CN116635348A - 介电陶瓷组合物和使用该介电陶瓷组合物的陶瓷电容器 - Google Patents

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Abstract

一种介电陶瓷组合物，包括主要成分，该主要成分包括由下式表示的氧化物：UaXbYcZd((Ca1‑x‑ySrxMy)m(Zr1‑u‑vTiuHfv)O3)1‑a‑b‑c‑d，其中限定了由U、X、Y、Z和M定义的元素以及下标a、b、c、d、x、y、m、u和v。

Description

介电陶瓷组合物和使用该介电陶瓷组合物的陶瓷电容器
相关申请的交叉引用
本申请要求2020年9月10日提交的申请号为63/076,444的未决的美国临时申请的优先权，该申请通过引用并入本文。
技术领域
本发明涉及改进的介电陶瓷，其在高温下稳定，适用于低频充电应用，并且具有提高的介电常数。
背景
对电动车辆的接受度提高，给与电动车辆充电相关的基础设施带来了压力。对快速充电的需求日益增加，快速充电通常涉及在相对较低的频率(例如50-125KHz)下运行的较高的功率电路。
充电站包括复杂的电路。电路功能的一个关键部件是基于电容。随着功率和朝向更低频率的趋势，传统电容器已被证明特别是充电站和一般充电环境的进一步改进发展的限制性部件。
电容器中使用的介电陶瓷主要有两类。一类介电陶瓷(在本领域中称为C0G)由于非常稳定的电容温度系数(TCC)而广泛用于高温应用中，TCC是电容随温度变化的量度。C0G电介质的电容随温度升高变化很小，因此发现它们适用于高温应用。不幸的是，C0G电介质的介电常数通常非常低，并且它们不适合用于低频应用。
电容器中常用的另一类介电陶瓷(在本领域中称为X7R)显示出更高的介电常数，但它们也具有高TCC，因此不适合用于高温或可变温度的应用。包括TCC介电陶瓷的电容器的电容随温度变化，因此需要额外的部件来缓解温度变化。正如所意识到的，任何可以控制温度的部件都需要能量来操作，并且这种装置的结合与最小化能量消耗的努力是相悖的。
由于缺乏基于合适介电陶瓷的电容器，本领域技术人员促进电动车辆充电基础设施技术的发展的能力因此受到限制。本发明提供了一种电介质(在本领域中称为U2J或U2K介电陶瓷)其在最高150℃的温度、在如50-125KHz的低频下是稳定的，并且具有相对高的介电常数。
发明内容
本发明涉及一种改进的U2J或U2K介电陶瓷，其具有提高的温度稳定性、相对较高的介电常数，并且其可在相对较低的频率下工作。
介电陶瓷的一个特别的特征是适用于先进技术电动车辆充电站。
正如所意识到的，介电陶瓷组合物提供了这些和其他优点，介电陶瓷组合物包括主要组分，主要成分包括由下式表示的氧化物：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其选自以下式Ⅰ、式Ⅱ、式Ⅲ、式Ⅳ、式Ⅴ、式Ⅵ和式Ⅶ，
式Ⅰ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；0<c≤0.06；d＝0；0≤x≤1；0≤y≤1；0≤u<0.8；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02；
式Ⅱ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0.03<u≤1；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02；
式Ⅲ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0<d<0.02；0≤x≤1；0≤y≤1；0≤u≤1；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02；
式Ⅳ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0≤u≤1；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02；
式Ⅴ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0.1<u<0.55；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02；
式Ⅵ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0.015<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0.1<u<0.55；0≤v≤0.2；0.98≤m≤1.02；和
式Ⅶ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；0<c≤0.06；0<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0.1<u<0.8；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02。
附图说明
图1为本发明的一个实施方案的横截面示意图。
图2为本发明的一个实施方案的流程图。
具体实施方式
公开了一种抗还原的介电陶瓷组合物，该组合物与在还原气氛中使用贱金属(如Ni和镍合金)的共烧内部电极相容。该介电陶瓷组合物在宽温度范围内具有良好的电容温度特性。具体而言，由介电陶瓷组合物制成的多层陶瓷电容器可以在-55℃至150℃的温度范围内具有±1000ppm/℃以内的电容温度系数。
本发明提供了一种多层陶瓷电容器装置，其由多个层压陶瓷层和多个内部电极层形成，其中陶瓷层和内部电极层交替堆叠。陶瓷层由所公开的介电组合物制成，并且内部电极层由主要含有贱金属(如Ni等)的导电浆料制成。在低氧分压下共烧后，所得多层陶瓷电容器在-55℃至150℃的温度范围内可具有±1000ppm/℃以内的电容温度系数。
