CN116761855A - 复合颗粒和复合颗粒的生产方法 - Google Patents

Abstract

公开了包括氧化铝颗粒和设置在所述氧化铝颗粒的表面上的无机被覆层的复合颗粒。该氧化铝颗粒包含钼(Mo)，该无机被覆层包含复合金属氧化物。

Description

复合颗粒和复合颗粒的生产方法

技术领域

本发明涉及复合颗粒和复合颗粒的生产方法。特别地，本发明涉及包括设置有被覆层(coating)的氧化铝(alumina)颗粒的复合颗粒。

对2021年1月13日提交的国际申请No.PCT/CN2021/071384要求优先权，其内容通过引用并入本文中。

背景技术

作为无机填料的氧化铝颗粒用于各种应用中。其中，与球形氧化铝颗粒相比，具有高纵横比(aspect ratio)的片状氧化铝颗粒具有特别优异的热性质、和光学性质等，因此，期望进一步改善片状氧化铝颗粒的性能。

在相关技术中，已知具有形状特征(例如特定的主要尺寸或厚度)的各种片状氧化铝颗粒；这样的特性设计成改善片状氧化铝颗粒的上述固有性质、和分散性等(专利文献1和2)。此外，已知控制片状氧化铝颗粒的形状以增大其纵横比的生产方法。生产方法的实例包括添加用作形状控制剂的磷酸化合物进行水热合成的方法(专利文献3)；以及添加氟硅酸盐进行烧制的方法(专利文献4)。

另外，已知其中在片状氧化铝的生产中，硅或包含元素硅的硅化合物用作结晶性控制剂的片状氧化铝的生产方法(专利文献5)。

作为被覆氧化铝颗粒，已知表面均匀覆盖有氧化锆纳米颗粒的氧化铝颗粒；氧化铝颗粒可以通过用平均粒径为100nm以下的氧化锆纳米颗粒覆盖平均粒径为0.1μm以上的氧化铝颗粒的表面来获得(专利文献6)。

此外，作为其它被覆颗粒，已知包括基体粉末和数均粒径为0.5～5.0μm的球形硫酸钡颗粒、并且以突起的形式粘附至基体粉末的表面的复合物粉末；球形硫酸钡颗粒的被覆率相对于基体粉末的表面积为10～70％(专利文献7)。

此外，作为复合氧化物被覆颗粒，已知以下的蓝绿色颜料：其中片状细粉末的基材覆盖有包括镁、钙、钴和钛的氧化物的金属复合氧化物，被覆层重量基于颜料的总重量为5～70重量百分比，该粉末选自云母、滑石、高岭土、绢云母、和合成云母等的粉末(专利文献8)。

此外，其它复合金属氧化物被覆颗粒如下。已知其中在片状氧化铝的表面上存在已经与表面反应的着色复合金属氧化物的片状氧化铝颜料(专利文献9)。已知以下的纤锌矿型无机颜料：其中，在具有纤锌矿型结构的主体颗粒例如ZnO、ZnO_1-x(0<x<1)、ZnS、GaN、Bn或SiC的那些的表面上，存在具有不同于该颗粒的组成的纤锌矿型化合物(专利文献10)。

[引文列表]

[专利文献]

[专利文献1]

日本未审查专利申请公开No.2003-192338

[专利文献2]

日本未审查专利申请公开No.2002-249315

[专利文献3]

日本未审查专利申请公开No.9-59018

[专利文献4]

日本未审查专利申请公开No.2009-35430

[专利文献5]

日本未审查专利申请公开No.2016-222501

[专利文献6]

日本未审查专利申请公开No.2005-306635

[专利文献7]

日本未审查专利申请公开No.2004-300080

[专利文献8]

日本未审查专利申请公开No.4-28771

[专利文献9]

日本未审查专利申请公开No.7-331110

[专利文献10]

日本未审查专利申请公开No.2003-221524

发明内容

发明要解决的问题

然而，专利文献1～7中没有公开具有包括复合金属氧化物的被覆层(coating)的被覆氧化铝颗粒。

专利文献8陈述，用包含镁、钙、钴和钛的氧化物的金属复合氧化物覆盖非铝基材，其中被覆层重量基于颜料的总重量为5～70重量百分比，因此，得到的蓝绿色颜料具有高的强度和饱和度，并且具有良好的安全性和稳定性。然而，专利文献8没有公开具有包括复合金属氧化物的被覆层的被覆氧化铝颗粒。

专利文献9陈述，在片状氧化铝的表面上，存在已与表面中的氧化铝反应的着色复合金属氧化物，因此，所得片状氧化铝颜料具有优异的被覆性和高温稳定性。然而，专利文献9没有公开具有包括复合金属氧化物的被覆层的被覆氧化铝颗粒，该复合金属氧化物包含除铝以外的超过一种的金属。

专利文献10陈述，在具有纤锌矿型结构的主体颗粒的表面上，存在具有不同于该颗粒的组成的纤锌矿型化合物，因此，得到的纤锌矿型无机颜料是无毒的，具有优异的高温稳定性，并且具有高饱和度。然而，专利文献10没有公开具有包括复合金属氧化物的被覆层的被覆氧化铝颗粒。

鉴于上述情况已经做出了本发明，并且本发明的目的是提供其中被覆层材料的选择性得到改善的复合颗粒，并且提供复合颗粒的生产方法。

用于解决问题的方案

本发明人勤奋地进行研究以实现上述目的，因此发现当钼存在于用作形成复合颗粒的主体的氧化铝颗粒的表面区域时，氧化铝颗粒可以覆盖有包括包含各种多金属种类(multiple metal species)中的任意者的复合金属氧化物的无机被覆层，因此，被覆层材料的选择性得到显著改善。因此，本发明人完成了本发明。此外，随着氧化铝颗粒中存在的钼和无机被覆层中存在的其它多金属种类的组合，可以预期复合颗粒在各种领域中的应用，例如催化剂领域。具体地，本发明提供用于实现上述目的的以下手段。

[1]一种复合颗粒，其包括氧化铝颗粒和设置在氧化铝颗粒的表面上的无机被覆层，氧化铝颗粒包含钼(Mo)，无机被覆层包含复合金属氧化物。

[2]根据[1]所述的复合颗粒，其中复合金属氧化物包括选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和铝(Al)的两种以上的金属的金属氧化物。

[3]根据[1]所述的复合颗粒，其中复合金属氧化物包括第一金属氧化物和第二金属氧化物，第一金属氧化物为选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)和锰(Mn)的金属的金属氧化物，第二金属氧化物为选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)和锰(Mn)的金属的金属氧化物，第二金属氧化物不同于第一金属氧化物。

[4]根据[1]所述的复合颗粒，其中氧化铝颗粒还包含硅(Si)和/或锗(Ge)。

[5]根据[4]所述的复合颗粒，其中氧化铝颗粒在氧化铝颗粒的表面层中包含莫来石(mullite)。

[6]根据[1]～[5]中任一项所述的复合颗粒，其中复合颗粒具有片状形状、球状形状和多面体形状中的一种。

[7]根据[1]～[6]中任一项所述的复合颗粒，其中复合颗粒具有片状形状、厚度为0.01μm以上且5μm以下、平均粒径为0.1μm以上且500μm以下、和纵横比为2以上且500以下。

[8]一种涂料配方、墨或成形制品，其包括[1]～[7]中任一项所述的复合颗粒。

[9]一种复合颗粒的生产方法，该方法包括以下步骤：

通过烧结包含含元素铝的铝化合物和含元素钼的钼化合物的混合物，或者通过烧结包含含元素铝的铝化合物、含元素钼的钼化合物和用于控制氧化铝颗粒的形状的形状控制剂的混合物，来生产氧化铝颗粒；和

在氧化铝颗粒的表面上形成包含复合金属氧化物的无机被覆层。

[10]根据[9]所述的复合颗粒的生产方法，其中形状控制剂包括选自硅、含元素硅的硅化合物和含元素锗的锗化合物中的一种以上。

[11]根据[9]或[10]所述的复合颗粒的生产方法，其中混合物还包括含元素钾的钾化合物。

[12]根据[9]所述的复合颗粒的生产方法，其中复合金属氧化物包括选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和铝(Al)的两种以上的金属的金属氧化物。

[13]根据[9]所述的复合颗粒的生产方法，其中，复合金属氧化物包括第一金属氧化物和第二金属氧化物，第一金属氧化物为选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)和锰(Mn)的金属的金属氧化物，第二金属氧化物为选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)和锰(Mn)的金属的金属氧化物，第二金属氧化物不同于第一金属氧化物。

[14]根据[9]所述的复合颗粒的生产方法，其中，在形成无机被覆层时，将包含除铝(Al)以外的至少一种金属的金属无机盐与氧化铝颗粒接触，然后，将沉积在氧化铝颗粒上的金属无机盐转化为复合金属氧化物。

[15]根据[9]所述的复合颗粒的生产方法，其中

无机被覆层的形成包括第一转化步骤和第二转化步骤，

在第一转化步骤中，使包含除铝(Al)以外的至少一种金属的第一金属无机盐与氧化铝颗粒接触，然后，将沉积在氧化铝颗粒上的第一金属无机盐转化为金属氧化物，和

在第二转化步骤中，使第二金属无机盐与金属氧化物和/或氧化铝颗粒接触，第二金属无机盐包含除铝(Al)以外的并且不同于第一转化步骤中使用的金属的至少一种不同的金属，然后，金属氧化物和/或第二金属无机盐转化为复合金属氧化物。

利用本发明，提供其中被覆层材料的选择性得到改善的复合颗粒。

附图说明

[图1]

图1是实施例3中获得的复合颗粒的电子显微镜图像，该图像示出根据本发明实施方案的复合颗粒的构造的实例。

[图2]

图2是图1所示的复合颗粒的放大图像。

[图3]

图3是图1所示的复合颗粒的表面的放大图像。

[图4]

图4是实施例6中获得的复合颗粒的电子显微镜图像，该图像示出根据本发明实施方案的复合颗粒的构造的实例。

[图5]

图5是图4所示的复合颗粒的放大图像。

[图6]

图6是图4所示的复合颗粒的表面的放大图像。

[图7]

图7是实施例12中获得的复合颗粒的电子显微镜图像，该图像示出根据本发明实施方案的复合颗粒的构造的实例。

[图8]

图8是图7所示的复合颗粒的放大图。

[图9]

图9是图7所示的复合颗粒的表面的放大图像。

[图10]

图10是实施例14中获得的复合颗粒的电子显微镜图像，该图像示出根据本发明实施方案的复合颗粒的构造的实例。

[图11]

图11是图10所示的复合颗粒的放大图像。

[图12]

图12是图10所示的复合颗粒的表面的放大图像。

[图13]

图13是比较例1中得到的复合颗粒的电子显微镜图像。

[图14]

图14是图13所示的复合颗粒的放大图像。

[图15]

图15是图13所示的复合颗粒的放大图像。

具体实施方式

现在将参照附图详细描述本发明的实施方案。

[第一实施方案]

[复合颗粒]

根据第一实施方案的复合颗粒包括氧化铝颗粒和设置在氧化铝颗粒的表面上的无机被覆层。氧化铝颗粒包含钼(Mo)。无机被覆层包含复合金属氧化物。实施方案的氧化铝颗粒具有片状形状，和复合颗粒也具有片状形状。在下文中，在该实施方案中，具有片状形状的氧化铝颗粒还将被称为“片状氧化铝颗粒”、“片状氧化铝”，或简称为“氧化铝颗粒”。

[片状氧化铝颗粒]

如在本发明中使用的，术语“片状”是指具有2以上的纵横比。纵横比是通过将氧化铝颗粒的平均粒径除以氧化铝颗粒的厚度而获得的比例。注意，在本说明书中，“氧化铝颗粒的厚度”是从用扫描电子显微镜(SEM)获得的图像中随机选择的至少50个片状氧化铝颗粒的测量厚度的算术平均值。此外，“氧化铝颗粒的平均粒径”是从通过激光衍射粒径分析仪测量的基于体积的累积粒度分布作为基于体积的中值直径D₅₀计算的值。

在氧化铝颗粒中，下面描述的属性，即厚度、粒径和纵横比，可以是各种组合中的任意者，条件是氧化铝颗粒具有片状形状。此外，作为实例提到的属性的数值范围的上限和下限可以自由地相互组合。

片状氧化铝颗粒的厚度优选为0.01μm以上且5μm以下，更优选为0.03μm以上且5μm以下，甚至更优选为0.1μm以上且5μm以下，还更优选为0.3μm以上且3μm以下，且还进一步更优选为0.5μm以上且1μm以下。

在使用具有较大粒径的片状氧化铝颗粒的情况下，厚度优选大于或等于3μm，更优选为5μm以上且60μm以下。

当厚度为任意的上述厚度时，氧化铝颗粒具有高纵横比和优异的机械强度，因此，这样的厚度是优选的。

片状氧化铝颗粒的平均粒径(D₅₀)优选为0.1μm以上且500μm以下，更优选为0.5μm以上且100μm以下，且甚至更优选为1μm以上且50μm以下。

在使用具有较大粒径的片状氧化铝颗粒的情况下，平均粒径(D₅₀)优选大于或等于10μm，更优选大于或等于20μm，甚至更优选大于或等于22μm，还更优选大于或等于25μm，且特别优选大于或等于31μm。对平均粒径的上限没有特别地限制。例如，该实施方案的片状氧化铝颗粒的平均粒径(D₅₀)为10μm以上且500μm以下，更优选20μm以上且300μm以下，甚至更优选22μm以上且100μm以下，还更优选25μm以上且100μm以下，且特别优选31μm以上且50μm以下。

当平均粒径(D₅₀)大于或等于下限时，氧化铝颗粒具有大面积的光反射表面，因此，氧化铝颗粒特别具有优异的发光性质。此外，当平均粒径(D₅₀)小于或等于上限时，氧化铝颗粒适合用作填料。

片状氧化铝颗粒的纵横比，即平均粒径与厚度之比，优选为2以上且500以下，更优选为5以上且500以下，甚至更优选为15以上且500以下，还更优选为10以上且300以下，进一步更优选为17以上且300以下，且还进一步更优选为33以上且100以下。当纵横比大于或等于2时，片状氧化铝颗粒可以具有二维混合特性，因此，这样的纵横比是优选的。当纵横比小于或等于500时，片状氧化铝颗粒具有优异的机械强度，因此，这样的纵横比是优选的。当纵横比大于或等于15时，片状氧化铝颗粒可以形成高发光颜料，因此，这样的纵横比是优选的。

在使用具有较大粒径的片状氧化铝颗粒的情况下，作为平均粒径与厚度之比的纵横比优选为2以上且50以下，且更优选为3以上且30以下。

片状氧化铝颗粒可以具有圆形薄片形状或椭圆形薄片形状，但是，就可操作性和易于生产而言，优选的是，颗粒的形状是例如多边形薄片形状。

片状氧化铝颗粒可以通过使用任何生产方法获得。从实现更高的纵横比、更高的分散性和更高的生产率的观点，优选通过在钼化合物(优选和钾化合物)和形状控制剂的存在下烧制铝化合物来获得片状氧化铝颗粒。所使用的合适的形状控制剂是选自由硅、硅化合物和锗化合物组成的组中的至少一种。更优选地，形状控制剂是硅或包含元素硅的硅化合物，因为在这种情况下，形状控制剂可以是莫来石的Si的来源，这将在后面描述。

在该生产方法中，钼化合物用作助熔剂(fluxing agent)。在本说明书中，在下文中，使用钼化合物作为助熔剂的生产方法可以简称为“助熔剂法(flux method)”。助熔剂法将在后面详细描述。注意，在烧制时，钼化合物和铝化合物在高温下相互反应以形成钼酸铝，并且此后，据推测，当钼酸铝在更高的温度下分解成氧化铝和钼氧化物(molybdenumoxide)时，钼化合物被引入至片状氧化铝颗粒。经历升华的钼氧化物可以回收和再循环。

