CN116314891A - 一种氢气固态二次电池 - Google Patents
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Abstract
一种氢气固态二次电池，涉及电池储能的技术领域，其结构为：该电池包括LiVPO4F正极、H2负极、酸性电解液加粘土的固态电解质和负极催化剂Pt/C，酸性电解液为H3PO4或H2SO4；黏土为Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O、H2Al2O6Si·1.19H2O和H4Al2O9Si2·0.32H2O中的一种或两种。本发明的有益效果在于可适用于大规模电池储能领域；该电池的LiVPO4F正极应用于新型氢气固态二次电池体系，酸性电解液加粘土[Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O，H2Al2O6Si·1.19H2O，H4Al2O9Si2·0.32H2O]的固态电解质首次应用于新型氢气固态二次电池体系，新型的氢气固态二次电池具有优异的循环稳定性、高倍率性能和低温性能，另外其制备简单、耗能少、成本低、不受资源限制、绿色环保，易于实现产业化。
Description
技术领域
本发明涉及电池储能的技术领域，特别是涉及一种氢气固态二次电池。
背景技术
质子由于具有最小的离子半径、最轻的摩尔质量、高的离子电导率及可持续性等优势，因此质子作为离子载体组成的质子电池成为了目前研究的热点。到目前为止，虽然一些正极和负极材料已经被证明能够在酸性的电解液中稳定地存储质子。然而，使用这些电极材料组装全电池时，具有的倍率和循环性能往往还低于其他水系金属离子电池体系，主要原因是酸性电解液容易破坏电极结构和腐蚀电池的集流体。因此，探索性能优异的固态质子全电池，充分发挥质子电极的优势，对其实际应用具有极其重要的意义。
固态电解质是一种固体离子导体电解质，分为全固态电解质和准固态电解质，全固态电解质分为固体电解质、固体聚合物电解质和复合聚合物电解质；其中固体聚合物电解质通过与聚合物链的取代基相互作用来传导离子，而准固态电解质主要在溶剂或增塑剂中传到离子，不会对电极结构和腐蚀电池的集流体造成破坏，因此，探索性能优异的固态质子全电池，充分发挥质子电极的优势，对其实际应用具有极其重要的意义。
氢气，因其在催化剂作用下发生的氢气氧化与还原反应表现出低过电位和长循环稳定性，而被认为是一种非常有前景的负极。另外，氢气电极在酸溶液中极其稳定，且只有质子参与电化学反应，展示出快速的反应动力学，是一种天然的质子电池。综上，开发廉价的固态电解质构建氢气固态二次电池具有十分重要的意义和价值。现有的研究中，酸性电解液加粘土(Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O，H2Al2O6Si·1.19H2O，H4Al2O9Si2·0.32H2O)被证实可有效作为质子电池的固态电解质，但是目前还没有文献或专利报道，将酸性电解液加粘土(Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O，H2Al2O6Si·1.19H2O，H4Al2O9Si2·0.32H2O)用于新型的氢气固态二次电池。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明提供一种氢气固态二次电池，以解决上述存在的技术问题。
本发明提供一种氢气固态二次电池，其结构为：包括LiVPO4F正极、H2负极、酸性电解液加粘土的固态电解质和负极催化剂Pt/C。
进一步的，所述酸性电解液为H3PO4或H2SO4。
进一步的，所述黏土为海泡石Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O、膨润土H2Al2O6Si·1.19H2O和膨润土H4Al2O9Si2·0.32H2O中的一种或两种。
进一步的，所述的LiVPO4F正极的具体制备方法为：将含量为99.9％钒源、磷酸源和LiF按照化学摩尔计量比混合在球磨机中球磨0.5～2h，随后在300℃氩气氛围下处理3～6h，自然冷却后，研磨30分钟，最后放入管式炉中800℃氩气氛围煅烧8～10h，即获得的材料为LiVPO4F。
进一步的，所述钒源为V2O3、V2O5、VO2、V3O7和V6O13中的一种或两种。