本文提供了一种介电陶瓷组合物，其特别适于在I类陶瓷电容器中使用。该介电陶瓷组合物至少包括含有基于AmBO3分子式的复合氧化物的主要成分，掺杂有各种亚成分，其中A为至少一种选自以下的元素：Ca、Sr、Ba和Mg；B为至少一种选自以下的元素：Zr、Ti和Hf；且0.98≤m≤1.02。介电陶瓷组合物可以在还原气氛中与包含贱金属的内部电极共烧。包括该介电陶瓷组合物的多层陶瓷电容器在-55℃至150℃的温度范围内表现出±1000ppm/℃以内的电容温度特性。
介电陶瓷是由下式定义的抗还原氧化物：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
GF-1
其选自式Ⅰ、式Ⅱ、式Ⅲ、式Ⅳ、式Ⅴ、式Ⅵ和式Ⅶ。
关于GF-1，式Ⅰ由组成定义，其中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；U优选为Mn；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；X优选为Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；0<a<0.06；0.0001<b<0.15；0<c≤0.06；d＝0；0≤x≤1；0≤y≤1；0≤u<0.8；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02。
关于GF-1，式Ⅱ由组成定义，其中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；U优选为Mn；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；X优选为Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；Z优选选自Ce、Eu、Gd、Tb和Dy；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0.03<u≤1；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02。
关于GF-1，式Ⅲ由组成定义，其中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；U优选为Mn；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下元素的Li、B和Si；X优选为Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；Z优选选自Pr、Eu、Gd、Tb和Dy；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0<d<0.02；0≤x≤1；0≤y≤1；0≤u≤1；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02。
关于GF-1，式Ⅳ由组成定义，其中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；U优选为Mn；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；X优选为Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；Z优选选自Nd、Eu、Gd和Tb；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0≤u≤1；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02。
关于GF-1，式Ⅴ由组成定义，其中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；U优选为Mn；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；X优选为Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；优选选自Eu、Gd、Tb和Dy；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0.1<u<0.55；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02。
关于GF-1，式Ⅵ由组成定义，其中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；U优选为Mn；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；X优选为Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；Z优选选自Y、Eu、Gd、Tb和Dy；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；c＝0；0.015<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0.1<u<0.55；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02。
关于GF-1，式Ⅶ由组成定义，其中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；U优选为Mn；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，该化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；X优选为Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；Y优选为W；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；Z优选为Y；