注意，在片状氧化铝颗粒的表面层中包含莫来石的情况下，在上述过程中可能发生以下过程：作为形状控制剂包括的硅或包含硅原子的化合物介由钼与铝化合物反应，结果，莫来石形成在片状氧化铝颗粒的表面层中。更具体地，形成莫来石的机理推测如下：在氧化铝的片状表面中，钼和Si原子相互反应形成Mo-O-Si，且钼和Al原子相互反应形成Mo-O-Al，并且在高温烧制时，Mo被去除，并且形成具有Si-O-Al键的莫来石。

优选的是，通过升华回收未引入至片状氧化铝颗粒的钼氧化物并再循环。在这种情况下，可以减少粘附至片状氧化铝的表面的钼氧化物的量，因此，在片状氧化铝分散在分散介质(其实例包括如树脂等有机粘结剂和如玻璃等无机粘结剂)中的情况下，可以防止钼氧化物无意地引入至粘结剂中，并且因此，可以最大限度地提供片状氧化铝的固有性质。

注意，在本说明书中，关于稍后描述的生产方法，具有可升华的性质的材料称为助熔剂，不可升华的材料称为形状控制剂。

在片状氧化铝颗粒的生产中使用钼和形状控制剂能够使氧化铝颗粒具有α结晶度高的自形形状(euhedral shape)，因此具有优异的分散性和机械强度以及高导热性。

在片状氧化铝颗粒在表面层中包含莫来石的情况下，在片状氧化铝颗粒的表面层中形成的莫来石的量可以通过钼化合物和形状控制剂的使用比率来控制。特别地，莫来石的量可以通过用作形状控制剂的硅或包含元素硅的硅化合物的使用比率来控制。在片状氧化铝颗粒的表面层中形成的莫来石的量的优选值和原料的优选使用比率将在后面详细描述。

从改善发光性质的观点，优选的是，片状氧化铝颗粒为如下：片状氧化铝颗粒具有5～500的纵横比，并且在14.1T的静态磁场强度下对片状氧化铝颗粒进行的固体²⁷Al NMR分析中，与10～30ppm的六配位铝的峰相关联的纵向弛豫时间T₁大于或等于5秒。

大于或等于5秒的纵向弛豫时间T₁表明片状氧化铝颗粒具有高结晶度。有报道的知识表明，长的固态纵向弛豫时间表明良好的晶体对称性和高的结晶度(报道于SusumuKitagawa等人，Japan Society of Coordination Chemistry selection 4，“Takakushuno yoeki oyobi kotai NMR(多核溶液和固体NMR(Multinuclear Solution and SolidNMR))”，由Sankyo Shuppan Co.，Ltd.出版，第80-82页)。

片状氧化铝颗粒的纵向弛豫时间T₁优选大于或等于5秒，更优选大于或等于6秒，且甚至更优选大于或等于7秒。

对于本实施方案的片状氧化铝颗粒，对纵向弛豫时间T₁的上限没有特别地限制。例如，上限可以小于或等于22秒、小于或等于15秒、或者小于或等于12秒。

上述纵向弛豫时间T₁的数值范围作为实例的例子可以是5秒以上且22秒以下、6秒以上且15秒以下、或者7秒以上且12秒以下。

在14.1T的静态磁场强度下对片状氧化铝颗粒进行的固体²⁷Al NMR分析中，优选的是，在60～90ppm没有检测到四配位铝的峰。在这种情况下，据推测，片状氧化铝颗粒不太可能经历当存在具有不同配位数的晶体时可以引起的源于晶体对称变形的破坏或掉落；因此，片状氧化铝颗粒倾向于具有更高的形状稳定性。

在现有技术中，通常基于XRD分析等的结果来评价无机材料的结晶度。然而，本发明人进行了研究并发现，通过使用纵向弛豫时间T₁作为氧化铝颗粒的结晶度的评价指标，可以获得比现有技术中通过XRD分析获得的结果更精确的分析结果。实施方案的片状氧化铝颗粒具有大于或等于5秒的长的纵向弛豫时间T₁，因此，可以推定氧化铝颗粒具有高结晶度。即，推测在实施方案的片状氧化铝颗粒中，可能由于高结晶度，使得来自晶面的漫反射得到抑制，因此，光反射得到改善，结果，片状氧化铝颗粒具有优异的发光性质。

此外，本发明人发现，片状氧化铝颗粒的纵向弛豫时间T₁的值和形状保持率和树脂组合物加工稳定性之间存在非常好的相关性。特别地，在片状氧化铝颗粒的平均粒径为10μm以下和纵横比为30以下的情况下(例如，实施例1和2)，显著地表现出片状氧化铝颗粒的纵向弛豫时间T₁的值和形状保持率和树脂组合物加工稳定性之间的相关性。纵向弛豫时间T₁大于或等于5秒的片状氧化铝颗粒，例如上述的片状氧化铝颗粒还具有的优点在于，在通过将片状氧化铝颗粒与树脂混合来生产树脂组合物的情况下，树脂组合物具有良好的加工稳定性，因此可以容易地加工成所需的形状。具有高的长纵向弛豫时间T₁值的如上所述的片状氧化铝颗粒具有增强的结晶度。因此，推测因为颗粒由于氧化铝的高结晶度而具有高强度，当在生产树脂组合物的过程中将树脂和片状氧化铝颗粒混合在一起时，薄片不容易破裂，并且进一步，因为颗粒可能由于氧化铝的高结晶度而在其表面几乎没有凹凸，颗粒对树脂具有优异的粘附性。据推测，由于这些因素，如上所述的片状氧化铝颗粒具有良好的树脂组合物加工稳定性。例如，即使在将片状氧化铝颗粒混合到树脂组合物中的情况下，如上所述的片状氧化铝颗粒也有利地表现出片状氧化铝颗粒的固有性质。

在现有技术中，关于片状氧化铝颗粒，与球形氧化铝颗粒相比，难以获得具有高结晶度的氧化铝颗粒。据推测，这是因为与球形氧化铝颗粒相反，在片状氧化铝颗粒的情况下，在生产过程中，在晶体生长的方向上一定引起不均匀。

相对地，例如如上所述的那些，满足纵向弛豫时间T₁的值的片状氧化铝颗粒，尽管其为片状形状，但具有高结晶度。因此，片状氧化铝颗粒非常有用在于，在具有片状氧化铝颗粒的优点、例如表现出高导热性的特性的同时，片状氧化铝颗粒还具有增强的形状保持率和增强的树脂组合物加工稳定性。

此外，本实施方案的片状氧化铝颗粒具有由使用Cu-Kα辐射的X射线衍射测量中获得的衍射峰测定的比率I(006)/I(113)，其为对应于(006)面的2θ＝41.6±0.3度的峰强度I(006)与对应于(113)面的2θ＝43.3±0.3度的峰强度I(113)的比率(以下，比率I(006)/I(113)将缩写为“(006/113)比”)。(006/113)比优选为0.2以上且30以下，更优选为1以上且20以下，甚至更优选为3以上且10以下，并且特别优选为7.5以上且10以下。在这些情况下，例如，片状氧化铝颗粒的平均粒径(D₅₀)大于或等于10μm和厚度大于或等于0.1μm。

理解的是，(006/113)比的高值表明(006)面的比例相对于(113)面的比例高，因此，氧化铝颗粒是其中对应于(006)面取向上的晶体的面已经显著发展的片状氧化铝颗粒。片状氧化铝颗粒即使在其每个颗粒的质量小时也表现出高发光性质，因为在片状氧化铝颗粒中，在片状氧化铝的片状表面上发展的上面或下面具有大面积，这导致从上面或下面反射的反射光的可见度增大，另外，对应于(113)面的取向上的晶体的面的形成得到抑制。

片状氧化铝颗粒的等电点的pH例如在2至6的范围内。等电点的pH优选在2.5至5的范围内，且更优选在3至4的范围内。当片状氧化铝颗粒的等电点的pH值在上述范围内的任意者时，片状氧化铝颗粒表现出高静电排斥力，因此，在将片状氧化铝颗粒添加到例如如上所述的分散介质中的情况下，片状氧化铝颗粒本身可以表现出增强的分散稳定性，因此，促进通过使用偶联剂等的表面处理实现性能的进一步改善的改性。

等电点的pH值可以如下获得。为了测量ζ电位(zeta potential)，使用ζ电位分析仪(来自Malvern的Zetasizer Nano ZSP)。将20mg样品和10mL 10mM KCl水溶液在AwatoriRentaro(ARE-310，来自Thinky Corporation)中以搅拌/消泡模式搅拌3分钟，并使所得物静置5分钟。所得上清液用作测量样品。通过使用自动滴定器向样品中添加0.1N HCl，在高达pH 2的范围内测量ζ电位(施加电压为100V，单模模式)。因此，评价电位为零的等电点的pH。

例如，片状氧化铝颗粒的密度为3.70g/cm³以上且4.10g/cm³以下。密度优选为3.72g/cm³以上且4.10g/cm³以下，更优选地，密度为3.80g/cm³以上且4.10g/cm³以下。

密度可以如下测量。使片状氧化铝颗粒在300℃和3小时的条件下进行预处理。随后，通过使用由Micromeritics制造的干式自动密度计AccuPyc II 1330，在包括测量温度为25℃和使用氦作为载气的条件下进行测量。

[氧化铝]

片状氧化铝颗粒中存在的氧化铝是铝氧化物(aluminum oxide)，并且例如可以是具有诸如γ、δ、θ或κ的晶型的各种类型的过渡氧化铝中的任意者，并且过渡氧化铝可以包括氧化铝水合物。然而，基本上，考虑到较高的机械强度或较高的导热性，优选的是，氧化铝为具有α-晶型(α型)的氧化铝。α晶型是氧化铝的致密晶体结构，因此，有利于改善片状氧化铝的机械强度或导热性。

优选的是，α结晶度尽可能接近100％，因为在这种情况下，α-晶型的固有性质可以容易地表现出来。片状氧化铝颗粒的α结晶度例如大于或等于90％。α结晶度优选大于或等于95％，且更优选大于或等于99％。

[硅和锗]

本实施方案的片状氧化铝颗粒可以包含硅(Si)和/或锗(Ge)。

硅和/或锗可以是源自可用作形状控制剂的硅、硅化合物和/或锗化合物的硅和/或锗。通过利用这些中的任意者，可以在稍后描述的生产方法中生产具有优异的发光性质的片状氧化铝颗粒。

[硅]

本实施方案的片状氧化铝颗粒可以包含硅。本实施方案的片状氧化铝颗粒可以在表面层中包含硅。

如本文所用，术语“表面层”是指在本实施方案的片状氧化铝颗粒的表面的10nm范围内的区域。该距离对应于实施例中用于测量的XPS的探测深度。

在片状氧化铝颗粒中，硅可以局部存在于(localized)表面层中。如本文所使用的，表述“局部存在于表面层中”是指其中表面层中每单位体积的硅的质量大于除表面层之外的其余部分中每单位体积的硅的质量的状态。可以通过比较通过XPS进行的表面分析的结果和通过XRF进行的整体分析的结果来进行确定硅局部存在于表面层中。

可以包括在片状氧化铝颗粒中的硅可以是元素硅或存在于硅化合物中的硅。片状氧化铝颗粒可以包含选自由莫来石、Si、SiO₂、SiO和通过与氧化铝反应形成的硅酸铝组成的组中的至少一种作为硅或硅化合物；表面层中可以包含这些物质中的任意者。莫来石将在后面描述。

在使用硅或包含元素硅的硅化合物作为形状控制剂的情况下，可以通过XRF分析从片状氧化铝颗粒中检测Si。在片状氧化铝颗粒中，作为通过XRF分析测定的Si的摩尔数与Al的摩尔数之比的摩尔比[Si]/[Al]，例如小于或等于0.04。摩尔比[Si]/[Al]优选小于或等于0.035，且更优选小于或等于0.02。

此外，对摩尔比[Si]/[Al]的值没有特别地限制，并且例如大于或等于0.003。该值优选大于或等于0.004，且更优选大于或等于0.005。

在片状氧化铝颗粒中，作为通过XRF分析测定的Si的摩尔数与Al的摩尔数之比的摩尔比[Si]/[Al]，例如为0.003以上且0.04以下。摩尔比[Si]/[Al]优选为0.004以上且0.035以下，且更优选为0.005以上且0.02以下。

当通过片状氧化铝颗粒的XRF分析测定的摩尔比[Si]/[Al]的值在任意的上述范围内时，满足上述(006/113)比值，从而获得更优选的发光性质，并且有利地形成片状形状。此外，粘附物不太可能粘附至片状氧化铝颗粒的表面，因此，获得优异的品质。推测粘附物(adhering objects)为SiO₂颗粒，该SiO₂颗粒被认为是源自由片状氧化铝颗粒的表面层中莫来石的形成已经达到最大水平的情况而产生的过量的Si。

在使用具有较大粒径的片状氧化铝颗粒的情况下，作为通过XRF分析测定的Si的摩尔数与Al的摩尔数之比的片状氧化铝颗粒的摩尔比[Si]/[Al]，优选为0.0003以上且0.01以下，更优选为0.0005以上且0.0025以下，且甚至更优选为0.0006以上且0.001以下。

片状氧化铝颗粒可以包含与片状氧化铝颗粒的生产方法中使用的硅或包含元素硅的硅化合物相对应的硅。相对于取作100质量％的片状氧化铝颗粒的总质量，以二氧化硅计算的硅含量优选小于或等于10质量％；该含量更优选为0.001～5质量％，甚至更优选0.01～4质量％，还更优选0.3～2.5质量％，且特别优选0.6～2.5质量％。

当硅的含量在任意的上述范围内时，满足上述(006/113)比值，从而获得更优选的发光性质，并且有利地形成片状形状。此外，推测作为SiO₂颗粒的粘附物不太可能粘附至片状氧化铝颗粒的表面，因此，获得优异的品质。

在使用具有较大粒径的片状氧化铝颗粒的情况下，相对于取作100质量％的片状氧化铝颗粒的总质量，以二氧化硅计算的硅的含量优选小于或等于10质量％；该含量更优选0.001～3质量％，甚至更优选0.01～1质量％，且特别优选0.03～0.3质量％。

[莫来石]

本实施方案的片状氧化铝颗粒可以包含莫来石。据推断，在片状氧化铝颗粒的表面层中存在莫来石的情况下，可以形成无机被覆层的无机材料的选择性得到提高，因此，可以在片状氧化铝颗粒上有效地形成无机被覆层。

片状氧化铝颗粒的表面层中莫来石的存在导致装置磨损的显著减少。可以存在于片状氧化铝颗粒的表面层中的莫来石是Al和Si的复合氧化物，并由AlxSiyOz表示，其中对x、y和z的值没有特别地限制。更优选的范围是Al₂Si₁O₅至Al₆Si₂O₁₃。注意，在将在后面描述的实施例中鉴定的XRD峰强度是Al_2.85Si₁O_6.3、Al₃Si₁O_6.5、Al_3.67Si₁O_7.5、Al₄Si₁O₈和Al₆Si₂O₁₃的XRD峰强度。片状氧化铝颗粒可以在表面层中包括选自由Al_2.85Si₁O_6.3、Al₃Si₁O_6.5、Al3_.67Si₁O_7.5、Al₄Si₁O₈和Al₆Si₂O₁₃组成的组中的至少一种化合物。如本文所用，术语“表面层”是指片状氧化铝颗粒的表面的10nm范围内的区域。该距离对应于实施例中用于测量的XPS的探测深度。

在片状氧化铝颗粒中，优选的是，莫来石局部存在于表面层中。如本文所使用的，表述“局部存在于表面层中”是指其中表面层中每单位体积的莫来石的质量大于除表面层之外的其余部分中每单位体积的莫来石的质量的状态。

此外，表面层中的莫来石可以是莫来石层的形式，或者是莫来石和氧化铝共存的状态。关于表面层中莫来石和氧化铝之间的界面，莫来石和氧化铝可以彼此物理接触，或者莫来石和氧化铝可以形成化学键，例如Si-O-Al。

[锗]

