer Aa or Ab.
  • the adhesive contains, for example, a (meth)acrylic polymer
  • the (meth)acrylic polymer is, for example, a copolymer of a nitrogen-containing (meth)acrylic monomer and at least one other monomer.
  • Nitrogen-containing (meth)acrylic monomers have, for example, a nitrogen-containing cyclic structure.
  • a (meth)acrylic polymer is prepared using a nitrogen-containing (meth)acrylic monomer, especially when the nitrogen-containing (meth)acrylic monomer has a nitrogen-containing cyclic structure, the (meth)acrylic polymer is elastically elastic. An effect of improving the characteristics can be obtained.
  • the (meth)acrylic polymer is preferably crosslinked.
  • the adhesive may further include an active energy ray-curable resin (e.g., ultraviolet-curable resin) and a curing agent (e.g., photopolymerization initiator).
  • an active energy ray-curable resin e.g., ultraviolet-curable resin
  • a curing agent e.g., photopolymerization initiator
  • it may further contain a cured product of an active energy ray-curable resin. Active energy rays are visible light and ultraviolet rays, for example.
  • the deformation of the adhesive layer 20a over time can be suppressed. It is possible to prevent the adhesive layer 20a from changing over time to the extent that the adhesive layer 20a intrudes into the concave portion.
  • the adhesive layer 20a is hardened. If the adhesive layer 20a is too hard, it may become difficult to bond the adhesive layer 20a to the optical sheet 10a by a roll-to-roll method. This problem can be avoided by curing the active energy ray-curable resin at .
  • the adhesive layer 20a containing the cured product of the active energy ray-curable resin is formed, for example, by the following method.
  • an adhesive composition solution layer is formed from an adhesive composition solution containing a (meth)acrylic polymer, a cross-linking agent, an active energy ray-curable resin, a polymerization initiator, and a solvent.
  • the adhesive composition solution layer is formed, for example, on the release-treated major surface of the substrate.
  • the solvent in the adhesive composition solution layer is removed, and the (meth)acrylic polymer in the adhesive composition solution layer is crosslinked (for example, by heating) with a crosslinking agent, thereby forming an adhesive having a crosslinked structure.
  • a composition layer is obtained.
  • the adhesive composition solution layer is formed on the release-treated main surface of the substrate
  • the adhesive composition layer is formed on the release-treated main surface of the substrate, and the substrate and the adhesive composition A laminate having a layer is obtained.
  • the cross-linked structure formed by the (meth)acrylic polymer and the cross-linking agent is referred to as the first cross-linked structure. It is distinguished from a crosslinked structure (second crosslinked structure) formed by curing an active energy ray-curable resin, which will be described later.
  • the polymer of the adhesive composition solution layer may be crosslinked, or after the step of removing the solvent of the adhesive composition solution layer, the adhesive composition solution Aside from the step of removing the solvent from the layer, a step of cross-linking the polymer of the adhesive composition solution layer may be further performed.
  • the adhesive composition layer is attached onto the first main surface 12s of the optical sheet 10a, and the adhesive composition layer is placed on the first main surface 12s of the optical sheet 10a.
  • the adhesive layer 20a having the second crosslinked structure in addition to the first crosslinked structure can be formed.
  • the first crosslinked structure and the second crosslinked structure of the adhesive layer 20a are considered to form a so-called interpenetrating network structure (IPN).
  • IPN interpenetrating network structure
  • the adhesive layer 20a that does not contain the cured product of the active energy ray-curable resin is formed, for example, by the following method.
  • an adhesive composition solution layer is formed from an adhesive composition solution containing a polymer, a cross-linking agent and a solvent.
  • This adhesive composition solution does not contain an active energy ray-curable resin and a polymerization initiator.
  • the adhesive composition solution layer is formed, for example, on the release-treated major surface of the substrate.
  • the solvent in the adhesive composition solution layer is removed, and the polymer in the adhesive composition solution layer is crosslinked (for example, by heating) with a crosslinking agent to obtain an adhesive layer 20a having a crosslinked structure.
  • the adhesive layer is formed on the release-treated main surface of the substrate, the adhesive layer is formed on the release-treated main surface of the substrate, and has the substrate and the adhesive layer. A laminate is obtained.
  • the step of removing the solvent of the adhesive composition solution layer the polymer of the adhesive composition solution layer may be crosslinked, or after the step of removing the solvent of the adhesive composition solution layer, the adhesive composition solution Aside from the step of removing the solvent from the layer, a step of cross-linking the polymer of the adhesive composition solution layer may be further performed.
  • the adhesive preferably does not contain a graft polymer. If the adhesive layer is formed from an adhesive composition containing a graft polymer, as in the adhesive layer described in Patent Document 1, the number of design factors and control factors for the material increases, and mass productivity may be poor. Adhesives that do not contain a graft polymer can be adjusted in creep property by various factors (eg, type and amount of cross-linking agent, type and amount of actinic ray-curable resin).
  • the adhesive contains, for example, a (meth)acrylic polymer.
  • Any (meth)acrylate can be used as the monomer used for producing the (meth)acrylic polymer, and is not particularly limited.
  • an alkyl (meth)acrylate having an alkyl group with 4 or more carbon atoms can be used.
  • the ratio of the alkyl (meth)acrylate having an alkyl group with 4 or more carbon atoms to the total amount of monomers used for producing the (meth)acrylic polymer is, for example, 50% by mass or more.
  • Alkyl (meth)acrylate refers to a (meth)acrylate having a linear or branched alkyl group.
  • the number of carbon atoms in the alkyl group of the alkyl (meth)acrylate is preferably 4 or more, more preferably 4 or more and 9 or less.
  • (Meth)acrylate refers to acrylate and/or methacrylate.
  • alkyl (meth)acrylates include n-butyl (meth)acrylate, s-butyl (meth)acrylate, t-butyl (meth)acrylate, isobutyl (meth)acrylate, n-pentyl (meth)acrylate, isopentyl (meth) acrylate, hexyl (meth) acrylate, heptyl (meth) acrylate, isoamyl (meth) acrylate, 2-ethylhexyl (meth) acrylate, n-octyl (meth) acrylate, isooctyl (meth) acrylate, n-nonyl ( meth) acrylate, isononyl (meth) acrylate, n-decyl (meth) acrylate, isodecyl (meth) acrylate, n-dodecyl (meth) acrylate, isomy
  • the adhesive may contain a (meth)acrylic polymer that is a copolymer of a nitrogen-containing (meth)acrylic monomer and at least one other monomer.
  • the (meth)acrylic polymer is a copolymer obtained by copolymerizing the following monomers in the following amounts when the total amount of the monomers used in the copolymerization is 100 parts by mass. is preferred.
  • Nitrogen-containing (meth) acrylic monomer 10.0 parts by mass or more, 15.0 parts by mass or more, 20.0 parts by mass or more, 25.0 parts by mass or more, 30.0 parts by mass or more, or 35.0 parts by mass or more Yes, and 40.0 parts by mass or less, 35.0 parts by mass or less, 30.0 parts by mass or less, 25.0 parts by mass or less, 20.0 parts by mass or less, or 15.0 parts by mass or less.
  • hydroxyl group-containing acrylic monomer 0.05 parts by mass or more, 0.75 parts by mass or more, 1.0 parts by mass or more, 2.0 parts by mass or more, 3.0 parts by mass or more, 4.0 parts by mass or more; 0 parts by mass or more, 6.0 parts by mass or more, 7.0 parts by mass or more, 8.0 parts by mass or more, or 9.0 parts by mass or more, and 10.0 parts by mass or less and 9.0 parts by mass or less , 8.0 parts by mass or less, 7.0 parts by mass or less, 6.0 parts by mass or less, 5.0 parts by mass or less, 4.0 parts by mass or less, 3.0 parts by mass or less, 2.0 parts by mass or less, or 1.0 parts by mass or less.
  • Carboxyl group-containing acrylic monomer 1.0 parts by mass or more, 2.0 parts by mass or more, 3.0 parts by mass or more, 4.0 parts by mass or more, 5.0 parts by mass or more, 6.0 parts by mass or more;7. 0 parts by mass or more, 8.0 parts by mass or more, or 9.0 parts by mass or more, and 10.0 parts by mass or less, 9.0 parts by mass or less, 8.0 parts by mass or less, and 7.0 parts by mass or less , 6.0 parts by mass or less, 5.0 parts by mass or less, 4.0 parts by mass or less, 3.0 parts by mass or less, or 2.0 parts by mass or less.
  • Alkyl (meth)acrylate monomer (100 parts by mass) - (total amount of monomers other than alkyl (meth)acrylate monomer used for copolymerization)
  • the "nitrogen-containing (meth)acrylic monomer” includes, without particular limitation, a monomer having a polymerizable functional group having an unsaturated double bond of a (meth)acryloyl group and a nitrogen atom.
  • a "nitrogen-containing (meth)acrylic monomer” has, for example, a nitrogen-containing cyclic structure.
  • nitrogen-containing (meth)acrylic monomers having a nitrogen-containing cyclic structure examples include, for example, N-vinyl-2-pyrrolidone (NVP), N-vinyl- ⁇ -caprolactam (NVC), 4-acryloylmorpholine (ACMO). be done. These can be used alone or in combination.
  • NVP N-vinyl-2-pyrrolidone
  • NVC N-vinyl- ⁇ -caprolactam
  • ACMO 4-acryloylmorpholine
  • the "hydroxyl group-containing acrylic monomer” includes, without particular limitation, a monomer having a polymerizable functional group having an unsaturated double bond of a (meth)acryloyl group and having a hydroxyl group.
  • a monomer having a polymerizable functional group having an unsaturated double bond of a (meth)acryloyl group and having a hydroxyl group For example, 2-hydroxybutyl (meth)acrylate, 2-hydroxypropyl (meth)acrylate, 3-hydroxypropyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl (meth)acrylate, 6-hydroxyhexyl (meth)acrylate, 8-hydroxy Hydroxyalkyl (meth)acrylates such as octyl (meth)acrylate, 10-hydroxydecyl (meth)acrylate, 12-hydroxylauryl (meth)acrylate; 4-hydroxymethylcyclohexyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl vinyl ether, etc. be done.
  • carboxyl group-containing acrylic monomer refers to a monomer having a polymerizable functional group having an unsaturated double bond such as a (meth)acryloyl group or a vinyl group, and having a carboxyl group, without particular limitation.
  • unsaturated carboxylic acid-containing monomers include (meth)acrylic acid, carboxyethyl (meth)acrylate, carboxypentyl (meth)acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, and crotonic acid. These can be used alone or in combination.
  • the adhesive may contain a (meth)acrylic polymer that is a copolymer of a carboxyl group-containing acrylic monomer and at least one other monomer (excluding nitrogen-containing (meth)acrylic monomers).
  • the (meth)acrylic polymer is a copolymer obtained by copolymerizing the following monomers in the following amounts when the total amount of the monomers used in the copolymerization is 100 parts by mass. is preferred.
  • Carboxyl group-containing acrylic monomer 1.0 parts by mass or more, 2.0 parts by mass or more, 3.0 parts by mass or more, 4.0 parts by mass or more, 5.0 parts by mass or more, 6.0 parts by mass or more;7. 0 parts by mass or more, 8.0 parts by mass or more, or 9.0 parts by mass or more, and 10.0 parts by mass or less, 9.0 parts by mass or less, 8.0 parts by mass or less, and 7.0 parts by mass or less , 6.0 parts by mass or less, 5.0 parts by mass or less, 4.0 parts by mass or less, 3.0 parts by mass or less, or 2.0 parts by mass or less.
  • Alkyl (meth)acrylate monomer 90.0 parts by mass or more, 91.0 parts by mass or more, 92.0 parts by mass or more, 93.0 parts by mass or more, 94.0 parts by mass or more, 95.0 parts by mass or more, 96 .0 parts by mass or more, 97.0 parts by mass or more, or 98.0 parts by mass or more, and 99.0 parts by mass or less, 98.0 parts by mass or less, 97.0 parts by mass or less, and 96.0 parts by mass or less , 95.0 parts by mass or less, 94.0 parts by mass or less, 93.0 parts by mass or less, 92.0 parts by mass or less, or 91.0 parts by mass or less.
  • Crosslinking agents that introduce a crosslinked structure into (meth)acrylic polymers include isocyanate crosslinkers, epoxy crosslinkers, silicone crosslinkers, oxazoline crosslinkers, aziridine crosslinkers, silane crosslinkers, and alkyl ethers.
  • cross-linking agents such as melamine-based cross-linking agents, metal chelate-based cross-linking agents, and peroxides.
  • the cross-linking agents can be used singly or in combination of two or more.
  • An isocyanate-based cross-linking agent refers to a compound having two or more isocyanate groups (including isocyanate-regenerative functional groups in which isocyanate groups are temporarily protected by blocking agents or quantization) in one molecule.
  • isocyanate-based cross-linking agents examples include aromatic isocyanates such as tolylene diisocyanate and xylene diisocyanate, alicyclic isocyanates such as isophorone diisocyanate, and aliphatic isocyanates such as hexamethylene diisocyanate.
  • lower aliphatic polyisocyanates such as butylene diisocyanate and hexamethylene diisocyanate
  • alicyclic isocyanates such as cyclopentylene diisocyanate, cyclohexylene diisocyanate and isophorone diisocyanate
  • 2,4-tolylene diisocyanate Aromatic diisocyanates such as 4,4′-diphenylmethane diisocyanate, xylylene diisocyanate, polymethylene polyphenyl isocyanate, trimethylolpropane/tolylene diisocyanate trimer adduct (manufactured by Tosoh Corporation, trade name Coronate L), trimethylol Propane/hexamethylene diisocyanate trimer adduct (manufactured by Tosoh Corporation, trade name Coronate HL), isocyanate adducts such as hexamethylene diisocyanate isocyanur
  • the isocyanate-based cross-linking agents may be used singly or in combination of two or more.
  • the amount of the isocyanate-based crosslinking agent is, for example, 0.01 parts by mass or more, 0.02 parts by mass or more, 0.05 parts by mass or more, or 0.1 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the (meth)acrylic polymer. and 10 parts by mass or less, 9 parts by mass or less, 8 parts by mass or less, 7 parts by mass or less, 6 parts by mass or less, or 5 parts by mass or less, preferably 0.01 parts by mass or more and 10 parts by mass or less , 0.02 to 9 parts by mass, and 0.05 to 8 parts by mass.
  • the blending amount may be appropriately adjusted in consideration of cohesive strength, prevention of peeling in a durability test, and the like.
  • Epoxy-based cross-linking agents are polyfunctional epoxy compounds that have two or more epoxy groups in one molecule.
  • Epoxy crosslinking agents include, for example, bisphenol A, epichlorohydrin type epoxy resin, ethylene glycidyl ether, N,N,N',N'-tetraglycidyl-m-xylenediamine, diglycidylaniline, diamineglycidylamine, 1 ,3-bis(N,N-diglycidylaminomethyl)cyclohexane, 1,6-hexanediol diglycidyl ether, neopentyl glycol diglycidyl ether, ethylene glycol diglycidyl ether, propylene glycol diglycidyl ether, polyethylene glycol diglycidyl ether , polypropylene glycol diglycidyl ether, sorbitol polyglycidyl ether, glycerol polyglycidyl ether, penta
  • Epoxy-based cross-linking agents may be used singly or in combination of two or more.
  • the amount of the epoxy crosslinking agent is, for example, 0.01 parts by mass or more, 0.02 parts by mass or more, 0.05 parts by mass or more, or 0.1 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the (meth)acrylic polymer. and 10 parts by mass or less, 9 parts by mass or less, 8 parts by mass or less, 7 parts by mass or less, 6 parts by mass or less, or 5 parts by mass or less, preferably 0.01 parts by mass or more and 10 parts by mass or less , 0.02 to 9 parts by mass, and 0.05 to 8 parts by mass.
  • the blending amount may be appropriately adjusted in consideration of cohesive strength, prevention of peeling in a durability test, and the like.
  • Any peroxide cross-linking agent that generates radical active species upon heating and promotes cross-linking of the base polymer of the pressure-sensitive adhesive can be used as appropriate. It is preferable to use a peroxide having a 1-minute half-life temperature of 80° C. or higher and 160° C. or lower, more preferably 90° C. or higher and 140° C. or lower.
  • Peroxides include, for example, di(2-ethylhexyl) peroxydicarbonate (1 minute half-life temperature: 90.6° C.), di(4-t-butylcyclohexyl) peroxydicarbonate (1 minute half-life temperature : 92.1°C), di-sec-butyl peroxydicarbonate (1-minute half-life temperature: 92.4°C), t-butyl peroxyneodecanoate (1-minute half-life temperature: 103.5°C) , t-hexyl peroxypivalate (1 minute half-life temperature: 109.1 ° C.), t-butyl peroxypivalate (1 minute half-life temperature: 110.3 ° C.), dilauroyl peroxide (1 minute half-life temperature: 116.4 ° C.), di-n-octanoyl peroxide (1 minute half-life temperature: 117.4 ° C.), 1,1,3,3-tetramethylbutylperoxy-2-e
  • di(4-t-butylcyclohexyl)peroxydicarbonate (1-minute half-life temperature: 92.1° C.) and dilauroyl peroxide (1-minute half-life temperature: 116.0° C.) are particularly effective in cross-linking reaction efficiency. 4° C.), dibenzoyl peroxide (1-minute half-life temperature: 130.0° C.), and the like are preferably used.
  • the half-life of peroxide is an index that expresses the decomposition rate of peroxide, and refers to the time until the remaining amount of peroxide is halved.
  • the decomposition temperature for obtaining a half-life at an arbitrary time and the half-life time at an arbitrary temperature are described in manufacturer catalogs. For example, NOF Corporation's "Organic Peroxide Catalog 9th Edition ( May 2003)”.
  • Peroxides may be used singly or in combination of two or more.
  • the amount of the peroxide compounded is 0.02 parts by mass or more and 2 parts by mass or less, preferably 0.05 parts by mass or more and 1 part by mass or less, relative to 100 parts by mass of the (meth)acrylic polymer. In order to adjust workability, reworkability, crosslink stability, peelability, etc., it is appropriately adjusted within this range.
  • the residual peroxide decomposition amount after the reaction treatment for example, it can be measured by HPLC (high performance liquid chromatography).
  • an organic cross-linking agent or a polyfunctional metal chelate may be used in combination.
  • Polyfunctional metal chelates are those in which polyvalent metals are covalently or coordinately bonded to organic compounds.
  • Polyvalent metal atoms include Al, Cr, Zr, Co, Cu, Fe, Ni, V, Zn, In, Ca, Mg, Mn, Y, Ce, Sr, Ba, Mo, La, Sn, and Ti. mentioned.
  • Atoms in organic compounds that form covalent bonds or coordinate bonds include oxygen atoms, and examples of organic compounds include alkyl esters, alcohol compounds, carboxylic acid compounds, ether compounds, and ketone compounds.
  • the blending amount of the active energy ray-curable resin is, for example, 3 parts by mass or more and 60 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the (meth)acrylic polymer.
  • the weight average molecular weight (Mw) before curing is 4000 or more and 50000 or less.
  • the active energy ray-curable resin for example, an acrylate-based, epoxy-based, urethane-based, or en-thiol-based UV-curable resin can be preferably used.
  • active energy ray-curable resin monomers and/or oligomers that undergo radical polymerization or cationic polymerization by active energy rays are used.
  • Monomers that are radically polymerized by active energy rays include monomers having unsaturated double bonds such as (meth)acryloyl groups and vinyl groups. Monomers having (meth)acryloyl groups are particularly preferred because of their excellent reactivity. be done.
  • monomers having a (meth)acryloyl group include allyl (meth)acrylate, caprolactone (meth)acrylate, cyclohexyl (meth)acrylate, N,N-diethylaminoethyl (meth)acrylate, 2-ethylhexyl (Meth)acrylate, heptadecafluorodecyl (meth)acrylate, glycidyl (meth)acrylate, caprolactone-modified 2-hydroxylethyl (meth)acrylate, isobornyl (meth)acrylate, morpholine (meth)acrylate, phenoxyethyl (meth)acrylate - tripropylene glycol di (meth) acrylate, bisphenol A diglycidyl ether di (meth) acrylate, neopentyl hydroxypivalate glycol di (meth) acrylate, trimethylolpropane tri (meth) acrylate, tri
  • Oligomers that are radically polymerized by active energy rays include polyesters ( Meth)acrylate, epoxy (meth)acrylate, urethane (meth)acrylate and the like are used.