0<a<0.06；0.0001<b<0.15；0<c≤0.06；0<d<0.06；0≤x≤1；0≤y≤1；0.1<u<0.8；0≤v≤0.2；并且0.98≤m≤1.02。
将参考附图描述本发明，该附图为本说明书的一份必要、但非限制性的部分，其是为了本发明的清楚而提供的。
将参考图1描述本发明的一个实施方案，其中，多层陶瓷电容器(MLCC)以截面图示意图示出。在图1中，MLCC 1包括与外部端子5电接触的内部电极3。第一内部电极3a与第一外部端子5a和第二内部电极3b电接触，并且与第二外部端子5b电接触。如本领域技术人员所知，每组内部电极提供电容耦合。内部电极由本发明的内部介电陶瓷2隔开，同时在电容耦合之外具有上部介电陶瓷4a和下部介电陶瓷4b。内部电介质、上部介电陶瓷和下部电介质陶瓷可以相同或不同。在一个优选实施方案中，内部介电陶瓷、上部介电陶瓷和下部介电陶瓷是相同的，优选为本发明的介电陶瓷。在一个优选实施方案中，内部电极包括贱金属(例如镍)，并且电容器在还原气氛中烧制。镍或镍合金是特别优选的贱金属。
将参考图2描述形成MLCC的方法，其中该方法以流程图示意图示出。参考2，优选通过本领域公知的固态合成方法在10处形成介电陶瓷。在12处形成陶瓷泥浆，其中陶瓷泥浆包括介电陶瓷。陶瓷泥浆为可成形的材料。陶瓷泥浆通常包括有机载体等，以允许将陶瓷泥浆涂覆在基底上。在基底上形成陶瓷泥浆涂层14。对基底没有特别的限制，因为其不会成为成品的一部分。聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)由于成本和可获得性等因素而在本领域中广泛使用，并且适合于示范本发明。除了优选那些适于形成一致厚度涂层的方法，对形成涂层的方法没有特别的限制。刮刀法被广泛使用并适合于示范本发明。陶瓷泥浆在16处干燥。在18处，通过将导电油墨的电极图案印刷到干燥的陶瓷浆料上来形成内部电极。导电油墨优选包括贱金属，并优选为镍或镍合金。在20处形成叠层，其中该叠层包括陶瓷前体层(无需印刷)，以形成电容耦合外部的介电陶瓷层。然后，将包括印刷电极图案的层顺序层叠，并且相邻层偏移，使得交替的印刷电极图案对齐。施加没有印刷的附加层，以形成电容耦合外部的相对介电陶瓷。在22处，压制并加热层状结构以形成层压制品。在24处，将层压制品切片以形成生坯片。如本领域已知的，生坯片被烧结和端接，以在26处形成电容器。
形成内部电极层的导体优选为贱金属。典型的贱金属为镍和镍合金。优选的镍合金为镍与至少一种选自以下的元素的合金：Mn、Cr、Co和Al，更优选这种镍合金含有至少95wt％的镍。镍和镍合金可含有最高约0.1wt％的磷和其它微量成分。可以用作内部电极的其它导体，例如铜、贵金属或其合金，其特别优选的贵金属选自钯和银。可以理解的是，对于含铜或贵金属的内部电极，优选低温烧制。
实施例
根据本领域众所周知的标准合成步骤制备一系列陶瓷组合物。通常，金属盐以预期的介电陶瓷的化学计量比混合，并将混合物加热以形成介电陶瓷。
实施例1
通过将(Ca0.7Sr0.3)(Zr0.6Ti0.4)O3的基础氧化物与MnCO3、SiO2和WO3混合来制备对应于式I的示例，其中相对于一摩尔基础氧化物，MnCO3、SiO2和WO3的摩尔分数如表1所示。
表1
实施例2
通过将(Ca0.7Sr0.3)(Zr0.6Ti0.4)O3的基础氧化物与MnCO3、SiO2、CeO2、EuO3/2、GdO3/2、TbO7/4和DyO3/2混合来制备对应于式Ⅱ的示例，其中相对于一摩尔基础氧化物，MnCO3、SiO2、CeO2、EuO3/2、GdO3/2、TbO7/4和DyO3/2的摩尔分数如表2所示。
表2
实施例3
通过将(Ca0.7Sr0.3)(Zr0.6Ti0.4)O3的基础氧化物与MnCO3、SiO2、PrO11/6、EuO3/2、GdO3/2、TbO7/4和DyO3/2混合来制备对应于式Ⅲ的示例，其中MnCO3、SiO2、PrO11/6、EuO3/2、GdO3/2、TbO7/4和DyO3/2的摩尔分数如表3所示。
表3
实施例4
通过将(Ca0.7Sr0.3)(Zr0.6Ti0.4)O3的基础氧化物与MnCO3、SiO2、NdO3/2、EuO3/2、GdO3/2和TbO7/4混合来制备对应于式Ⅳ的示例，其中MnCO3、SiO2、NdO3/2、EuO3/2、GdO3/2和TbO7/4的摩尔分数如表4所示。
表4
实施例5
通过将(Ca0.7Sr0.3)(Zr0.6Ti0.4)O3的基础氧化物与MnCO3、SiO2、EuO3/2、GdO3/2、TbO7/4和DyO3/2混合来制备对应于式Ⅴ的示例，其中MnCO3、SiO2、EuO3/2、GdO3/2、TbO7/4和DyO3/2的摩尔分数如表5所示。
表5
实施例6
通过将(Ca0.7Sr0.3)(Zr0.6Ti0.4)O3的基础氧化物与MnCO3、SiO2、YO3/2、EuO3/2、GdO3/2、TbO7/4和DyO3/2混合来制备对应于式Ⅵ的示例，其中MnCO3、SiO2、YO3/2、EuO3/2、GdO3/2、TbO7/4和DyO3/2的摩尔分数如表6所示。
表6
实施例7
通过将(Ca0.7Sr0.3)(Zr0.6Ti0.4)O3的基础氧化物与MnCO3、SiO2、WO3和YO3/2混合来制备对应于式Ⅶ的示例，其中MnCO3、SiO2、WO3和YO3/2的摩尔分数如表7所示。
表7
制造MLCC的步骤
将借点陶瓷粉末湿磨并添加合适的有机添加剂，以形成陶瓷泥浆。通过使用刮刀法将陶瓷浆料涂布在聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)载体膜上，使用流延工艺形成陶瓷生坯薄片。干燥后，使用包含贱金属的导电油墨将内部电极丝网印刷到陶瓷生坯薄片上。为了演示本发明，将镍用作贱金属。通过本领域已知的堆叠工艺形成生坯片。
将多个没有印刷电极的陶瓷生坯薄片堆叠，作为底部覆盖层。将多个具有印刷电极的陶瓷生坯薄片以交替方向层压，以形成在相对端端接的交替电极。将没有印刷电极的陶瓷生坯薄片堆叠，作为顶部覆盖层。然后在20℃和120℃之间压制层压体，以提高所有堆叠层的粘附力。