进一步的，所述磷酸源为NH4H2PO4H和(NH4)2HPO4中的一种或两种。
进一步的，所述酸性电解液的浓度为10％～85％。
进一步的，所述酸性电解液和粘土的质量比例为1：5。
进一步的，所述负极催化剂Pt/C中Pt占总质量分数的15％～50％。
进一步的，所述固态电解质为酸性电解液加粘土。
本发明的有益效果在于：可适用于大规模电池储能领域；该电池的LiVPO4F正极应用于新型氢气固态二次电池体系，酸性电解液加粘土[Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O，H2Al2O6Si·1.19H2O，H4Al2O9Si2·0.32H2O]的固态电解质首次应用于新型氢气固态二次电池体系，新型的氢气固态二次电池具有优异的循环稳定性、高倍率性能和低温性能，另外其制备简单、耗能少、成本低、不受资源限制、绿色环保，易于实现产业化。
附图说明
图1为本发明氢气固态二次电池充放电过程原理示意图；
图2为本发明LiVPO4F正极的1um扫描电镜图；
图3为本发明LiVPO4F正极的2um扫描电镜图；
图4为本发明LiVPO4F正极的10um扫描电镜图；
图5为本发明LiVPO4F正极的30um扫描电镜图；
图6为本发明LiVPO4F正极的X射线元素能谱图；
图7为发明海泡石(Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O)的1um扫描电镜图；
图8为发明海泡石(Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O)的10um扫描电镜图；
图9为本发明海泡石(Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O)固态电解质的X射线衍射图；
图10为本发明膨润土(H2Al2O6Si·1.19H2O)的1um扫描电镜图；
图11为本发明膨润土(H2Al2O6Si·1.19H2O的10um扫描电镜图；
图12为本发明膨润土(H2Al2O6Si·1.19H2O)固态电解质的X射线衍射图；
图13为本发明膨润土(H4Al2O9Si2·0.32H2O)1um扫描电镜图；
图14为本发明膨润土(H4Al2O9Si2·0.32H2O)10um扫描电镜图；
图15为本发明膨润土(H4Al2O9Si2·0.32H2O)固态电解质的X射线衍射图；
图16为本发明海泡石(Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O)+H3PO4固态电解质的X射线衍射图；
图17为本发明LiVPO4F正极，膨润土(H2Al2O6Si·1.19H2O)固态电解质在1C电流密度下充放电曲线(电压区间0.2-1.2V)；
图18为本发明LiVPO4F正极，海泡石(Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O)固态电解质在1C电流密度下充放电曲线(电压区间0.2-1.2V)；
图19为本发明LiVPO4F正极，膨润土(H2Al2O6Si·1.19H2O)固态电解质在1C电流密度下的循环性能和相应的库伦效率的折线图。
图20为本发明LiVPO4F正极，膨润土(H2Al2O6Si·1.19H2O)固态电解质在30C电流密度下的循环性能和相应的库伦效率的折线图。
具体实施方式
下面将结合实施例对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
参照图1所示，一种氢气固态二次电池，该电池包括LiVPO4F正极、H2负极、酸性电解液加粘土的固态电解质和负极催化剂Pt/C；在充电时，正极脱出锂离子，负极产生氢气；放电时，锂离子和质子嵌入正极材料中，负极氢气氧化成质子。化学反应如下：
正极：LiVPO4F＝VPO4F+Li++e-
负极：2H2O+2e-＝H2+2OH-
总反应：2LiVPO4F+2H2O＝2VPO4F+2Li++2OH-+H2
其充放电过程原理详见附图1。
实施例2
一种氢气固态二次电池的正极LiVPO4F制备方法，将V2O3(99.9％)，NH4H2PO4和LiF按照化学摩尔计量比混合在球磨机中球磨0.5～2h，随后在300℃氩气氛围下处理3～6h，自然冷却后，研磨30分钟，最后放入管式炉中800℃氩气氛围煅烧8～10h，即获得的材料为LiVPO4F；
