CN116162819B - 一种多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，涉及一种金刚石/铝复合材料的制备方法。为了解决金刚石/铝复合材料中金刚石与铝基体润湿性差，热导率低的问题。方法：称取金刚石颗粒及铝块；将硝酸盐和金刚石颗粒混合，利用熔融硝酸盐对金刚石颗粒表面进行刻蚀处理；在金刚石表面镀覆金属镀层，采用放电等离子烧结法进行高温短时烧结，利用气压浸渗法制备的金刚石/铝复合材料具有多相界面的特点，表现出优异的导热性能；本发明利用熔融的硝酸盐对金刚石进行表面刻蚀处理，可以消除或钝化金刚石表面微裂纹，释放金刚石中杂质及包裹体所产生的内应力；增大金刚石表面粗糙程度，金刚石表面更容易与镀层发生反应形成碳化物进而提高界面结合。
Description
技术领域
本发明涉及一种金刚石/铝复合材料的制备方法。
背景技术
随着5G时代的来临，电子信息技术飞速发展。5G通信具有高速率传播、大容量及超低时延的特点，电子芯片的热流密度大幅增加使其产生的热量逐渐攀升，如果热量不能及时散出，大量的热累积将导致芯片损坏。因此，高导热电子封装材料对于保证电子元器件的可靠性和寿命十分重要。其中，金刚石/铝复合材料作为新一代热管理材料具有十分广阔的发展前景。
由于金刚石化学惰性强、表面能大，其与铝的润湿角即使在高温下仍大于90°，金刚石与铝具有界面不相容性。此外，制备过程中金刚石极易与铝反应形成Al4C3，该界面产物与水蒸气、酸、碱均能够反应，造成材料性能大幅下降。因此，从界面着手，改善金刚石与铝的界面不相容性及抑制Al4C3的形成对于提高复合材料综合性能至关重要。金刚石表面处理是一种有效的界面改性手段，在金刚石表面镀覆一定厚度碳化物形成元素如Ti、Cr、Mo、W等，通过在金刚石与铝之间形成碳化物改善金刚石与铝的界面结合。然而，镀层引入带来了额外的界面热阻，且随着界面层厚度的增加显著增大，镀层厚度的控制十分关键。同时，镀层元素可能同时与金刚石和铝发生反应，界面相的组成及比例也将影响复合材料的热性能。
现有的改性研究中主要研究了镀层种类及厚度对于金刚石/铝复合材料热导率的影响，但由于镀覆方式及制备工艺不同，最终金刚石/铝复合材料中微纳尺度的界面相对于材料热导率也具有十分重要的影响。因此，需要一种调控复合材料界面相组成制备高导热金刚石/铝复合材料的方法。
发明内容
本发明为了解决金刚石/铝复合材料中金刚石与铝基体润湿性差，界面结合不良导致热导率低的问题，提供一种多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法。
本发明多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法按照以下步骤进行：
一、称料：按体积分数称取50～75％的金刚石颗粒及25～50％的铝块；
所述金刚石为人造单晶金刚石，金刚石颗粒的粒径平均为50～500μm；
二、金刚石颗粒表面刻蚀处理：将硝酸盐和金刚石颗粒混合，利用熔融硝酸盐对金刚石颗粒表面进行刻蚀处理；
所述硝酸盐为硝酸钾或硝酸钠；
所述刻蚀处理的温度为550～750℃；
三、多物相镀层金刚石颗粒制备：
在步骤二所得金刚石表面镀覆金属镀层，然后置于石墨模具中并振实，利用放电等离子烧结法进行高温短时烧结，得到金属/碳化物的多物相镀层金刚石颗粒；
金刚石表面金属镀层的镀覆采用磁控溅射法，镀层金属为Ti、W、Zr中的一种，镀层厚度为50～200nm；
四、利用气压浸渗法制备多相界面高导热金刚石/铝复合材料；
所述气压浸渗的工艺为：在保护气氛下，将炉体升温至预热温度并保温0.5～2h，随后升温至浸渗温度并保温0.5～1h；炉体内保护气体压力为5～10bar，使铝块熔融并充分浸渗到金刚石颗粒间，浸渗结束后，冷却脱模。
本发明的有益效果为：
1.本发明利用熔融的硝酸盐对金刚石进行表面刻蚀处理，一方面可以消除或钝化金刚石表面的微裂纹，释放金刚石中杂质及包裹体所产生的内应力；另一方面增大金刚石表面的粗糙程度，进而可以增加金刚石与镀层的接触面积，刻蚀后的金刚石表面受热时更容易与镀层发生反应形成碳化物，进而提高界面结合。