层压后，通过切割或切片分离单个生坯片。将生坯片在大气或轻微还原气氛中于200℃至700℃加热0.1至100小时以烧掉粘合剂，随后在1100℃至1400℃的温度下，在氧分压为10-16atm至10-4atm的还原气氛中烧结。
烧结后，通过在10-14atm到10-3atm的氧分压下加热到不超过1100℃的温度，可以对片进行再氧化步骤。从而，获得标准尺寸为3.2mm×1.6mm的烧结片。
通过滚筒(barrel)或喷砂将烧结片进行圆角加工，以暴露在陶瓷烧结体两端形成的内部电极。随后在两端形成外部电极，其中通过在烧结片的两端施加合适的铜浆，随后在600℃至1000℃的温度下在氮气或轻微还原气氛中焙烧1分钟至60分钟，形成铜端子。
铜端子形成后，通过转筒滚镀法在铜端子上电镀镍层和镀锡层或其他合适的焊料成分，以增强可焊性并防止铜外部电极氧化。得到由贱金属电极和包括本发明介电陶瓷组合物的介电陶瓷层形成的多层陶瓷电容器。
电气测量
在-55℃至150℃的温度范围下，在1kHz和AC 1V的条件下，对每种组合物的六个样品测量静电电容和介电损耗。电容的温度系数(TCC)根据以下方程计算：
TCC(ppm/℃)＝[(CT-C25)/C25]×[1/(T-25)1×106
其中T为进行测量时的温度，CT和C25分别为温度T和25℃时的静电电容。
在25℃下对每种组合物的十个样品测量击穿电压(UVBD)。
在-55℃至150℃的温度范围下，在50V DC电压下对每种组合物的六个样品充电60秒后，测量绝缘电阻(IR)。对于在25℃下测量的绝缘电阻，在1GOhms至100GOhms之间的值被赋予“一般”的等级，在100GOhms至200GOhms之间的值为“良好”，大于200GOhms的值为“优秀”。对于在125℃下测量的绝缘电阻，在0.1GOhms至1GOhms之间的值被赋予“一般”的等级，在1GOhms至2GOhms之间的值为“良好”，大于2GOhms的值为“优秀”。对于在150℃下测量的绝缘电阻，在10GOhms至200GOhms之间的值被赋予“一般”的等级，在200GOhms至300GOhms之间的值为“良好”，大于300GOhms的值为“优秀”。
通过将电容器保持在140℃，同时施加400V的DC电压，测量每个电容器样品的高加速寿命(HALT)。HALT的特征在于测量每个样品的20个电容器的中值故障时间(MTTF)。小于40h的MTTF值用圆圈标记“○”表示，在40h和80h之间用菱形标记“◇”表示，大于80h用方形标记“□”表示。
表8中报道了介电常数、损耗(％)、击穿电压(V)和绝缘电阻。在表9中报道了电容的温度系数变化和HALT结果。
表8：
/>
表9：
/>
已参照优选的实施方案描述了本发明，但不限于此。本领域技术人员将会实现在所附权利要求中描述和阐述的附加实施方案。

Claims (48)

1.一种介电陶瓷组合物，包括：
主要成分，所述主要成分包括由下式表示的氧化物：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其选自以下式Ⅰ、式Ⅱ、式Ⅲ、式Ⅵ、式Ⅴ、式Ⅵ和式Ⅶ，
式Ⅰ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
0<c≤0.06；
d＝0；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u<0.8；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅱ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.03<u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅲ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.02；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅳ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅴ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.55；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅵ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0.015<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.55；
0≤v≤0.2；
0.98≤m≤1.02；和
式Ⅶ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括选至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
0<c≤0.06；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.8；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02。
2.根据权利要求1所述的介电陶瓷组合物，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
3.一种介电陶瓷组合物，包括：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
0<c≤0.06；
d＝0；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u<0.8；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02。