  • Polyester (meth) acrylate is obtained by reacting (meth) acrylic acid with a polyester having a terminal hydroxyl group obtained from a polyhydric alcohol and a polycarboxylic acid, and a specific example is Aronix M- 6000, 7000, 8000, 9000 series and the like.
  • Epoxy (meth)acrylate is obtained by reacting (meth)acrylic acid with epoxy resin, and specific examples include Lipoxy SP and VR series manufactured by Showa Polymer Co., Ltd. and epoxy ester manufactured by Kyoeisha Chemical Co., Ltd. series and the like.
  • Urethane (meth)acrylate is obtained by reacting polyol, isocyanate, and hydroxy (meth)acrylate.
  • Specific examples include the Artresin UN series manufactured by Neagari Kogyo Co., Ltd., and NK manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd. Oligo U series, Mitsubishi Chemical Corporation Shikou UV series, and the like can be mentioned.
  • the photopolymerization initiator has the effect of generating radicals by being excited and activated by irradiation with ultraviolet rays, and curing the polyfunctional oligomer through radical polymerization.
  • the polymerization initiator is preferably added in an amount of 0.5 to 30 parts by mass, more preferably 1 to 20 parts by mass, per 100 parts by mass of the active energy ray-curable resin. If the amount is less than 0.5 parts by mass, the polymerization does not proceed sufficiently, resulting in a slow curing rate. If the amount exceeds 30 parts by mass, the hardness of the cured sheet may decrease.
  • the active energy ray is not particularly limited, ultraviolet rays, visible light, and electron beams are preferred.
  • the cross-linking treatment by ultraviolet irradiation can be performed using an appropriate ultraviolet light source such as a high-pressure mercury lamp, a low-pressure mercury lamp, an excimer laser, a metal halide lamp, and an LED lamp.
  • the irradiation dose of ultraviolet rays can be appropriately selected according to the required degree of cross - linking. It is desirable to
  • the temperature during irradiation is not particularly limited, but is preferably up to about 140° C. in consideration of the heat resistance of the support.
  • the adhesive contains a polyester polymer in place of the (meth)acrylic polymer or together with the (meth)acrylic polymer, a polyester polymer having the following characteristics, for example, is preferable.
  • Type of carboxylic acid component (or characteristics of skeleton, etc.): containing at least dicarboxylic acid containing two carboxyl groups, specifically dicarboxylic acid.
  • dicarboxylic acid include, but are not limited to, dimer acids derived from sebacic acid, oleic acid and erucic acid.
  • Other examples include glutaric acid, suberic acid, adipic acid, azelaic acid, 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid, 4-methyl-1,2-cyclohexanedicarboxylic acid, dodecenyl succinic anhydride, fumaric acid, succinic acid, dodecane.
  • Aliphatic or alicyclic dicarboxylic acids such as diacids, hexahydrophthalic anhydride, tetrahydrophthalic anhydride, maleic acid, maleic anhydride, itaconic acid, citraconic acid, terephthalic acid, isophthalic acid, orthophthalic acid, 1,5- naphthalenedicarboxylic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, 4,4'-diphenyldicarboxylic acid, 2,2'-diphenyldicarboxylic acid and 4,4'-diphenyletherdicarboxylic acid.
  • dicarboxylic acids tricarboxylic acids containing 3 or more carboxyl groups can also be used.
  • Type of diol component (or skeleton characteristics, etc.): containing at least two hydroxyl groups in the molecule, specifically diol.
  • Others include aliphatic glycols such as ethylene glycol and 1,2-propylene glycol, ethylene oxide adducts and propylene oxide adducts of bisphenol A, and ethylene oxide additions of hydrogenated bisphenol A as non-aliphatic glycols. and propylene oxide adducts.
  • an isocyanate-based cross-linking agent As the cross-linking agent for introducing a cross-linked structure into the polyester polymer, an isocyanate-based cross-linking agent, an oxazoline-based cross-linking agent, an aziridine-based cross-linking agent, a silane-based cross-linking agent, an alkyl-etherified melamine-based cross-linking agent, and a metal chelate-based cross-linking agent are used. be able to.
  • the blending amount is, for example, 2.0 parts by mass or more and 10.0 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the polyester polymer.
  • composition of the adhesive layer Ac will be described below.
  • polyvalent carboxylic acids include aromatic dicarboxylic acids such as terephthalic acid, isophthalic acid, benzylmalonic acid, diphenic acid, 4,4'-oxydibenzoic acid, and naphthalene dicarboxylic acid; Malonic acid, dimethylmalonic acid, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, trimethyladipic acid, pimelic acid, 2,2-dimethylglutaric acid, azelaic acid, sebacic acid, fumaric acid, maleic acid, itaconic acid, thiodipropionic acid , aliphatic dicarboxylic acids such as diglycolic acid; Alicyclic groups such as 1,3-cyclopentanedicarboxylic acid, 1,2-cyclohexanedicarboxylic acid, 1,3-cyclopentanedicarboxylic acid, 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid, 2,5-n
  • an aromatic dicarboxylic acid from the viewpoint of imparting cohesive force, it is preferable to contain an aromatic dicarboxylic acid, and it is particularly preferable to contain terephthalic acid or isophthalic acid.
  • polyhydric alcohols include Ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol, 1,3-propanediol, 2,4-dimethyl-2-ethylhexane-1,3-diol, 2-methyl-1,3-propanediol , 2,2-dimethyl-1,3-propanediol (neopentyl glycol), 2-ethyl-2-butyl-1,3-propanediol, 2-ethyl-2-isobutyl-1,3-propanediol, 1 ,3-butanediol, 1,4-butanediol, 1,5-pentanediol, 1,6-hexanediol, 3-methyl-1,5-pentanediol, 2,2,4-trimethyl-1,6- Aliphatic diols such as hexane
  • it preferably contains an aliphatic diol or an alicyclic diol, and more preferably contains polytetramethylene glycol, neopentyl glycol or cyclohexanedimethanol.
  • the cross-linking agent is not particularly limited, and known ones can be used. Oxazoline compounds, polyfunctional aziridine compounds, metal chelate compounds, and the like can be used. In particular, it is preferable to use an isocyanate-based cross-linking agent from the viewpoint of obtaining the transparency of the adhesive layer to be obtained and the elastic modulus suitable for the adhesive layer.
  • An isocyanate-based cross-linking agent refers to a compound having two or more isocyanate groups (including isocyanate-regenerative functional groups in which isocyanate groups are temporarily protected by blocking agents or quantization) in one molecule.
  • isocyanate-based cross-linking agents examples include aromatic isocyanates such as tolylene diisocyanate and xylene diisocyanate, alicyclic isocyanates such as isophorone diisocyanate, and aliphatic isocyanates such as hexamethylene diisocyanate.
  • lower aliphatic polyisocyanates such as butylene diisocyanate and hexamethylene diisocyanate
  • alicyclic isocyanates such as cyclopentylene diisocyanate, cyclohexylene diisocyanate and isophorone diisocyanate
  • 2,4-tolylene diisocyanate Aromatic diisocyanates such as 4,4′-diphenylmethane diisocyanate, xylylene diisocyanate, polymethylene polyphenyl isocyanate, trimethylolpropane/tolylene diisocyanate trimer adduct (manufactured by Tosoh Corporation, trade name Coronate L), trimethylol Propane/hexamethylene diisocyanate trimer adduct (manufactured by Tosoh Corporation, trade name Coronate HL), isocyanate adducts such as hexamethylene diisocyanate isocyanur
  • the isocyanate-based cross-linking agents may be used singly or in combination of two or more.
  • the lower limit of the amount of the isocyanate-based cross-linking agent is 6 parts by mass or more, preferably 7 parts by mass or more, 8 parts by mass or more, 9 parts by mass or more, or 10 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the polyester resin.
  • the upper limit of the amount of the system crosslinking agent is 20 parts by mass or less, preferably 15 parts by mass or less. Within this range, it is possible to prevent the adhesive layer from penetrating into the recesses of the uneven structure over time while maintaining good adhesion to the surface having the uneven structure.
  • Organic aluminum compounds include aluminum trisacetylacetonate, aluminum trisethylacetoacetate, diisopropoxyaluminumethylacetoacetate and the like.
  • organic iron compounds examples include acetylacetone-iron complexes.
  • organic zirconium compounds examples include zirconium tetraacetylacetonate.
  • the cross-linking speed can be increased and the production lead time can be shortened.
  • an adhesive composition layer is formed by applying (coating) an adhesive composition (or a solution containing the adhesive composition) onto a support (substrate) and drying if necessary.
  • an adhesive composition solution layer is formed on a substrate by applying an adhesive composition solution containing a polyester resin, a cross-linking agent, a cross-linking catalyst, and a solvent onto the substrate, and the adhesive composition is An adhesive composition layer is obtained by removing the solvent of the product solution layer.
  • the adhesive composition layer is subjected to cross-linking treatment (for example, heat treatment) to cross-link the polyester resin of the adhesive composition layer with a cross-linking agent, thereby forming an adhesive layer having a cross-linked structure.
  • cross-linking treatment for example, heat treatment
  • an adhesive layer is formed on the substrate, and a laminate having the substrate and the adhesive layer is obtained.
  • a substrate a substrate having a release-treated major surface, such as a release liner, may be used.
  • the adhesive layer formed on the release liner by the above method may be transferred (transferred) onto a support (or another release liner).
  • a known method can be employed as a method for applying the adhesive composition (adhesive composition solution) onto the substrate. Examples thereof include roll coating, gravure coating, reverse roll coating, roll brush coating, air knife coating, spray coating, and extrusion coating using a die coater.
  • the light guide layer 80 can be made of a known material with high visible light transmittance.
  • the light guide layer 80 is made of, for example, acrylic resin such as polymethyl methacrylate (PMMA), polycarbonate (PC) resin, cycloolefin resin, or glass (for example, quartz glass, alkali-free glass, or borosilicate glass). be.
  • the refractive index n GP of the light guide layer 80 is, for example, 1.40 or more and 1.80 or less. Unless otherwise specified, the refractive index refers to the refractive index measured with an ellipsometer at a wavelength of 550 nm.
  • the thickness of the light guide layer 80 can be appropriately set according to the application.
  • the thickness of the light guide layer 80 is, for example, 0.05 mm or more and 50 mm or less.
  • the first optical sheet 10a can be produced, for example, by the method described in JP-T-2013-524288. Specifically, for example, the surface of a polymethyl methacrylate (PMMA) film is coated with a lacquer (for example, Fine Cure RM-64 manufactured by Sanyo Chemical Industries, Ltd.: an acrylate-based photocurable resin), and the film surface containing the lacquer
  • a lacquer for example, Fine Cure RM-64 manufactured by Sanyo Chemical Industries, Ltd.: an acrylate-based photocurable resin
  • the first optical sheet 10a can be made by embossing an optical pattern thereon and then curing the lacquer (for example, UV irradiation conditions: D bulb, 1000 mJ/cm 2 , 320 mW/cm 2 ).
  • Materials for the second optical sheet 30 include, for example, thermoplastic resins having optical transparency, and more specifically, for example, (meth)acrylic resins such as polymethyl methacrylate (PMMA), or polycarbonates.
  • PMMA polymethyl methacrylate
  • a film formed of a (PC)-based resin or the like can be mentioned. Any appropriate material can be adopted for the second optical sheet 30 depending on the purpose.
  • the thickness of the base material layer is, for example, 1 ⁇ m or more and 1000 ⁇ m or less, preferably 10 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less, and more preferably 20 ⁇ m or more and 80 ⁇ m or less.
  • the refractive index of the substrate layer is preferably 1.40 or more and 1.70 or less, more preferably 1.43 or more and 1.65 or less.
  • the refractive index n L1 of each of the low refractive index layers is, for example, preferably 1.30 or less, more preferably 1.20 or less, and even more preferably 1.15 or less.
  • the low refractive index layer is preferably solid, and preferably has a refractive index of, for example, 1.05 or more.
  • the difference between the refractive index of the light guide layer 80 and the refractive index layer of the low refractive index layer is preferably 0.20 or more, more preferably 0.23 or more, and still more preferably 0.25 or more.
  • a low refractive index layer having a refractive index of 1.30 or less can be formed using, for example, a porous material.
  • the thickness of each low refractive index layer is, for example, 0.3 ⁇ m or more and 5 ⁇ m or less.
  • the porosity is preferably 35% by volume or more, more preferably 38% by volume or more, and particularly preferably 40% by volume or more. . Within such a range, a low refractive index layer having a particularly low refractive index can be formed.
  • the upper limit of the porosity of the low refractive index layer is, for example, 90% by volume or less, preferably 75% by volume or less. Within such a range, a low refractive index layer having excellent strength can be formed.
  • the porosity is a value calculated by Lorentz-Lorenz's formula from refractive index values measured by an ellipsometer.
  • the low refractive index layer for example, a voided low refractive index layer disclosed in International Publication No. 2019/146628 can be used.
  • the entire disclosure of WO2019/146628 is incorporated herein by reference.
  • the low refractive index layer having voids includes substantially spherical particles such as silica particles, silica particles having micropores, and hollow silica nanoparticles; fibrous particles such as cellulose nanofibers, alumina nanofibers, and silica nanofibers; It includes tabular particles such as nanoclays composed of bentonite.
  • the low refractive index layer having voids is a porous body formed by directly chemically bonding particles (for example, microporous particles) to each other.
  • the particles constituting the low refractive index layer having voids may be bonded together via a small amount (for example, the mass of the particles or less) of one component of the binder.
  • the porosity and refractive index of the low refractive index layer can be adjusted by the particle size, particle size distribution, etc. of the particles forming the low refractive index layer.
  • Methods for obtaining a low refractive index layer having voids include, for example, JP-A-2010-189212, JP-A-2008-040171, JP-A-2006-011175, International Publication No. 2004/113966, and their Methods described in ref. All of the disclosures of JP-A-2010-189212, JP-A-2008-040171, JP-A-2006-011175, and International Publication No. 2004/113966 are incorporated herein by reference.
  • a silica porous material can be preferably used as the low refractive index layer having voids.
  • a silica porous body is produced, for example, by the following method. a silicon compound; hydrolyzable silanes and/or silsesquioxane, and a method of hydrolyzing and polycondensing at least one of its partial hydrolyzate and dehydration condensate; porous particles and/or hollow fine particles; method, method of generating an airgel layer using the springback phenomenon, pulverizing the gel-like silicon compound obtained by the sol-gel method, and chemically pulverizing the resulting pulverized microporous particles with a catalyst or the like. and a method using a combined pulverized gel.
  • the low refractive index layer is not limited to the porous silica material, nor is the manufacturing method limited to the exemplified manufacturing method, and may be manufactured by any manufacturing method.
  • the porous layer is not limited to the silica porous body, and the manufacturing method is not limited to the exemplified manufacturing method, and may be manufactured by any manufacturing method.
  • Silsesquioxane is a silicon compound having (RSiO 1.5 , R is a hydrocarbon group) as a basic structural unit, and is strictly different from silica having SiO 2 as a basic structural unit.
  • a porous material containing silsesquioxane as a basic structural unit is also referred to herein as a silica porous material or a silica-based porous material, since it has a network structure crosslinked with silica in common.
  • the silica porous body can be composed of microporous particles of a gel-like silicon compound bonded together.
  • pulverized bodies of the gelled silicon compound can be mentioned.
  • the silica porous body can be formed, for example, by coating a base material with a coating liquid containing a pulverized gel-like silicon compound.
  • the pulverized gel-like silicon compound can be chemically bonded (for example, siloxane bond) by the action of a catalyst, light irradiation, heating, or the like.
  • FIG. 8A shows a plan view of a portion of the produced unevenness-shaped film as viewed from the uneven surface side.
  • FIG. 8B shows a cross-sectional view taken along line 8B-8B' of the concave-convex shaped film of FIG. 8A.
  • a plurality of recesses 74 having a triangular cross section and having a length L of 80 ⁇ m, a width W of 17.3 ⁇ m, and a depth H of 10 ⁇ m are arranged at intervals of a width E (260 ⁇ m) in the X-axis direction. Furthermore, such a pattern of recesses 74 is arranged at intervals of width D (160 ⁇ m) in the Y-axis direction.
  • the occupied area ratio of the recesses 74 when the film was viewed from the uneven surface side was 3.4%.
  • polyester resin A was obtained. Polyester resin A was obtained by polymerizing the above monomers without using a solvent. The mass average molecular weight (Mw) of polyester resin A measured by GPC was 59,200. The prepared polyester resin A was dissolved in ethyl acetate and removed from the flask to prepare a polyester resin A solution having a solid content concentration of 50% by mass.
  • Adhesive Sheet The adhesive composition solution is applied to one side of a 38 ⁇ m thick polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRF38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) that has been subjected to silicone release treatment, and adhered. An agent composition solution layer was formed. The thickness of the adhesive composition solution layer was such that the thickness of the adhesive layer after the following step of treatment at 40° C. for 3 days was 7 ⁇ m. By drying the adhesive composition solution layer at 150° C. for 1 minute, the solvent in the adhesive composition solution layer was removed to obtain an adhesive composition layer.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the adhesive composition layer was attached to the release-treated surface of a 38 ⁇ m silicone release-treated polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRE38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) and left at 40° C. for 3 days.
  • the adhesive composition layer was treated at 40° C. for 3 days to crosslink the polyester resin A of the adhesive composition layer with a crosslinking agent to form an adhesive layer.
  • an adhesive sheet (laminate) having a laminated structure of PET film/adhesive layer/PET film was produced.
  • the cross-linking reaction of the polyester resin A may partially occur even in the step of treating the adhesive composition solution layer at 150° C. for 1 minute, but most of the cross-linking reaction occurs in the subsequent step of heat treatment at 40° C. for 3 days. .
  • the liquid temperature in the flask was maintained at around 58°C and the polymerization reaction was carried out for 8 hours.
  • a system polymer was obtained.
  • ethyl acetate was added dropwise over 3 hours so that the solid content reached 35% by mass. That is, the acrylic polymer was obtained as an acrylic polymer solution having a solid content of 35% by mass.
  • Adhesive Sheet An adhesive composition solution is applied to one side of a polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRF38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) having a thickness of 38 ⁇ m that has been subjected to a silicone release treatment to form an adhesive. A composition solution layer was formed. At this time, the thickness of the adhesive composition solution layer was applied so that the thickness after drying (that is, the thickness of the adhesive composition layer) was 7 ⁇ m. By drying the adhesive composition solution layer at 140° C. for 3 minutes, the solvent in the adhesive composition solution layer is removed and the acrylic polymer is crosslinked with a crosslinking agent to obtain an adhesive composition having a first crosslinked structure. got a layer.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the adhesive composition layer was laminated to the release-treated surface of a 38 ⁇ m-thick polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRE38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) that had been subjected to silicone release treatment, and the PET film/adhesive composition An adhesive sheet having a lamination structure of material layer/PET film was produced.
  • PET polyethylene terephthalate
  • Adhesive Sheet The adhesive composition solution is applied to one side of a 38 ⁇ m thick polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRF38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) that has been subjected to silicone release treatment, and adhered. An agent composition solution layer was formed. The thickness of the adhesive composition solution layer was such that the thickness of the adhesive layer after drying was 7 ⁇ m. The adhesive layer was obtained by removing the solvent of the adhesive composition solution layer by drying the adhesive composition solution layer at 100° C. for 1 minute. Next, an adhesive layer was bonded to the release-treated surface of a 38 ⁇ m polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRE38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) that had been subjected to silicone release treatment.
  • PET polyethylene terephthalate
  • an adhesive sheet having a laminated structure of PET film/adhesive layer/PET film was produced.
  • a reaction for cross-linking the polyester resin A with a cross-linking agent also occurs.
  • the adhesive composition solution of Production Example 4 was the adhesive composition of Production Example 2. Since it contains about five times as much crosslinking catalyst as the solution, in the step of treating the adhesive composition solution layer of Production Example 4 at 100° C. for 1 minute, a reaction occurs to crosslink the polyester resin A with the crosslinking agent.
  • the liquid temperature in the flask was maintained at around 58°C and the polymerization reaction was carried out for 8 hours.
  • a system polymer was obtained.
  • ethyl acetate was added dropwise over 3 hours so that the solid content reached 35% by mass. That is, the acrylic polymer was obtained as an acrylic polymer solution having a solid content of 35% by mass.