本实施方案的片状氧化铝颗粒可以包含锗。片状氧化铝颗粒可以在表面层中包含锗。

片状氧化铝颗粒可以包含锗或锗化合物，这可以根据所用的原材料而变化。例如，锗或锗化合物是选自由Ge，如GeO₂、GeO、GeCl₂、GeBr₄、GeI₄、GeS₂、AlGe、GeTe、GeTe₃、GeAs₂、GeSe、GeS₃As、SiGe、Li₂Ge、FeGe、SrGe和GaGe等化合物，和这些中的任意者的氧化物等组成的组中的至少一种；这些物质中的任意者都可以存在于表面层中。

注意，可以包括在片状氧化铝颗粒中的锗或锗化合物和作为原料的用作形状控制剂的原料锗化合物可以是相同类型的锗化合物。例如，可以从通过添加GeO₂作为原料而产生的片状氧化铝颗粒中检测GeO₂。

片状氧化铝颗粒的表面层中锗或锗化合物的存在导致装置磨损的显著减少。如本文所使用的，术语“表面层”是指片状氧化铝颗粒的表面10nm范围内的区域。

在片状氧化铝颗粒中，优选的是，锗或锗化合物局部存在于表面层中。如本文所使用的，表述“局部存在于表面层中”是指其中表面层中每单位体积的锗或锗化合物的质量大于除表面层之外的其余部分中每单位体积的锗或锗化合物的质量的状态。可以通过比较通过XPS进行的表面分析的结果和通过XRF进行的整体分析的结果来进行锗或锗化合物局部存在于表面层中的确认。

片状氧化铝颗粒包含与片状氧化铝颗粒的生产方法中使用的原料锗化合物相对应的锗。相对于取作100质量％的片状氧化铝颗粒的总质量，以二氧化锗计算的锗含量优选小于或等于10质量％；该含量更优选为0.001～5质量％，甚至更优选0.01～4质量％，且特别优选0.1～3.0质量％。当锗的含量在任意的上述范围内时，锗或锗化合物的量是合适的，因此满足上述(006/113)比值，从而获得更优选的发光性质。因此，这样的含量是优选的。锗的含量可以通过XRF分析来测定。

XRF分析将在与后述的实施例部分中列出的测量条件相同的条件下进行，或者在可以获得相同测量结果的兼容条件下进行。

此外，表面层中的锗或锗化合物可以是层的形式，或者处于锗或锗化合物与氧化铝共存的状态。关于表面层中的锗或锗化合物与氧化铝之间的界面，锗或锗化合物与氧化铝可以彼此物理接触，或者锗或锗化合物与氧化铝可以形成化学键，例如Ge-O-Al。

[钼]

本实施方案的片状氧化铝颗粒包含钼。优选的是，片状氧化铝颗粒在表面层中包含钼。据推断，在这种情况下，可以形成无机被覆层的无机材料的选择性得到提高，因此，可以在片状氧化铝颗粒上有效地形成无机被覆层。

钼可以是源自在后述的氧化铝颗粒的生产方法中用作助熔剂的钼化合物的钼。

钼具有催化功能和光学功能。此外，在使用钼的情况下，可以在后面描述的生产方法中生产尽管片状形状但具有高结晶度并且具有优异的发光性质的片状氧化铝颗粒。

当增加钼的用量时，趋于满足上述粒度和(006/113)比值，因此，所得氧化铝颗粒的发光性质趋于进一步增强。此外，在使用钼的情况下，促进莫来石的形成，因此，可以生产具有高纵横比和优异的分散性的片状氧化铝颗粒。此外，可以利用片状氧化铝颗粒中包含的钼的特性以将片状氧化铝颗粒用于诸如氧化反应的催化剂和光学材料的应用中。

钼的实例包括但不限于，钼金属、钼氧化物、部分还原的钼化合物和钼酸盐。在片状氧化铝颗粒中可以包含钼化合物的多形体之一或其两种以上的组合。例如，在片状氧化铝颗粒中可以包含α-MoO₃、β-MoO₃、MoO₂、MoO和钼簇结构中的任何一种以上。

对钼存在的形式没有特别地限制，并且任何的以下形式都是可能的：钼粘附至片状氧化铝颗粒的表面的形式；在氧化铝的晶体结构中钼部分替换铝的形式；以及这些形式的组合。

通过XRF分析测定的以三氧化钼计算的钼的含量，相对于取作100质量％的片状氧化铝颗粒的总质量，优选小于或等于10质量％；该含量更优选0.001～5质量％，甚至更优选0.01～5质量％，且特别优选0.1～1.5质量％，这可以通过调节烧制温度、烧制时间和/或钼化合物的升华速率来实现。当钼的含量小于或等于10质量％时，氧化铝的α单晶的品质得到改善。因此，这样的含量是优选的。

在使用具有较大粒径的片状氧化铝颗粒的情况下，相对于取作100质量％的本实施方案的片状氧化铝颗粒的总质量，以三氧化钼计算的钼的含量优选小于或等于10质量％；该含量更优选为0.1～5质量％，且甚至更优选为0.3～1质量％，这可以通过调节烧制温度、烧制时间和/或钼化合物的升华速率来实现。

钼的含量可以通过XRF分析来测定。XRF分析在将在与后述的实施例部分中列出的测量条件相同的条件下进行，或者在可以获得相同测量结果的兼容条件下进行。

此外，可以通过使用如上所述的X射线光电子能谱(XPS)仪器来进行氧化铝颗粒的表面中的Mo含量的分析。

[钾]

片状氧化铝颗粒还可以包含钾。

钾可以是源自在后面描述的氧化铝颗粒的生产方法中可以用作助熔剂的钾的钾。

在后述的氧化铝颗粒的生产方法中，在使用钾的情况下，氧化铝颗粒的粒径可以得到适当地改善。

钾的实例包括但不限于，钾金属、氧化钾和部分还原的钾化合物。

对钾存在的形式没有特别地限制，并且任意的以下形式都是可能的：钾粘附至片状氧化铝颗粒的片状氧化铝表面的形式；在氧化铝的晶体结构中钾部分替换铝的形式；以及这些形式的组合。

通过XRF分析测定的以氧化钾(K₂O)计算的钾的含量，相对于取作100质量％的氧化铝颗粒的总质量，优选大于或等于0.01质量％；该含量更优选0.01～1.0质量％，甚至更优选0.03～0.5质量％，且特别优选0.05～0.3质量％。当钾的含量在任意的上述范围内时，氧化铝颗粒具有多面体形状并且具有有适当值的平均粒径等。因此，这样的钾含量是优选的。

[其它元素]

其它元素是有意添加到氧化铝颗粒至不损害本发明的效果的程度的元素。添加的目的是赋予机械强度或电性质和/或磁性质。

其它元素的实例包括但不限于，锌、锰、钙、锶和钇。可以单独使用这些其它元素中的一种，或者可以组合使用其中的两种以上。

氧化铝颗粒中的其它元素的含量，相对于氧化铝颗粒的质量，优选小于或等于5质量％，且更优选小于或等于2质量％。

[附带杂质]

氧化铝颗粒可能包含附带杂质。

附带杂质是源自生产中使用的金属化合物的那些、存在于原料中的那些和/或在生产过程中非故意地引入至氧化铝颗粒中的那些。附带杂质其实是不必要的；然而，由于它们以痕量存在，因此，其不会影响氧化铝颗粒的特性。

附带杂质的实例包括但不限于，镁、钙、锶、钡、钪、钇、镧、铈和钠。可以单独存在这些附带杂质中的一种，或者可以存在其两种以上。

氧化铝颗粒中附带杂质的含量，相对于氧化铝颗粒的质量，优选小于或等于10000ppm，更优选小于或等于1000ppm，且甚至更优选10～500ppm。

[无机被覆层]

无机被覆层覆盖氧化铝颗粒的表面的至少一部分。优选地，无机被覆层由覆盖氧化铝颗粒的表面的至少一部分的无机涂层(inorganic coating layer)形成。换句话说，复合颗粒的表面的至少一部分覆盖有无机被覆层，优选地，复合颗粒的表面的至少一部分覆盖有无机涂层。

如上所述，无机被覆层设置在氧化铝颗粒的表面上。表述“在氧化铝颗粒的表面上”是指“在氧化铝颗粒的表面的外侧上”。因此，形成在氧化铝颗粒的表面的外侧上的无机被覆层将与形成在氧化铝颗粒的表面的内侧且其中可能存在莫来石和/或锗的表面层明确地区分开来。

形成无机被覆层的无机化学种类相对于氧化铝颗粒可以是大的。然而，优选的是，无机化学种类相对于氧化铝颗粒是小的，因为在这种情况下，可以根据目的容易地提供具有所需被覆层重量(或被覆层厚度)的无机被覆层。例如，微米级的氧化铝颗粒和150nm以下的无机化学种类可以组合使用。在氧化铝颗粒的表面的外侧设置包含小于氧化铝颗粒的无机化学种类的无机被覆层可以如下进行。可以使用少量的无机化学种类，从而以使得从外侧可以清楚地看到基材氧化铝颗粒的方式在氧化铝的一部分表面上设置无机被覆层。可选择地，可以使用大量的无机化学种类，从而以使得从外侧不能看到基材氧化铝颗粒的方式，在氧化铝颗粒的表面上以无机种类的层的形式设置无机被覆层。形成无机被覆层的无机化学种类的形状不受限制。例如，优选的是，形状是球形或多面体，因为在这种形状的情况下，可以用无机化学种类的最小使用量形成致密的被覆层，从而可以容易地掩盖基材。

本发明的复合颗粒是由含钼的氧化铝颗粒和由一种以上的无机化学种类形成的无机被覆层形成的颗粒。复合颗粒具有由氧化铝颗粒和无机化学种类的简单混合物所不能表现的优异的性质。关于本发明的复合颗粒，在微米级含钼的氧化铝颗粒和非聚集的150nm以下的无机化学种类以组合使用的情况下，两者之间的相互作用例如通过分子间力和在一些情况下的局部化学反应而增强，结果，表现出特别显著的优异性质。例如，可以获得更高的被覆层特性，可以容易地获得更均匀的无机被覆层，并且所得的无机被覆层不容易从氧化铝颗粒分层。在这方面，也可以预期氧化铝颗粒中存在的钼的贡献。例如，可以通过机械粉碎微米级无机化学种类来获得无机化学种类的离散的纳米级颗粒；然而，在这种情况下，立即发生再聚集等，因此，用于使用的处理并不容易。在使用不含钼或聚集的无机化学种类的氧化铝颗粒的情况下，两者仅仅形成简单的混合物，并且该混合物不表现出诸如本发明的复合颗粒的那些性质等性质。在后述的本发明的复合颗粒的生产方法的情况下，可以容易地生产具有高被覆效率的复合颗粒。

本实施方案的无机被覆层包含复合金属氧化物，或者优选地，由复合金属氧化物形成。在本说明书中，术语“复合金属氧化物”是指包含两种以上的金属的金属氧化物。复合金属氧化物通常可分类为以下(i)至(iii)：(i)包含两种以上的金属的金属氧化物(第一化合物)和一种金属的金属氧化物(第二化合物)的混合物；(ii)包含两种以上的金属的金属氧化物(第一化合物)，和(iii)包含两种以上的金属的金属氧化物(第一化合物)和包含两种以上金属的金属氧化物(第二化合物)的混合物。

混合物(i)的实例包括但不限于，选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和铝(Al)的两种以上的金属的金属氧化物和选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)和锰(Mn)的金属的金属氧化物的混合物。混合物的具体实例包括氧化铝-钴(aluminum-cobalt oxide)和铁氧化物(iron oxide)的混合物、氧化铝-钴(aluminum-cobalt oxide)和钛养护无的混合物、氧化钴-铁(cobalt-iron oxide)和铁氧化物的混合物、氧化锌-铁(zinc-iron oxide)和氧化锌的混合物、氧化锌-钛(zinc-titanium oxide)和氧化锌的混合物、氧化镍-钛(nickel-titanium oxide)和镍氧化物的混合物以及氧化锰-铁(manganese-iron oxide)和铁氧化物的混合物。

在混合物(i)中，可以包括包含两种以上的金属的多种金属氧化物(第一化合物)，并且另外地或可选择地，可以包括选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)和锰(Mn)的金属的多种金属氧化物(第二化合物)。

化合物(ii)的实例包括但不限于，选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和铝(Al)的两种以上的金属的金属氧化物。该化合物的具体实例包括氧化镍-铁(nickel-iron oxide)、氧化镍-钛和氧化锰-铁(manganese-iron oxide)。

混合物(iii)的实例包括但不限于，第一金属氧化物和第二金属氧化物的混合物。第一金属氧化物是选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和铝(Al)的两种以上的金属的金属氧化物。第二金属氧化物是选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和铝(Al)的两种以上的金属的金属氧化物。第二金属氧化物不同于第一金属氧化物。混合物的具体实例包括氧化钴-钛(cobalt-titanium oxide)和氧化铝-钴(aluminum-cobalt oxide)的混合物。

在混合物(iii)中，可以包括选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和铝(Al)的两种以上金属的多种(三种以上)金属氧化物。

对形成无机被覆层的复合氧化物的形状没有特别地限制。例如，形状是颗粒形状，如球形、针状、多面体、圆盘形、中空或多孔。颗粒状复合氧化物的颗粒的平均粒径例如优选为1nm以上且500nm以下，且更优选为5nm以上且200nm以下。复合氧化物的颗粒可以是结晶的或无定形的。

在无机被覆层是无机涂层的情况下，形成在氧化铝颗粒表面上的无机涂层的厚度优选为20nm以上且400nm以下，更优选为30nm以上且300nm以下，且特别优选为30nm以上且200nm以下。

无机被覆层可以由一层或两层以上的层形成。在无机被覆层由两层以上的层形成的情况下，两层以上的层可以由不同的相应材料形成。

例如，在无机被覆层由设置在氧化铝颗粒表面上的第一层和设置在第一层上的第二层形成的情况下，第一层的厚度优选为10nm以上且200nm以下，更优选为15nm以上且150nm以下，并且特别优选为15nm以上且100nm以下。此外，第二层的厚度优选为10nm以上且200nm以下，更优选为15nm以上且150nm以下，并且特别优选为15nm以上且150nm以下。

[复合颗粒表面上的有机化合物层]

在一个实施方案中，复合颗粒可以在表面上包括有机化合物层。形成有机化合物层的有机化合物存在于复合颗粒的表面上，并具有调节复合颗粒表面的物理性质的功能。例如，当复合颗粒在表面上包含有机化合物时，复合颗粒对树脂具有改进的亲和力，因此最大限度地表现出氧化铝颗粒作为填料的功能。

有机化合物的实例包括但不限于，有机硅烷、烷基膦酸和聚合物。

有机硅烷的实例包括其中烷基具有1至22个碳原子的烷基三甲氧基硅烷和烷基三氯硅烷，例如甲基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、正丙基三甲氧基硅烷、正丙基三乙氧基硅烷、异丙基三甲氧基硅烷、异丙基三乙氧基硅烷、戊基三甲氧基硅烷和己基三甲氧基硅烷，三甲氧基(3,3,3-三氟丙基)硅烷，(十三氟-1,1,2,2-四氢辛基)三氯硅烷，苯基三甲氧基硅烷，苯基三乙氧基硅烷，对(氯甲基)苯基三甲氧基硅烷和对(氯甲基)苯基三乙氧基硅烷。

膦酸的实例包括甲基膦酸、乙基膦酸、丙基膦酸、丁基膦酸、戊基膦酸、己基膦酸、庚基膦酸、辛基膦酸、癸基膦酸、十二烷基膦酸、十八烷基膦酸、2-乙基己基膦酸、环己基甲基膦酸、环己基乙基膦酸、苄基膦酸、苯基膦酸和十二烷基苯膦酸。