LiVPO4F正极呈现出块状形貌大约1.5～2.5μm宽，其1μm～30μm的扫描电镜图(详见附图2-5)；通过元素的能谱扫描图确认了该材料的组成(详见附图6)；通过X射线扫描衍射的图谱也进一步确认成功合成了LiVPO4F正极(详见附图6)；组装全电池后进行了循环性能和相应的库伦效率测试(详见附图19)，在1C的倍率下，容量为60mAh/g，且在500圈循环之后没有明显的衰减，预期循环可10000圈以上；根据充放电曲线可以看到充放电的电压区间在0.3-1.2V(详见附图17-18)。
实施例3
一种氢气固态二次电池，该电池包括LiVPO4F正极、H2负极、酸性电解液加粘土的固态电解质和负极催化剂Pt/C；
酸性电解液为H3PO4；
黏土为海泡石Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O；
海泡石Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O在电镜图下呈现细条层状形貌，其1μm和10μm的扫描电镜图(详见附图7-8)，通过X射线衍射图确认海泡石Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O的组成(详见附图9)，海泡石(Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O)+H3PO4的组成通过X射线衍射图确认(详见附图16)。
实施例4
一种氢气固态二次电池，该电池包括LiVPO4F正极、H2负极、酸性电解液加粘土的固态电解质和负极催化剂Pt/C；
酸性电解液为H3PO4；
黏土为膨润土(H2Al2O6Si·1.19H2O)；
膨润土(H2Al2O6Si·1.19H2O)在电镜图下呈现片层状形貌，其1μm和10μm的扫描电镜图(详见附图10-11)，通过X射线衍射图确认膨润土(H2Al2O6Si·1.19H2O)的组成(详见附图12)。组装全电池后进行了循环性能和相应的库伦效率测试(详见附图20)，在30C的倍率下，容量为47mAh/g，库伦效率约为90％，且在550圈循环之后没有明显的衰减(详见附图20)。
实施例5
一种氢气固态二次电池，该电池包括LiVPO4F正极、H2负极、酸性电解液加粘土的固态电解质和负极催化剂Pt/C；
酸性电解液为H3PO4；
黏土为膨润土(H4Al2O9Si2·0.32H2O)；
膨润土(H4Al2O9Si2·0.32H2O)在电镜图下呈现小片晶体层状形貌，其1μm和10μm的扫描电镜图(详见附图13-14)，通过X射线衍射图确认膨润土(H4Al2O9Si2·0.32H2O)的组成(详见附图15)。
Claims (8)
1.一种氢气固态二次电池，其特征在于：该电池包括LiVPO4F正极、H2负极、酸性电解液加粘土的固态电解质和负极催化剂Pt/C。
2.根据权利要求1所述的一种氢气固态二次电池，其特征在于：所述酸性电解液为H3PO4或H2SO4。
3.根据权利要求1所述的一种氢气固态二次电池，其特征在于：所述黏土为Mg2H2(SiO3)3·3.0H2O、H2Al2O6Si·1.19H2O和H4Al2O9Si2·0.32H2O中的一种或两种。
4.根据权利要求1所述的一种氢气固态二次电池，其特征在于：所述的LiVPO4F正极的具体制备方法为：将含量为99.9％钒源、磷酸源和LiF按照化学摩尔计量比混合在球磨机中球磨0.5～2h，随后在300℃氩气氛围下处理3～6h，自然冷却后，研磨30分钟，最后放入管式炉中800℃氩气氛围煅烧8～10h，即获得的材料为LiVPO4F。
5.根据权利要求4所述的一种氢气固态二次电池，其特征在于：所述钒源为V2O3、V2O5、VO2、V3O7和V6O13中的一种或两种；所述磷酸源为NH4H2PO4H和(NH4)2HPO4中的一种或两种。
6.根据权利要求1所述的一种氢气固态二次电池，其特征在于：所述酸性电解液的浓度为10％～85％。
7.根据权利要求1所述的一种氢气固态二次电池，其特征在于：所述酸性电解液和粘土的质量比例为1：5。
8.根据权利要求1所述的一种氢气固态二次电池，其特征在于：所述负极催化剂Pt/C中Pt占总质量分数的15％～50％。
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