  • Adhesive Sheet An adhesive composition solution is applied to one side of a polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRF38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) having a thickness of 38 ⁇ m that has been subjected to a silicone release treatment to form an adhesive. A composition solution layer was formed. At this time, the adhesive composition solution layer was applied so that the thickness after drying (that is, the thickness of the adhesive composition layer) was 5 ⁇ m. By drying the adhesive composition solution layer at 150° C. for 3 minutes, the solvent of the adhesive composition solution layer was removed and the acrylic polymer was crosslinked with a crosslinking agent to obtain an adhesive composition layer.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the adhesive composition layer was laminated to the release-treated surface of a 38 ⁇ m-thick polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRE38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) that had been subjected to silicone release treatment, and the PET film/adhesive composition An adhesive sheet having a lamination structure of material layer/PET film was produced.
  • PET polyethylene terephthalate
  • Adhesive Sheet The adhesive composition solution is applied to one side of a 38 ⁇ m thick polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRF38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) that has been subjected to silicone release treatment, and adhered. An agent composition solution layer was formed. The thickness of the adhesive composition solution layer was such that the thickness of the adhesive layer after drying was 7 ⁇ m. By drying the adhesive composition solution layer at 100° C. for 3 minutes, the solvent in the adhesive composition solution layer was removed to obtain an adhesive layer. Next, the adhesive composition layer was attached to the release-treated surface of a 38 ⁇ m polyethylene terephthalate (PET) film (trade name “MRE38”, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) that had been subjected to silicone release treatment. Thus, an adhesive sheet (laminate) having a laminated structure of PET film/adhesive layer/PET film was produced.
  • PET polyethylene terephthalate
  • Example 1 One of the release-treated PET films was peeled off from the adhesive sheet obtained in Production Example 2, and the exposed surface of the adhesive layer was laminated to an acrylic resin film (thickness: 30 ⁇ m).
  • the separator (PET film) is peeled off, laminated to the unevenness-shaping film of Production Example 1, autoclaved at 50 ° C., 0.5 MPa, 15 minutes, and acrylic resin film / adhesive layer / unevenness-shaping film.
  • Example 2 One of the release-treated PET films was peeled off from the adhesive sheet obtained in Production Example 3, and the exposed adhesive composition layer was laminated to an acrylic resin film (thickness: 20 ⁇ m), and the other separator. (PET film) is peeled off and laminated to the textured film of Production Example 1 at a pressure of 0.03 MPa to obtain a laminate having a laminated structure of acrylic resin film/adhesive composition layer/textured film. Obtained.
  • this laminate is irradiated with ultraviolet rays from the acrylic resin film side to cure the ultraviolet curable resin in the adhesive composition layer, thereby forming an acrylic resin film/adhesive layer/irregularities.
  • An optical laminate having a laminate structure of shaped films was obtained.
  • an LED lamp manufactured by Quark Technology Co., Ltd., peak illuminance: 200 mW/cm 2 , integrated light intensity 500 mJ/cm 2 (wavelength 345-365 nm)
  • the UV illuminance was UV Power Puck (Fusion UV Systems, Inc.). Japan Co., Ltd.).
  • Example 3 One of the release-treated PET films was peeled off from the adhesive sheet obtained in Production Example 4, and the exposed adhesive composition layer was laminated to an acrylic resin film (thickness: 30 ⁇ m), and the other separator. (PET film) is peeled off, laminated to the irregular shaped film of Production Example 1, autoclaved at 50 ° C., 0.5 MPa, 15 minutes, acrylic resin film / adhesive layer / irregular shaped film An optical laminate having a laminated structure was obtained.
  • PET film is peeled off, laminated to the irregular shaped film of Production Example 1, autoclaved at 50 ° C., 0.5 MPa, 15 minutes, acrylic resin film / adhesive layer / irregular shaped film
  • a white LED (light source) is arranged so as to emit light toward the side surface of the acrylic plate (light guide layer), and the smaller inclination angle ⁇ a of the concave portion of the concave-convex shaped film is closer to the light source (white LED) than the second inclined surface having the larger inclination angle ⁇ b.
  • a conoscope Conscope070 omnidirectional, polar angle -70° to 70°, manufactured by Radiant
  • the front luminance of light transmitted through the evaluation sample was measured (unit: cd/m 2 ).
  • FIG. 7 schematically shows typical examples of measurement results. Based on the obtained results, the light distribution characteristics of the lighting device having the optical layered body were evaluated according to the following criteria.
  • a relatively large luminance peak (main 65% or more of the peak luminance) occurs.
  • the main peak the peak having the maximum luminance value at a polar angle of ⁇ 10° to 10°, for example.
  • a relatively large luminance peak main 65% or more of the peak luminance
  • there are no noticeable peaks at polar angles greater than the main peak the peak with the maximum value of luminance at, for example, a polar angle of ⁇ 10° to 10°.
  • the luminance at a polar angle of 20° or more plus the main peak is suppressed to 30% or less of the luminance of the main peak. It can be said that the OK example is superior in light distribution control to the NG example.
  • ⁇ Evaluation of haze value> The haze value of the obtained adhesive sheet was measured with D65 light using a haze meter (apparatus name "HZ-1", manufactured by Suga Test Instruments Co., Ltd.). An adhesive sheet was sandwiched between an acrylic resin film with a thickness of 30 ⁇ m and a cycloolefin film with a thickness of 60 ⁇ m, and the cycloolefin film was placed on the light source side for measurement.
  • sample sample A1 The mass of the sample (referred to as “sample sample A1”) was measured (assumed to be the mass before immersion (W2)).
  • the weight before immersion (W2) is the total weight of the adhesive composition, porous tetrafluoroethylene sheet and kite string.
  • the total mass of the porous tetrafluoroethylene sheet and the kite string is also separately measured (this is referred to as the wrapper mass (W1)).
  • the cylindrical measurement sample was set in a tensile compression tester (device name “AGS-50NX”, manufactured by Shimadzu Corporation), the distance between chucks was 10 mm, and the tensile speed was The amount of change (mm) due to the extension in the axial direction of the cylinder under the condition of 50 mm/min was measured.
  • E 0 ( ⁇ 2 ⁇ 1 )/( ⁇ 2 ⁇ 1 ), where ⁇ 1 and ⁇ 2 are the tensile stresses applied.
  • L 0 Initial distance between chucks (mm)
  • L 1 Distance between chucks after extension (mm)
  • the tensile stress ⁇ is calculated based on the cross-sectional area of the test piece before stretching.
  • F/A ⁇ : Tensile stress (MPa)
  • F measurement load (N)
  • Example 2 the initial tensile modulus of the adhesive after curing the curable resin by irradiating with ultraviolet rays was evaluated.
  • the maximum height A of the adhesive layer in the recess, the minimum height B of the adhesive layer in the recess, and the depth C of the recess were obtained by measuring the length from the cross-sectional image of the optical laminate. . Measurements were taken from each of cross-sectional images at a plurality of arbitrarily selected locations, and the average value was obtained. The reason why the depth C of the concave portion differs depending on the sample is that it may differ depending on the cutting position (cutting condition) of the cross section.
  • optical laminates of Examples 1 to 3 satisfy Formula (I) and Formula (II).
  • the lighting devices having the optical laminates of Examples 1 to 3 are excellent in light distribution control.
  • the optical laminates of Comparative Examples 1 and 2 do not satisfy the formulas (I) and (II).
  • the lighting devices having the optical laminates of Comparative Examples 1 and 2 are inferior to Examples 1 to 3 in terms of light distribution control.
  • the adhesive layer of the optical layered body of Comparative Example 2 has a temperature of 40° C. after the step of removing the solvent of the adhesive composition solution layer (drying step).
  • the major difference is that it was formed without performing the process (aging process) of treating for 3 days at .
  • the type and amount of cross-linking catalyst used in Comparative Example 2 and Example 1 are the same.
  • the cross-linking reaction of the polyester resin A occurs partially even in the drying step, but most of the cross-linking reaction of the polyester resin A occurs in the step of treating at 40° C. for 3 days.
  • Comparative Example 2 since the step of treating at 40° C.
  • the adhesive layer of Comparative Example 2 also has a low gel fraction of less than 40%.
  • Example 3 the step of treating at 40° C. for 3 days after the drying step (aging step) was not performed. Since it contains about 5 times the crosslinking catalyst, in Example 3, in the step of treating the adhesive composition solution layer at 100 ° C. for 1 minute, a reaction occurs to crosslink the polyester resin A with the crosslinking agent, and the obtained adhesive It is considered that the layer was able to suppress the penetration into the concave portions of the concave-convex structure of the optical sheet.
  • a polyester resin that is a copolymer of a polyhydric carboxylic acid and a polyhydric alcohol, a cross-linking agent, and at least one cross-linking catalyst selected from the group consisting of an organic zirconium compound, an organic iron compound and an organic aluminum compound.
  • a cross-linking catalyst selected from the group consisting of an organic zirconium compound, an organic iron compound and an organic aluminum compound.
  • the step of cross-linking the adhesive composition preferably includes a step of treating at a temperature of 25° C. or higher and 80° C. or lower for 1 day or longer (aging step).
  • the adhesive layer can also be produced without performing the aging process.
  • the adhesive layer produced without performing the aging process is preferably formed from an adhesive composition containing, for example, 0.2 parts by mass or more of a crosslinking catalyst with respect to 100 parts by mass of the polyester resin.