聚合物的合适实例包括聚(甲基)丙烯酸酯。具体地，聚合物的实例包括聚(甲基)丙烯酸甲酯、聚(甲基)丙烯酸乙酯、聚(甲基)丙烯酸丁酯、聚(甲基)丙烯酸苄酯、聚(甲基)丙烯酸环己酯、聚((甲基)丙烯酸叔丁酯)、聚(甲基)丙烯酸缩水甘油基酯和聚(甲基)丙烯酸五氟丙酯，并且进一步的实例包括通用聚合物，例如聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚醋酸乙烯酯、环氧树脂、聚酯、聚酰亚胺和聚碳酸酯。

注意，可以单独存在上述有机化合物中的一种，或者可以存在其两种以上。

对有机化合物存在的形式没有特别地限制。有机化合物可以共价键合至氧化铝和/或可以覆盖氧化铝和/或无机被覆层的材料。

有机化合物的含量相对于氧化铝颗粒的质量，优选小于或等于20质量％，且更优选0.01质量％以上且10质量％以下。当有机化合物的含量小于或等于20质量％时，可以容易地表现出由复合颗粒得到的物理性质，因此，这样的含量是优选的。

[复合颗粒的生产方法]

现在将详细描述第一实施方案的复合颗粒的生产方法的实例。本实施方案的复合颗粒的生产方法不限于下述的复合颗粒的生产方法。

本实施方案的复合颗粒的生产方法包括，通过烧结包含含元素铝的铝化合物、含元素钼的钼化合物和用于控制氧化铝颗粒的形状的形状控制剂的混合物来生产氧化铝颗粒的步骤；和在氧化铝颗粒的表面上形成包含复合金属氧化物的无机被覆层的步骤。

[片状氧化铝颗粒的生产方法]

对形成复合颗粒的片状氧化铝颗粒的生产方法没有特别地限制，并且可以适当地采用任何已知的技术。优选地，可以采用基于利用钼化合物的助熔剂法的生产方法，因为在这种方法的情况下，可以在相对低的温度下适当地生产具有高α结晶度的氧化铝。

更具体地，片状氧化铝颗粒的优选的生产方法包括，在钼化合物和形状控制剂的存在下，烧制铝化合物的步骤(烧制步骤)。烧制步骤可以是烧制由获得的要烧制的混合物的步骤(混合步骤)产生的混合物的步骤。

[混合步骤]

混合步骤是将铝化合物、钼化合物和形状控制剂混合在一起以形成混合物的步骤。优选的是，混合物还包含钾化合物。混合物的细节将在下面描述。

[铝化合物]

铝化合物是本实施方案的片状氧化铝颗粒的原料。对铝化合物没有特别地限制，条件是铝化合物在进行热处理时转化为氧化铝。铝化合物的实例包括氯化铝、硫酸铝、碱性乙酸铝、氢氧化铝、薄水铝石、拟薄水铝石、过渡氧化铝(例如γ-氧化铝、δ-氧化铝和θ-氧化铝)、α-氧化铝和具有两个以上的晶相的混合氧化铝。对用作前体的任何这些铝化合物的物理形式，例如形状、粒径和比表面积没有特别地限制。

在稍后将详细描述的助熔剂法中，铝化合物的形状可以是任何合适的形状，其实例包括球状形状、无定形形状、具有高纵横比的结构形状(例如，线、纤维、带和管)和片形状。

类似地，在稍后将详细描述的助熔剂法中，铝化合物可以是合适的固体铝化合物，并且其粒径可以在几纳米到几百微米的范围内。

此外，对铝化合物的比表面积没有特别地限制。优选的是，比表面积高，因为在这种情况下，钼化合物有效地起作用。然而，通过调节烧制条件和/或钼化合物的用量，可以使用具有任何比表面积的铝化合物作为原料。

此外，铝化合物可以是仅包括铝化合物的化合物，或者可以是包括铝化合物和有机化合物的复合材料。其合适的实例包括通过用有机硅烷使铝化合物改性获得的有机-无机复合材料、和包括吸附在其上的聚合物的铝化合物的复合材料。在使用例如如上所述的复合材料等复合材料的情况下，对有机化合物的含量没有特别地限制。从有效地生产片状氧化铝颗粒的观点，优选的是，含量小于或等于60质量％；更优选的是，含量小于或等于30质量％。

[形状控制剂]

形状控制剂可用于形成本实施方案的片状氧化铝颗粒。形状控制剂在钼化合物的存在下烧制铝化合物时，在氧化铝的片状晶体的生长中起重要作用。

对形状控制剂的存在状态没有特别地限制。合适的材料的实例包括其中形状控制剂与铝化合物物理混合的材料；和其中形状控制剂均匀地或局部地存在于铝化合物的表面或其内部的复合材料。

此外，形状控制剂可以添加至铝化合物中和/或可以作为杂质存在于铝化合物中。

形状控制剂在片状晶体的生长中起重要的作用。在钼氧化物助熔剂法中，钼氧化物与铝化合物反应以形成钼酸铝，然后，在钼酸铝分解的过程中，化学电位变化，这是结晶的驱动力；因此，形成具有发展的自形面(113)的六方双锥多面体颗粒。在根据本实施方案的生产方法中，据推测，由于在α-氧化铝生长的过程中，形状控制剂局部存在于颗粒表面附近的区域，因此，自形面(113)的生长得到显著抑制，结果，在面方向上的晶体取向的生长变得相对较快，这导致(001)面或(006)面的生长并因此形成片状形态。使用钼化合物作为助熔剂促进包含钼并具有高的α结晶度的片状氧化铝颗粒的形成。

注意，上述机制仅基于推测，因此，在由不同于上述机制的机制而产生本发明的效果的情况下，此类情况也包括在本发明的技术范围内。

关于形状控制剂的类型，从生产具有更高纵横比和更高分散性并提供更高生产率的片状氧化铝颗粒的观点，优选使用选自由硅、硅化合物和锗化合物组成的组中的至少一种。硅或硅化合物可以与锗化合物组合使用。硅或包含元素硅的硅化合物可以是莫来石的Si源，因此能够有效地生产莫来石；在这方面，优选使用硅或包含元素硅的硅化合物作为形状控制剂。在使用锗化合物的情况下，与使用硅或硅化合物的情况相比，可以生产具有更高纵横比和更大粒径的片状氧化铝颗粒；在这方面，优选使用锗化合物作为形状控制剂。

在上述助熔剂法中使用硅或硅化合物作为形状控制剂的情况下，可以容易地生产在表面层中包含莫来石的片状氧化铝颗粒。

在上述助熔剂法中，使用原料锗化合物作为形状控制剂的情况下，可以容易地生产包含锗或锗化合物的片状氧化铝颗粒。

[硅或硅化合物]

对硅或包含元素硅的硅化合物没有特别地限制，并且可以是已知的材料。硅或包含元素硅的硅化合物的具体实例包括硅金属；人工/合成硅化合物，例如有机硅烷、有机硅树脂、二氧化硅微粒、硅胶、介孔二氧化硅、SiC和莫来石；和天然硅化合物，如生物硅。其中，优选使用有机硅烷、有机硅树脂和二氧化硅微粒中的一种以上，因为这些材料可以与铝化合物更均匀地组合和混合。注意，硅或包含元素硅的硅化合物可以单独使用，或者硅和硅化合物中的两种以上可以组合使用。此外，还可以使用一种以上的其它形状控制剂，条件是不损害本发明的效果。

对硅或包含元素硅的硅化合物的形状没有特别地限制，并且形状的合适实例包括球状形状、无定形形状、具有高纵横比的结构形状(例如，线、纤维、带和管)和片形状。

[锗化合物]

对用作形状控制剂的原料锗化合物没有特别地限制，并且可以是已知的材料。原料锗化合物的具体实例包括锗金属、二氧化锗、一氧化锗、四氯化锗和具有Ge-C键的有机锗化合物。注意，可以单独使用一种原料锗化合物，或者可以组合使用两种以上的原料锗化合物。此外，还可以使用一种以上的其它形状控制剂，条件是不损害本发明的效果。

对原料锗的形状没有特别地限制，且形状的合适实例包括球状形状、无定形形状、具有高纵横比的结构形状(例如，线、纤维、带和管)和片形状。

[钼化合物]

如将在后面描述的，钼化合物在氧化铝的α晶体的生长中起助熔剂的作用。钼化合物的实例包括但不限于，钼氧化物和包含其中钼金属结合至氧的酸性基团阴离子(MoO_x ^n-)的化合物。

含酸性基团阴离子(MoO_x ^n-)的化合物的实例包括但不限于，钼酸、钼酸钠、钼酸钾、钼酸锂、H₃PMo₁₂O₄₀、H₃SiMo₁₂O₄₀、NH₄Mo₇O₁₂和二硫化钼。

钼化合物可以包含硅，并且在这种情况下，包含硅的钼化合物既用作助熔剂又用作形状控制剂。

在上述钼化合物中，从成本和易于升华的观点，优选使用钼氧化物。可以单独使用上述钼化合物中的一种，或者可以组合使用其两种以上。

钼酸钾(K₂Mo_nO_3n+1，n＝1～3)包含钾，因此也可以具有下面描述的钾化合物的功能。在本实施方案的生产方法中，“使用钼酸钾作为助熔剂”与“使用钼化合物和钾化合物作为助熔剂”具有相同的含义。

[钾化合物]

与形状控制剂一起，可以另外使用钾化合物。

钾化合物的实例包括但不限于，氯化钾、亚氯酸钾、氯酸钾、硫酸钾、硫酸氢钾、亚硫酸钾、亚硫酸氢钾、硝酸钾、碳酸钾、碳酸氢钾、乙酸钾、氧化钾、溴化钾、溴酸钾、氢氧化钾、硅酸钾、磷酸钾、磷酸氢钾、硫化钾、硫化氢钾、钼酸钾和钨酸钾。如本文所述，钾化合物包括异构体，如在钼化合物的情况下。其中，优选使用碳酸钾、碳酸氢钾、氧化钾、氢氧化钾、氯化钾、硫酸钾和钼酸钾中的一种以上，且更优选使用碳酸钾、碳酸氢钾、氯化钾、硫酸钾和钼酸钾中的一种以上。

可以单独使用上述钾化合物中的一种，或者可以组合使用其两种以上。

钾化合物有助于在氧化铝的表面层有效形成莫来石。此外，钾化合物有助于在氧化铝的表面层中有效形成含锗层。

此外，还优选的是，钾化合物与钼化合物一起用作助熔剂。

在上述钾化合物中，钼酸钾包含钼，因此也可以具有上述钼化合物的功能。使用钼酸钾作为助熔剂产生类似于使用钼化合物和钾化合物作为助熔剂产生的效果。

用作待装载原料的钾化合物或在烧制的加热过程中的反应中形成的钾化合物可以是水溶性钾化合物，其可以是例如钼酸钾。在这种情况下，由于钼酸钾即使在烧制温度范围内也不蒸发，并且在烧制后可以通过洗涤容易地回收，因此减少了释放到烧制炉外部的钼化合物的量，并且显著降低生产成本。

在使用钼化合物和钾化合物作为助熔剂的情况下，钼化合物的元素钼与钾化合物的元素钾的摩尔比(元素钼/元素钾)优选小于或等于5，且更优选为0.01～3；甚至更优选的是，该摩尔比为0.5～1.5，因为在这种情况下，可以进一步降低生产成本。当摩尔比(元素钼/元素钾)在任意的上述范围内时，可以获得具有大粒度的片状氧化铝颗粒，因此，这样的摩尔比是优选的。

[金属化合物]

如下所述，金属化合物可以具有促进氧化铝的晶体生长的功能。金属化合物可根据需要用于烧制。注意，金属化合物可用于促进α-氧化铝晶体的生长，但在本发明的片状氧化铝颗粒的生产中不是必需的。

对金属化合物没有特别地限制，且优选为包含选自由II族的金属和III族的金属组成的组中的至少一种金属的金属化合物。

包含至少一种II族金属的金属化合物的实例包括镁化合物、钙化合物、锶化合物和钡化合物。

包含至少一种III族金属的金属化合物的实例包括钪化合物、钇化合物、镧化合物和铈化合物。

注意，如上所述的术语“金属化合物”是指任何金属元素的氧化物、氢氧化物、碳酸盐和氯化物。例如，钇化合物包括氧化钇(Y₂O₃)、氢氧化钇和碳酸钇。在上述金属化合物中，金属元素的氧化物是优选的金属化合物。注意，如本文所述，金属化合物包括异构体。

在上述金属化合物中，第3周期金属元素的化合物、第4周期金属元素的化合物、第5周期金属元素的化合物和第6周期金属元素的化合物是优选的；第4周期金属元素的化合物和第5周期金属元素的化合物是更优选的；并且第5周期金属元素的化合物是甚至更优选的。具体地，优选使用镁化合物、钙化合物、钇化合物和镧化合物中的一种以上；更优选使用镁化合物、钙化合物和钇化合物中的一种以上；并且特别优选使用钇化合物。

金属化合物的添加比相对于铝化合物中的元素铝以质量计的量优选为0.02～20质量％，且更优选为0.1～20质量％。当金属化合物的添加比大于或等于0.02质量％时，可以适当地进行含钼的α-氧化铝的晶体生长，因此，这样的添加比是优选的。另一方面，当金属化合物的添加比小于或等于20质量％时，可以获得具有低含量的源自金属化合物的杂质的片状氧化铝颗粒，因此，这样的添加比是优选的。

[钇]

在用作金属化合物的钇化合物的存在下烧制铝化合物的情况下，在烧制步骤中更适合地进行晶体生长，因此，形成α-氧化铝和水溶性钇化合物。在这种情况下，水溶性钇化合物易于局部存在于α-氧化铝、即片状氧化铝颗粒的表面上；因此，根据需要，通过用水、碱性水、或通过加热这些中的任何一种而获得的液体等进行洗涤，可以从片状氧化铝颗粒中除去钇化合物。

铝化合物、钼化合物、硅或硅化合物、锗化合物、和钾化合物等的用量没有特别限制。例如，可以对以下混合物进行烧制，其量基于取作100质量％的原料总质量(以氧化物计算)：

1)将铝化合物、钼化合物、和硅或硅化合物、或者锗化合物混合在一起的混合物，铝化合物以Al₂O₃计算的量优选为大于或等于50质量％、更优选的量为70质量％以上且99质量％以下、且甚至更优选的量为80质量％以上且94.5质量％以下，钼化合物以MoO₃计算的量优选为小于或等于40质量％、更优选的量为0.5质量％以上且20质量％以下、且甚至更优选的量为1质量％以上且7质量％以下，硅或硅化合物、或者锗化合物以SiO₂或GeO₂计算的量优选为0.1质量％以上且10质量％以下、更优选的量为0.5质量％以上且小于7质量％、且甚至更优选的量为0.8质量％以上且4质量％以下。

从获得具有较大粒径的片状氧化铝颗粒的观点，优选在混合物中以按MoO₃计算为7质量％以上且40质量％以下的量使用钼化合物；更优选地，该量为9质量％以上且30质量％以下，且甚至更优选地为10质量％以上且17质量％以下。

从获得具有较大粒径的片状氧化铝颗粒的观点，优选在混合物中以按SiO₂和/或GeO₂计算为0.4质量％以上且小于10质量％的量使用硅或硅化合物、或者锗化合物；更优选地，该量为0.5质量％以上且10质量％以下，且特别优选1质量％以上且3质量％以下。

用作形状控制剂的硅或硅化合物和/或锗化合物可以是硅或硅化合物、或者锗化合物。

关于形状控制剂，可以唯一地使用硅或硅化合物，可以唯一地使用锗化合物，或者可以使用硅或硅化合物、和锗化合物的组合。

在使用锗化合物作为形状控制剂的情况下，包含在混合物中的锗化合物的量以GeO₂计算，基于取作100质量％的原料的总质量(以氧化物计算)，可以优选为0.4质量％以上且小于1.5质量％，且更优选为0.7质量％以上且1.2质量％以下。