4.根据权利要求3所述的介电陶瓷组合物，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
5.根据权利要求3所述的介电陶瓷组合物，其中U为Mn。
6.根据权利要求3所述的介电陶瓷组合物，其中X为Si。
7.根据权利要求3所述的介电陶瓷组合物，其中Y为W。
8.一种介电陶瓷组合物，包括：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.03<u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02。
9.根据权利要求8所述的介电陶瓷组合物，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
10.根据权利要求8所述的介电陶瓷组合物，其中M为Ba。
11.根据权利要求8所述的介电陶瓷组合物，其中U为Mn。
12.根据权利要求8所述的介电陶瓷组合物，其中X为Si。
13.根据权利要求8所述的介电陶瓷组合物，其中Z选自Ce、Eu、Gd、Tb和Dy。
14.一种介电陶瓷组合物，包括：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.02；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02。
15.根据权利要求14所述的介电陶瓷组合物，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
16.根据权利要求14所述的介电陶瓷组合物，其中M为Ba。
17.根据权利要求14所述的介电陶瓷组合物，其中U为Mn。
18.根据权利要求14所述的介电陶瓷组合物，其中X为Si。
19.根据权利要求14所述的介电陶瓷组合物，其中Z选自Pr、Eu、Gd、Tb和Dy。
20.一种介电陶瓷组合物，包括：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02。
21.根据权利要求20所述的介电陶瓷组合物，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
22.根据权利要求20所述的介电陶瓷组合物，其中M为Ba。
23.根据权利要求20所述的介电陶瓷组合物，其中U为Mn。
24.根据权利要求20所述的介电陶瓷组合物，其中X为Si。
25.根据权利要求20所述的介电陶瓷组合物，其中Z选自Nd、Eu、Gd和Tb。
26.一种介电陶瓷组合物，包括：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.55；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02。
27.根据权利要求26所述的介电陶瓷组合物，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
28.根据权利要求26所述的介电陶瓷组合物，其中M为Ba。
29.根据权利要求26所述的介电陶瓷组合物，其中U为Mn。
30.根据权利要求26所述的介电陶瓷组合物，其中X为Si。
31.根据权利要求26所述的介电陶瓷组合物，其中Z选自Eu、Gd、Tb和Dy。
32.一种介电陶瓷组合物，包括：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0.015<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.55；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02。
33.根据权利要求32所述的介电陶瓷组合物，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
34.根据权利要求32所述的介电陶瓷组合物，其中M为Ba。
35.根据权利要求32所述的介电陶瓷组合物，其中U为Mn。
36.根据权利要求32所述的介电陶瓷组合物，其中X为Si。
37.根据权利要求32所述的介电陶瓷组合物，其中Z选自Y、Eu、Gd、Tb和Dy。
38.一种介电陶瓷组合物，包括：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
0<c≤0.06；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.8；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02。
39.根据权利要求38所述的介电陶瓷组合物，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
40.根据权利要求38所述的介电陶瓷组合物，其中M为Ba。
41.根据权利要求38所述的介电陶瓷组合物，其中U为Mn。
42.根据权利要求38所述的介电陶瓷组合物，其中X为Si。
43.根据权利要求38所述的介电陶瓷组合物，其中Y为W。
44.根据权利要求38所述的介电陶瓷组合物，其中Z为Y。
45.一种多层陶瓷电容器，包括：
交替堆叠的第一内部电极和第二内部电极，在相邻内部电极之间具有介电陶瓷，其中所述第一内部电极在第一外部端子处端接，所述第二内部电极在第二外部端子处端接，并且其中所述介电陶瓷包括由下式表示的氧化物：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其选自以下式Ⅰ、式Ⅱ、式Ⅲ、式Ⅳ、式Ⅴ、式Ⅵ和式Ⅶ，
式Ⅰ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
0<c≤0.06；