  • the adhesive layer of the optical layered body of Comparative Example 1 differs greatly from the adhesive layer of the optical layered body of Example 2 in that it does not contain a cured UV-curable resin. It can be seen that when the adhesive layer is produced using an acrylic polymer, it preferably contains a cured product of an ultraviolet curable resin. However, it is not limited to this, and for example, by adjusting the composition of the acrylic polymer, even an adhesive layer that does not contain a cured product of an ultraviolet curable resin can be prevented from penetrating into the concave portions of the concave-convex structure of the optical sheet. can be suppressed.
  • optical laminate of the present invention is widely used in optical devices such as display devices and lighting devices.
  • first optical sheet 12s 18s main surface (surface) 20a, 20b adhesive layer 60 light source 80 light guide layer 100A, 100B1, 100B2, 100B3, 101A, 102A optical laminate 200A, 200B lighting device

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Abstract

光学積層体(100B1)は、凹凸構造を有する第1主面(12s)および第1主面と反対側の第2主面(18s)を有する第1光学シート(10a)と、第1光学シートの第1主面側に配置された接着剤層(20b)とを有する。凹凸構造は、複数の凹部(14)と、複数の凹部のうちの隣接する凹部の間の平坦部(10s)とを含む。接着剤層は、平坦部と接する。接着剤層の表面と第1光学シートの第1主面とが、複数の凹部のそれぞれ内に内部空間(14a)を画定する。複数の凹部のそれぞれは、その凹部内に存在する接着剤層の高さの最大値をA、その凹部内に存在する接着剤層の高さの最小値をB、その凹部の深さをCとしたとき、0.10≦(C-A)/C≦1.00および0.75≦(C-A)/(C-B)を満たす。

Description

光学積層体および光学装置
 本発明は、光学積層体およびそのような光学積層体を有する光学装置に関する。
 光学シート(例えば、マイクロレンズシート、プリズムシート、輝度上昇フィルム(例えば、3M社製のBrightness Enhancement Film:BEF、(登録商標)))は、種々の光学装置(例えば、表示装置および照明装置)に用いられている。本明細書において、「光学シート」は、上記の例示したものに限られず、シート状の光学部材を広く含み、例えば、拡散板および導光板をさらに含む。光学シートは、例えば接着剤層を用いて、他の光学シートまたは光学装置に貼り付けられる。本明細書において、光学シートと接着剤層とを含む構成または複数の光学シートを含む構成を指して「光学積層体」という。本明細書において、「接着剤」は粘着剤(「感圧接着剤」ともいわれる。)を含む意味で用いる。
 本出願人は、表示装置や照明装置に用いられ得る光学積層体(特許文献1では「光学積層シート」と呼ばれている。)を特許文献1に開示している。特許文献1の光学積層体は、凹凸構造を表面に有する光学シート(例えばマイクロレンズシート)と、凹凸構造を有する表面に設けられた接着剤層とを有する。凹凸構造の凸部の高さの5%~90%が接着剤層で埋められている。接着剤層は、(メタ)アクリル系ポリマーに、環状エーテル基含有モノマーを含む鎖がグラフト重合されてなるグラフトポリマーおよび光カチオン系重合開始剤または熱硬化触媒を含む接着剤組成物から形成されている。
 また、特許文献2および3には、表示装置や照明装置に用いられ得る、複数のエアキャビティの界面による全反射を利用する配光構造が開示されている。特許文献2および3に開示されている配光構造を用いると、配光制御の自由度および精度を向上させることが出来る。特許文献2および3の開示内容のすべてを参照により本明細書に援用する。
特開2012-007046号公報 国際公開第2011/124765号 国際公開第2019/087118号
 光学シートの凹凸構造を有する表面に接着剤層を貼り付ける際、接着剤層が凹凸構造の凹部に侵入する(凹部を埋める)程度は、光学シートの機能に影響する。したがって、接着剤層が凹凸構造の凹部に侵入する程度(凹凸構造の凹部によって画定される空間の体積に対する当該空間内に存在する接着剤層の体積の割合)が抑制されることが求められる。
 また、本発明者は、凹凸構造を有する光学シートの表面と、凹凸構造を有する光学シートの表面に貼り付けられた接着剤層の表面とによって、特許文献2および3に記載の配光構造(配光制御構造)を構成する複数のエアキャビティ(内部空間)を形成することを検討した。特許文献2および3には、光学シートの凹凸構造を有する表面と接着剤層の表面とによって、配光構造を構成する複数のエアキャビティ(内部空間)が形成されることは記載されていない。接着剤層が凹凸構造の凹部に侵入する程度と、配光制御に与える影響との関係も調べられていない。
 本発明は上記の課題を解決するためになされたものであり、光学シートの凹凸構造の凹部に侵入する程度が抑制された接着剤層を有する光学積層体およびそのような光学積層体を有する光学装置を提供することを目的とする。
 本発明の実施形態によると、以下の項目に記載の解決手段が提供される。
 [項目1]
 凹凸構造を有する第1主面および前記第1主面と反対側の第2主面を有する第1光学シートと、
 前記第1光学シートの前記第1主面側に配置された接着剤層と
を有し、
 前記凹凸構造は、複数の凹部と、前記複数の凹部のうちの隣接する凹部の間の平坦部とを含み、
 前記接着剤層は、前記平坦部と接し、
 前記接着剤層の表面と前記第1光学シートの前記第1主面とが、前記複数の凹部のそれぞれ内に内部空間を画定し、
 前記複数の凹部のそれぞれは、当該凹部内に存在する前記接着剤層の高さの最大値をA、当該凹部内に存在する前記接着剤層の高さの最小値をB、当該凹部の深さをCとしたとき、0.10≦(C-A)/C≦1.00および0.75≦(C-A)/(C-B)を満たす、光学積層体。
 [項目2]
 前記平坦部上の前記接着剤層の厚さが0.01μm以上15.0μm以下である、項目1に記載の光学積層体。
 [項目3]
 前記第1光学シートを前記第1主面の法線方向から平面視したとき、前記第1光学シートの面積に占める前記複数の凹部の面積の割合が0.3%以上80%以下である、項目1または2に記載の光学積層体。
 [項目4]
 前記複数の凹部の断面が、三角形、四角形または少なくとも一部が曲線を有する形状である、項目1から3のいずれか1項に記載の光学積層体。
 [項目5]
 ヘイズ値が5.0%以下である、項目1から4のいずれか1項に記載の光学積層体。
 [項目6]
 前記接着剤層は、以下の接着剤層Aa、AbおよびAcのいずれか1つである、項目1から5のいずれか1項に記載の光学積層体:
 回転式レオメータを用いたクリープ試験において、50℃で10000Paの応力を1秒間印加したときのクリープ変形率が10%以下であり、かつ、50℃で10000Paの応力を30分間印加したときのクリープ変形率が16%以下であり、
 PMMAフィルムに対する180°ピール接着力が、10mN/20mm以上である、接着剤層Aa;
 重合体と硬化性樹脂とを含む接着剤組成物の前記硬化性樹脂を硬化させることによって形成されており、
 前記接着剤組成物の前記硬化性樹脂を硬化させる前の23℃における初期引張弾性率は、0.35MPa以上8.00MPa以下であり、
 前記接着剤組成物の前記硬化性樹脂を硬化させた後の23℃における初期引張弾性率は、1.00MPa以上である、接着剤層Ab;
 多価カルボン酸と多価アルコールの共重合体であるポリエステル樹脂と、架橋剤と、有機ジルコニウム化合物、有機鉄化合物および有機アルミニウム化合物からなる群から選択される少なくとも1つの架橋触媒とを含む接着剤組成物を架橋させることによって形成されており、
 温度85℃かつ相対湿度85%で300時間保持した後のゲル分率が40%以上であり、
 PMMAフィルムに対する180°ピール接着力が100mN/20mm以上である、接着剤層Ac。
 [項目7]
 前記接着剤層は、以下の(1)から(3)の重合体の少なくとも1つを含む、項目1から6のいずれか1項に記載の光学積層体:
 (1)窒素含有(メタ)アクリルモノマーと、少なくとも1種の他のモノマーとの共重合体;
 (2)カルボキシル基含有アクリルモノマーと、少なくとも1種の他のモノマー(ただし、窒素含有(メタ)アクリルモノマーを除く)との共重合体;
 (3)ポリエステル系重合体。
 [項目8]
 前記接着剤層の前記第1光学シート側と反対側に配置された第2光学シートをさらに有する、項目1から7のいずれか1項に記載の光学積層体。
 [項目9]
 前記複数の凹部のそれぞれは、前記接着剤層内を伝搬する光の一部を内部全反射によって前記第1光学シートの前記第2主面側に向ける第1傾斜面と、前記第1傾斜面とは反対側の第2傾斜面とを有し、
 前記複数の凹部のそれぞれは、当該凹部の前記第1傾斜面上の前記接着剤層の高さが、当該凹部内に存在する前記接着剤層の高さの最大値である、項目1から8のいずれか1項に記載の光学積層体。
 [項目10]
 前記第1傾斜面の傾斜角度θaは、前記第2傾斜面の傾斜角度θbよりも小さい、項目9に記載の光学積層体。
 [項目11]
 項目1から10のいずれか1項に記載の光学積層体を備える、光学装置。
 本発明の実施形態によると、光学シートの凹凸構造の凹部に侵入する程度が抑制された接着剤層を有する光学積層体およびそのような光学積層体を有する光学装置が提供される。
本発明の実施形態による光学積層体100Aの模式的な断面図である。 本発明の他の実施形態による光学積層体101Aの模式的な断面図である。 光学積層体100Aの模式的な断面図である。 光学積層体100Aが有する第1光学シート10aの模式的な斜視図である。 光学積層体100Aを備える照明装置200Aの模式的な断面図である。 光学積層体100Aを備える照明装置200Bの模式的な断面図である。 本発明の他の実施形態による光学積層体100B1の模式的な断面図である。 本発明のさらに他の実施形態による光学積層体100B2の模式的な断面図である。 本発明のさらに他の実施形態による光学積層体100B3の模式的な断面図である。 比較例の光学積層体900Aの模式的な断面図である。 比較例の光学積層体900Bの模式的な断面図である。 光学積層体を有する照明装置の配光特性を測定した結果の典型的な例を示す図である。 本発明の実施形態による光学積層体が有する凹凸賦形フィルム70の模式的な平面図である。 凹凸賦形フィルム70の模式的な断面図である。 本発明の実施形態による光学積層体が有する凹凸賦形フィルム82の模式的な平面図である。 凹凸賦形フィルム82が有する凹部84の模式的な断面図である。 凹凸賦形フィルム82が有する凹部84の模式的な平面図である。
 本発明の実施形態による光学積層体および光学積層体を有する光学装置を説明する。本発明の実施形態は、以下で例示するものに限定されない。
 本発明の実施形態による光学積層体は、凹凸構造を有する第1主面および第1主面と反対側の第2主面を有する光学シートと、光学シートの第1主面側に配置された接着剤層とを有する。まず、図1A、図1B、図2、図3、図4Aおよび図4Bを参照して、光学シートの凹凸構造を有する表面(第1主面)に貼り付けられた接着剤層が、凹凸構造の凹部に侵入していない例を説明する。
 図1Aに、本発明の実施形態による光学積層体100Aの模式的な断面図を示す。図1Bに、本発明の実施形態による光学積層体101Aの模式的な断面図を示す。図2は、光学積層体100Aの一部を拡大して示す模式的な断面図である。図3は、光学積層体100Aが有する光学シート10aの模式的な斜視図である。図4Aは、光学積層体100Aを備える照明装置200Aの模式的な断面図である。
 図1Aに示すように、光学積層体100Aは、凹凸構造を有する第1主面12sおよび第1主面12sと反対側の第2主面18sを有する第1光学シート10aと、第1光学シート10aの第1主面12s側に配置された接着剤層20aとを有する。第1主面12sの凹凸構造は、複数の凹部14と、複数の凹部14のうちの隣接する凹部14の間の平坦部10sとを含む。接着剤層20aは、平坦部10sと接する。接着剤層20aの表面と第1光学シート10aの第1主面12sとが、複数の凹部14のそれぞれ内に内部空間14aを画定する。
 図1Bに示すように、光学積層体101Aは、光学積層体100Aと、接着剤層20aの第1光学シート10a側と反対側に配置された第2光学シート30とを有する。光学積層体100Aについての説明は、特に断らない限り光学積層体101Aについてもあてはまるので、重複を避けるために説明を省略することがある。
 光学積層体101Aが有する第2光学シート30は、接着剤層20a側の主面38sと、主面38sと反対側の主面32sとを有する。主面38sは、平坦な面である。光学積層体101Aの第2光学シート30の接着剤層20aと反対側に(すなわち主面32s上に)、少なくとも1つの他の光学部材(または光学シート)が配置されていてもよい。他の光学部材(光学シート)は、例えば、拡散板、導光板などを含み、接着剤層を介して光学シート30の主面32s上に接着される。
 図1Aおよび図2の例では、接着剤層20aは、凹部14内に侵入していない。すなわち、凹部14によって画定される空間内に接着剤層20aが存在しない。凹部14によって画定される空間とは、当該凹部14と、当該凹部14に隣接する平坦部10sを含むシート面(XY面に平行な面)とによって画定される空間をいう。したがって、接着剤層20aの第1光学シート10a側の表面28sと、第1光学シート10aの第1主面12sとで画定される内部空間14aは、この例では凹部14によって画定される空間と一致する。内部空間14aをエアキャビティまたは光学キャビティと呼ぶことがある。内部空間14aは、典型的には、内部に空気が充填された空隙部である。ただし、内部空間14aには、空気に代えて、第1光学シート10aおよび接着剤層20aより屈折率の低い材料が充填されていてもよい。複数の内部空間は、光学シートを主面の法線方向から見た平面視(XY面)において、図3の例のように、X方向に連続する内部空間(X方向に延びる例えば三角柱状の溝)が、Y方向に離散的に設けられていてもよいし、図8Aの例のように、X方向にもY方向にも離散的に島状に設けられていてもよい。なお、後述する図4Aおよび図4Bに示すように、光学積層体100Aを有する照明装置において、導光層80の導光方向は-Y方向である。なお、導光層80内において光は種々の方向に伝搬するが、-Y方向を導光方向といい、-Y方向の成分(ゼロでない。)を有する光は、-Y方向に伝搬しているということにする。
 光学積層体100Aは、特許文献2および3に記載されている配光構造として機能する。光学積層体100Aは、内部全反射によって光をZ方向(図中下側)に向ける界面を形成する複数の内部空間14aを有する。内部空間14aは、第1光学シート10aの第1主面12sの一部である表面16sおよび表面17sと、接着剤層20aの第1光学シート10a側の表面28sとによって画定されている。ここでは、内部空間14aの断面形状(X方向に垂直でYZ面に平行な断面の形状)は三角形である。傾斜面16sによって形成される界面が、内部全反射によって光をZ方向(図中下側)に向ける界面として機能する。複数の凹部14のそれぞれ、すなわち、複数の内部空間14aのそれぞれは、光学積層体100A内を伝搬する光の一部を内部全反射によって第1光学シート10aの第2主面18s側(図のZ方向)に向ける傾斜面(第1傾斜面)16sと、傾斜面16sとは反対側の傾斜面(第2傾斜面)17sとを有する。傾斜面16sの傾斜角度θaは、例えば、10°以上70°以下である。下限は好ましくは30°以上、より好ましくは45°以上である。傾斜角度θaが10°よりも小さいと配光の制御性が低下し、光取り出し効率も低下することがある。一方、傾斜角度θaが70°を超えると、例えば賦形フィルムの加工が困難になることがある。また、傾斜面17sの傾斜角度θbは、例えば、50°以上100°以下である。下限は好ましくは70°以上である。傾斜角度θbが50°より小さいと、意図しない方向に迷光が発生することがある。一方、傾斜角度θbが100°を超えると、例えば賦形フィルムの加工が困難になることがある。傾斜面16sの傾斜角度θaおよび傾斜面17sの傾斜角度θbは、凹部14の断面(X方向に垂直でYZ面に平行な断面)において、Y方向に平行な方向に対する角度である。この例では、傾斜面16sの傾斜角度θaは、傾斜面17sの傾斜角度θbよりも小さい。光学積層体100Aを有する照明装置(図4A、図4B参照)において、傾斜面16sは、傾斜面17sよりも光源60に近く配置される。内部空間14aの断面(X方向に垂直でYZ面に平行な断面)形状は、傾斜面16sの傾斜角度θaおよび傾斜面17sの傾斜角度θbと、幅Wyと、深さCとによって規定される。内部空間14a(凹部14)の形状は例示するものに限られず、種々に改変され得る。内部空間14a(凹部14)の形状、大きさ、配置密度などを調整することによって、光学積層体100Aから出射される光線の分布(配光分布)を調整することができる(例えば特許文献2および3参照)。
 配光制御構造として機能する光学積層体は、複数の内部空間を有する導光層および/または方向変換層を構成することができる。例えば、図4Aに示すように、光学積層体100Aは、照明装置200Aに用いられる。照明装置200Aは、光学積層体102Aと光源60とを備える。光学積層体102Aは、光学積層体100Aと、光学積層体100Aの接着剤層20aの第1光学シート10a側と反対側に設けられた、導光層80とを有する。導光層80は、例えば、接着剤層20aの第1光学シート10a側と反対側の表面22sに接着されている。導光層80は、第1主面80aと、第1主面80aとは反対側の第2主面80bと、光源60から出射された光を受ける受光部80cとを有する。光源60は、例えばLED装置であり、複数のLED装置を配列して用いてもよい。導光層80内に導かれた光の一部は、図4A中に矢印で示したように、内部空間14aが作る界面16sおよび界面14sで内部全反射(Total Internal Reflection:TIR)される。界面14s(接着剤層20aの第1光学シート側の表面28s)で内部全反射された光は、導光層80および接着剤層20a内を伝搬し、傾斜面16sで内部全反射された光は、第1光学シート10aの第2主面18s側から光学積層体102Aの外部に出射される。
 ここで、導光層80、接着剤層20aおよび第1光学シート10aの屈折率は互いに概ね等しいことが好ましい。導光層80と接着剤層20aの屈折率の差(絶対値)、および、接着剤層20aと第1光学シート10aの屈折率の差(絶対値)は、それぞれ独立に、例えば0.20以下が好ましく、0.15以下がより好ましく、0.10以下であることがさらに好ましい。
 接着剤層20aの厚さは、例えば0.01μm以上15.0μm以下である。下限値は4.0μm以上が好ましい。上限値は11.0μm以下が好ましく、9.0μm以下がより好ましい。特に断らない限り、接着剤層の厚さは、第1光学シート10aの第1主面12sの平坦部10s上の厚さをいう。
 光学積層体100Aのヘイズ値は、例えば5.0%以下である。ヘイズ値は、例えば、ヘイズメータ(装置名「HZ-1」、スガ試験機株式会社製)を使用して、D65光にて測定することができる。
 図4Bに示す照明装置200Bのように、導光層80は、光学積層体100Aの第1光学シート10a側に(接着剤層20aよりも第1光学シート10aに近くに)設けられていてもよい。導光層80と第1光学シート10aとは接着剤層を介して貼り付けられていてもよい。照明装置200Bにおいても、界面14s(接着剤層20bの第1光学シート側の表面28s)で内部全反射された光は、接着剤層20a内を伝搬し、傾斜面16sで内部全反射された光は、第1光学シート10aの第2主面18s側から光学積層体102Bの外部に出射される。
 本発明の実施形態による照明装置は、上述した例に限られず、種々に改変され得る。例えば照明装置200Aの、光学積層体100Aの導光層80と反対側に基材層を設けてもよい。基材層に代えて、反射防止層を設けてもよく、基材層に代えて、ハードコート層(例えば鉛筆硬度がH以上)を設けてもよい。基材層上に、反射防止層および/またはハードコート層を設けてもよい。また、導光層80の出射面と反対側(図中上側)に、反射防止層および/またはハードコート層を設けてもよい。反射防止層およびハードコート層は、公知の材料を用いて、公知の方法で形成することができる。光学積層体102Aと基材層(あるいは、反射防止層および/またはハードコート層)との間に、低屈折率層を設けてもよい。
 照明装置200Bの例においては、光学積層体100Aの導光層80と反対側に基材層を設けてもよい。基材層に代えて、反射防止層および/またはハードコート層(例えば鉛筆硬度がH以上)を設けてもよく、基材層上に、反射防止層および/またはハードコート層を設けてもよい。また、導光層80の出射面側(図中下側)に、反射防止層および/またはハードコート層を設けてもよい。光学積層体102Bと基材層(あるいは、反射防止層および/またはハードコート層)との間に、低屈折率層を設けてもよい。
 図3に示すように、第1光学シート10aは、第1主面12sの法線方向から平面視したとき、複数の凹部14のそれぞれは、X方向に延び、X方向に連続している。複数の凹部14は、Y方向に離散的に配置されており、凹部14と凹部14の間に平坦部10sが設けられている。Y方向において、凹部14は、Y方向に周期的に配置されていることが好ましく、そのピッチPyは例えば6μm以上120μm以下である。凹部14の幅Wyは、例えば3μm以上20μm以下であり、平坦部10sの幅Dyは、例えば3μm以上100μm以下である。凹部14の幅Wyと平坦部10sの幅Dyとの比Wy/Dyは、例えば0.3以上7以下である。凹部14の深さC(Z方向の深さ)は、例えば1μm以上100μm以下である。凹部14の深さCは、20μm以下が好ましく、12μm以下がより好ましい。凹部14の深さCは、4μm以上が好ましく、6μm以上がより好ましく、8μm以上がより好ましい。
 複数の凹部14の密度は、第1光学シート10aを第1主面12sの法線方向から平面視したときに、第1光学シート10aの面積に占める複数の凹部14の面積の割合(占有面積率)は、良好な輝度を得る観点から0.3%以上であることが好ましい。複数の凹部14の占有面積率は、使用される用途によって適宜選択され、例えば、透明性が要求される用途では、0.3%以上10%以下であることが好ましく、0.5%以上4%以下であることがより好ましい。より高輝度が要求される用途では30%以上80%以下であることが好ましい。なお、複数の凹部14の占有面積率は、均一であってもよいし、光源(例えば図4Aまたは図4Bの光源60)からの距離が増大しても輝度が低下しないように、距離の増大につれて、占有面積率が増大するようにしてもよい。