原料量(质量％)的上述条件可以针对原料自由组合，并且原料量(质量％)各自的下限和上限也可以自由组合。

在任意的上述范围内使用各种化合物的情况下，可以容易地生产满足上述(006/113)比值并因此具有优异地发光性质的片状氧化铝颗粒。

在混合物还包含钾化合物的情况下，钾化合物的用量没有特别限制，并且混合的钾化合物的量以K₂O计算，基于取作100质量％的原料的总质量(以氧化物计算)，可以优选为小于或等于5质量％，更优选的量为0.01质量％以上且3质量％以下，且甚至更优选的量为0.05质量％以上且1质量％以下。

据推测，在使用钾化合物的情况下，通过与钼化合物反应形成的钼酸钾具有扩散Si的效果，因此有助于促进片状氧化铝颗粒的表面中莫来石的形成。

同样地，据推测，在使用钾化合物的情况下，通过与钼化合物反应形成的钼酸钾具有扩散原料锗的效果，并且因此有助于促进锗或锗化合物包含在片状氧化铝颗粒的表面中。

用作待装载原料的钾化合物或在烧制的加热过程中的反应中形成的钾化合物可以是水溶性钾化合物，其可以是例如钼酸钾。在这种情况下，由于钼酸钾即使在烧制温度范围内也不蒸发，并且在烧制后可以通过洗涤容易地回收，因此减少了释放到烧制炉外部的钼化合物的量，并且显著降低生产成本。

助熔剂法中，也优选使用钼化合物和钾化合物作为助熔剂。

注意，可以在烧制过程中，例如通过使用成本较低且容易获得的钼化合物和钾化合物作为原料，来生产可以用作助熔剂的包含钼和钾的化合物。本文中，关于作为实例呈现的例子进行描述，其中使用钼化合物和钾化合物作为助熔剂，这些例子包括使用钼化合物和钾化合物作为助熔剂的例子以及使用包含钼和钾的化合物作为助熔剂的例子二者。

从获得具有甚至更大粒度的片状氧化铝颗粒的观点，可以使用以下混合物，其中铝化合物、钼化合物、钾化合物和硅或硅化合物的用量优选如下，基于取作100质量％的原料的总质量(以氧化物计算)：

2)将铝化合物、钼化合物、钾化合物和硅或硅化合物混合在一起的混合物，铝化合物的量以Al₂O₃计算为大于或等于10质量％，钼化合物的量以MoO₃计算为大于或等于20质量％，钾化合物的量以K₂O计算为大于或等于1质量％，硅或硅化合物的量以SiO₂计算为小于1质量％。

从增加六边形片状氧化铝的含量的观点，可以更优选使用以下混合物，其量基于取作100质量％的原料的总质量(以氧化物计算)。

3)将铝化合物、钼化合物、钾化合物和硅或硅化合物混合在一起的混合物，铝化合物的量以Al₂O₃计算为20质量％以上且70质量％以下，钼化合物的量以MoO₃计算为30质量％以上且80质量％以下，钾化合物的量以K₂O计算为5质量％以上且30质量％以下，硅或硅化合物的量以SiO₂计算为0.001质量％以上且0.3质量％以下。

从增加六边形片状氧化铝的含量的观点，甚至可以更优选使用以下混合物，其量基于取作100质量％的原料的总质量(以氧化物计算)。

4)将铝化合物、钼化合物、钾化合物和硅或硅化合物混合在一起的混合物，铝化合物的量以Al₂O₃计算为25质量％以上且40质量％以下，钼化合物的量以MoO₃计算为45质量％以上且70质量％以下，钾化合物的量以K₂O计算为10质量％以上且20质量％以下，硅或硅化合物的量以SiO₂计算为0.01质量％以上且0.1质量％以下。

为了最大限度地增加六边形片状氧化铝的含量并使晶体的生长能够更合适地进行，可以特别优选使用以下混合物，其量基于取作100质量％的原料的总质量(以氧化物计算)。

5)将铝化合物、钼化合物、钾化合物和硅或硅化合物混合在一起的混合物，铝化合物的量以Al₂O₃计算为35质量％以上且40质量％以下，钼化合物的量以MoO₃计算为45质量％以上且65质量％以下，钾化合物的量以K₂O计算为10质量％以上且20质量％以下，硅或硅化合物的量以SiO₂计算为0.02质量％以上且0.08质量％以下。

在各种化合物包括在任意的上述范围内的情况下，可以生产片状的、具有大粒度的、且具有较高发光性质的片状氧化铝颗粒。特别地，在钼的使用量趋于增加并且硅的使用量趋于减少到一定程度的情况下，可以增加粒度和微晶直径，并且可以容易地生产六边形片状氧化铝颗粒；并且在各种化合物包含在任意的上述更优选范围内的情况下，六边形片状氧化铝颗粒倾向于容易生产，并且其含量倾向于进一步增加，并且所得氧化铝颗粒的发光性质倾向于更高。

在混合物进一步包括钇化合物的情况下，钇化合物的用量没有特别限制；以Y₂O₃计算，可以优选以小于或等于5质量％的量，且更优选以0.01质量％以上且3质量％以下的量混合钇化合物，其中该量基于取作100质量％的原料的总质量(以氧化物计算)。为了使晶体的生长能够更合适地进行，可以更优选地以按Y₂O₃计算为0.1质量％以上且1质量％以下的量混合钇化合物，其中该量基于取作100质量％的原料的总质量(以氧化物计算)。

原料的用量的数值可以在原料的总含量不超过100质量％的范围内适当地组合。

[烧制步骤]

烧制步骤是在钼化合物和形状控制剂的存在下烧制铝化合物的步骤。烧制步骤可以是烧制由混合步骤得到的混合物的步骤。

片状氧化铝颗粒可以例如通过在钼化合物和形状控制剂的存在下烧制铝化合物来获得。如上所述，这种生产方法称为助熔剂法。

助熔剂法归类为溶液法。更具体地，助熔剂法是利用晶体-助熔剂二元相图是共晶型的事例来生长晶体的方法。据推测，助熔剂法的机理如下。具体地，当加热溶质和助熔剂的混合物时，溶质和助熔剂形成液相。在这种情况下，由于助熔剂是熔剂，也就是说，溶质-助熔剂二元相图是共晶型的，溶质在低于其熔点的温度下熔化以形成液相。当助熔剂在这种状态下蒸发时，助熔剂的浓度降低，即，助熔剂降低溶质熔点的效果降低，因此，助熔剂的蒸发用作引起溶质晶体生长的驱动力(助熔剂蒸发法)。注意，溶质晶体的生长也可以由冷却溶质和助熔剂的液相引起的(缓慢冷却法)。

助熔剂法具有优点。例如，晶体的生长可以在远低于熔点的温度下实现；可以精确控制晶体结构；并且可以形成具有自形形状(euhedral shape)的多面体晶体主体。

通过使用钼化合物作为助熔剂的助熔剂法生产α-氧化铝颗粒的机理不一定清楚。然而，例如，据推测，其机制如下。具体地，当在钼化合物的存在下烧制铝化合物时，首先形成钼酸铝。在这种情况下，α-氧化铝晶体在低于氧化铝熔点的温度下从钼酸铝生长，这将从上面的描述中理解。然后，例如，通过钼酸铝的分解、和助熔剂的蒸发等，加速晶体的生长，因此，可以获得氧化铝颗粒。即，钼化合物用作助熔剂，并且通过作为中间产物的钼酸铝生产α-氧化铝颗粒。

在另外使用钾化合物作为助熔剂的情况下，通过助熔剂法生产α-氧化铝颗粒的机理不一定清楚。然而，例如，据推测，其机制如下。首先，钼化合物和铝化合物相互反应以形成钼酸铝。然后，例如钼酸铝分解成钼氧化物和氧化铝，并且包含由分解产生的钼氧化物的钼化合物与钾化合物反应以形成钼酸钾。氧化铝晶体在包含钼酸钾的钼化合物的存在下生长，因此，可以获得本实施方案的片状氧化铝颗粒。

通过使用上述助熔剂法，可以生产满足上述(006/113)比值并因此具有优异的发光性质的片状氧化铝颗粒。

对烧制的方法没有特别地限制，任何已知的普通方法都可以用于烧制。当烧制温度超过700℃时，铝化合物与钼化合物反应以形成钼酸铝。此外，当烧制温度达到900℃以上时，钼酸铝分解，并且在形状控制剂的作用下，形成片状氧化铝颗粒。此外，据推测，当钼酸铝分解成氧化铝和钼氧化物时，钼化合物引入至片状氧化铝颗粒中的铝氧化物的颗粒中。

此外，据推测，当烧制温度达到900℃以上时，由钼酸铝分解产生的钼化合物(例如，三氧化钼)与钾化合物反应以形成钼酸钾。

此外，据推测，当烧制温度达到1000℃以上时，片状氧化铝颗粒的晶体在钼的存在下生长，片状氧化铝颗粒的表面中的Al₂O₃和SiO₂相互反应以高效率形成莫来石。

同样，据推测，当烧制温度达到1000℃以上时，片状氧化铝颗粒的晶体在钼的存在下生长，并且片状氧化铝颗粒表面中的Al₂O₃和Ge化合物彼此反应，以高效率形成二氧化锗、和/或包含Ge-O-Al的化合物等。

此外，在烧制时，铝化合物、形状控制剂和钼化合物的状态没有特别地限制，并且铝化合物、形状控制剂和钼化合物存在于相同的空间中以使得钼化合物和形状控制剂可以作用于铝化合物就足够。具体地，可以采用以下任何一种：将钼化合物、形状控制剂和铝化合物的粉末混合在一起的简单混合，使用研磨机等的机械混合，以及使用研钵等的混合；并且可以采用干式混合和湿式混合中的任何一种。

烧制温度的条件没有特别限制，并且考虑到目标片状氧化铝颗粒的上述(006/113)比值、平均粒径、纵横比、莫来石的形成、上述纵向弛豫时间T₁的值、和分散性等适当地确定。通常，关于烧制的温度，最高温度优选高于或等于作为钼酸铝(Al₂(MoO₄)₃)的分解温度的900℃，更优选高于或等于1000℃，在该温度下可以高效率地形成莫来石和锗化合物，且甚至更优选高于或等于1200℃，在该温度下可以容易地获得纵向弛豫时间T₁大于或等于5秒(具有高结晶度)的片状氧化铝颗粒。

一般来说，控制由烧制产生的α-氧化铝的形状需要在接近α-氧化铝的熔点的高于或等于2000℃下实施高温烧制。然而，这种高温烧制的工业应用在对烧制炉的负荷和燃料成本方面涉及重大问题。

本实施方案的生产方法甚至可以在高于2000℃的高温下实施；然而，即使在比α-氧化铝的熔点低得多的1600℃以下的温度下，该生产方法也可以形成具有高α结晶度和高纵横比的片状形状的α-氧化铝，而不管前体的形状如何。

根据本发明的一个实施方案，即使在900至1600℃的最高烧制温度的条件下，也可以以低成本有效地形成具有高纵横比和α结晶度为90％以上的片状氧化铝颗粒。最高温度为950至1500℃的烧制是更优选的，最高温度为1000至1400℃的烧制是甚至更优选的，且最高温度为1200至1400℃的烧制是最优选的。

关于烧制时间，优选将温度升高到预定最高温度的时间在15分钟至10小时的范围内，并且在最高烧制温度下进行保持5分钟至30小时。就有效地形成片状氧化铝颗粒而言，更优选烧制保持时间为大约10分钟至15小时。

在选择1000至1400℃的最高温度和10分钟至15小时的烧制保持时间的条件的情况下，可以容易地获得具有致密α晶型的多边形片状形状的氧化铝颗粒，同时抑制聚集体的形成。

在选择1200至1400℃的最高温度和10分钟至15小时的烧制保持时间的条件的情况下，可以容易地获得纵向弛豫时间T₁大于或等于5秒(具有高结晶度)的片状氧化铝颗粒。

用于烧制的气氛没有特别地限制，条件是可以产生本发明的效果。例如，如空气和氧气等含氧气氛以及如氮气、氩气和二氧化碳等惰性气氛是优选的，并且当考虑成本时，空气气氛是更优选的。

用于进行烧制的设备也不必须受限制，并且可以使用所谓的烧制炉。优选的是，烧制炉由不与升华的钼氧化物反应的材料形成，并且进一步优选的是，使用气密的烧制炉以有效地利用钼氧化物。

当要获得氧化铝颗粒时，优选通过在钼化合物和形状控制剂的存在下或在钼化合物、形状控制剂、钾化合物和金属氧化物的存在下，烧制铝化合物来获得氧化铝颗粒。

也就是说，氧化铝颗粒的优选的生产方法包括在钼化合物和形状控制剂的存在下或在钼化合物、形状控制剂和钾化合物的存在下，烧制铝化合物的步骤(烧制步骤)。优选的是，混合物还包括如上所述的金属化合物。优选的是，金属化合物是钇化合物。

在使用钼化合物的助熔剂法中，钼氧化物与铝化合物反应以形成钼酸铝，然后，在钼酸铝分解的过程中，化学电位变化，这是结晶的驱动力；因此，形成具有发展的自形面(113)的六方双锥多面体颗粒。可以推断，在根据本实施方案的生产方法中，由于在α-氧化铝生长的过程中，形状控制剂局部存在于颗粒表面附近的区域，因此显著抑制自形面(113)的生长，结果，在面方向上的晶体取向的生长变得相对快，这导致(001)面或(006)面的生长并因此形成片状形态。因此，使用钼化合物作为助熔剂促使形成包含钼并具有高α结晶度的片状氧化铝颗粒。

[冷却步骤]

在使用钼化合物和钾化合物作为助熔剂的情况下，氧化铝颗粒的生产方法可以包括冷却步骤。冷却步骤是将由在烧制步骤中实现的晶体生长产生的氧化铝冷却的步骤。更具体地，冷却步骤可以是将由烧制步骤得到的处于液相的包括氧化铝和助熔剂的组合物冷却的步骤。

冷却速率没有特别限制，并且优选为1～1000℃/小时，更优选为5～500℃/小时，且甚至更优选为50～100℃/小时。当冷却速率大于或等于1℃/小时时，可以缩短生产时间，因此，这样的冷却速率是优选的。另一方面，当冷却速率小于或等于1000℃/小时时，用于烧制的坩埚不太容易由于热冲击而破裂，因此可以长时间使用；因此，这样的冷却速率是优选的。

用于冷却的方法没有特别限制，并且冷却可以通过自然冷却或通过使用冷却装置来进行。

[后处理步骤]

本实施方案的片状氧化铝颗粒的生产方法可以包括后处理步骤。后处理步骤是片状氧化铝颗粒的后处理步骤和去除助熔剂的步骤。后处理步骤可以在烧制步骤之后、在冷却步骤之后、或者在烧制步骤之后和冷却步骤之后进行。根据需要，后处理步骤可以重复进行两次以上。

用于后处理的方法的实例包括洗涤和高温处理。这些可以组合进行。

洗涤的方法没有特别的限制，且洗涤可以通过使用水、氨水溶液、氢氧化钠水溶液或酸性水溶液来进行，以去除助熔剂。

在这种情况下，可以通过适当改变要使用的水、氨水溶液、氢氧化钠水溶液或酸性水溶液的浓度和用量、要洗涤的面积、和/或洗涤时间等来控制钼的含量。

用于高温处理的方法的实例包括进行加热以实现高于或等于助熔剂的升华温度或沸点温度的温度。

[粉碎步骤]

在一些情况下，烧制的产物可能包括片状氧化铝颗粒的聚集体，因此，可能无法达到适合本发明的粒径范围。因此，根据需要，可以将片状氧化铝颗粒粉碎，从而可以获得适合本发明的粒径范围。

粉碎烧制产物的方法没有特别地限制。可以采用使用球磨机、颚式破碎机、喷磨机、盘磨机、SpectroMill、研磨机、或混合磨机等任何已知的粉碎方法。

[粒度分级步骤]

优选对片状氧化铝颗粒进行粒度分级处理。粒度分级的目的是调节平均粒径，以改善粉末的流动性或抑制当片状氧化铝颗粒添加到用于形成基质的粘结剂中时可能发生的粘度增加。术语“粒度分级处理”是指通过粒度对颗粒进行筛选的操作。