d＝0；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u<0.8；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅱ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.03<u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅲ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.02；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅳ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅴ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.55；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅵ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0.015<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.55；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；和
式Ⅶ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
0<c≤0.06；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.8；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02。
46.根据权利要求45所述的多层陶瓷电容器，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
47.一种形成多层陶瓷电容器的方法，包括：
形成包括下式表示的氧化物的介电陶瓷：
UaXbYcZd((Ca1-x-ySrxMy)m(Zr1-u-vTiuHfv)O3)1-a-b-c-d
其选自以下式Ⅰ、式Ⅱ、式Ⅲ、式Ⅳ、式Ⅴ、式Ⅵ和式Ⅶ，
式Ⅰ中：
M为至少一种选自由Ba和Mg组成的组的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
0<c≤0.06；
d＝0；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u<0.8；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅱ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.03<u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅲ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.02；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅳ中：
M为Ba；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn和Cr；
X包括至少一种烧结助剂，该烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自由Li、B和Si组成的组的元素；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0≤u≤1；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅴ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.55；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
式Ⅵ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
U包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
c＝0；
0.015<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.55；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；和
式Ⅶ中：
M为至少一种选自Ba和Mg的碱土金属；
W包括至少一种选自以下的第一过渡金属的碳酸盐或氧化物：Zn、Cu、Ni、Co、Fe、Mn、Cr和Al；
X包括至少一种烧结助剂，所述烧结助剂包括化合物，所述化合物含有至少一种选自以下的元素：Li、B和Si；
Y包括至少一种选自以下的第二过渡金属的碳酸盐或氧化物：W、Ta和Mo；
Z包括至少一种选自以下的稀土元素：Y、Sc、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu；
0<a<0.06；
0.0001<b<0.15；
0<c≤0.06；
0<d<0.06；
0≤x≤1；
0≤y≤1；
0.1<u<0.8；
0≤v≤0.2；并且
0.98≤m≤1.02；
形成包括所述介电陶瓷的陶瓷泥浆；
在基底上形成所述陶瓷泥浆的涂层；
在所述涂层上印刷导电油墨的图案以形成印刷涂层；
形成包括所述印刷涂层的叠层，其中相邻的印刷涂层是偏移的，交替的印刷涂层是对齐的；
形成所述叠层的层压制品；
将所述层压制品分离成生坯片；
烧结所述生坯片；和
端接所述烧结的生坯片。
48.根据权利要求47所述的形成多层陶瓷电容器的方法，其在-55℃至150℃的温度范围内的电容温度特性在±1000ppm/℃以内。
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