 第1光学シート10aに代えて、例えば図8Aおよび図8Bに示す凹凸賦形フィルム70(光学シート)を用いてもよい。凹凸賦形フィルム70は、凹凸構造を有する主面を有し、凹凸構造は、複数の凹部74と、隣接する凹部74の間の平坦部72sとを有する。賦形フィルム70を主面の法線方向から平面視したとき(例えば図8A参照)、複数の凹部74はX方向にもY方向にも離散的に島状に配置されている。賦形フィルム70において、凹部74の大きさ(長さL、幅W:図8A、図8B参照)は、例えば、長さLは10μm以上500μm以下であることが好ましく、幅Wは1μm以上100μm以下であることが好ましい。また、光取り出し効率の観点から、深さHは1μm以上100μm以下であることが好ましい。凹部74の深さHは、20μm以下が好ましく、12μm以下がより好ましい。凹部74の深さHは、4μm以上が好ましく、6μm以上がより好ましく、8μm以上がより好ましい。複数の凹部74を、離散的に均一に分布させる場合、例えば、図8Aに示したように、周期的に配置することが好ましい。ピッチPxは、例えば、10μm以上500μm以下であることが好ましく、ピッチPyは、例えば、10μm以上500μm以下であることが好ましい。なお、図8Aの例に限られず、複数の凹部は、照明装置に用いられたとき、導光層の導光方向および導光層の導光方向に交差する方向に離散的に配置されていてもよい。
 複数の凹部74の密度は、賦形フィルム70を主面の法線方向から平面視した(図8A)ときに、賦形フィルム70の面積に占める複数の凹部74の面積の割合(占有面積率)は、良好な輝度を得る観点から0.3%以上であることが好ましい。複数の凹部74の占有面積率は、使用される用途によって適宜選択され、例えば、透明性が要求される用途では、良好な可視光透過率およびヘイズ値を得るうえで30%以下であることが好ましく、良好な輝度を得る観点から1%以上であることが好ましい。上限値は、25%以下がさらに好ましく、高い可視光透過率を得るためには、10%以下が好ましく、5%以下がさらに好ましい。例えば、0.3%以上10%以下であることが好ましく、0.5%以上4%以下であることがより好ましい。より高輝度が要求される用途では30%以上80%以下であることが好ましい。なお、複数の凹部74の占有面積率は、均一であってもよいし、光源(例えば図4Aまたは図4Bの光源60)からの距離が増大しても輝度が低下しないように、距離の増大につれて、占有面積率が増大するようにしてもよい。
 凹部14の断面形状が三角形の例を示したが、凹部14の断面形状はこれに限られず、内部全反射によって光をZ方向に向ける界面を形成し得る面を有していれば、例えば四角形(例えば台形)であってもよい。また、多角形に限られず、曲線を含む形状であってもよい。
 第1光学シート10aに代えて、例えば図9Aに示す凹凸賦形フィルム82(光学シート)を用いてもよい。図9Aには光源60をあわせて表示している。凹凸賦形フィルム82は、凹凸構造を有する主面を有し、凹凸構造は、複数の凹部84と、隣接する凹部84の間の平坦部82sとを有する。複数の凹部84のそれぞれは、光学積層体内を伝搬する光の一部を内部全反射によってZ方向に向ける第1傾斜面86sと、第1傾斜面86sとは反対側の第2傾斜面87sとを有する。図9Aに示すように、凹凸賦形フィルム82の凹凸構造を有する主面の法線方向から平面視したとき、凹部84が有する第1傾斜面86sは光源60側に凸な曲面を形成している。光源60として、X方向に配列された複数のLED装置が用いられる場合、各LED装置から出射される光はY方向に対して広がりを有するので、第1傾斜面86sが光源LS側に凸な曲面を有している方が、第1傾斜面86sが光に対して均一に作用する。なお、光源60と導光層80の受光部80cとの間に結合光学系を設け、平行度の高い光(Y方向に対する広がりが小さい光)を入射させるようにした場合は、第1傾斜面86sはX方向に平行であってもよい。凹部84の大きさ(長さL、幅W:図9B、図9C参照)および深さH(図9C参照)、ピッチPx、Pyの好ましい範囲は、例えば凹凸賦形フィルム70の凹部74のそれと同じであってよい。
 光学積層体100Aは、接着剤層20aを、例えばロール・ツー・ロール法を用いて、第1光学シート10aの凹凸構造を有する表面12sに貼り付けることによって製造することができる。量産性の観点からは、ロール・ツー・ロール方式で光学積層体100Aを製造することが好ましい。
 次に、図5A、図5B、図5C、図6Aおよび図6Bを参照して、光学シートの凹凸構造を有する表面(第1主面)に貼り付けられた接着剤層が、凹凸構造の凹部に侵入している例を説明する。
 図5Aは、本発明の他の実施形態による光学積層体100B1の模式的な断面図であり、図5Bは、本発明のさらに他の実施形態による光学積層体100B2の模式的な断面図である。図5Cは、本発明のさらに他の実施形態による光学積層体100B3の模式的な断面図である。図6Aは、比較例の光学積層体900Aの模式的な断面図であり、図6Bは、比較例の光学積層体900Bの模式的な断面図である。図5A、図5B、図5C、図6Aおよび図6Bはいずれも、凹部14の周辺を拡大して示す図である。光学積層体100B1、100B2および100B3は、接着剤層20bの形状において、光学積層体100Aと異なる。光学積層体100B1、100B2および100B3においては、接着剤層20bが第1光学シート10aの凹凸構造の凹部14内に侵入しているので、接着剤層20bの第1光学シート10a側の表面28sと、第1光学シート10aの第1主面12sとで画定される内部空間14aは、凹部14によって画定される空間と一致しない。比較例の光学積層体900Aおよび900Bは、接着剤層90の形状において、光学積層体100Aと異なる。
 図5Aの光学積層体100B1において、複数の凹部14のそれぞれは、その凹部14内に存在する接着剤層20bの高さの最大値をA、その凹部14内に存在する接着剤層20bの高さの最小値をB、その凹部14の深さをCとしたとき、0.10≦(C-A)/C≦1.00(以下、「式(I)」ということがある。)および0.75≦(C-A)/(C-B)(以下、「式(II)」ということがある。)を満たす。式(I)および式(II)を満たす光学積層体は、接着剤層が凹部内に侵入していても、接着剤層が凹部内に侵入していることによる配光制御への影響が抑制され、配光制御構造として機能する。図5Bの光学積層体100B2および図5Cの光学積層体100B3は、式(I)および式(II)を満たす他の例であり、図6Aおよび図6Bの比較例の光学積層体900Aおよび900Bは、式(I)および式(II)を満たさない例である。なお、先に説明した光学積層体100AにおいてはA=B=0であり、光学積層体100Aも式(I)および式(II)を満たす。凹部14の深さCは、その凹部14の断面形状(図におけるX方向に垂直でYZ面に平行な断面の形状)において、Z方向における凹部14の長さである。凹部14内に存在する接着剤層20bの高さは、その凹部14の断面(X方向に垂直でYZ面に平行な断面)において、Z方向における接着剤層20bの高さであり、平坦部10sを基準として求める。式(I)および式(II)のA、BおよびCは、例えば後述する実施例で行ったように、凹部14の断面像から測定することによって求めることができる。凹部14の断面画像を任意に例えば3個選択して、それぞれについて式(I)および式(II)のA、BおよびCを測定し、その平均値を求めることが好ましい。
 式(I)の(C-A)/Cは、接着剤層が光学シートの凹凸構造の凹部14を埋める程度を示す。さらには、内部全反射によって光をZ方向に向ける界面を形成し得る傾斜面16sが、接着剤層によって覆われている割合(程度)を示す。傾斜面16sのうち接着剤層から露出されている部分が、内部全反射によって光をZ方向に向ける界面を形成することができる。図2に示した光学積層体100Aのように、凹部14に接着剤層20aが侵入していない場合はA=0、すなわち(C-A)/C=1である。図6Aの比較例の光学積層体900Aのように、凹部14が接着剤層90aによって完全に埋められている場合は、配光制御構造を構成する内部空間が形成されない。このとき、A=C、すなわち(C-A)/C=0である。(C-A)/Cが小さくなるほど、光の取り出し効率が低下するので輝度は低下する。(C-A)/Cが0.10未満であると、輝度が十分でない場合があり、光学装置(照明装置)として利用できない場合がある。(C-A)/Cは、配光特性の観点、特に輝度の観点から1に近いほど好ましい。例えば(C-A)/Cは0.30以上が好ましく、0.50以上がより好ましく、0.70以上がより好ましく、0.80以上がより好ましく、0.85以上がさらに好ましい。
 式(II)の(C-A)/(C-B)は、凹部14内に侵入した接着剤層20bの表面28s(空気層との界面)の傾きを示す指標として用いられる。(C-A)/(C-B)が1に近いほど、凹部14内の接着剤層20bの表面28s(空気層との界面)がシート面(XY面)と平行に近いので、接着剤層20b内を伝搬する光を内部全反射する界面としての機能を維持することができる。例えば、図5Bの光学積層体100B2は、A=B、すなわち(C-A)/(C-B)=1の例である。内部空間14aを画定する接着剤層の表面28sがシート面と平行であるので、接着剤層20a内を伝搬する光が接着剤層20aの表面28sで内部全反射される。図5Bの光学積層体100B2の例では、凹部14が部分的に埋められているので、すなわち(C-A)/Cが図2の光学積層体100Aよりも小さいので、図2の光学積層体100Aに比べて光の取り出し効率は低下するが、配光分布の違いは小さい。図5Aの光学積層体100B1および図5Cの光学積層体100B3においても、凹部14内の接着剤層20bの表面28s(空気層との界面)は、接着剤層20b内を伝搬する光を内部全反射する界面として機能することができる。(C-A)/(C-B)が小さいほど、凹部14内の接着剤層20bの表面の、シート面(XY面)に対する傾きが大きい。図6Bの比較例の光学積層体900Bは、式(II)を満たさない例を模式的に示している。比較例の光学積層体900Bのように、凹部14内の接着剤層90bの表面98sがシート面から大きく傾いていると、図6Bに矢印で示しているように、接着剤層90bの表面98sで内部全反射が生じずに、接着剤層内を伝搬する光が内部空間14aに入り、意図された出射方向以外の方向から漏れる光(迷光)の原因となる。
 凹部14の断面形状は三角形に限られず、内部全反射によって光をZ方向に向ける界面を有していれば、例えば四角形(例えば台形)であってもよい。また、多角形に限られず、少なくとも一部が曲線を有する形状であってもよい。少なくとも一部が曲線を有する形状としては、例えば、円または楕円の円周の一部、あるいは、曲率が異なる複数の曲線の組合せを含む形状である。いずれの場合も式(I)および式(II)を満たせば配光制御への影響が抑制される。
 図5Aの光学積層体100B1の例では、凹部14内の接着剤層20bの高さの最大値Aは、傾斜面16s上の接着剤層20bの高さであり、凹部14内の接着剤層20bの高さの最小値Bは、例えば、傾斜面17s上の接着剤層20bの高さである。このような場合には、式(I)および式(II)を以下のようにあらわすこともできる。複数の凹部14のそれぞれは、光学積層体内を伝搬する光の一部を内部全反射によって第1光学シート10aの第2主面18s側(図のZ方向)に向ける傾斜面(第1傾斜面)16sと、傾斜面16sとは反対側の傾斜面(第2傾斜面)17sとを有し、その凹部14の第1傾斜面16s上の接着剤層20bの高さをDx、その凹部14の第2傾斜面17s上の接着剤層20bの高さをDy、その凹部14の深さをCとしたとき、0.10≦(C-Dx)/C≦1.00(以下、「式(Ia)」ということがある。)および0.75≦(C-Dx)/(C-Dy)(以下、「式(IIa)」ということがある。)を満たす。(C-Dx)/(C-Dy)の上限は特に限定されないが、配光特性の観点から、2.0以下が好ましく、1.5以下がより好ましく、1.2以下がさらに好ましい。ただし、図5Aの例に限られないことはもちろんであり、例えば図5Cの光学積層体100B3のように、傾斜面17s上の接着剤層20bの高さが、凹部14内の接着剤層20bの高さの最大値Aであり、傾斜面16s上の接着剤層20bの高さが凹部14内の接着剤層20bの高さの最小値Bである場合もある。
 [接着剤層の好ましい構成の例]
 本発明の実施形態による光学積層体が有する接着剤層の具体例を以下に挙げる。以下の接着剤層Aa、AbおよびAcは、いずれも、光学シートの凹凸構造を有する表面に貼り付けられたとき、凹凸構造の凹部に侵入することおよびその経時変化が抑制されるので、本発明の実施形態による光学積層体に好適に用いられる。なお、本発明の実施形態による光学積層体が有する接着剤層は以下の例に限定されない。
 (1)接着剤層Aa
 本出願人による国際公開第2021/167090号には、回転式レオメータを用いたクリープ試験において、50℃で10000Paの応力を1秒間印加したときのクリープ変形率が10%以下であり、かつ、50℃で10000Paの応力を30分間印加したときのクリープ変形率が16%以下であり、PMMAフィルムに対する180°ピール接着力が、10mN/20mm以上である接着剤層(以下、「接着剤層Aa」ということがある。)が記載されている。本出願人の検討によると、接着剤層を光学シートの凹凸構造を有する表面に貼り付ける際の凹部への侵入の程度およびその経時変化は、接着剤層のクリープ変形率との間に相関関係がある。具体的には、回転式レオメータを用いたクリープ試験において、50℃で10,000Paの応力を1秒間印加したときのクリープ変形率が10%以下である接着剤層は、凹凸構造を有する表面に貼り付ける際、凹凸構造の凹部に侵入する程度が抑制され、回転式レオメータを用いたクリープ試験において、50℃で10,000Paの応力を30分間(1800秒間)印加したときのクリープ変形率が16%以下である接着剤層は、凹凸構造の凹部への侵入の程度の経時変化が抑制される。国際公開第2021/167090号の開示内容の全てを参照により本明細書に援用する。
 (2)接着剤層Ab
 本出願人による国際公開第2021/167091号には、少なくとも1つの(メタ)アクリレートモノマーと、ヒドロキシル基含有共重合性モノマー、カルボキシル基含有共重合性モノマーおよび窒素含有ビニルモノマーからなる群から選択された少なくとも1つの共重合可能な官能基含有モノマーとの共重合体を含む重合体と、硬化性樹脂とを含む接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させることによって形成された接着剤層であって、接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させる前の23℃における初期引張弾性率は、0.35MPa以上8.00MPa以下であり、接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させた後の23℃における初期引張弾性率は、1.00MPa以上である接着剤層(以下、「接着剤層Ab」ということがある。)が記載されている。接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させる前の23℃における初期引張弾性率が0.35MPa以上であることによって、接着剤層20aの形成時、すなわち、接着剤組成物層を光学シート10aの第1主面12s上に付与するときに、接着剤組成物が複数の凹部内に入り込むことが抑制される。接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させる前の接着剤組成物の23℃における初期引張弾性率が8.00MPa以下であることによって、接着剤組成物層は、光学シート10aの第1主面12s上に付与されるのに必要な柔らかさ(変形し易さ)を備える。接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させた後の23℃における初期引張弾性率が1.00MPa以上であることによって、接着剤層20aが形成された後、経時的に接着剤層20aが変形して複数の凹部内に入り込むことが抑制される。国際公開第2021/167091号の開示内容の全てを参照により本明細書に援用する。
 接着剤組成物に含まれる重合体は、例えば、共重合体であって、少なくとも1つの(メタ)アクリレートモノマー(例えばアルキル(メタ)アクリレート)と、ヒドロキシル基含有共重合性モノマー、カルボキシル基含有共重合性モノマーおよび窒素含有ビニルモノマーからなる群から選択された少なくとも1つの共重合可能な官能基含有モノマーとの共重合体を含む。少なくとも1つの共重合可能な官能基含有モノマーが窒素含有ビニルモノマーを含む場合、(メタ)アクリレートモノマーと窒素含有ビニルモノマーとの質量比は、例えば95:5から50:50の間、95:5から55:45の間、95:5から60:40の間、90:10から50:50の間、90:10から55:45の間、90:10から60:40の間、85:15から50:50の間、85:15から55:45の間、85:15から60:40の間、80:20から50:50の間、80:20から55:45の間、80:20から60:40の間、75:25から50:50の間、75:25から55:45の間または75:25から60:40の間であり、好ましくは90:10から60:40の間である。
 接着剤層Abは、重合体と硬化性樹脂とを含む接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させることによって形成される。まず、光学シート10aの第1主面12s上に、接着剤組成物から形成された接着剤組成物層を付与する。続いて、光学シート10aの第1主面12s上に接着剤組成物層を付与した状態で、接着剤組成物層に熱を加えるまたは活性エネルギー線を照射することによって、接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させる。硬化性樹脂(例えば紫外線硬化性樹脂)は、接着剤組成物層が複数の凹部内に入り込むことを抑制する観点から、例えば質量平均分子量が4000以上であることが好ましい。
 例えば、接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させる前の23℃における初期引張弾性率は、例えば、0.35MPa以上、0.40MPa以上、0.45MPa以上または0.50MPa以上であり、かつ、8.00MPa以下、7.70MPa以下、7.50MPa以下、7.00MPa以下、6.50MPa以下、6.00MPa以下、5.50MPa以下、5.00MPa以下、4.50MPa以下、4.00MPa以下、3.50MPa以下または3.00MPa以下である。接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させた後の23℃における初期引張弾性率は、例えば、1.00MPa以上、1.50MPa以上、2.00MPa以上、2.50MPa以上、3.00MPa以上、3.50MPa以上、4.00MPa以上、4.50MPa以上または5.00MPa以上である。接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させた後の23℃における初期引張弾性率の上限は、特に限定されないが、例えば1000MPa以下、800MPa以下、600MPa以下、400MPa以下または200MPa以下である。接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させる前の23℃における初期引張弾性率が0.40MPa以上7.70MPa以下であり、接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させた後の23℃における初期引張弾性率が3.00MPa以上であることがより好ましい。
 接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させる前のゲル分率は例えば75%以上であり、接着剤組成物の硬化性樹脂を硬化させた後のゲル分率は例えば90%以上である。これらのゲル分率の上限は特に限定されないが、例えば100%である。
 (3)接着剤層Ac
 本出願人による特願2021-025496には、多価カルボン酸と多価アルコールの共重合体であるポリエステル樹脂と、架橋剤と、有機ジルコニウム化合物、有機鉄化合物および有機アルミニウム化合物からなる群から選択される少なくとも1つの架橋触媒とを含む接着剤組成物を架橋させることによって形成されており、温度85℃かつ相対湿度85%で300時間保持した後のゲル分率が40%以上であり、PMMAフィルムに対する180°ピール接着力が100mN/20mm以上である接着剤層(以下、「接着剤層Ac」ということがある。)が記載されている。接着剤層Acは、高温高湿下における経時変化も抑制することができる。特願2021-025496の開示内容の全てを参照により本明細書に援用する。
 接着剤層AaまたはAbを形成する接着剤は、以下の接着剤を好適に用いることができる。
 接着剤は、例えば(メタ)アクリル系重合体を含有し、(メタ)アクリル系重合体は、例えば、窒素含有(メタ)アクリルモノマーと、少なくとも1種の他のモノマーとの共重合体である。窒素含有(メタ)アクリルモノマーは、例えば、窒素含有環状構造を有する。窒素含有(メタ)アクリルモノマーを用いて(メタ)アクリル系重合体を調製すると、特に、窒素含有(メタ)アクリルモノマーが窒素含有環状構造を有すると、(メタ)アクリル系重合体の弾性的な特性を向上させる効果が得られる。
 接着剤が(メタ)アクリル系重合体を含有する場合、当該(メタ)アクリル系重合体は架橋されていることが好ましい。また、接着剤が(メタ)アクリル系重合体を含有する場合、当該接着剤は、活性エネルギー線硬化性樹脂(例えば紫外線硬化性樹脂)と硬化剤(例えば光重合開始剤)とをさらに含んでもよいし、あるいは、活性エネルギー線硬化性樹脂の硬化物をさらに含んでもよい。活性エネルギー線は、例えば可視光および紫外線である。接着剤に架橋構造を導入することによって、接着剤の貼り付け時の変形および経時変形が抑制される。特に、光学シート10aに(接着剤層20aとなる)接着剤組成物層を付与した後で活性エネルギー線硬化性樹脂を硬化することによって、接着剤層20aの経時変形を抑制することができ、接着剤層20aが凹部へ侵入する程度の経時変化を抑制することができる。なお、活性エネルギー線硬化性樹脂を硬化すると、接着剤層20aは硬くなる。接着剤層20aが硬すぎると、接着剤層20aをロール・ツー・ロール法で光学シート10aに貼り合せることが困難になることがあるが、光学シート10aに接着剤組成物層を付与した後で活性エネルギー線硬化性樹脂を硬化すれば、この問題を回避することができる。
 活性エネルギー線硬化性樹脂の硬化物を含む接着剤層20aは、例えば以下の方法で形成される。まず、(メタ)アクリル系重合体と、架橋剤と、活性エネルギー線硬化性樹脂と、重合開始剤と、溶媒とを含む接着剤組成物溶液から接着剤組成物溶液層を形成する。接着剤組成物溶液層は、例えば、基材の剥離処理された主面上に形成される。次いで、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去し、接着剤組成物溶液層の(メタ)アクリル系重合体を(例えば加熱することによって)架橋剤で架橋させることによって、架橋構造を有する接着剤組成物層を得る。接着剤組成物溶液層を基材の剥離処理された主面上に形成した場合は、基材の剥離処理された主面上に接着剤組成物層が形成され、基材と接着剤組成物層とを有する積層体が得られる。ここで、(メタ)アクリル系重合体と架橋剤とで形成される架橋構造を第1架橋構造ということにする。後述する、活性エネルギー線硬化性樹脂を硬化させることによって形成される架橋構造(第2架橋構造)と区別する。接着剤組成物溶液層の溶媒を除去する工程において接着剤組成物溶液層の重合体が架橋されてもよいし、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去する工程の後に、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去する工程とは別に、接着剤組成物溶液層の重合体を架橋させる工程をさらに行ってもよい。その後、接着剤組成物層を光学シート10aの第1主面12s上に貼り付け、接着剤組成物層を光学シート10aの第1主面12s上に配置した状態で、接着剤組成物層に活性エネルギー線を照射し、活性エネルギー線硬化性樹脂を硬化させることによって、第1架橋構造に加えて第2架橋構造を有する接着剤層20aを形成することができる。接着剤層20aが有する第1架橋構造および第2架橋構造は、いわゆる相互侵入網目構造(IPN)を形成していると考えられる。