粒度分级可以是湿式分级或干式分级，但是，从生产率的观点，干式分级是优选的。干式分级可以是使用筛子的分级，或者可以是例如空气分级，其中通过使用离心力和流体阻力之间的差来进行分级。从分级精度的观点，空气分级是优选的，并且空气分级可以通过使用分级机来进行，例如利用柯恩达效应的气流分级机、旋转气流型分级机、强制涡流离心分级机或半自由涡流离心分级机。

上述粉碎步骤和粒度分级步骤可以在需要这些步骤的阶段进行，这些阶段包括有机化合物层形成步骤之前和之后的阶段，这将在后面描述。通过选择是否进行粉碎和/或粒度分级和/或选择条件，例如可以调节得到的片状氧化铝颗粒的平均粒径。

优选的是，本实施方案的片状氧化铝颗粒和通过本实施方案的生产方法生产的片状氧化铝颗粒具有很少的聚集体或没有聚集体。这是因为在这种情况下，它们的固有性质可以容易地表现出来，并且其可操作性增强，并且在片状氧化铝颗粒通过分散在分散介质中而使用的情况下，表现出增强的分散性。在片状氧化铝颗粒的生产方法中，在不进行上述粉碎步骤和/或粒度分级步骤就可以生产具有很少聚集体或没有聚集体的片状氧化铝颗粒的情况下，不需要进行这些步骤。在这种情况下，可以以高生产率生产具有优异性质的目标片状氧化铝，因此，这种情况是优选的。

[无机被覆层形成步骤]

接下来，在如上所述获得的片状氧化铝颗粒的表面上形成包括复合金属氧化物的无机被覆层。该层的形成方法没有特别地限制。这些方法的实例包括液相方法和气相方法。

作为可以形成无机被覆层的无机化学种类，可以使用上述任何无机化学种类。

无机被覆层形成步骤包括，例如，将包含除铝(Al)以外的至少一种金属的金属无机盐与片状氧化铝颗粒接触，然后将沉积在片状氧化铝颗粒上的金属无机盐转化为复合金属氧化物的过程。

可选择地，无机被覆层形成步骤可以包括其它过程，其包括第一转化步骤和第二转化步骤。在第一转化步骤中，包含除铝(Al)以外的至少一种金属的第一金属无机盐与片状氧化铝颗粒接触，然后，沉积在片状氧化铝颗粒上的第一金属无机盐转化为金属氧化物或复合金属氧化物(以下也简称为“金属氧化物等”)；随后，在第二转化步骤中，使第二金属无机盐与金属氧化物等和/或片状氧化铝颗粒接触，第二金属无机盐包含作为除铝(Al)以外的并且不同于第一转化步骤中使用的金属的金属的至少一种不同的金属；然后，金属氧化物和/或第二金属无机盐转化为复合金属氧化物。

在氧化铝颗粒上形成包含复合金属氧化物的被覆层可以如下完成。含钼的氧化铝颗粒的液体介质分散液可以与复合金属氧化物本身或其分散液混合，并且可以过滤和干燥混合物。在希望增强氧化铝颗粒和复合金属氧化物之间的相互作用，从而能够表现出特别显著的优异性质的情况下，例如，在如上所述希望增强被覆层特性、希望更均匀的无机被覆层和/或希望减少所得无机被覆层从氧化铝颗粒分层的可能性的情况下，优选可以如下形成无机被覆层。可以将对液体介质具有溶解性的作为金属氧化物的前体的第一金属无机盐的溶液与含钼的氧化铝颗粒或其液体介质分散液混合，以使溶解的分子形式的第一金属无机盐与含钼的氧化铝颗粒充分接触，然后，沉积在氧化铝颗粒上并具有小于或等于150nm的非常小的粒度的第一金属无机盐可以转化为金属氧化物等。此外，优选地，可以将对液体介质具有溶解性的第二金属无机盐的溶液与其上已经形成了金属氧化物等的氧化铝颗粒、或者与其液体介质分散液混合，以使溶解的分子形式的第二金属无机盐与金属氧化物等和/或含钼的氧化铝颗粒充分接触，然后，可以将沉积在金属氧化物等和/或含钼的氧化铝颗粒上并且具有小于或等于150nm的非常小的粒度的第二金属无机盐转化为金属氧化物等。此外，如果需要，可以进行过滤和/或干燥。对于第一金属无机盐向金属氧化物等的转化和/或第二金属无机盐向金属氧化物等的转化，在由于低温或pH变化而不能容易地完成转化的情况下，如果需要，可以进行烧制。在这种情况下，可以表现出简单混合物中不存在的氧化铝颗粒和复合金属氧化物之间的强相互作用，因此，可以容易地表现出如上所述的特别显著的优异性质。对于形成无机被覆层的步骤的烧制条件，可以参考用于氧化铝颗粒的上述条件，适当地选择和采用最佳条件。

作为将第一金属无机盐转化为金属氧化物等的烧制条件，例如可以选择600至1200℃的烧制温度。此外，作为将第二金属无机盐转化为金属氧化物等的烧制条件，例如可以选择600至1200℃的烧制温度。第一金属无机盐向金属氧化物等的转化和第二金属无机盐向金属氧化物等的转化可以同时进行，例如，可以在600～1200℃的温度下进行烧制。

关于液相方法，其实例如下。制备其中分散有片状氧化铝颗粒的分散液，根据需要，对该分散液进行pH调节和加热，随后，将如硫酸钴等第一金属无机盐的水溶液滴加到该分散液中。在这种情况下，优选用碱性水溶液将pH保持在恒定水平。随后，将分散液搅拌预定的时间，并将所得物过滤、洗涤和干燥以获得粉末。以这种方式，由金属氧化物如氧化钴形成的第一无机被覆层形成在具有片状形状的氧化铝颗粒的表面上。

接下来，制备其中分散了其上已形成第一无机被覆层的片状氧化铝颗粒的分散液，根据需要，对该分散液进行pH调节和加热，随后，将如氯化铁等第二金属无机盐的水溶液滴加到该分散液中。在这种情况下，优选用酸性水溶液将pH保持在恒定水平。随后，将分散液搅拌预定的时间，并将所得物过滤、洗涤和干燥以获得粉末。以这种方式，在具有片状形状的氧化铝颗粒的表面上形成由例如氧化铝-钴(aluminum-cobalt oxide)和铁氧化物形成的第二无机被覆层。

无机被覆层可以由任何其它复合金属氧化物形成，其实例包括氧化铝-钴(aluminum-cobalt oxide)、氧化铝-锌(aluminum-zinc oxide)、氧化铝-钴和铁氧化物，氧化铝-钴和氧化钛，氧化钴-铁(cobalt-iron oxide)和铁氧化物，氧化锌-铁(zinc-ironoxide)和氧化锌，氧化锌-钛(zinc-titanium oxide)和氧化锌，氧化镍-钛(nickel-titanium oxide)和镍氧化物、以及氧化锰-铁(manganese-iron oxide)和铁氧化物。

另外或可选择地，无机被覆层可以由氧化镍-铁(nickel-iron oxide)、或氧化镍-钛、或氧化锰-铁形成，或者无机被覆层可以由氧化钴-钛(cobalt-titanium oxide)和氧化铝-钴形成。

在本步骤中，可以以使得无机涂层覆盖片状氧化铝颗粒表面的至少一部分的方式形成无机涂层。在这种情况下，例如在由复合金属氧化物形成的颗粒聚集在一起的状态下形成该层。

[有机化合物层形成步骤]

在一个实施方案中，片状氧化铝颗粒的生产方法可以进一步包括有机化合物层形成步骤，该步骤在无机被覆层形成步骤之后进行，以在无机被覆层的表面(也称为“复合颗粒的表面”)上形成有机化合物层。通常，有机化合物层形成步骤在烧制步骤之后或在后处理步骤之后进行。

有机化合物层的形成方法没有特别地限制，并且可以适当地采用已知的方法。方法的实例包括其中将包含有机化合物的液体与含钼的片状氧化铝颗粒接触并干燥的方法。

注意，可用于形成有机化合物层的有机化合物可以是例如有机硅烷化合物。

[有机硅烷化合物]

在片状氧化铝颗粒包含硅原子和/或无机硅化合物的情况下，与片状氧化铝颗粒不包含硅原子或无机硅化合物的情况相比，可以预期如上所述的表面改性效果。此外，可以形成并使用有机硅烷化合物和包含硅原子和/或无机硅化合物的氧化铝颗粒的反应产物。与包含硅原子和/或无机硅化合物的片状氧化铝颗粒相比，作为片状氧化铝颗粒和有机硅烷化合物的反应产物的片状氧化铝颗粒是优选的，因为作为这种反应产物的片状氧化铝颗粒由于局部存在于片状氧化铝颗粒表面的硅原子和/或无机硅化合物与有机硅烷化合物的反应而对基质具有更好的亲和性。

有机硅烷化合物的实例包括其中烷基具有1～22个碳原子的烷基三甲氧基硅烷和烷基三氯硅烷，例如甲基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、正丙基三甲氧基硅烷、正丙基三乙氧基硅烷、异丙基三甲氧基硅烷、异丙基三乙氧基硅烷、戊基三甲氧基硅烷和己基三甲氧基硅烷，三甲氧基(3,3,3-三氟丙基)硅烷，(十三氟-1,1,2,2-四氢辛基)三氯硅烷，苯基三甲氧基硅烷，苯基三乙氧基硅烷，对(氯甲基)苯基三甲氧基硅烷，对(氯甲基)苯基三乙氧基硅烷，如γ-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-缩水甘油醚氧基丙基三乙氧基硅烷、和β-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷等环氧硅烷，如γ-氨丙基三乙氧基硅烷、N-β-(氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷、N-β-(氨乙基)-γ-氨丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三甲氧基硅烷和γ-脲基丙基三乙氧基硅烷等氨基硅烷，如3-巯基丙基三甲氧基硅烷等巯基烷，如对苯乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三氯硅烷、乙烯基三(β-甲氧基乙氧基)硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷和γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等乙烯基硅烷，以及可以是环氧系的、氨基系的或乙烯基系的聚合硅烷。注意，可以单独存在上述有机硅烷化合物中的一种，或者可以存在其两种以上。

作为反应的结果，充分的是，有机硅烷化合物共价键合至片状氧化铝颗粒表面中的至少一部分或全部硅原子和/或无机硅化合物。不仅氧化铝的一部分，而且其全部可以被反应产物覆盖。可用于将有机硅烷化合物提供到氧化铝表面的方法包括通过浸渍和化学气相沉积(CVD)的施加。

相对于片状氧化铝颗粒的表面中存在的硅原子和/或无机硅化合物的质量，以硅原子计算的有机硅烷化合物的用量优选小于或等于20质量％，且更优选为10至0.01质量％。当有机硅烷化合物的用量小于或等于20质量％时，可以容易地表现出由氧化铝颗粒得到的物理性质，因此，这样的用量是优选的。

有机硅烷化合物和包含硅原子和/或无机硅化合物的氧化铝颗粒之间的反应可以通过使用任何已知的、用于使填料表面改性的普通方法来完成。例如，可以采用使用流体喷嘴的喷雾方法，使用具有剪切力的搅拌、球磨机、或混合机等的干法，或者例如作为水系或有机溶剂系的湿法。期望地，使用剪切力的方法以使得在实施方案中使用的氧化铝颗粒不被破坏的方式进行。

根据有机硅烷化合物的类型适当规定干法体系中的温度或湿法中的后处理干燥温度，使得温度在不引起有机硅烷化合物的热分解的范围内。例如，在用如如上所述那些等有机硅烷化合物进行处理的情况下，温度希望为80℃至150℃。

[树脂组合物]

在一个实施方案中，提供包括树脂和以上实施方案的复合颗粒的树脂组合物。树脂的实例包括但不限于，热固性树脂和热塑性树脂。

树脂组合物可以固化以形成树脂组合物的固化产物。树脂组合物可以固化并成形以形成树脂组合物的成形制品。对于成形，树脂组合物可以适当地经受一种以上的处理，例如熔融和捏合。成形方法的实例包括压缩成形、注射成形、挤出成形和发泡成形。特别地，优选使用挤出设备的挤出成形，并且更优选使用双螺杆挤出设备的挤出成形。

在将树脂组合物用作被覆剂、或涂料配方等的情况下，可以通过将树脂组合物施加至被覆目标来形成具有树脂组合物的固化产物的被覆膜。

[树脂组合物的生产方法]

根据本发明的一个实施方案，提供树脂组合物的生产方法。

该生产方法包括将树脂与上述实施方案的复合颗粒混合的步骤。要使用的片状氧化铝颗粒可以是上述片状氧化铝颗粒，因此，这里省略其描述。

注意，要使用的复合颗粒可以是经历表面处理的复合颗粒。

此外，可以单独使用一种类型的复合颗粒，或者可以组合使用两种以上的复合颗粒。

此外，复合颗粒可以与一种以上的其它填料(例如氧化铝、尖晶石、氮化硼、氮化铝、氧化镁和碳酸镁的填料)组合使用。

复合颗粒的含量相对于取作100质量％的树脂组合物的总质量优选为5～95质量％，更优选为10～90质量％，且甚至更优选为30～80质量％。当复合颗粒的含量大于或等于5质量％时，可以有效地表现出复合颗粒的高导热性，因此，这样的含量是优选的。另一方面，当复合颗粒的含量小于或等于95质量％时，可以获得具有优异的成形性的树脂组合物，因此，这样的含量是优选的。

在将树脂组合物用作被覆剂、或涂料配方等的情况下，从能够表现出优异的发光性质和促使形成被覆膜的观点，优选复合颗粒的含量相对于取作100质量％的基于树脂组合物的固体的总质量为0.1～95质量％；更优选的是，该含量为1～50质量％，且甚至更优选3～30质量％。

[树脂]

树脂的实例包括但不限于，热塑性树脂和热固性树脂。

热塑性树脂没有特别地限制，可以使用用作成形材料等的任何已知的普通热塑性树脂。其具体实例包括聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚甲基丙烯酸甲酯树脂、聚醋酸乙烯酯树脂、乙烯-丙烯共聚物、乙烯-醋酸乙烯酯共聚物、聚氯乙烯树脂、聚苯乙烯树脂、聚丙烯腈树脂、聚酰胺树脂、聚碳酸酯树脂、聚缩醛树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、聚苯醚树脂、聚苯硫醚树脂、聚砜树脂、聚醚砜树脂、聚醚醚酮树脂、聚烯丙基砜树脂、热塑性聚酰亚胺树脂、热塑性聚氨酯树脂、聚氨基双马来酰亚胺树脂、聚酰胺-酰亚胺树脂、聚醚酰亚胺树脂、双马来酰亚胺三嗪树脂、聚甲基戊烯树脂、氟化树脂、液晶聚合物、烯烃-乙烯醇共聚物、离聚物树脂、聚芳酯树脂、丙烯腈-乙烯-苯乙烯共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物和丙烯腈-苯乙烯共聚物。

热固性树脂是在热固性树脂通过如加热、使用辐射、或使用催化剂等手段固化的情况下具有能够变成基本上不溶和不可熔化的性质的树脂，并且典型地，热固性树脂可以是用作成形材料等的任何已知的普通热固性树脂。其具体实例包括酚醛树脂，例如酚醛清漆型酚醛树脂和甲阶型酚醛树脂，包括苯酚酚醛树脂和甲酚酚醛树脂的酚醛清漆型酚醛树脂的实例，包括未改性的甲阶酚醛树脂和用桐油、亚麻籽油、或核桃油等改性的油改性的甲阶酚醛树脂的甲阶型酚醛树脂的实例；环氧树脂，例如双酚型环氧树脂、脂肪族链改性的双酚型环氧树脂、酚醛型环氧树脂、联苯型环氧树脂和聚亚烷基二醇型环氧树脂，包括双酚A型环氧树脂和双酚F型环氧树脂的双酚型环氧树脂的实例，包括酚醛型环氧树脂和甲酚酚醛型环氧树脂的酚醛型环氧树脂的实例；脲醛树脂；含三嗪环的树脂，如三聚氰胺树脂；乙烯基树脂，如(甲基)丙烯酸系树脂和乙烯基酯树脂；不饱和聚酯树脂；双马来酰亚胺树脂；聚氨酯树脂；邻苯二甲酸二烯丙酯树脂；有机硅树脂；含苯并噁嗪环树脂；和氰酸酯树脂。