2.本发明在金刚石颗粒表面镀覆金属涂层，采用放电等离子烧结方法对镀层金刚石颗粒进行加热处理，可以实现短时烧结，减少对金刚石颗粒的损伤，提高生产效率。采用放电等离子烧结方法可以在金刚石表面原位形成碳化物，通过控制温度和时间调控形成碳化物的生成量，进而调控金刚石/铝复合材料的界面相组成和比例。此外，放电等离子烧结法可以将金刚石之间通过镀层连接起来，形成导热通路，有利于热量传输和载荷传递。
3.本发明制备的多相界面金刚石/铝复合材料的界面由连续的碳化物及不连续的金属间化合物构成。所制备复合材料的密度约为3.2g/cm3，热导率达到600～800W/(m·K)，热膨胀系数为5×10-6～8×10-6/K。综合性能满足航空航天及电子封装领域对于热管理材料轻质高导热的要求。
附图说明
图1为实施例1制备的多相界面高导热金刚石/铝复合材料的截面离子抛光照片。
具体实施方式
本发明技术方案不局限于以下所列举具体实施方式，还包括各具体实施方式间的任意合理组合；
具体实施方式一：本实施方式多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法按照以下步骤进行：
一、称料：按体积分数称取50～75％的金刚石颗粒及25～50％的铝块；
所述金刚石为人造单晶金刚石，金刚石颗粒的粒径平均为50～500μm；
二、金刚石颗粒表面刻蚀处理：将硝酸盐和金刚石颗粒混合，利用熔融硝酸盐对金刚石颗粒表面进行刻蚀处理；
所述硝酸盐为硝酸钾或硝酸钠；
所述刻蚀处理的温度为550～750℃；
三、多物相镀层金刚石颗粒制备：
在步骤二所得金刚石表面镀覆金属镀层，然后置于石墨模具中并振实，利用放电等离子烧结法进行高温短时烧结，得到金属/碳化物的多物相镀层金刚石颗粒；
金刚石表面金属镀层的镀覆采用磁控溅射法，镀层金属为Ti、W、Zr中的一种，镀层厚度为50～200nm；
四、利用气压浸渗法制备多相界面高导热金刚石/铝复合材料；
所述气压浸渗的工艺为：在保护气氛下，将炉体升温至预热温度并保温0.5～2h，随后升温至浸渗温度并保温0.5～1h；炉体内保护气体压力为5～10bar，使铝块熔融并充分浸渗到金刚石颗粒间，浸渗结束后，冷却脱模。
本实施方式的有益效果为：
1.本实施方式利用熔融的硝酸盐对金刚石进行表面刻蚀处理，一方面可以消除或钝化金刚石表面的微裂纹，释放金刚石中杂质及包裹体所产生的内应力；另一方面增大金刚石表面的粗糙程度，进而可以增加金刚石与镀层的接触面积，刻蚀后的金刚石表面受热时更容易与镀层发生反应形成碳化物进而提高界面结合。
2.本实施方式在金刚石颗粒表面镀覆金属涂层，采用放电等离子烧结方法对镀层金刚石颗粒进行加热处理，可以实现短时烧结，减少对金刚石颗粒的损伤，提高生产效率。采用放电等离子烧结方法可以在金刚石表面原位形成碳化物，通过控制温度和时间调控形成碳化物的生成量，进而调控金刚石/铝复合材料的界面相组成和比例。此外，放电等离子烧结法可以将金刚石之间通过镀层连接起来，形成导热通路，有利于热量传输和载荷传递。
3.本实施方式制备的多相界面金刚石/铝复合材料的界面由连续的碳化物及不连续的金属间化合物构成。所制备复合材料的密度约为3.2g/cm3，热导率达到600～800W/(m·K)，热膨胀系数为5×10-6～8×10-6/K。综合性能满足航空航天及电子封装领域对于热管理材料轻质高导热的要求。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同的是：步骤一所述的铝块为1060纯铝。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一或二不同的是：步骤二中金刚石颗粒表面刻蚀处理前预先利用丙酮与稀盐酸清洗表面的油污及金属杂质。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一至三不同的是：步骤二所述硝酸盐与金刚石颗粒的质量比为1:5～15；硝酸盐纯度为99.99％。