 活性エネルギー線硬化性樹脂の硬化物を含まない接着剤層20aは、例えば以下の方法で形成される。まず、重合体と架橋剤と溶媒とを含む接着剤組成物溶液から接着剤組成物溶液層を形成する。この接着剤組成物溶液は、活性エネルギー線硬化性樹脂および重合開始剤を含まない。接着剤組成物溶液層は、例えば、基材の剥離処理された主面上に形成される。次いで、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去し、接着剤組成物溶液層の重合体を(例えば加熱することによって)架橋剤で架橋させることによって、架橋構造を有する接着剤層20aを得る。接着剤組成物溶液層を基材の剥離処理された主面上に形成した場合は、基材の剥離処理された主面上に接着剤層が形成され、基材と接着剤層とを有する積層体が得られる。接着剤組成物溶液層の溶媒を除去する工程において接着剤組成物溶液層の重合体が架橋されてもよいし、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去する工程の後に、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去する工程とは別に、接着剤組成物溶液層の重合体を架橋させる工程をさらに行ってもよい。
 接着剤は、グラフトポリマーを含まないことが好ましい。特許文献1に記載の接着剤層のようにグラフトポリマーを含む接着剤組成物から形成すると、材料の設計因子や制御因子が多くなり、量産性に劣ることがある。グラフトポリマーを含まない接着剤は、種々の因子(例えば、架橋剤の種類、量、活性線硬化性樹脂の種類、量)によってクリープ特性を調整することができる。
 接着剤の好適な具体例を以下に説明する。
 接着剤は、例えば(メタ)アクリル系重合体を含む。(メタ)アクリル系重合体の製造に使用されるモノマーとしては、いずれの(メタ)アクリレートでも用いることができ、特に限定はされない。例えば、炭素数4以上のアルキル基を有するアルキル(メタ)アクリレートを用いることができる。この場合、(メタ)アクリル系重合体の製造に使用されるモノマーの総量に対する、炭素数4以上のアルキル基を有するアルキル(メタ)アクリレートの割合は、例えば50質量%以上である。
 本明細書において、「アルキル(メタ)アクリレート」は、直鎖あるいは分岐鎖のアルキル基を有する(メタ)アクリレートを指す。アルキル(メタ)アクリレートが有するアルキル基の炭素数は4以上であることが好ましく、より好ましくは、4以上9以下である。なお、(メタ)アクリレートはアクリレートおよび/またはメタクリレートをいう。
 アルキル(メタ)アクリレートの具体例としては、n-ブチル(メタ)アクリレート、s-ブチル(メタ)アクリレート、t-ブチル(メタ)アクリレート、イソブチル(メタ)アクリレート、n-ペンチル(メタ)アクリレート、イソペンチル(メタ)アクリレート、へキシル(メタ)アクリレート、ヘプチル(メタ)アクリレート、イソアミル(メタ)アクリレート、2-エチルヘキシル(メタ)アクリレート、n-オクチル(メタ)アクリレート、イソオクチル(メタ)アクリレート、n-ノニル(メタ)アクリレート、イソノニル(メタ)アクリレート、n-デシル(メタ)アクリレート、イソデシル(メタ)アクリレート、n-ドデシル(メタ)アクリレート、イソミリスチル(メタ)アクリレート、n-トリデシル(メタ)アクリレート、n-テトラデシル(メタ)アクリレート、ステアリル(メタ)アクリレート、イソステアリル(メタ)アクリレートなどがあげられる。これらは単独でまたは組み合わせて使用できる。
 接着剤は、窒素含有(メタ)アクリルモノマーと少なくとも1種の他のモノマーとの共重合体である(メタ)アクリル系重合体を含んでもよい。この場合、(メタ)アクリル系重合体は、共重合に使用されるモノマーの合計量を100質量部としたときに、以下のモノマーを以下の量で用いて共重合した共重合体であることが好ましい。
 窒素含有(メタ)アクリルモノマー:10.0質量部以上、15.0質量部以上、20.0質量部以上、25.0質量部以上、30.0質量部以上または35.0質量部以上であり、かつ、40.0質量部以下、35.0質量部以下、30.0質量部以下、25.0質量部以下、20.0質量部以下または15.0質量部以下。例えば、10.0質量部以上40.0質量部以下。
 ヒドロキシル基含有アクリルモノマー:0.05質量部以上、0.75質量部以上、1.0質量部以上、2.0質量部以上、3.0質量部以上、4.0質量部以上、5.0質量部以上、6.0質量部以上、7.0質量部以上、8.0質量部以上または9.0質量部以上であり、かつ、10.0質量部以下、9.0質量部以下、8.0質量部以下、7.0質量部以下、6.0質量部以下、5.0質量部以下、4.0質量部以下、3.0質量部以下、2.0質量部以下または1.0質量部以下。例えば、0.05質量部以上10.0質量部以下。
 カルボキシル基含有アクリルモノマー:1.0質量部以上、2.0質量部以上、3.0質量部以上、4.0質量部以上、5.0質量部以上、6.0質量部以上、7.0質量部以上、8.0質量部以上または9.0質量部以上であり、かつ、10.0質量部以下、9.0質量部以下、8.0質量部以下、7.0質量部以下、6.0質量部以下、5.0質量部以下、4.0質量部以下、3.0質量部以下または2.0質量部以下。例えば、1.0質量部以上10.0質量部以下。
 アルキル(メタ)アクリレートモノマー:(100質量部)-(共重合に使用される、アルキル(メタ)アクリレートモノマー以外のモノマーの合計量)
 本明細書において、「窒素含有(メタ)アクリルモノマー」は、(メタ)アクリロイル基の不飽和二重結合を有する重合性の官能基を有し、かつ窒素原子を有するモノマーを特に制限なく含む。「窒素含有(メタ)アクリルモノマー」は、例えば窒素含有環状構造を有する。窒素含有環状構造を有する窒素含有(メタ)アクリルモノマーの例として、例えば、N-ビニル-2-ピロリドン(NVP)、N-ビニル-ε-カプロラクタム(NVC)、4-アクリロイルモルホリン(ACMO)が挙げられる。これらは単独でまたは組み合わせて使用できる。
 本明細書において、「ヒドロキシル基含有アクリルモノマー」は、(メタ)アクリロイル基の不飽和二重結合を有する重合性の官能基を有し、かつ水酸基を有するモノマーを特に制限なく含む。例えば、2-ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、2-ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、3-ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、4-ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、6-ヒドロキシヘキシル(メタ)アクリレート、8-ヒドロキシオクチル(メタ)アクリレート、10-ヒドロキシデシル(メタ)アクリレート、12-ヒドロキシラウリル(メタ)アクリレートなどのヒドロキシアルキル(メタ)アクリレート;4-ヒドロキシメチルシクロヘキシル(メタ)アクリレート、4-ヒドロキシブチルビニルエーテルなどが挙げられる。
 本明細書において、「カルボキシル基含有アクリルモノマー」は、(メタ)アクリロイル基またはビニル基等の不飽和二重結合を有する重合性の官能基を有し、かつカルボキシル基を有するモノマーを特に制限なく含む。不飽和カルボン酸含有モノマーとして、例えば、(メタ)アクリル酸、カルボキシエチル(メタ)アクリレート、カルボキシペンチル(メタ)アクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸等があげられる。これらは単独または組み合わせて使用できる。
 接着剤は、カルボキシル基含有アクリルモノマーと少なくとも1種の他のモノマー(ただし、窒素含有(メタ)アクリルモノマーを除く)との共重合体である(メタ)アクリル系重合体を含んでもよい。この場合、(メタ)アクリル系重合体は、共重合に使用されるモノマーの合計量を100質量部としたときに、以下のモノマーを以下の量で用いて共重合した共重合体であることが好ましい。
 カルボキシル基含有アクリルモノマー:1.0質量部以上、2.0質量部以上、3.0質量部以上、4.0質量部以上、5.0質量部以上、6.0質量部以上、7.0質量部以上、8.0質量部以上または9.0質量部以上であり、かつ、10.0質量部以下、9.0質量部以下、8.0質量部以下、7.0質量部以下、6.0質量部以下、5.0質量部以下、4.0質量部以下、3.0質量部以下または2.0質量部以下。例えば、1.0質量部以上10.0質量部以下。
 アルキル(メタ)アクリレートモノマー:90.0質量部以上、91.0質量部以上、92.0質量部以上、93.0質量部以上、94.0質量部以上、95.0質量部以上、96.0質量部以上、97.0質量部以上または98.0質量部以上であって、99.0質量部以下、98.0質量部以下、97.0質量部以下、96.0質量部以下、95.0質量部以下、94.0質量部以下、93.0質量部以下、92.0質量部以下または91.0質量部以下。例えば、90.0質量部以上99.0質量部以下。
 (メタ)アクリル系重合体に架橋構造を導入する架橋剤としては、イソシアネート系架橋剤、エポキシ系架橋剤、シリコーン系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤、アジリジン系架橋剤、シラン系架橋剤、アルキルエーテル化メラミン系架橋剤、金属キレート系架橋剤、過酸化物などの架橋剤が含まれる。架橋剤は1種を単独でまたは2種以上を組み合わせることができる。
 イソシアネート系架橋剤は、イソシアネート基(イソシアネート基をブロック剤または数量体化などにより一時的に保護したイソシアネート再生型官能基を含む)を1分子中に2つ以上有する化合物をいう。
 イソシアネート系架橋剤としては、トリレンジイソシアネート、キシレンジイソシアネートなどの芳香族イソシアネート、イソホロンジイソシアネートなどの脂環族イソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートなどの脂肪族イソシアネートなどが挙げられる。
 より具体的には、例えば、ブチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートなどの低級脂肪族ポリイソシアネート類、シクロペンチレンジイソシアネート、シクロヘキシレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネートなどの脂環族イソシアネート類、2,4-トリレンジイソシアネート、4,4’-ジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ポリメチレンポリフェニルイソシアネートなどの芳香族ジイソシアネート類、トリメチロールプロパン/トリレンジイソシアネート3量体付加物(東ソー株式会社製,商品名コロネートL)、トリメチロールプロパン/ヘキサメチレンジイソシアネート3量体付加物(東ソー株式会社製,商品名コロネートHL)、ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート体(東ソー株式会社製,商品名コロネートHX)などのイソシアネート付加物、キシリレンジイソシアネートのトリメチロールプロパン付加物(三井化学株式会社製,商品名D110N)、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパン付加物(三井化学株式会社製,商品名D160N);ポリエーテルポリイソシアネート、ポリエステルポリイソシアネート、ならびにこれらと各種のポリオールとの付加物、イソシアヌレート結合、ビューレット結合、アロファネート結合などで多官能化したポリイソシアネートなどを挙げることができる。
 イソシアネート系架橋剤は1種を単独で使用してもよく、また2種以上を混合して使用してもよい。イソシアネート系架橋剤の配合量は、(メタ)アクリル系重合体100質量部に対し、例えば0.01質量部以上、0.02質量部以上、0.05質量部以上または0.1質量部以上であり、かつ、10質量部以下、9質量部以下、8質量部以下、7質量部以下、6質量部以下または5質量部以下であり、好ましくは、0.01質量部以上10質量部以下、0.02質量部以上9質量部以下、0.05質量部以上8質量部以下である。凝集力、耐久性試験での剥離の阻止などを考慮して、配合量を適宜調整すればよい。
 なお、乳化重合にて作成した変性(メタ)アクリル系重合体の水分散液では、イソシアネート系架橋剤を用いなくてもよいが、必要な場合には、水と反応し易いために、ブロック化したイソシアネート系架橋剤を用いることもできる。
 エポキシ系架橋剤はエポキシ基を1分子中に2つ以上有する多官能エポキシ化合物である。エポキシ系架橋剤としては、例えば、ビスフェノールA、エピクロルヒドリン型のエポキシ系樹脂、エチレングリシジルエーテル、N,N,N′,N′-テトラグリシジル-m-キシレンジアミン、ジグリシジルアニリン、ジアミングリシジルアミン、1,3-ビス(N,N-ジグリシジルアミノメチル)シクロヘキサン、1,6-ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、ソルビトールポリグリシジルエーテル、グリセロールポリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテル、グリセリンジグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル、ソルビタンポリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパンポリグリシジルエーテル、アジピン酸ジグリシジルエステル、o-フタル酸ジグリシジルエステル、トリグリシジル-トリス(2-ヒドロキシエチル)イソシアヌレート、レゾルシンジグリシジルエーテル、ビスフェノール-S-ジグリシジルエーテルの他、分子内にエポキシ基を2つ以上有するエポキシ系樹脂などが挙げられる。エポキシ系架橋剤としては、例えば、三菱瓦斯化学株式会社製、商品名「テトラッドC」、「テトラッドX」などを用いることができる。
 エポキシ系架橋剤は1種を単独で使用してもよく、また2種以上を混合して使用してもよい。エポキシ系架橋剤の配合量は、(メタ)アクリル系重合体100質量部に対し、例えば0.01質量部以上、0.02質量部以上、0.05質量部以上または0.1質量部以上であり、かつ、10質量部以下、9質量部以下、8質量部以下、7質量部以下、6質量部以下または5質量部以下であり、好ましくは、0.01質量部以上10質量部以下、0.02質量部以上9質量部以下、0.05質量部以上8質量部以下である。凝集力、耐久性試験での剥離の阻止などを考慮して、配合量を適宜調整すればよい。
 過酸化物の架橋剤としては、加熱によりラジカル活性種を発生して粘着剤のベース重合体の架橋を進行させるものであれば適宜使用可能であるが、作業性や安定性を勘案して、1分間半減期温度が80℃以上160℃以下である過酸化物を使用することが好ましく、90℃以上140℃以下である過酸化物を使用することがより好ましい。
 過酸化物としては、例えば、ジ(2-エチルヘキシル)パーオキシジカーボネート(1分間半減期温度:90.6℃)、ジ(4-t-ブチルシクロヘキシル)パーオキシジカーボネート(1分間半減期温度:92.1℃)、ジ-sec-ブチルパーオキシジカーボネート(1分間半減期温度:92.4℃)、t-ブチルパーオキシネオデカノエート(1分間半減期温度:103.5℃)、t-ヘキシルパーオキシピバレート(1分間半減期温度:109.1℃)、t-ブチルパーオキシピバレート(1分間半減期温度:110.3℃)、ジラウロイルパーオキシド(1分間半減期温度:116.4℃)、ジ-n-オクタノイルパーオキシド(1分間半減期温度:117.4℃)、1,1,3,3-テトラメチルブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエート(1分間半減期温度:124.3℃)、ジ(4-メチルベンゾイル)パーオキシド(1分間半減期温度:128.2℃)、ジベンゾイルパーオキシド(1分間半減期温度:130.0℃)、t-ブチルパーオキシイソブチレート(1分間半減期温度:136.1℃)、1,1-ジ(t-ヘキシルパーオキシ)シクロヘキサン(1分間半減期温度:149.2℃)などが挙げられる。なかでも特に架橋反応効率が優れることから、ジ(4-t-ブチルシクロヘキシル)パーオキシジカーボネート(1分間半減期温度:92.1℃)、ジラウロイルパーオキシド(1分間半減期温度:116.4℃)、ジベンゾイルパーオキシド(1分間半減期温度:130.0℃)などが好ましく用いられる。
 なお、過酸化物の半減期とは、過酸化物の分解速度を表す指標であり、過酸化物の残存量が半分になるまでの時間をいう。任意の時間で半減期を得るための分解温度や、任意の温度での半減期時間に関しては、メーカーカタログなどに記載されており、たとえば、日油株式会社の「有機過酸化物カタログ第9版(2003年5月)」などに記載されている。
 過酸化物は1種を単独で使用してもよく、また2種以上を混合して使用してもよい。過酸化物の配合量は、(メタ)アクリル系重合体100質量部に対し、0.02質量部以上2質量部以下であり、0.05質量部以上1質量部以下が好ましい。加工性、リワーク性、架橋安定性、剥離性などの調整の為に、この範囲内で適宜調整される。
 なお、反応処理後の残存した過酸化物分解量の測定方法としては、たとえば、HPLC(高速液体クロマトグラフィー)により測定することができる。
 より具体的には、たとえば、反応処理後の粘着剤を約0.2gずつ取り出し、酢酸エチル10mlに浸漬し、振とう機で25℃下、120rpmで3時間振とう抽出した後、室温で3日間静置する。次いで、アセトニトリル10ml加えて、25℃下、120rpmで30分振とうし、メンブランフィルター(0.45μm)によりろ過して得られた抽出液約10μlをHPLCに注入して分析し、反応処理後の過酸化物量とすることができる。
 また、架橋剤として、有機系架橋剤や多官能性金属キレートを併用してもよい。多官能性金属キレートは、多価金属が有機化合物と共有結合または配位結合しているものである。多価金属原子としては、Al、Cr、Zr、Co、Cu、Fe、Ni、V、Zn、In、Ca、Mg、Mn、Y、Ce、Sr、Ba、Mo、La、Sn、Ti等が挙げられる。共有結合または配位結合する有機化合物中の原子としては酸素原子が挙げられ、有機化合物としてはアルキルエステル、アルコール化合物、カルボン酸化合物、エーテル化合物、ケトン化合物が挙げられる。
 活性エネルギー線硬化性樹脂の配合量は、(メタ)アクリル系重合体100質量部に対して、例えば、3質量部以上60質量部以下である。硬化前の質量平均分子量(Mw)は4000以上50000以下である。活性エネルギー線硬化性樹脂としては、例えば、アクリレート系、エポキシ系、ウレタン系、またはエン・チオール系紫外線硬化性樹脂を好適に用いることができる。
 活性エネルギー線硬化性樹脂としては、活性エネルギー線によりラジカル重合またはカチオン重合するモノマーおよび/またはオリゴマーが用いられる。
 活性エネルギー線によりラジカル重合するモノマーとしては(メタ)アクリロイル基、ビニル基等の不飽和二重結合を有するモノマーがあげられ、特に反応性に優れる利点から(メタ)アクリロイル基を有するモノマーが好ましく用いられる。
 (メタ)アクリロイル基を有するモノマーの具体例としては、たとえば、アリル(メタ)アクリレート、カプロラクトン(メタ)アクリレート、シクロへキシル(メタ)アクリレート、N,N-ジエチルアミノエチル(メタ)アクリレート、2-エチルヘキシル(メタ)アクリレート、ヘプタデカフロオデシル(メタ)アクリレート、グリシジル(メタ)アクリレート、カプロラクトン変性2-ヒドロキシルエチル(メタ)アクリレート、イソボルニル(メタ)アクリレート、モルホリン(メタ)アクリレート、フェノキシエチル(メタ)アクリレ-ト、トリプロピレングリコールジ(メタ)アクリレート、ビスフェノールAジグリシジルエーテルジ(メタ)アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールジ(メタ)アクリレート、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、トリメチロールプロパンエトキシトリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ(メタ)アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサ(メタ)アクリレート等が挙げられる。
 活性エネルギー線によりラジカル重合するオリゴマーとしては、ポリエステル、エポキシ、ウレタンなどの骨格にモノマーと同様の官能基として(メタ)アクリロイル基、ビニル基等の不飽和二重結合を2個以上付加したポリエステル(メタ)アクリレート、エポキシ(メタ)アクリレート、ウレタン(メタ)アクリレートなどが用いられる。
 ポリエステル(メタ)アクリレートは多価アルコールと多価カルボン酸から得られる末端水酸基のポリエステルに(メタ)アクリル酸を反応させて得られるものであり、具体例としては東亜合成株式会社製のアロニックスM-6000、7000、8000、9000シリーズ等が挙げられる。
 エポキシ(メタ)アクリレートは、エポキシ樹脂に(メタ)アクリル酸を反応させて得られるものであり、具体例としては昭和高分子株式会社製のリポキシSP、VRシリーズや共栄社化学株式会社製のエポキシエステルシリーズ等が挙げられる。
 ウレタン(メタ)アクリレートはポリオール、イソシアネート、ヒドロキシ(メタ)アクリレートを反応させることで得られるものであり、具体例としては根上工業株式会社製のアートレジンUNシリーズ、新中村化学工業株式会社製のNKオリゴUシリーズ、三菱ケミカル株式会社製の紫光UVシリーズ等が挙げられる。
 光重合開始剤は、紫外線を照射することにより励起、活性化してラジカルを生成し、多官能オリゴマーをラジカル重合により硬化させる作用を有する。例えば、4-フェノキシジクロロアセトフェノン、4-t-ブチルジクロロアセトフェノン、ジエトキシアセトフェノン、2-ヒドロキシ-2-メチル-1-フェニルプロパン-1-オン、1-(4-イソプロピルフェニル)-2-ヒドロキシ-2-メチルプロパン-1-オン、1-(4-ドデシルフェニル)-2-ヒドロキシ-2-メチルプロパン-1-オン、4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル(2-ヒドロキシ-2-プロピル)ケトン、1-ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、2-メチル-1-[4-(メチルチオ)フェニル]-2-モルフォリノプロパン-1等のアセトフェノン系光重合開始剤、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、2,2-ジメトキシ-2-フェニルアセトフェノン等のベンゾイン系光重合開始剤、ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、ベンゾイル安息香酸メチル、4-フェニルベンゾフェノン、ヒドロキシベンゾフェノン、4-ベンゾイル-4’-メチルジフェニルサルファイド、3,3’-ジメチル-4-メトキシベンゾフェノン等のベンゾフェノン系光重合開始剤、チオキサントン、2-クロルチオキサントン、2-メチルチオキサントン、2,4-ジメチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、2,4-ジクロロチオキサントン、2,4-ジエチルチオキサントン、2,4-ジイソプロピルチオキサントン等のチオキサントン系光重合開始剤、α-アシロキシムエステル、アシルホスフィンオキサイド、メチルフェニルグリオキシレート、ベンジル、カンファーキノン、ジベンゾスベロン、2-エチルアントラキノン、4’,4”-ジエチルイソフタロフェノン等の特殊光重合開始剤を挙げることができる。また、光重合開始剤として、アリルスルホニウムヘキサフルオロフォスフェート塩、スルホニウムヘキサフルオロフォスフェート塩類、およびビス(アルキルフェニル) イオドニウムヘキサフルオロフォスフェートなどの光カチオン系重合開始剤も用いることができる。