可以单独使用上述树脂中的一种，或者可以组合使用其两种以上。在这种情况下，可以使用两种以上的热塑性树脂，可以使用两种以上的热固性树脂，或者可以使用一种以上的热塑性树脂和一种以上的热固性树脂。

树脂的含量相对于取作100质量％的树脂组合物的总质量优选为5～90质量％，且更优选为10～70质量％。当树脂的含量大于或等于5质量％时，可以赋予树脂组合物优异的成形性，因此，这样的含量是优选的。另一方面，当树脂的含量小于或等于90质量％时，由成形得到的化合物具有高导热性，因此，这样的含量是优选的。

[固化剂]

根据需要，树脂组合物可以包含与其混合的固化剂。

固化剂没有特别地限制，且可以是任何已知的固化剂。

其具体实例包括胺系化合物、酰胺系化合物、酸酐系化合物和酚醛系化合物。

胺系化合物的实例包括二氨基二苯基甲烷、二亚乙基三胺、三亚乙基四胺、二氨基二苯基砜、异佛尔酮二胺、咪唑、BF₃-胺络合物和胍衍生物。

酰胺系化合物的实例包括双氰胺和由亚麻酸二聚体和乙二胺合成的聚酰胺树脂。

酸酐系化合物的实例包括邻苯二甲酸酐、偏苯三酸酐、均苯四酸酐、马来酸酐、四氢邻苯二甲酸酐、甲基四氢邻苯二甲酸酐、甲基纳迪克酸酐、六氢邻苯二甲酸酐和甲基六氢邻苯二甲酸酐。

酚醛系化合物的实例包括苯酚酚醛树脂、甲酚酚醛树脂、芳香烃甲醛树脂改性的酚醛树脂、双环戊二烯酚加合物型树脂、苯酚芳烷基树脂(新酚醛树脂(xylok resins))、由多羟基化合物和甲醛合成的以间苯二酚酚醛树脂为代表的多酚酚醛树脂、萘酚芳烷基树脂、三羟甲基甲烷树脂、四苯酚基乙烷树脂、萘酚酚醛树脂、萘酚-苯酚共缩合酚醛树脂、萘酚-甲酚共缩合酚醛树脂、联苯改性酚醛树脂(其中苯酚核通过二亚甲基互连的多酚醛化合物)、联苯改性萘酚树脂(其中苯酚核通过二亚甲基互连的多萘酚化合物)、以及诸如氨基三嗪改性酚醛树脂的多羟基苯酚化合物(其中苯酚核通过三聚氰胺、或苯并胍胺等互连的多酚醛化合物)和含烷氧基芳环改性的酚醛树脂(其中苯酚核和含烷氧基芳环通过甲醛互连的多酚醛化合物)。

可以单独使用上述固化剂中的一种，或者可以组合使用其两种以上。

[固化促进剂]

根据需要，树脂组合物可以包含与其混合的固化促进剂。

当组合物要固化时，固化促进剂具有促进固化的功能。

固化促进剂的实例包括但不限于，含磷化合物、叔胺、咪唑、有机酸的金属盐、路易斯酸和胺络合物盐。

可以单独使用上述固化促进剂中的一种，或者可以组合使用其两种以上。

[固化催化剂]

根据需要，树脂组合物可以包含与其混合的固化催化剂。

固化催化剂具有代替固化剂促进含环氧基化合物的固化反应的功能。

固化催化剂的实例包括但不限于，已知的普通热聚合引发剂和光化辐射聚合引发剂。

注意，可以单独使用一种固化催化剂，或者可以组合使用两种以上的固化催化剂。

[粘度改性剂]

根据需要，树脂组合物可以包含与其混合的粘度改性剂。

粘度改性剂具有使组合物的粘度改性的功能。

粘度改性剂的实例包括但不限于，有机聚合物、聚合物颗粒和无机颗粒。

注意，可以单独使用一种粘度改性剂，或者可以组合使用两种以上的粘度改性剂。

[增塑剂]

根据需要，树脂组合物可以包含与其混合的增塑剂。

增塑剂具有改善热塑性合成树脂的加工性、柔韧性、和耐候性等的功能。

增塑剂的实例包括但不限于，邻苯二甲酸酯、己二酸酯、磷酸酯、偏苯三酸酯、聚酯、聚烯烃和聚硅氧烷。

注意，可以单独使用上述增塑剂中的一种，或者可以组合使用其两种以上。

[混合步骤]

本实施方案的树脂组合物可以通过将复合颗粒、树脂和根据需要可添加的一种以上的其它成分混合在一起而获得。混合的方法没有特别限制，任何已知的普通方法都可以用于混合。

在树脂是热固性树脂的情况下，将热固性树脂、和复合颗粒等混合在一起的通常方法可以为如下。将预定量的热固性树脂、复合颗粒和根据需要添加的一种以上的其它成分在混合机等中彻底地混合在一起，随后，将混合物在三辊研磨机等中捏合，以获得流动的液体组合物。此外，在另一个实施方案中，将热固性树脂、和复合颗粒等混合在一起的方法可以为如下。将预定量的热固性树脂、复合颗粒和根据需要添加的一种以上的其它成分在混合机等中彻底混合在一起，随后，在混合辊磨机、或挤出设备等中熔融捏合混合物，然后冷却，以获得固体组合物。关于混合状态，在添加固化剂、和/或催化剂等的情况下，添加剂和可固化树脂充分均匀地相互混合就足够，但是优选复合颗粒也均匀地分散并混合在其中。

在树脂是热塑性树脂的情况下，将热塑性树脂、和复合颗粒等混合在一起的通常方法可以为如下。例如使用各种类型的混合机中的任何一种、如转鼓或亨舍尔混合机，将热塑性树脂、复合颗粒和根据需要添加的一种以上的其它成分预先混合在一起，随后，在混合机如班伯里混合机、辊磨机、布拉本德混合机、单螺杆捏合和挤出设备、双螺杆捏合和挤出设备、捏合机、或混合辊磨机等中将混合物熔融捏合。注意，熔融捏合的温度没有特别限制，且通常在100至320℃的范围内。

可以向树脂组合物中添加偶联剂，因为偶联剂增强树脂组合物中的如复合颗粒等填料的流动性和填充特性。注意，添加偶联剂进一步增强树脂和复合颗粒之间的粘附性，并且降低树脂和复合颗粒之间的界面热阻，因此，可以改善树脂组合物的导热性。

可以单独使用一种偶联剂，或者可以组合使用两种以上的偶联剂。

偶联剂的添加量没有特别限制，且相对于树脂的质量优选为0.01～5质量％，且更优选为0.1～3质量％。

在一个实施方案中，树脂组合物用作导热性材料。

由于树脂组合物中包含的复合颗粒对于树脂组合物表现出优异的导热性，所以优选将树脂组合物用作绝缘和散热构件。因此，可以改善装置的散热性质，因此，可以实现装置的尺寸和重量减小以及性能增强。

由于树脂组合物中包含的复合颗粒具有优异的发光性质，所以该树脂组合物适合用作被覆剂、和涂料配方等。

[固化产物的生产方法]

在本发明的一个实施方案中，提供一种固化产物的生产方法。该生产方法包括使如上所述生产的树脂组合物固化。

用于固化的温度没有特别限制，且优选为20～300℃，和更优选为50～200℃

固化时间没有特别限制，且优选为0.1～10小时，和更优选为0.2～3小时。

固化产物的形状可以根据期望的应用而变化，并且可以由本领域技术人员适当地设计。

在上述树脂组合物、树脂组合物的生产方法和固化产物中，使用片状形状的复合颗粒；可选择地，可以使用将在下面描述的具有多面体形状的复合颗粒。

上述无机被覆层形成在片状氧化铝颗粒上；可选择地，可以在多面体氧化铝颗粒上形成无机被覆层。具体地，复合颗粒可以具有多面体形状，即，复合颗粒可以包括具有多面体形状的氧化铝颗粒，并且包括设置在氧化铝颗粒的表面上并且包含复合金属氧化物的无机被覆层。在这种情况下，除了使用不同的方法用于生产具有多面体形状的氧化铝颗粒的方法之外，用于生产复合颗粒的方法可以类似于上述用于生产复合颗粒的方法。

作为多面体颗粒的氧化铝颗粒可以容易地加载到树脂组合物中；在这方面，这种氧化铝颗粒是有利的。例如，在下面将详细描述的助熔剂法中，在使用钼化合物作为助熔剂的情况下，可以获得基本上接近球形颗粒的多面体颗粒，并且接近球形颗粒的多面体颗粒是有利的形式，因为当将颗粒加载到树脂组合物中时，可以容易地完成加载。具体地，最大平坦表面的面积小于或等于结构的面积的八分之一，特别地，可以适当地获得其中最大平坦表面的面积小于或等于结构的面积的十六分之一的颗粒。

此外，据推测，在氧化铝颗粒是多面体颗粒的情况下，当颗粒在树脂组合物中彼此接触时，发生有助于高导热性的表面对表面接触，并且结果，与球形颗粒的情况相比，可以获得更高的导热性，条件是两种情况的填充率相同。

此外，在使用大量助熔剂的普通助熔剂法中，可以获得的铝氧化物具有六方双锥形状，即具有锐角的形状，因此，铝氧化物存在的问题在于，例如在生产包括如实施方案的那些的复合颗粒的树脂组合物的情况下，例如对装置造成损害。相对地，在该实施方案中使用的铝氧化物基本上不具有六方双锥形状，因此不太可能引起诸如对装置的损害的问题。此外，由于本实施方案的铝氧化物基本上是具有八个以上的面的多面体，由此具有接近球形的形状，因此铝氧化物具有不太可能引起如对装置的损害的问题的特征。

[实施例]

现在将参考实施例更详细地描述本发明。应当注意，本发明不限于下面描述的实施例。

[实施例1]

生产作为复合颗粒的主体的片状氧化铝。通过将100g(按氧化物(Al₂O₃)计算为65质量％)市售氢氧化铝(平均粒径为1～2μm)、6.5g(按氧化物(MoO₃)计算为9.0质量％)三氧化钼(由Taiyo Koko Co.，Ltd.制造)和0.65g(按氧化物(SiO₂)计算为0.9质量％)二氧化硅(特级，由Kanto Chemical Co.，Inc.制造)在研钵中混合在一起而获得混合物。将所得混合物置于坩埚中，将其在陶瓷电炉中以5℃/min的条件加热至1200℃，然后在1200℃保持10小时。以这种方式，进行烧制。随后，在5℃/min的条件下将坩埚冷却至室温，然后移除。因此，获得67.0g浅蓝色粉末。将得到的粉末在研钵中研磨，直到颗粒可以通过2mm的筛子。

随后，将65.0g获得的浅蓝色粉末分散在250mL 0.25％氨水中，并在室温(25～30℃)下搅拌分散液3小时。随后，将所得物通过106μm的筛子，并进行过滤以除去氨水，随后水洗并干燥以除去残留在颗粒表面的钼。由此，获得60.0g浅蓝色粉末。因此，制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

SEM检测确认，所获得的粉末具有有多边形片状形状并且具有非常少的聚集体的片状氧化铝颗粒，因此具有优异的可操作性。此外，当进行XRD测量时，出现α-氧化铝的窄散射峰，而没有观察到α-晶体结构之外的氧化铝晶体体系的峰。因此，确认获得了具有致密晶体结构的片状氧化铝。此外，根据X射线荧光定量分析的结果，确认所获得的颗粒包含按三氧化钼计算的量为0.61％的钼。

接下来，将15g D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒分散在150mL水中以获得分散液。通过使用1mol NaOH将分散液的pH调节至11.4，同时将分散液的温度调节至65℃。在搅拌分散液的同时，经4.5小时以下，将100g 14.1％CoSO₄溶液滴加到分散液中(理论被覆比：20％)。同时，通过使用80g 5％NaOH水溶液，将分散液的pH保持在11.4。滴加CoSO₄溶液后，将分散液再搅拌4小时，且将所得分散液过滤并洗涤。接下来，在1200℃进行烧制2小时。因此，获得18.3g覆盖有氧化钴的片状氧化铝颗粒的粉末。复合颗粒的颜色为蓝色。

[实施例2]

通过使用与实施例1类似的生产方法制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

此外，通过使用与实施例1类似的生产方法，获得18.3g覆盖有形成第一层的氧化钴的片状氧化铝颗粒的粉末。

接下来，将5g获得的粉末分散在50mL水中，以获得分散液。通过使用1mol HCl将分散液的pH调节至1.8，同时，经2.5小时以下，将分散液的温度调节至70℃。在搅拌分散液的同时，将26.2g 5％TiCl₄溶液滴加到分散液(理论被覆比：10％)。同时，通过使用47.3g 5％NaOH水溶液，将分散液的pH保持在1.8。滴加TiCl₄溶液后，将分散液再搅拌4小时，并将所得分散液过滤并洗涤。接下来，在600℃进行烧制2小时。因此，获得5.4g覆盖有形成第二层的氧化铝-钴(aluminum-cobalt oxide)和氧化钛的片状氧化铝颗粒的样品。复合颗粒的颜色为蓝色。

[实施例3]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例2类似的方式，获得5.4g覆盖有氧化钴-铁(cobalt-iron oxide)和氧化铁(III)的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第一层的形成，使用93.8g 8.1％FeCl₃溶液，FeCl₃溶液的滴加时间为4.5小时以下，并且通过使用112.5g NaOH水溶液将分散液的pH保持在2.7；并且对于第二层的形成，使用14.8g14.1％CoSO₄溶液，CoSO₄溶液的滴加时间为2.1小时以下，通过使用11.9g NaOH水溶液将分散液的pH保持在11.4，并且将烧制温度改变为700℃。复合颗粒的颜色为黑色。

[实施例4]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例3类似的方式，获得5.4g覆盖有氧化镍-铁(nickel-iron oxide)的片状氧化铝颗粒样品。不同之处在于，对于第二层的形成，使用26.5g 11.9％NiCl₂溶液，NiCl₂溶液的滴加时间为2小时以下，并且通过使用21.2g NaOH水溶液将分散液的pH保持在10.5。复合颗粒的颜色是为棕色。

[实施例5]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例3类似的方式，获得5.5g覆盖有氧化锌-铁(zinc-iron oxide)和氧化锌的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第二层的形成，使用15.6g 11.9％ZnCl₂溶液，ZnCl₂溶液的滴加时间为2小时以下，通过使用21.8g NaOH水溶液将分散液的pH保持在7，并且将烧制温度改变为600℃。复合颗粒的颜色为浅棕色。

[实施例6]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例2类似的方式，获得5.4g覆盖有氧化锌-钛(zinc-titanium oxide)和氧化锌的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第一层的形成，使用20g片状氧化铝颗粒和237.4g 5％TiCl₄溶液，TiCl₄溶液的滴加时间为5.8小时以下，并且通过使用280.6g NaOH水溶液将分散液的pH保持在1.8；并且对于第二层的形成，使用15.64g的11.9％ZnCl₂溶液，ZnCl₂溶液的滴加时间为2小时以下，并且通过使用21.8g的NaOH水溶液将分散液的pH保持在7。复合颗粒的颜色为白色。

[实施例7]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例6类似的方式，获得5.5g覆盖有氧化钴-钛(cobalt-titanium oxide)和氧化铝-钴(aluminum-cobalt oxide)的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第二层的形成，使用14.8g 14.1％CoSO₄溶液，CoSO₄溶液的滴加时间为2.1小时以下，通过使用11.9g NaOH水溶液将分散液的pH保持在11.4，并且将烧制温度改变为800℃。复合颗粒的颜色为浅绿色。