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一至四不同的是：步骤二中硝酸盐和金刚石颗粒混合时，先在容器底层铺上一层硝酸盐，随后金刚石颗粒与硝酸盐交替铺层。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式一至五不同的是：步骤二所述刻蚀处理的时间为15～60min。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至六不同的是：步骤三所述放电等离子烧结工艺根据不同镀层调整：对于镀Ti的金刚石，放电等离子高温短时烧结时以50℃/min的速度升温至600～850℃，保温10～30min；对于镀W的金刚石，放电等离子高温短时烧结时以50℃/min的速度升温至900～1100℃，保温5～60min；对于镀Zr的金刚石，放电等离子高温短时烧结时以50℃/min的速度升温至600～800℃，保温10～40min。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至七不同的是：步骤三所述放电等离子高温短时烧结时的烧结压力为30～50MPa。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式一至八不同的是：步骤四所述预热温度为450～600℃，升温至预热温度的升温速率为15～20℃/min；浸渗温度为700～850℃，升温至浸渗温度的速率升温为10～15℃/min。
具体实施方式十：本实施方式与具体实施方式一至九不同的是：步骤四所中冷却速度为10～20℃/min；能够避免冷却过程中在复合材料内部产生较大热错配应力，防止试样产生翘曲或变形。
采用以下实施例验证本发明的有益效果：
实施例1：
本实施例多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法按照以下步骤进行：
一、称料：按体积分数称取60％的金刚石颗粒及40％的铝块；
所述金刚石为人造单晶金刚石，金刚石颗粒的粒径平均为355μm；
所述的铝块为1060纯铝；
二、金刚石颗粒表面刻蚀处理：将硝酸盐和金刚石颗粒混合，利用熔融硝酸盐对金刚石颗粒表面进行刻蚀处理；金刚石颗粒表面刻蚀处理前预先利用丙酮与稀盐酸清洗表面的油污及金属杂质；
所述硝酸盐为硝酸钾；硝酸盐和金刚石颗粒混合时，先在容器的底层铺上一层硝酸盐，随后金刚石颗粒与硝酸盐交替铺层；
所述硝酸盐与金刚石颗粒的质量比为1:10；硝酸盐纯度为99.99％；
所述刻蚀处理的温度为600℃；
所述刻蚀处理的时间为30min；
三、多物相镀层金刚石颗粒制备：
在步骤二所得金刚石表面镀覆金属镀层，然后置于石墨模具中并振实，利用放电等离子烧结法进行高温短时烧结，得到金属/碳化物的多物相镀层金刚石颗粒；
所述金刚石表面金属镀层的镀覆采用磁控溅射法，镀层金属为Ti，镀层厚度为100nm；
所述放电等离子烧结工艺根据不同镀层调整：对于镀Ti的金刚石，放电等离子高温短时烧结时以50℃/min的速度升温至850℃，保温30min；
放电等离子高温短时烧结时的烧结压力为30MPa；
四、利用气压浸渗法制备多相界面高导热金刚石/铝复合材料；
所述气压浸渗的工艺为：在保护气氛下，将炉体升温至预热温度并保温2h，随后升温至浸渗温度并保温1h；炉体内保护气体压力为5bar，使铝块熔融并充分浸渗到金刚石颗粒间，浸渗结束后，冷却脱模。冷却速度为20℃/min；能够避免冷却过程中在复合材料内部产生较大热错配应力，防止试样产生翘曲或变形。
所述预热温度为600℃，升温至预热温度的升温速率为20℃/min；浸渗温度为700℃，升温至浸渗温度的速率升温为10℃/min。
图1为实施例1得到的金刚石/铝复合材料经过截面离子抛光处理后拍摄的扫描电镜照片；金刚石/铝复合材料界面层主要为连续的层状TiC及不连续分布的球状、棒状的金属间化合物Al3Ti，其中层状TiC与金属间化合物Al3Ti的厚度比约为2:1，得到了多相界面金刚石/铝复合材料；碳化物及金属间化合物的存在使得界面紧密结合，进而有利于热量传输，复合材料具有优良的热学性能；制得金刚石/铝复合材料热导率高达744W/(m·K)，热膨胀系数为6.4×10-6/K，抗弯强度为358MPa。