 上記光重合開始剤については、2種以上併用することも可能である。重合開始剤は、上記活性エネルギー線硬化性樹脂100質量部に対し、通常、0.5質量部以上30質量部以下、さらには1質量部以上20質量部以下の範囲で配合するのが好ましい。0.5質量部未満だと十分に重合が進行せず、硬化速度が遅くなり、30質量部を超えると硬化シートの硬度が低下する場合があるといった問題が生じる場合がある。
 活性エネルギー線は特に限定はされないが、好ましくは、紫外線、可視光、および電子線である。紫外線照射による架橋処理は、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、エキシマレーザ、メタルハライドランプ、LEDランプなどの適宜の紫外線源を用いて行うことができる。その際、紫外線の照射量としては、必要とされる架橋度に応じて適宜選択することができるが、通常は、紫外線では、0.2J/cm2以上10J/cm2以下の範囲内で選択するのが望ましい。照射時の温度は、特に限定されるものではないが、支持体の耐熱性を考慮して140℃程度までが好ましい。
 接着剤が、(メタ)アクリル系重合体に代えて、または(メタ)アクリル系重合体と共に、ポリエステル系重合体を含む場合、例えば以下の特徴を有するポリエステル系重合体が好ましい。
 カルボン酸成分の種類(若しくは骨格の特徴など):少なくとも、カルボキシル基を2個含むジカルボン酸を含有すること、具体的にはジカルボン酸。前記ジカルボン酸としては、特に制限されないが、例えば、セバシン酸、オレイン酸およびエルカ酸などから誘導される、ダイマー酸が挙げられる。その他の例としては、グルタル酸、スベリン酸、アジピン酸、アゼライン酸、1,4-シクロヘキサンジカルボン酸、4-メチル-1,2-シクロヘキサンジカルボン酸、ドデセニル無水琥珀酸、フマル酸、琥珀酸、ドデカン二酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸等の脂肪族または脂環族ジカルボン酸や、テレフタル酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、1,5-ナフタレンジカルボン酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、4,4’-ジフェニルジカルボン酸、2,2’-ジフェニルジカルボン酸、4,4’-ジフェニルエーテルジカルボン酸が挙げられる。前記ジカルボン酸に加えて、カルボキシル基を3個以上含むトリカルボン酸を使用することもできる。
 ジオール成分の種類(若しくは骨格の特徴など):少なくとも、ヒドロキシル基を分子中に2個有するものを含有すること、具体的にはジオール。脂肪酸エステルや、オレイン酸や、エルカ酸などから誘導されるダイマージオール、グリセロールモノステアレートなど。その他としては、エチレングリコール、1,2-プロピレングリコール、等の脂肪族グリコールや、脂肪族グリコール以外のものとして、ビスフェノールAのエチレンオキサイド付加物及びプロピレンオキサイド付加物、水素化ビスフェノールAのエチレンオキサイド付加物及びプロピレンオキサイド付加物等が挙げられる。
 ポリエステル系重合体に架橋構造を導入する架橋剤としては、イソシアネート系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤、アジリジン系架橋剤、シラン系架橋剤、アルキルエーテル化メラミン系架橋剤、金属キレート系架橋剤を用いることができる。配合量は、ポリエステル系重合体100質量部に対して、例えば2.0質量部以上10.0質量部以下である。
 接着剤層Acの組成の具体例を以下で説明する。
 <多価カルボン酸>
 多価カルボン酸としては、例えば、
 テレフタル酸、イソフタル酸、ベンジルマロン酸、ジフェン酸、4,4′-オキシジ安息香酸、ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸;
 マロン酸、ジメチルマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、トリメチルアジピン酸、ピメリン酸、2,2-ジメチルグルタル酸、アゼライン酸、セバシン酸、フマル酸、マレイン酸、イタコン酸、チオジプロピオン酸、ジグリコール酸等の脂肪族ジカルボン酸;
 1,3-シクロペンタンジカルボン酸、1,2-シクロヘキサンジカルボン酸、1,3-シクロペンタンジカルボン酸、1,4-シクロヘキサンジカルボン酸、2,5-ノルボルナンジカルボン酸、アダマンタンジカルボン酸等の脂環族ジカルボン酸;
などが挙げられる。これらは単独でもしくは2種以上併せて用いることができる。
 これらの中でも、凝集力を付与する観点から、芳香族ジカルボン酸を含むことが好ましく、特にテレフタル酸またはイソフタル酸を含むことが好ましい。
 <多価アルコール>
 多価アルコールとしては、例えば、
 エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、1,3-プロパンジオール、2,4-ジメチル-2-エチルヘキサン-1,3-ジオール、2-メチル-1,3-プロパンジオール、2,2-ジメチル-1,3-プロパンジオール(ネオペンチルグリコール)、2-エチル-2-ブチル-1,3-プロパンジオール、2-エチル-2-イソブチル-1,3-プロパンジオール、1,3-ブタンジオール、1,4-ブタンジオール、1,5-ペンタンジオール、1,6-ヘキサンジオール、3-メチル-1,5-ペンタンジオール、2,2,4-トリメチル-1,6-ヘキサンジオール、ポリテトラメチレングリコールなどの脂肪族ジオール;
 1,2-シクロヘキサンジメタノール、1,3-シクロヘキサンジメタノール、1,4-シクロヘキサンジメタノール、スピログリコール、トリシクロデカンジメタノール、アダマンタンジオール、2,2,4,4-テトラメチル-1,3-シクロブタンジオールなどの脂環族ジオール;
 4,4′-チオジフェノール、4,4′-メチレンジフェノール、4,4′-ジヒドロキシビフェニル、o-,m-及びp-ジヒドロキシベンゼン、2,5-ナフタレンジオール、p-キシレンジオール及びそれらのエチレンオキサイド、プロピレンオキサイド付加体などの芳香族ジオール;
などが挙げられる。これらは単独でもしくは2種以上併せて用いることができる。
 これらの中でも、脂肪族ジオールまたは脂環族ジオールを含むことが好ましく、ポリテトラメチレングリコール、ネオペンチルグリコールまたはシクロヘキサンジメタノールを含むことがより好ましい。
 <架橋剤>
 架橋剤としては、特に限定されるものではなく、公知のものを使用することができ、例えば、多価イソシアヌレート、多官能性イソシアネート、多官能性メラミン化合物、多官能性エポキシ化合物、多官能性オキサゾリン化合物、多官能性アジリジン化合物、金属キレート化合物などを用いることができる。特に、得られる接着剤層の透明性や、接着剤層に適した弾性率を得るという観点からは、イソシアネート系架橋剤を用いることが好ましい。
 イソシアネート系架橋剤は、イソシアネート基(イソシアネート基をブロック剤または数量体化などにより一時的に保護したイソシアネート再生型官能基を含む)を1分子中に2つ以上有する化合物をいう。
 イソシアネート系架橋剤としては、トリレンジイソシアネート、キシレンジイソシアネートなどの芳香族イソシアネート、イソホロンジイソシアネートなどの脂環族イソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートなどの脂肪族イソシアネートなどが挙げられる。
 より具体的には、例えば、ブチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートなどの低級脂肪族ポリイソシアネート類、シクロペンチレンジイソシアネート、シクロヘキシレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネートなどの脂環族イソシアネート類、2,4-トリレンジイソシアネート、4,4’-ジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ポリメチレンポリフェニルイソシアネートなどの芳香族ジイソシアネート類、トリメチロールプロパン/トリレンジイソシアネート3量体付加物(東ソー株式会社製、商品名コロネートL)、トリメチロールプロパン/ヘキサメチレンジイソシアネート3量体付加物(東ソー株式会社製、商品名コロネートHL)、ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート体(東ソー株式会社製、商品名コロネートHX)などのイソシアネート付加物、キシリレンジイソシアネートのトリメチロールプロパン付加物(三井化学株式会社製、商品名D110N)、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパン付加物(三井化学株式会社製、商品名D160N);ポリエーテルポリイソシアネート、ポリエステルポリイソシアネート、ならびにこれらと各種のポリオールとの付加物、イソシアヌレート結合、ビューレット結合、アロファネート結合などで多官能化したポリイソシアネートなどを挙げることができる。脂肪族系のイソシアネートを使用すると、架橋剤の量が少量で高いゲル分率の接着剤層が得られるため、より好ましい。
 イソシアネート系架橋剤は1種を単独で使用してもよく、また2種以上を混合して使用してもよい。イソシアネート系架橋剤の配合量の下限は、ポリエステル樹脂100質量部に対し6質量部以上であり、好ましくは7質量部以上、8質量部以上、9質量部以上または10質量部以上であり、イソシアネート系架橋剤の配合量の上限は20質量部以下であり、好ましくは15質量部以下である。この範囲内とすることによって、凹凸構造を有する表面に対する良好な接着力を有しつつ、接着剤層が凹凸構造の凹部に経時で侵入することを抑制することができる。
 <架橋触媒>
 有機アルミニウム化合物としては、アルミニウムトリスアセチルアセトネート、アルミニウムトリスエチルアセトアセテート、ジイソプロポキシアルミニウムエチルアセトアセテートなどが挙げられる。
 有機鉄化合物としては、アセチルアセトン-鉄錯体などが挙げられる。
 有機ジルコニウム化合物としては、ジルコニウムテトラアセチルアセトナートなどが挙げられる。
 これらは単独又は必要に応じて2種以上組み合わせて用いられる。
 架橋触媒を用いることによって架橋速度を高め、生産リードタイムを短縮することができる。
 接着剤層Acの形成方法としては、公知の方法を採用することができる。たとえば、以下の方法が挙げられる。まず、接着剤組成物(または接着剤組成物を含む溶液)を支持体(基材)上に付与(塗布)し、必要に応じて乾燥させることによって、接着剤組成物層を形成する。典型的には、ポリエステル樹脂と架橋剤と架橋触媒と溶媒とを含む接着剤組成物溶液を基材上に付与することによって、基材上に接着剤組成物溶液層を形成し、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去することによって接着剤組成物層を得る。次いで、接着剤組成物層に架橋処理(例えば加熱処理)を施すことによって接着剤組成物層のポリエステル樹脂を架橋剤で架橋させ、架橋構造を有する接着剤層を形成する。このようにして、基材上に接着剤層が形成され、基材と接着剤層とを有する積層体が得られる。基材として、例えば剥離ライナーなどの、剥離処理された主面を有する基材を用いてもよい。上記の方法で剥離ライナー上に形成した接着剤層を支持体(あるいは他の剥離ライナー)上に移着(転写)してもよい。接着剤組成物(接着剤組成物溶液)を基材上に塗布する方法としては、公知の方法を採用することができる。たとえば、ロールコート、グラビアコート、リバースロールコート、ロールブラッシュコート、エアーナイフコート、スプレーコート、ダイコーター等による押し出しコートなどが挙げられる。
 [導光層、光学シート、基材層、低屈折率層の好ましい構成の例]
 本発明の実施形態による照明装置の各構成要素の好ましい例を説明する。
 導光層80は、可視光に対する透過率が高い公知の材料で形成され得る。導光層80は、例えば、ポリメチルメタクリレート(PMMA)等のアクリル系樹脂、ポリカーボネート(PC)系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、ガラス(例えば、石英ガラス、無アルカリガラス、ホウケイ酸ガラス)で形成される。導光層80の屈折率nGPは、例えば、1.40以上1.80以下である。なお、屈折率は、特にことわらない限り、波長550nmにおいてエリプソメーターで測定した屈折率をいう。導光層80の厚さは用途に応じて適宜設定され得る。導光層80の厚さは、例えば、0.05mm以上50mm以下である。
 第1光学シート10aは、例えば、特表2013-524288号公報に記載の方法により作製することができる。具体的には、例えば、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)フィルムの表面をラッカー(例えば三洋化成工業社製ファインキュアー RM-64:アクリレート系の光硬化性樹脂)でコーティングし、当該ラッカーを含むフィルム表面上に光学パターンをエンボス加工し、その後ラッカーを硬化(例えば、紫外線照射条件:Dバルブ、1000mJ/cm、320mW/cm)させることによって第1光学シート10aを作製することができる。
 第2光学シート30の材料としては、例えば、光透過性を有する熱可塑性樹脂が挙げられ、より具体的には、例えば、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)等の(メタ)アクリル系樹脂、またはポリカーボネート(PC)系樹脂などにより形成されたフィルムが挙げられる。第2光学シート30は、目的に応じて任意の適切な材料を採用することができる。
 基材層の厚さは、例えば1μm以上1000μm以下であり、10μm以上100μm以下が好ましく、20μm以上80μm以下がさらに好ましい。基材層の屈折率は、1.40以上1.70以下が好ましく、1.43以上1.65以下がさらに好ましい。
 低屈折率層の屈折率nL1は、それぞれ独立に、例えば1.30以下であることが好ましく、1.20以下であることがより好ましく、1.15以下がさらに好ましい。低屈折率層は固体であることが好ましく、屈折率は、例えば1.05以上であることが好ましい。導光層80の屈折率と低屈折率層の屈折率層との差は、好ましくは0.20以上であり、より好ましくは0.23以上であり、さらに好ましくは0.25以上である。屈折率が1.30以下の低屈折率層は、例えば多孔質材料を用いて形成され得る。低屈折率層の厚さは、それぞれ独立に、例えば、0.3μm以上5μm以下である。
 低屈折率層が内部に空隙を有する多孔質材料である場合、その空隙率は、好ましくは35体積%以上であり、より好ましくは38体積%以上であり、特に好ましくは40体積%以上である。このような範囲であれば、屈折率が特に低い低屈折率層を形成することができる。低屈折率層の空隙率の上限は、例えば、90体積%以下であり、好ましくは75体積%以下である。このような範囲であれば、強度に優れる低屈折率層を形成することができる。空隙率は、エリプソメーターで測定した屈折率の値から、Lorentz‐Lorenz’s formula(ローレンツ-ローレンツの式)より算出された値である。
 低屈折率層については、例えば、国際公開第2019/146628号に開示された空隙を有する低屈折率層を用いることができる。国際公開第2019/146628号の開示内容のすべてを参照により本願明細書に援用する。具体的には、空隙を有する低屈折率層は、シリカ粒子、微細孔を有するシリカ粒子、シリカ中空ナノ粒子等の略球状粒子、セルロースナノファイバー、アルミナナノファイバー、シリカナノファイバー等の繊維状粒子、ベントナイトから構成されるナノクレイ等の平板状粒子等を含む。1つの実施形態において、空隙を有する低屈折率層は、粒子(例えば微細孔粒子)同士が直接的に化学的に結合して構成される多孔体である。また、空隙を有する低屈折率層を構成する粒子同士は、その少なくとも一部が、少量(例えば、粒子の質量以下)のバインダ一成分を介して結合していてもよい。低屈折率層の空隙率および屈折率は、当該低屈折率層を構成する粒子の粒径、粒径分布等により調整することができる。
 空隙を有する低屈折率層を得る方法としては、例えば、特開2010-189212号公報、特開2008-040171号公報、特開2006-011175号公報、国際公開第2004/113966号、およびそれらの参考文献に記載された方法が挙げられる。特開2010-189212号公報、特開2008-040171号公報、特開2006-011175号公報、国際公開第2004/113966号の開示内容のすべてを参照により本明細書に援用する。
 空隙を有する低屈折率層として、シリカ多孔体を好適に用いることができる。シリカ多孔体は、例えば、以下の方法で製造される。ケイ素化合物;加水分解性シラン類および/またはシルセスキオキサン、ならびにその部分加水分解物および脱水縮合物の少なくともいずれか1つを加水分解および重縮合させる方法、多孔質粒子および/または中空微粒子を用いる方法、ならびにスプリングバック現象を利用してエアロゲル層を生成する方法、ゾルゲル法により得られたゲル状ケイ素化合物を粉砕し、得られた粉砕体である微細孔粒子同士を触媒等で化学的に結合させた粉砕ゲルを用いる方法、等が挙げられる。ただし、低屈折率層は、シリカ多孔体に限定されず、製造方法も例示した製造方法に限定されず、どのような製造方法により製造しても良い。ただし、多孔質層は、シリカ多孔体に限定されず、製造方法も例示した製造方法に限定されず、どのような製造方法により製造しても良い。なお、シルセスキオキサンは、(RSiO1.5、Rは炭化水素基)を基本構成単位とするケイ素化合物であり、SiOを基本構成単位とするシリカとは厳密には異なるが、シロキサン結合で架橋されたネットワーク構造を有する点でシリカと共通しているので、ここではシルセスキオキサンを基本構成単位として含む多孔体もシリカ多孔体またはシリカ系多孔体という。
 シリカ多孔体は、互いに結合したゲル状ケイ素化合物の微細孔粒子から構成され得る。ゲル状ケイ素化合物の微細孔粒子としては、ゲル状ケイ素化合物の粉砕体が挙げられる。シリカ多孔体は、例えば、ゲル状ケイ素化合物の粉砕体を含む塗工液を、基材に塗工して形成され得る。ゲル状ケイ素化合物の粉砕体は、例えば、触媒の作用、光照射、加熱等により化学的に結合(例えば、シロキサン結合)し得る。
 [製造例1]
 凹凸賦形フィルムの製造
 特表2013-524288号公報に記載の方法にしたがって凹凸賦形フィルムを製造した。具体的には、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)フィルムの表面をラッカー(三洋化成工業社製ファインキュアーRM-64)でコーティングし、当該ラッカーを含むフィルム表面上に光学パターンをエンボス加工し、その後ラッカーを硬化させることによって目的の凹凸賦形フィルムを製造した。凹凸賦形フィルムの総厚さは125μmであり、ヘイズ値は0.8%であった。
 製造された凹凸賦形フィルムの一部について凹凸面側から見た平面図を図8Aに示す。また、図8Aの凹凸賦形フィルムの8B-8B’断面図を図8Bに示す。長さLが80μm、幅Wが17.3μm、深さHが10μmの、断面が三角形である複数の凹部74が、X軸方向に幅E(260μm)の間隔を空けて配置されている。さらにこのような凹部74のパターンが、Y軸方向に幅D(160μm)の間隔を空けて配置されている。図8AにおけるPxは340μmであり、Pyは174μmである。凹凸賦形フィルムの表面における凹部74の密度は、2426個/cmであった。図8Bにおける傾斜角度θaは約60°であり、傾斜角度θbは85°であった。フィルムを凹凸面側から平面視した際の凹部74の占有面積率は3.4%であった。
 [製造例2]
 ポリエステル接着剤シートの作製
 (1)ポリエステル樹脂Aの調製
 4つ口セパラブルフラスコに攪拌機、温度計、窒素導入管、及びトラップ付き冷却管を取り付け、このフラスコ内に、カルボン酸成分としてテレフタル酸47g(分子量:166)およびイソフタル酸45g(分子量:166)と、アルコール成分として、ポリテトラメチレングリコール115g(分子量:566)、エチレングリコール4g(分子量:62)、ネオペンチルグリコール16g(分子量:104)およびシクロヘキサンジメタノール23g(分子量:144)と、触媒としてテトラブチルチタネート0.1gを投入し、フラスコ内を窒素ガスで満たした状態で撹拌しながら、240℃まで昇温し、240℃で4時間保持した。
 その後、窒素導入管及びトラップ付き冷却管を取り外し、真空ポンプに付け替え、減圧雰囲気(0.002MPa)で撹拌しながら、240℃まで昇温し、240℃で保持した。約6時間反応を続け、ポリエステル樹脂Aを得た。ポリエステル樹脂Aは、上記のモノマーを溶媒を用いずに重合させて得た。GPCで測定したポリエステル樹脂Aの質量平均分子量(Mw)は、59,200であった。調製したポリエステル樹脂Aを酢酸エチルに溶解しながらフラスコから取り出し、固形分濃度が50質量%となるポリエステル樹脂A溶液を調製した。
 (2)接着剤組成物溶液の調製
 上記で調製したポリエステル樹脂A溶液の固形分100質量部に対して、架橋触媒としてジルコニウムテトラアセチルアセトナート(商品名「オルガチックスZC-162」、マツモトファインケミカル株式会社製。「オルガチックス」は登録商標。以下、「ZC-162」と呼ぶことがある。)を0.07質量部、架橋剤としてヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート体(商品名「コロネートHX」、東ソー株式会社製。「コロネート」は登録商標。以下、「コロネートHX」と呼ぶことがある。)を12質量部、触媒反応抑制剤としてアセチルアセトンを20質量部配合して、固形分濃度が20質量%となるように酢酸エチルをさらに加えて、接着剤組成物溶液を調製した。
 (3)接着剤シートの作製
 接着剤組成物溶液を、シリコーン剥離処理した厚さ38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRF38」、三菱ケミカル株式会社製)の片面に塗布して、接着剤組成物溶液層を形成した。接着剤組成物溶液層の厚さは、下記の40℃で3日間処理する工程の後の接着剤層の厚さが7μmとなるように塗布した。接着剤組成物溶液層を150℃で1分間乾燥させることによって、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去し、接着剤組成物層を得た。次いで、シリコーン剥離処理した38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRE38」、三菱ケミカル株式会社製)の剥離処理面に接着剤組成物層を貼り合わせて、40℃で3日間放置した。接着剤組成物層を40℃で3日間処理することによって、接着剤組成物層のポリエステル樹脂Aを架橋剤で架橋させ、接着剤層を形成した。このようにして、PETフィルム/接着剤層/PETフィルムの積層構造を有する接着剤シート(積層体)を作製した。接着剤組成物溶液層を150℃で1分間処理する工程においてもポリエステル樹脂Aの架橋反応が部分的に生じ得るが、架橋反応の大部分はその後の40℃で3日間加熱処理する工程において生じる。
 [製造例3]
 アクリル接着剤シートの作製
 (1)接着剤組成物溶液の調製
 まず、アクリル系重合体を調製した。攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた4つ口フラスコに、n-ブチルアクリレート(BA)74.6質量部、4-アクリロイルモルホリン(ACMO)18.6質量部、アクリル酸(AA)6.5質量部、4-ヒドロキシブチルアクリレート(4HBA)0.3質量部、重合開始剤として2,2’-アゾビスイソブチロニトリル0.1質量部をモノマーの合計が50質量%になるように酢酸エチルと共にフラスコに仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して1時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を58℃付近に保って8時間重合反応を行い、アクリル系重合体を得た。ここで、重合反応開始より2時間経過した後に、酢酸エチルを3時間かけて、固形分が35質量%になるように滴下した。すなわち、アクリル系重合体は、固形分が35質量%のアクリル系重合体溶液として得た。