[实施例8]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例6类似的方式，获得5.0g覆盖有氧化镍-钛(nickel-titanium oxide)的片状氧化铝颗粒样品。不同之处在于，对于第一层的形成，TiCl₄溶液的滴加时间为2.5小时以下；对于第二层的形成，使用2.7g11.9％NiCl₂溶液，NiCl₂溶液的滴加时间为0.25小时以下，通过使用2.2g NaOH水溶液将分散液的pH保持在10.5，并且将烧制温度改变为700℃。复合颗粒的颜色为浅黄色。

[实施例9]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例8类似的方式，获得5.2g覆盖有氧化镍-钛的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第二层的形成，使用14.1g的NiCl₂溶液，并且NiCl₂溶液的滴加时间改变为1小时以下。复合颗粒的颜色为浅黄色。

[实施例10]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例8类似的方式，获得5.5g覆盖有氧化镍-钛和镍氧化物的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第二层的形成，使用26.5g的NiCl₂溶液，并且NiCl₂溶液的滴加时间改变为2小时以下。复合颗粒的颜色为浅黄色。

[实施例11]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例8类似的方式，获得6.2g覆盖有氧化镍-钛和镍氧化物的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第一层的形成，使用20g片状氧化铝颗粒和237.4g TiCl₄溶液，并且TiCl₄溶液的滴加时间改变为5.8小时以下；并且对于第二层的形成，使用47.2g的NiCl₂溶液，并且NiCl₂溶液的滴加时间改变为3.4小时以下。复合颗粒的颜色为黄色。

[实施例12]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例2类似的方式，获得5.5g覆盖有氧化铝-钴(aluminum-cobalt oxide)和氧化铁(III)的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第二层的形成，使用13.9g 8.1％FeCl₃溶液，FeCl₃溶液的滴加时间为2小时以下，并且通过使用16.7g NaOH水溶液将分散液的pH保持在2.7。复合颗粒的颜色为黑色。

[实施例13]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例1类似的方式，获得17.6g覆盖有氧化铝-锌(aluminum-zinc oxide)的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第一层的形成，使用15.6g 11.9％ZnCl₂溶液，滴加ZnCl₂溶液的时间为2.1小时以下，并且通过使用16.7gNaOH水溶液将分散液的pH保持在2.7。复合颗粒的颜色为白色。

[实施例14]

通过使用与实施例1类似的生产方法来制备D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒。

除了以下不同之外，以与实施例2类似的方式，获得5.2g覆盖有氧化锰-铁(manganese-iron oxide)的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，对于第一层的形成，使用5g片状氧化铝颗粒和34.1g 8.1％FeCl₃溶液，FeCl₃溶液的滴加时间为2.5小时以下，通过使用41.0gNaOH水溶液将分散液的pH保持在2.7；并且对于第二层的形成，使用12.65g10.0％MnCl₂·4H₂O溶液，MnCl₂·4H₂O溶液的滴加时间为1小时以下，通过使用13.9g NaOH水溶液将分散液的pH保持在8.0，并且在氮气气氛下将烧制温度改变到800℃。复合颗粒的颜色为深棕色。

(比较例1)

除了以下不同之外，以与实施例4类似的方式，通过使用FeCl₃溶液用于形成第一层和使用NiCl₂溶液用于形成第二层，获得5.2g覆盖有氧化铁(III)和镍氧化物的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，使用D₅₀值为30μm的市售氧化铝颗粒(商品名A-SF-60，由Zhengzhou Research Institute of Chalco制造)；并且对于第一层的形成，NiCl₂溶液的滴加时间改变为1.7小时以下。复合颗粒的颜色为棕色。

(比较例2)

除了以下不同之外，以与实施例7类似的方式，通过使用TiCl₄溶液用于形成第一层和使用CoSO₄溶液用于形成第二层，获得5.36g覆盖有氧化钴和氧化钛的片状氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，使用D₅₀值为30μm的上述市售氧化铝颗粒。复合颗粒的颜色为浅绿色。

(比较例3)

除了以下不同之外，以与实施例5类似的方式，通过使用FeCl₃溶液用于形成第一层和使用ZnCl₂溶液用于形成第二层，获得5.0g覆盖有氧化铝和氧化锌的多面体氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，使用D₅₀值为30μm的上述市售氧化铝颗粒。复合颗粒的颜色为浅棕色。

(比较例4)

除了以下不同之外，以与实施例6类似的方式，通过使用TiCl₄溶液用于形成第一层和使用ZnCl₂溶液用于形成第二层，获得5.4g覆盖有氧化铝和氧化锌的多面体氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，使用D₅₀值为30μm的上述市售氧化铝颗粒。复合颗粒的颜色为白色。

(比较例5)

除了以下不同之外，以与实施例9类似的方式，通过使用TiCl₄溶液用于形成第一层和使用NiCl₂溶液用于形成第二层，获得4.7g覆盖有氧化铝的多面体氧化铝颗粒的样品。不同之处在于，使用D₅₀值为30μm的上述市售氧化铝颗粒。复合颗粒的颜色为浅黄色。

[表1]

[表2]

[表3]

[评价]

对用作测试样品的上述实施例1～14和比较例1～5中制备的粉末进行以下评价。测量方法描述如下。

[氧化铝颗粒的长径L的测量]

将1mg氧化铝粉末分散在0.2wt％六偏磷酸钠水溶液(由FUJIFILM Wako PureChemical Corporation制造)中，使分散液的总量变为18g。将其用作样品，并通过使用激光衍射粒径分析仪(SALD-7000，有Shimadzu Corporation制造)对样品进行测量。因此，测定平均粒径D₅₀值(μm)并将其指定为长径L。

[氧化铝颗粒的厚度D的测量]

通过使用扫描电子显微镜(SEM)测量50个颗粒的厚度，并且采用测量结果的平均值，并指定为厚度D(μm)。

[纵横比L/D]

使用以下等式求得纵横比。

(纵横比)＝(氧化铝颗粒的长径L/氧化铝颗粒的厚度D)

[氧化铝颗粒的表面的Mo含量的分析]

压制制备的测试样品并固定到双面胶带，并通过使用X射线光电子能谱(XPS)仪器(Quantera SXM，由Ulvac-PHI，Inc.制造)在包括以下的条件下进行组成分析。

-X射线源：单色AlKα；光束直径为输出为25W

-测量：分析面积为1000μm见方；和n＝3

-充电校正：C1s＝284.8eV

根据XPS分析的结果，确定[Mo]/[Al]值，并且[Mo]/[Al]值被指定为氧化铝颗粒的表面的Mo含量。在Mo含量大于或等于0.0005的情况下，确定Mo“存在”于氧化铝颗粒的表面，并且在Mo含量小于0.0005的情况下，确定Mo“不存在”于氧化铝颗粒的表面。

[被覆层的评价]

将获得的复合颗粒放置并装载到深度为0.5mm的测量样品支架中，使得复合颗粒在给定载荷下变平坦。将样品支架放置在广角X射线衍射仪(Ultima IV(用于XRD测量)，由Rigaku Corporation制造)中，并且在包括以下的条件下进行测量：Cu-Kα辐射；40kV-40mA；扫描速度为2/min；扫描范围为10到70°。基于所获得的峰图案确定复合氧化物层的组成。在所获得的复合颗粒中，在包含两种以上的金属的一种以上的复合金属氧化物存在于无机被覆层中的情况下，给出A的评级(“合格”)，并且在无机被覆层中不存在复合金属氧化物的情况下，给出B的评级(“不合格”)。

确认在实施例1～14中获得的粉末具有表1或表2所示的粒径(D₅₀)、厚度和纵横比的值。确认在比较例1～5中获得的粉末具有表3所示的粒径值(D₅₀)。

图1至图3示出在SEM检测中获得的实施例3的片状氧化铝颗粒的图像。图1、图2和图3的放大倍数分别为500×、2000×、50000×。

如图1至图3所示，确认实施例3的片状氧化铝表面覆盖有颗粒形式的氧化钴-铁(CoFe₂O₄)和氧化铁(III)(Fe₂O₃)。

图4至图6示出在SEM检测中获得的实施例6的片状氧化铝颗粒的图像。图4、图5和图6的放大倍数分别为500×、2000×、50000×。

如图4至图6所示，确认实施例6的片状氧化铝的表面覆盖有颗粒形式的氧化锌-钛(ZnTiO₃)和氧化锌(ZnO)。

图7至图9示出在SEM检测中获得的实施例12的片状氧化铝颗粒的图像。图7、图8和图9的放大倍数分别为500×、2000×、50000×。

如图7至图9所示，确认实施例12的片状氧化铝的表面覆盖有颗粒形式的氧化铝-钴(CoAl₂O₄)和氧化铁(III)(Fe₂O₃)。

图10～图12示出在SEM检测中获得的实施例14的片状氧化铝颗粒的图像。图10、图11和图12的放大倍数分别为500×、2000×、50000×。

如图10至图12所示，确认实施例14的片状氧化铝表面覆盖有颗粒形式的氧化锰-铁(MnFe₂O₄)。

此外，图13至图15示出了在SEM检测中获得的比较例1的片状氧化铝颗粒的图像。图13、图14和图15的放大倍数分别为500×、2000×、50000×。

如图13至图15所示，确认比较例1的片状氧化铝表面覆盖有颗粒形式的氧化铁(III)(Fe₂O₃)和氧化镍(NiO)。

此外，在使用D₅₀值为28μm的片状氧化铝颗粒的实施例1～14的复合颗粒中，确认在片状氧化铝的表面中存在Mo和Si。此外，在各实施例中获得的复合颗粒的无机涂层中，存在表1或表2中所示的一种以上的复合金属氧化物。因此，发现当Mo存在于片状氧化铝的表面时，可以在片状氧化铝上形成包含复合金属氧化物的无机涂层。特别地，发现在实施例2至12、14的条件下，在第二层的形成中，可以在600～800℃的相对低的烧制温度下形成包含表1或表2所示的复合金属氧化物的无机涂层。

另一方面，在使用D₅₀值为30μm的市售片状氧化铝颗粒的比较例1的复合颗粒中，通过XRD测量确认片状氧化铝具有α晶体结构。此外，确认在片状氧化铝的表面中既不存在Mo也不存在Si。另外，虽然获得了由氧化铁(III)和镍氧化物形成的无机涂层，但是没有获得包含氧化镍-铁的无机涂层。

在使用D₅₀值为30μm的市售的片状氧化铝颗粒的比较例2的复合颗粒中，通过XRD测量确认片状氧化铝具有α晶体结构。此外，确认在片状氧化铝的表面中既不存在Mo也不存在Si。另外，虽然获得了由氧化钴和氧化钛形成的无机涂层，但是没有获得包含氧化钴-钛的无机涂层。

在使用D₅₀值为30μm的市售的片状氧化铝颗粒的比较例3的复合颗粒中，通过XRD测量确认片状氧化铝具有α晶体结构。此外，确认在片状氧化铝的表面中既不存在Mo也不存在Si。另外，虽然获得了由氧化铝和氧化锌形成的无机涂层，但是没有获得包含氧化锌-铁的无机涂层。

在使用D₅₀值为30μm的市售的片状氧化铝颗粒的比较例4的复合颗粒中，通过XRD测量确认片状氧化铝具有α晶体结构。此外，确认在片状氧化铝的表面中既不存在Mo也不存在Si。另外，虽然获得了由氧化铝和氧化锌形成的无机涂层，但是没有获得包含氧化锌-钛的无机涂层。

在使用D₅₀值为30μm的市售的片状氧化铝颗粒的比较例5的复合颗粒中，通过XRD测量确认片状氧化铝具有α晶体结构。此外，确认在片状氧化铝的表面中既不存在Mo也不存在Si。另外，虽然获得了由氧化铝形成的无机涂层，但是没有获得包含氧化镍-钛的无机涂层。

产业上的可利用性

本发明的复合颗粒是其中氧化铝颗粒对被覆层材料具有高选择性的颗粒，因此，复合颗粒是适用于各种领域的材料。例如，复合颗粒可用于印刷墨、涂料配方、汽车涂料、工业涂料、导热性填料、化妆品材料、磨料、高发光颜料、润滑剂、导电性粉末的基体材料、和陶瓷材料等。

Claims (15)

1.一种复合颗粒，其包括氧化铝颗粒和设置在所述氧化铝颗粒的表面上的无机被覆层，所述氧化铝颗粒包含钼(Mo)，所述无机被覆层包含复合金属氧化物。

2.根据权利要求1所述的复合颗粒，其中所述复合金属氧化物包括选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和铝(Al)的两种以上的金属的金属氧化物。

3.根据权利要求1所述的复合颗粒，其中所述复合金属氧化物包括第一金属氧化物和第二金属氧化物，所述第一金属氧化物为选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)和钴(Co)以及锰(Mn)的金属的金属氧化物，所述第二金属氧化物为选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)和钴(Co)以及锰(Mn)的金属的金属氧化物，所述第二金属氧化物不同于所述第一金属氧化物。

4.根据权利要求1所述的复合颗粒，其中所述氧化铝颗粒还包含硅(Si)和/或锗(Ge)。

5.根据权利要求4所述的复合颗粒，其中所述氧化铝颗粒在所述氧化铝颗粒的表面层中包含莫来石。

6.根据权利要求1～5中任一项所述的复合颗粒，其中所述复合颗粒具有片状形状、球状形状和多面体形状中的一种。

7.根据权利要求1～6中任一项所述的复合颗粒，其中所述复合颗粒具有片状形状、厚度为0.01μm以上且5μm以下、平均粒径为0.1μm以上且500μm以下、和纵横比为2以上且500以下。

8.一种涂料配方、墨或成形制品，其包括根据权利要求1～7中任一项所述的复合颗粒。

9.一种复合颗粒的生产方法，所述方法包括以下步骤：

通过烧结包含含元素铝的铝化合物和含元素钼的钼化合物的混合物，或者通过烧结包含含元素铝的铝化合物、含元素钼的钼化合物和用于控制氧化铝颗粒的形状的形状控制剂的混合物，来生产所述氧化铝颗粒；和

在所述氧化铝颗粒的表面上形成包含复合金属氧化物的无机被覆层。

10.根据权利要求9所述的复合颗粒的生产方法，其中所述形状控制剂包括选自硅、含元素硅的硅化合物和含元素锗的锗化合物的一种以上。

11.根据权利要求9或10所述的复合颗粒的生产方法，其中所述混合物还包含含元素钾的钾化合物。

12.根据权利要求9所述的复合颗粒的生产方法，其中所述复合金属氧化物包括选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和铝(Al)的两种以上的金属的金属氧化物。

13.根据权利要求9所述的复合颗粒的生产方法，其中所述复合金属氧化物包括第一金属氧化物和第二金属氧化物，所述第一金属氧化物为选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)和钴(Co)以及锰(Mn)的金属的金属氧化物，所述第二金属氧化物为选自铁(Fe)、钛(Ti)、锌(Zn)、镍(Ni)和钴(Co)以及锰(Mn)的金属的金属氧化物，所述第二金属氧化物不同于所述第一金属氧化物。

14.根据权利要求9所述的复合颗粒的生产方法，其中，在形成所述无机被覆层时，将包含除铝(Al)以外的至少一种金属的金属无机盐与所述氧化铝颗粒接触，然后，将沉积在所述氧化铝颗粒上的所述金属无机盐转化为所述复合金属氧化物。

15.根据权利要求9所述的复合颗粒的生产方法，其中

所述无机被覆层的形成包括第一转化步骤和第二转化步骤，

在所述第一转化步骤中，将包含除铝(Al)以外的至少一种金属的第一金属无机盐与所述氧化铝颗粒接触，然后，将沉积在所述氧化铝颗粒上的所述第一金属无机盐转化为金属氧化物，和

在第二转化步骤中，将第二金属无机盐与所述金属氧化物和/或所述氧化铝颗粒接触，所述第二金属无机盐包含除铝(Al)以外的并且不同于所述第一转化步骤中使用的金属的至少一种不同的金属，然后，将所述金属氧化物和/或所述第二金属无机盐转化为所述复合金属氧化物。