实施例2：
本实施例多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法按照以下步骤进行：
一、称料：按体积分数称取60％的金刚石颗粒及40％的铝块；
所述金刚石为人造单晶金刚石，金刚石颗粒的粒径平均为100μm；
所述的铝块为1060纯铝；
二、金刚石颗粒表面刻蚀处理：将硝酸盐和金刚石颗粒混合，利用熔融硝酸盐对金刚石颗粒表面进行刻蚀处理；金刚石颗粒表面刻蚀处理前预先利用丙酮与稀盐酸清洗表面的油污及金属杂质；
所述硝酸盐为硝酸钠；硝酸盐和金刚石颗粒混合时，先在容器的底层铺上一层硝酸盐，随后金刚石颗粒与硝酸盐交替铺层；
所述硝酸盐与金刚石颗粒的质量比为1:15；硝酸盐纯度为99.99％；
所述刻蚀处理的温度为650℃；
所述刻蚀处理的时间为20min；
三、多物相镀层金刚石颗粒制备：
在步骤二所得金刚石表面镀覆金属镀层，然后置于石墨模具中并振实，利用放电等离子烧结法进行高温短时烧结，得到金属/碳化物的多物相镀层金刚石颗粒；
所述金刚石表面金属镀层的镀覆采用磁控溅射法，镀层金属为Ti，镀层厚度为200nm；
所述放电等离子烧结工艺根据不同镀层调整：对于镀Ti的金刚石，放电等离子高温短时烧结时以50℃/min的速度升温至800℃，保温10min；
放电等离子高温短时烧结时的烧结压力为50MPa；
四、利用气压浸渗法制备多相界面高导热金刚石/铝复合材料；
所述气压浸渗的工艺为：在保护气氛下，将炉体升温至预热温度并保温1h，随后升温至浸渗温度并保温0.5h；炉体内保护气体压力为8bar，使铝块熔融并充分浸渗到金刚石颗粒间，浸渗结束后，冷却脱模。冷却速度为20℃/min；能够避免冷却过程中在复合材料内部产生较大热错配应力，防止试样产生翘曲或变形。
所述预热温度为600℃，升温至预热温度的升温速率为20℃/min；浸渗温度为700℃，升温至浸渗温度的速率升温为10℃/min。
经检测，所得复合材料的密度为3.2g/cm3，热导率为687W/(m·K)，热膨胀系数为5.9×10-6/K，抗弯强度为330MPa。
实施例3：
本实施例多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法按照以下步骤进行：
一、称料：按体积分数称取55％的金刚石颗粒及45％的铝块；
所述金刚石为人造单晶金刚石，金刚石颗粒的粒径平均为240μm；
所述的铝块为1060纯铝；
二、金刚石颗粒表面刻蚀处理：将硝酸盐和金刚石颗粒混合，利用熔融硝酸盐对金刚石颗粒表面进行刻蚀处理；金刚石颗粒表面刻蚀处理前预先利用丙酮与稀盐酸清洗表面的油污及金属杂质；
所述硝酸盐为硝酸钾；硝酸盐和金刚石颗粒混合时，先在容器的底层铺上一层硝酸盐，随后金刚石颗粒与硝酸盐交替铺层；
所述硝酸盐与金刚石颗粒的质量比为1:15；硝酸盐纯度为99.99％；
所述刻蚀处理的温度为700℃；
所述刻蚀处理的时间为15min；
三、多物相镀层金刚石颗粒制备：
在步骤二所得金刚石表面镀覆金属镀层，然后置于石墨模具中并振实，利用放电等离子烧结法进行高温短时烧结，得到金属/碳化物的多物相镀层金刚石颗粒；
所述金刚石表面金属镀层的镀覆采用磁控溅射法，镀层金属为W，镀层厚度为50nm；
所述放电等离子烧结工艺根据不同镀层调整：对于镀W的金刚石，放电等离子高温短时烧结时以50℃/min的速度升温至1000℃，保温20min；
放电等离子高温短时烧结时的烧结压力为50MPa；
四、利用气压浸渗法制备多相界面高导热金刚石/铝复合材料；
所述气压浸渗的工艺为：在保护气氛下，将炉体升温至预热温度并保温2h，随后升温至浸渗温度并保温1h；炉体内保护气体压力为5bar，使铝块熔融并充分浸渗到金刚石颗粒间，浸渗结束后，冷却脱模。冷却速度为10℃/min；能够避免冷却过程中在复合材料内部产生较大热错配应力，防止试样产生翘曲或变形。
所述预热温度为550℃，升温至预热温度的升温速率为15℃/min；浸渗温度为720℃，升温至浸渗温度的速率升温为10℃/min。