 続いて、得られたアクリル系重合体溶液に、重合体100質量部に対して、紫外線硬化型ウレタンアクリレート樹脂A(質量平均分子量Mw:5,500)を固形分で10質量部、光重合開始剤として2-ヒドロキシ-4’-(2-ヒドロキシエトキシ)-2-メチルプロピオンフェノン(商品名「Omnirad2959」、IGMジャパン合同会社製)を1.0質量部、架橋剤として1,3-ビス(N,N-ジグリシジルアミノメチル)シクロヘキサン(商品名「TETRAD-C」、三菱瓦斯化学株式会社製。以下、「TETRAD-C」と呼ぶことがある。)0.6質量部を配合して接着剤組成物溶液を調製した。
 (2)接着剤シートの作製
 シリコーン剥離処理した厚さ38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRF38」、三菱ケミカル株式会社製)の片面に、接着剤組成物溶液を塗布して接着剤組成物溶液層を形成した。このとき、接着剤組成物溶液層の厚さは、乾燥後の厚さ(すなわち接着剤組成物層の厚さ)が7μmとなるように塗布した。接着剤組成物溶液層を140℃で3分間乾燥させることによって、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去するとともにアクリル系重合体を架橋剤で架橋させ、第1架橋構造を有する接着剤組成物層を得た。次いで、シリコーン剥離処理した厚さ38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRE38」、三菱ケミカル株式会社製)の剥離処理面に接着剤組成物層を貼り合わせて、PETフィルム/接着剤組成物層/PETフィルムの積層構造を有する接着剤シートを作製した。
 [製造例4]
 (1)ポリエステル樹脂Aの調製
 製造例2と同様に行った。
 (2)接着剤組成物溶液の調製
 上記で調製したポリエステル樹脂A溶液の固形分100質量部に対して、架橋触媒としてジルコニウムテトラアセチルアセトナート(商品名「オルガチックスZC-162」、マツモトファインケミカル株式会社製)を0.33質量部、架橋剤としてヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート体(商品名「コロネートHX」、東ソー株式会社製)を12質量部、触媒反応抑制剤としてアセチルアセトンを20質量部配合して、固形分濃度が20質量%となるように酢酸エチルをさらに加えて、接着剤組成物溶液を調製した。
 (3)接着剤シートの作製
 接着剤組成物溶液を、シリコーン剥離処理した厚さ38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRF38」、三菱ケミカル株式会社製)の片面に塗布して、接着剤組成物溶液層を形成した。接着剤組成物溶液層の厚さは、乾燥後の接着剤層の厚さが7μmとなるように塗布した。接着剤組成物溶液層を100℃で1分間乾燥させることによって、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去することによって、接着剤層を得た。次いで、シリコーン剥離処理した38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRE38」、三菱ケミカル株式会社製)の剥離処理面に接着剤層を貼り合わせた。このようにして、PETフィルム/接着剤層/PETフィルムの積層構造を有する接着剤シートを作製した。接着剤組成物溶液層を100℃で1分間処理する工程において、ポリエステル樹脂Aを架橋剤で架橋させる反応も生じる。製造例2と比べると、製造例4では乾燥工程後に40℃で3日間処理する工程(エージング工程)を行っていないが、製造例4の接着剤組成物溶液は製造例2の接着剤組成物溶液の5倍程度の架橋触媒を含むので、製造例4の接着剤組成物溶液層を100℃で1分間処理する工程において、ポリエステル樹脂Aを架橋剤で架橋させる反応が生じる。
 [製造例5]
 アクリル接着剤シートの作製
 (1)接着剤組成物溶液の調製
 まず、アクリル系重合体を調製した。攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた4つ口フラスコに、n-ブチルアクリレート(BA)90.7質量部、4-アクリロイルモルホリン(ACMO)6.3質量部、アクリル酸(AA)2.7質量部、4-ヒドロキシブチルアクリレート(4HBA)0.3質量部、重合開始剤として2,2’-アゾビスイソブチロニトリル0.1質量部をモノマーの合計が50質量%になるように酢酸エチルと共にフラスコに仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して1時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を58℃付近に保って8時間重合反応を行い、アクリル系重合体を得た。ここで、重合反応開始より2時間経過した後に、酢酸エチルを3時間かけて、固形分が35質量%になるように滴下した。すなわち、アクリル系重合体は、固形分が35質量%のアクリル系重合体溶液として得た。
 続いて、得られたアクリル系重合体溶液に、重合体100質量部に対して、架橋剤としてトリメチロールプロパン/トリレンジイソシアネート3量体付加物(東ソー株式会社製、商品名コロネートL)0.15質量部とジベンゾイルパーオキサイド(日本油脂株式会社製:ナイパーBMT40(SV))0.075質量部を配合して接着剤組成物溶液を調製した。
 (2)接着剤シートの作製
 シリコーン剥離処理した厚さ38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRF38」、三菱ケミカル株式会社製)の片面に、接着剤組成物溶液を塗布して接着剤組成物溶液層を形成した。このとき、接着剤組成物溶液層の厚さは、乾燥後の厚さ(すなわち接着剤組成物層の厚さ)が5μmとなるように塗布した。接着剤組成物溶液層を150℃で3分間乾燥させることによって、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去するとともにアクリル系重合体を架橋剤で架橋させ、接着剤組成物層を得た。次いで、シリコーン剥離処理した厚さ38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRE38」、三菱ケミカル株式会社製)の剥離処理面に接着剤組成物層を貼り合わせて、PETフィルム/接着剤組成物層/PETフィルムの積層構造を有する接着剤シートを作製した。
 [製造例6]
 (1)ポリエステル樹脂Aの調製
 製造例2と同様に行った。
 (2)接着剤組成物溶液の調製
 上記で調製したポリエステル樹脂A溶液の固形分100質量部に対して、架橋触媒としてジルコニウムテトラアセチルアセトナート(商品名「オルガチックスZC-162」、マツモトファインケミカル株式会社製。「オルガチックス」は登録商標。以下、「ZC-162」と呼ぶことがある。)を0.07質量部、架橋剤としてヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート体(商品名「コロネートHX」、東ソー株式会社製。「コロネート」は登録商標。以下、「コロネートHX」と呼ぶことがある。)を12質量部、触媒反応抑制剤としてアセチルアセトンを20質量部配合して、固形分濃度が20質量%となるように酢酸エチルをさらに加えて、接着剤組成物溶液を調製した。
 (3)接着剤シートの作製
 接着剤組成物溶液を、シリコーン剥離処理した厚さ38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRF38」、三菱ケミカル株式会社製)の片面に塗布して、接着剤組成物溶液層を形成した。接着剤組成物溶液層の厚さは、乾燥後の接着剤層の厚さが7μmとなるように塗布した。接着剤組成物溶液層を100℃で3分間乾燥させることによって、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去し、接着剤層を得た。次いで、シリコーン剥離処理した38μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名「MRE38」、三菱ケミカル株式会社製)の剥離処理面に接着剤組成物層を貼り合わせた。このようにして、PETフィルム/接着剤層/PETフィルムの積層構造を有する接着剤シート(積層体)を作製した。
 [実施例1]
 製造例2で得られた接着剤シートから一方の剥離処理されたPETフィルムを剥離し、露出させた接着剤層の表面を、アクリル系樹脂フィルム(厚さ:30μm)に貼り合わせ、さらに他方のセパレータ(PETフィルム)を剥離して、製造例1の凹凸賦形フィルムに貼り合わせ、50℃、0.5MPa、15分でオートクレーブ処理を行い、アクリル系
樹脂フィルム/接着剤層/凹凸賦形フィルムの積層構造を有する光学積層体を得た。
 [実施例2]
 製造例3で得られた接着剤シートから一方の剥離処理されたPETフィルムを剥離し、露出させた接着剤組成物層をアクリル系樹脂フィルム(厚さ:20μm)に貼り合わせ、さらに他方のセパレータ(PETフィルム)を剥離して、製造例1の凹凸賦形フィルムに0.03MPaの圧力で貼り合わせ、アクリル系樹脂フィルム/接着剤組成物層/凹凸賦形フィルムの積層構造を有する積層体を得た。
 次に、この積層体に対して、アクリル系樹脂フィルム側から、紫外線を照射し、接着剤組成物層中の紫外線硬化性樹脂を硬化することによって、アクリル系樹脂フィルム/接着剤層/凹凸賦形フィルムの積層構造を有する光学積層体を得た。紫外線照射は、LEDランプ(株式会社クォークテクノロジー製、ピーク照度:200mW/cm、積算光量500mJ/cm(波長345~365nm))を使用し、紫外線の照度はUV Power Puck(フュージョンUVシステムズ・ジャパン株式会社製)を使用して測定した。
 [実施例3]
 製造例4で得られた接着剤シートから一方の剥離処理されたPETフィルムを剥離し、露出させた接着剤組成物層をアクリル系樹脂フィルム(厚さ:30μm)に貼り合わせ、さらに他方のセパレータ(PETフィルム)を剥離して、製造例1の凹凸賦形フィルムに貼り合わせ、50℃、0.5MPa、15分でオートクレーブ処理を行い、アクリル系樹脂フィルム/接着剤層/凹凸賦形フィルムの積層構造を有する光学積層体を得た。
 [比較例1]
 製造例5で得られた接着剤シートから一方の剥離処理されたPETフィルムを剥離し、露出させた接着剤組成物層をアクリル系樹脂フィルム(厚さ:20μm)に貼り合わせ、さらに他方のセパレータ(PETフィルム)を剥離して、製造例1の凹凸賦形フィルムに0.05MPaの圧力で貼り合わせ、アクリル系樹脂フィルム/接着剤組成物層/凹凸賦形フィルムの積層構造を有する光学積層体を得た。
 [比較例2]
 製造例6で得られた接着剤シートから一方の剥離処理されたPETフィルムを剥離し、露出させた接着剤組成物層をアクリル系樹脂フィルム(厚さ:30μm)に貼り合わせ、さらに他方のセパレータ(PETフィルム)を剥離して、製造例1の凹凸賦形フィルムに貼り合わせ、50℃、0.5MPa、15分でオートクレーブ処理を行い、アクリル系樹脂フィルム/接着剤層/凹凸賦形フィルムの積層構造を有する光学積層体を得た。
 [評価項目]
 <配光特性>
 アクリル系樹脂フィルム/接着剤層/凹凸賦形フィルムの積層構造を有する光学積層体を、粘着剤層を介して厚さ2mmのアクリル板に積層させて評価サンプルとした。光学積層体の凹凸賦形フィルムとアクリル板とを粘着剤層を介して貼り合わせた。図4Bの照明装置200Bのように、アクリル板(導光層)の側面に向けて光を出射するように白色LED(光源)を配置し、凹凸賦形フィルムの凹部の小さい方の傾斜角度θaを有する第1傾斜面が、大きい方の傾斜角度θbを有する第2傾斜面よりも光源(白色LED)に近くなるように配置した。コノスコープ(Radiant社製 Conoscope070 全方位 極角-70°~70°)を用いて、上記評価サンプルを透過する光の正面輝度を測定した(単位:cd/m)。図7に、測定結果の典型的な例を模式的に示す。得られた結果に基づいて、以下の基準で、光学積層体を有する照明装置の配光特性を評価した。
 〇(OK):メインピークの輝度を100%としたとき、メインピークの極角プラス10°以上の輝度が65%未満
 ×(NG):メインピークの輝度を100%としたとき、メインピークの極角プラス10°以上の輝度が65%以上
 図7のNGの例では、メインピーク(輝度の最大値を例えば極角-10°~10°において有するピーク)に加えて、メインピークよりも大きい極角で、比較的大きな輝度のピーク(メインピークの輝度の65%以上)が生じている。図7のOKの例では、メインピーク(輝度の最大値を例えば極角-10°~10°において有するピーク)よりも大きい極角において目立ったピークは存在しない。例えば、メインピークプラス20°以上の極角における輝度がメインピークの輝度の30%以下に抑えられている。OKの例では、NGの例に比べて配光制御に優れていると言える。
 <ヘイズ値の評価>
 得られた接着剤シートのヘイズ値をヘイズメータ(装置名「HZ-1」、スガ試験機株式会社製)を使用して、D65光にて測定した。厚さ30μmのアクリル系樹脂フィルムと厚さ60μmのシクロオレフィンフィルムで接着剤シートを挟み、シクロオレフィンフィルムを光源側に配置して測定した。
 <ゲル分率の評価>
 実施例1~3および比較例1-2のそれぞれの接着剤シート(実施例2は硬化性樹脂を硬化させた後の接着剤層を有する接着剤シート)の接着剤層から接着剤組成物(硬化性樹脂を硬化させる前)を約0.1g採取し、平均孔径0.2μmの多孔質テトラフルオロエチレンシート(商品名「NTF1122」、日東電工株式会社製)に包んだ後、凧糸で縛ったもの(「試料サンプルA1」と称する。)の質量を測定した(浸漬前質量(W2)とする。)。浸漬前質量(W2)は、接着剤組成物と、多孔質テトラフルオロエチレンシートと、凧糸との総質量である。なお、多孔質テトラフルオロエチレンシートと凧糸との合計質量も別途測定しておく(包袋質量(W1)とする。)。
 次に、試料サンプルA1を、酢酸エチルで満たした50mL容器に入れ、23℃にて7日間静置する。その後、容器から試料サンプルA1(酢酸エチル処理後)を取り出して、アルミニウム製カップに移し、130℃で2時間、乾燥機中で乾燥させて酢酸エチルを除去した後、試料サンプルA1の質量を測定した(浸漬後質量(W3)とする。)。ゲル分率を下記の式から算出した。
 ゲル分率(%(質量%))=(W3-W1)×100/(W2-W1)
 <接着剤組成物の初期引張弾性率の評価>
 実施例1、3および比較例1、2のそれぞれの接着剤シートから幅30mm、長さ60mmの大きさの試料片を切り出し、一方の剥離処理されたPETフィルムを剥離し、露出させた接着剤層を直径約0.6mmの円筒状に丸めて測定用サンプルを作製した。
 23℃、65%RHの測定環境下において、上記円筒状の測定用サンプルを引張圧縮試験機(装置名「AGS-50NX」、株式会社島津製作所製)にセットし、チャック間距離10mm、引張速度50mm/分の条件で上記円筒の軸方向に伸長したことによるその変化量(mm)を測定した。これにより、得られたS-S(Strain-Strength)曲線において、接着剤組成物の初期引張弾性率Eは、2点の引張ひずみ(ε=5%およびε=10%)に対応する引張応力をそれぞれσ1およびσ2としたとき、E=(σ-σ)/(ε-ε)とした。ここで、引張ひずみεは、チャック間距離をもとに算出する。
ε=(L-L)/L
または
ε(%)=100×(L-L)/L
ε:引張ひずみ(無次元の比または%)
:初めのチャック間距離(mm)
:伸長後のチャック間距離(mm)
引張応力σは、伸長前の試験片の断面積をもとに算出する。
σ=F/A
σ:引張応力(MPa)
F:測定荷重(N)
A:伸長前の試験片の断面積(mm
 実施例2については、紫外線を照射して硬化性樹脂を硬化させた後の接着剤の初期引張弾性率の評価を行った。接着剤シートから幅20mm、長さ60mmの大きさの試料片を切り出し、測定用サンプルとした。長さ方向に伸長したことによるその変化量(mm)を測定し、初期引張弾性率を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 凹部内の接着剤層の高さの最大値A、凹部内の接着剤層の高さの最小値Bおよび凹部の深さCは、光学積層体の断面像から長さを測定して求めた。任意に選択した複数箇所の断面像のそれぞれから測定し、その平均値を求めた。凹部の深さCがサンプルによって異なるのは、断面の切り出し位置(切り出し具合)によって異なる場合があるからである。
 実施例1~3の光学積層体はいずれも式(I)および式(II)を満たす。実施例1~3の光学積層体を有する照明装置は配光制御に優れている。これに対して、比較例1および2の光学積層体は式(I)および式(II)を満たさない。比較例1および2の光学積層体を有する照明装置は配光制御の観点で実施例1~3に劣る。
 比較例2の光学積層体が有する接着剤層は、実施例1の光学積層体が有する接着剤層と比べると、接着剤組成物溶液層の溶媒を除去する工程(乾燥工程)の後に40℃で3日間処理する工程(エージング工程)を行わずに形成された点が大きく異なる。比較例2と実施例1で用いた架橋触媒の種類および量は同じである。実施例1では、乾燥工程においてもポリエステル樹脂Aの架橋反応は部分的に生じるが、40℃で3日間処理する工程において、ポリエステル樹脂Aの架橋反応の大部分が生じている。比較例2では、40℃で3日間処理する工程を行わなかったので、ポリエステル樹脂Aの架橋反応が十分に生じず、得られた接着剤層は、光学シートの凹凸構造の凹部への侵入が十分に抑制されなかったと考えられる。比較例2の接着剤層は、ゲル分率も40%未満と低い。
 実施例3においても、乾燥工程後に40℃で3日間処理する工程(エージング工程)を行っていないが、実施例3で用いた接着剤組成物溶液は実施例1で用いた接着剤組成物溶液の5倍程度の架橋触媒を含むので、実施例3では接着剤組成物溶液層を100℃で1分間処理する工程において、ポリエステル樹脂Aを架橋剤で架橋させる反応が生じ、得られた接着剤層は、光学シートの凹凸構造の凹部への侵入を抑制することができたと考えられる。
 接着剤層として、多価カルボン酸と多価アルコールの共重合体であるポリエステル樹脂と、架橋剤と、有機ジルコニウム化合物、有機鉄化合物および有機アルミニウム化合物からなる群から選択される少なくとも1つの架橋触媒とを含む接着剤組成物を架橋させることによって形成されている接着剤層を用いる場合、例えば、ポリエステル樹脂100質量部に対して架橋触媒を0.01質量部以上含むことが好ましい。接着剤組成物を架橋させる工程は、例えば温度25℃以上80℃以下で1日間以上処理する工程(エージング工程)を含むことが好ましい。ただし、接着剤層は、エージング工程を行わずに作製されるものを用いることもできる。エージング工程を行わずに作製される接着剤層は、ポリエステル樹脂100質量部に対して架橋触媒を例えば0.2質量部以上含む接着剤組成物から形成されることが好ましい。
 比較例1の光学積層体が有する接着剤層は、実施例2の光学積層体が有する接着剤層と比べると、紫外線硬化性樹脂の硬化物を含まない点が大きく異なる。アクリル系重合体を用いて接着剤層を作製する場合は、紫外線硬化性樹脂の硬化物を含むことが好ましいことが分かる。しかしながらこれに限定されず、例えばアクリル系重合体の組成等を調整することによって、紫外線硬化性樹脂の硬化物を含まない接着剤層であっても、光学シートの凹凸構造の凹部への侵入を抑制することができる。
 本発明の光学積層体は、表示装置や照明装置などの光学装置に広く用いられる。
 10a  第1光学シート
 12s、18s  主面(表面)
 20a、20b  接着剤層
 60  光源
 80  導光層
 100A、100B1、100B2、100B3、101A、102A 光学積層体
 200A、200B  照明装置
 

Claims (11)

  1.  凹凸構造を有する第1主面および前記第1主面と反対側の第2主面を有する第1光学シートと、
     前記第1光学シートの前記第1主面側に配置された接着剤層と
    を有し、
     前記凹凸構造は、複数の凹部と、前記複数の凹部のうちの隣接する凹部の間の平坦部とを含み、
     前記接着剤層は、前記平坦部と接し、
     前記接着剤層の表面と前記第1光学シートの前記第1主面とが、前記複数の凹部のそれぞれ内に内部空間を画定し、
     前記複数の凹部のそれぞれは、当該凹部内に存在する前記接着剤層の高さの最大値をA、当該凹部内に存在する前記接着剤層の高さの最小値をB、当該凹部の深さをCとしたとき、0.10≦(C-A)/C≦1.00および0.75≦(C-A)/(C-B)を満たす、光学積層体。
  2.  前記平坦部上の前記接着剤層の厚さが0.01μm以上15.0μm以下である、請求項1に記載の光学積層体。
  3.  前記第1光学シートを前記第1主面の法線方向から平面視したとき、前記第1光学シートの面積に占める前記複数の凹部の面積の割合が0.3%以上80%以下である、請求項1または2に記載の光学積層体。
  4.  前記複数の凹部の断面が、三角形、四角形または少なくとも一部が曲線を有する形状である、請求項1から3のいずれか1項に記載の光学積層体。
  5.  ヘイズ値が5.0%以下である、請求項1から4のいずれか1項に記載の光学積層体。
  6.  前記接着剤層は、以下の接着剤層Aa、AbおよびAcのいずれか1つである、請求項1から5のいずれか1項に記載の光学積層体:
     回転式レオメータを用いたクリープ試験において、50℃で10000Paの応力を1秒間印加したときのクリープ変形率が10%以下であり、かつ、50℃で10000Paの応力を30分間印加したときのクリープ変形率が16%以下であり、
     PMMAフィルムに対する180°ピール接着力が、10mN/20mm以上である、接着剤層Aa;
     重合体と硬化性樹脂とを含む接着剤組成物の前記硬化性樹脂を硬化させることによって形成されており、
     前記接着剤組成物の前記硬化性樹脂を硬化させる前の23℃における初期引張弾性率は、0.35MPa以上8.00MPa以下であり、
     前記接着剤組成物の前記硬化性樹脂を硬化させた後の23℃における初期引張弾性率は、1.00MPa以上である、接着剤層Ab;
     多価カルボン酸と多価アルコールの共重合体であるポリエステル樹脂と、架橋剤と、有機ジルコニウム化合物、有機鉄化合物および有機アルミニウム化合物からなる群から選択される少なくとも1つの架橋触媒とを含む接着剤組成物を架橋させることによって形成されており、
     温度85℃かつ相対湿度85%で300時間保持した後のゲル分率が40%以上であり、
     PMMAフィルムに対する180°ピール接着力が100mN/20mm以上である、接着剤層Ac。
  7.  前記接着剤層は、以下の(1)から(3)の重合体の少なくとも1つを含む、請求項1から6のいずれか1項に記載の光学積層体:
     (1)窒素含有(メタ)アクリルモノマーと、少なくとも1種の他のモノマーとの共重合体;
     (2)カルボキシル基含有アクリルモノマーと、少なくとも1種の他のモノマー(ただし、窒素含有(メタ)アクリルモノマーを除く)との共重合体;
     (3)ポリエステル系重合体。
  8.  前記接着剤層の前記第1光学シート側と反対側に配置された第2光学シートをさらに有する、請求項1から7のいずれか1項に記載の光学積層体。
  9.  前記複数の凹部のそれぞれは、前記接着剤層内を伝搬する光の一部を内部全反射によって前記第1光学シートの前記第2主面側に向ける第1傾斜面と、前記第1傾斜面とは反対側の第2傾斜面とを有し、
     前記複数の凹部のそれぞれは、当該凹部の前記第1傾斜面上の前記接着剤層の高さが、当該凹部内に存在する前記接着剤層の高さの最大値である、請求項1から8のいずれか1項に記載の光学積層体。
  10.  前記第1傾斜面の傾斜角度θaは、前記第2傾斜面の傾斜角度θbよりも小さい、請求項9に記載の光学積層体。
  11.  請求項1から10のいずれか1項に記載の光学積層体を備える、光学装置。
     
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