经检测，所得复合材料的密度为3.3g/cm3，热导率为722W/(m·K)，热膨胀系数为7.2×10-6/K，抗弯强度为260MPa。
Claims (9)
1.一种多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，其特征在于：多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法按照以下步骤进行：
一、称料：按体积分数称取50~75%的金刚石颗粒及25~50%的铝块；
所述金刚石为人造单晶金刚石，金刚石颗粒的粒径平均为50~500μm；
二、金刚石颗粒表面刻蚀处理：将硝酸盐和金刚石颗粒混合，利用熔融硝酸盐对金刚石颗粒表面进行刻蚀处理；
所述硝酸盐为硝酸钾或硝酸钠；
所述刻蚀处理的温度为550~750℃；
三、多物相镀层金刚石颗粒制备：
在步骤二所得金刚石表面镀覆金属镀层，然后置于石墨模具中并振实，利用放电等离子烧结法进行高温短时烧结，得到金属/碳化物的多物相镀层金刚石颗粒；
金刚石表面金属镀层的镀覆采用磁控溅射法，镀层金属为Ti、W、Zr中的一种，镀层厚度为50~200nm；
步骤三所述放电等离子烧结工艺根据不同镀层调整：对于镀Ti的金刚石，放电等离子高温短时烧结时以50℃/min的速度升温至600~850℃，保温10~30min；对于镀W的金刚石，放电等离子高温短时烧结时以50℃/min的速度升温至900~1100℃，保温5~60min；对于镀Zr的金刚石，放电等离子高温短时烧结时以50℃/min的速度升温至600~800℃，保温10~40min；
四、利用气压浸渗法制备多相界面高导热金刚石/铝复合材料；
所述气压浸渗的工艺为：在保护气氛下，将炉体升温至预热温度并保温0.5~2h，随后升温至浸渗温度并保温0.5~1h；炉体内保护气体压力为5~10bar，使铝块熔融并充分浸渗到金刚石颗粒间，浸渗结束后，冷却脱模。
2.根据权利要求1所述的多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，其特征在于：步骤一所述的铝块为1060纯铝。
3.根据权利要求1所述的多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，其特征在于：步骤二中金刚石颗粒表面刻蚀处理前预先利用丙酮与稀盐酸清洗表面的油污及金属杂质。
4.根据权利要求1所述的多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，其特征在于：步骤二所述硝酸盐与金刚石颗粒的质量比为1:5~15；硝酸盐纯度为99.99%。
5.根据权利要求1所述的多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，其特征在于：步骤二中硝酸盐和金刚石颗粒混合时，先在容器底层铺上一层硝酸盐，随后金刚石颗粒与硝酸盐交替铺层。
6.根据权利要求1所述的多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，其特征在于：步骤二所述刻蚀处理的时间为15~60min。
7.根据权利要求1所述的多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，其特征在于：步骤三所述放电等离子高温短时烧结时的烧结压力为30~50MPa。
8.根据权利要求1所述的多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，其特征在于：步骤四所述预热温度为450~600℃，升温至预热温度的升温速率为15~20℃/min；浸渗温度为700~850℃，升温至浸渗温度的速率升温为10~15℃/min。
9.根据权利要求1所述的多相界面高导热金刚石/铝复合材料的制备方法，其特征在于：步骤四所中冷却速度为10~20℃/min。
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