CN116143552B - 具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料及其制备方法，该二维硒化铟半金属/金属材料包括：含有钇原子的二维硒化铟，所述二维硒化铟半金属/金属材料的微观结构如下：硒化铟中掺杂有金属钇原子，硒化铟的一部分铟原子被所述钇原子所取代，所述二维硒化铟半金属/金属材料的能带结构中的导带底和价带顶至少具有重叠。根据本发明的有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料及其制备方法，通过表面改性处理和退火处理使得金属钇原子替位铟原子掺杂到二维硒化铟材料中，实现二维硒化铟材料从半导体相向金属相的转变，以低成本得到稳态的具有金属相的二维硒化铟材料。
Description
技术领域
本发明具体涉及一种具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料及制备方法，属于二维半导体技术领域。
背景技术
二维纳米材料的相工程(金属相与半导体相之间的转变，也称相变)一直是目前领域研究的热点，除了常规的半导体相之外，其对应的非常规的金属相的二维材料(半金属或准金属)也表现出有趣的物理化学性质和非常重要的应用，比如应用于晶体管的欧姆接触，电催化和光催化中的催化剂，电池和超级电容器的电极，能源储存和转换等。
在众多二维材料中，二维硒化铟(I nSe)材料在各个方面绝佳的物理特性，并且表现出大幅优于硅的电学属性，被诺奖获得者英国曼彻斯特大学Andre Geim教授誉为“处于硅和石墨烯之间黄金分割点的理想材料”，给予极高的评价。半导体相的I nSe材料具备合适的带隙，并且室温下电子迁移率达到2000cm2/Vs，远超硅材料，有效电子质量为0.139m，可以提供极高的热速度。
目前国际上诱导二维材料半导体相和金属相转变的方式往往是破坏半导体相(2H)结构的稳定性，通过电荷掺杂和晶体结构畸变来诱导。例如含Li溶液诱到，强激光&电子束诱导，这些方式都会引入更多的缺陷，使得材料处于亚稳态。而且，不同于硫化钼(MoS2),碲化钼(MoTe2)等二维材料从半导体相(2H)转变为金属相(1T)的研究和方式较多，如何使半导体相的二维I nSe材料转变为二维金属相材料，是领域的难点，并还未有相应的技术和策略。
鉴于二维硒化铟(I nSe)材料绝佳的物理特性和极具竞争力的应用前景，目前亟需能将二维硒化铟(I nSe)材料从半导体相转变为金属相的技术方案。
发明内容
本发明的目的在于实现二维硒化铟材料从半导体相向金属相的转变，并且以较低的成本得到高品质的具有金属相的二维硒化铟材料，以拓宽二维硒化铟材料的应用潜力。
为达到上述目的，本发明采用以下的技术方案。
一种具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料，包括：含有钇原子的二维硒化铟，所述二维硒化铟的微观结构如下：硒化铟中掺杂有金属钇原子，硒化铟的一部分铟原子被所述钇原子所取代，所述二维硒化铟半金属/金属材料的能带结构中的导带底和价带顶至少具有重叠。
其中，所述硒化铟中的1％至50％的铟原子被所述钇原子所取代。
本发明还提供一种具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料的制备方法，包括如下步骤：提供基底；在所述基底上制备二维硒化铟半导体材料层；对所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面进行表面改性处理；在所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面上形成金属钇层；在所述金属钇层上形成常规金属层；对所述金属钇层和所述常规金属层进行退火处理，得到二维硒化铟半金属/金属材料层。
其中，所述表面改性处理包括采用超低功率软等离子体轰击所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面。
其中，所述退火处理采用从250℃到600℃退火2-60s的快速退火方式。
其中，所述金属钇层的厚度为0.5-5nm。
其中，所述常规金属层包括金(Au)，钛(Ti)，铝(Al)，镍(Ni)，钯(Pd)，银(Ag)，氮化钛(TiNx)中的任意一种或其组合。
其中，所述常规金属层的厚度在5nm以上。
本发明的优点和技术效果如下：
本发明提供的具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料及制备方法，通过表面改性处理和退火处理使得金属钇原子替位铟原子掺杂到二维硒化铟材料中，实现二维硒化铟材料从半导体相向金属相的转变，以低成本得到稳态的具有金属相的二维硒化铟材料。
附图说明
为了更清楚地说明本发明的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不脱离本发明技术原理的前提下，还可以做出若干改进和变形，这些改进和变形也应视为本发明的保护范围。
图1为根据本发明实施例的替位掺杂之前的二维硒化铟半导体材料的微观结构示意图。
图2为根据本发明实施例的钇替位掺杂之后的二维硒化铟半金属/金属材料的微观结构示意图。
图3为根据本发明实施例的具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料的能带结构(Band structure)图和态密度(DOS)图。
图4为根据本发明实施例的具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料的X射线光电子能谱(XPS)表征图。
图5-图9为根据本发明实施例的钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料的制备过程中各步骤所得到的结构示意图。
具体实施方式
为使本发明的目的、内容、和优点更加清楚，下面结合附图和实施例，对本发明的具体实施方式作进一步详细描述。以下实施例仅用于更加清楚地说明本发明的技术方案，而不能以此来限制本发明的保护范围。
实施例一
本实施例具体描述具有钇(Y)替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料，二维硒化铟半金属/金属材料为含有钇原子的二维硒化铟，所述二维硒化铟的微观结构如下：硒化铟中掺杂有金属钇原子，硒化铟的一部分铟原子被所述钇原子所取代，所述二维硒化铟(InSe)半金属/金属材料的能带结构中的导带底和价带顶至少具有重叠。
图1为根据本发明实施例的替位掺杂之前的二维硒化铟(I nSe)半导体材料的微观结构示意图。如图1所示，未掺杂的由硒原子A1和铟原子A2组成。二维硒化铟半导体材料中的硒原子A1和铟原子A2以共价键结合，硒化铟是典型的二维层状半导体材料，带隙宽度的范围为1.24-1.54eV，具体的带隙范围取决于层数。
图2为根据本发明实施例的钇替位掺杂之后的二维硒化铟半金属/金属材料的微观结构示意图。如图2所示，二维硒化铟半金属/金属材料包括硒原子A1、铟原子A2和钇原子B1，也就是说，硒化铟中掺杂有金属钇原子，其中，硒化铟的一部分铟原子被所述钇原子B1所取代。二维硒化铟半金属/金属材料中钇原子取代了部分铟原子A2，使得二维硒化铟半导体材料发生从半导体相向金属相的转变，得到二维硒化铟半金属/金属材料，所述二维硒化铟半金属/金属材料的能带结构中的导带底和价带顶至少具有重叠，表现出半金属/金属的性质。
下面通过理论计算和实验结果共同展示上述相变效果。
在理论计算部分，图3为根据本发明实施例的具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料的能带结构图(Band structure)和态密度图(DOS)。
图3是通过理论计算得到的钇(Y)原子掺杂诱导相变的二维I nSe半金属(Y-InSe)材料的能带结构图(Band structure)和态密度图(DOS)，该计算结果是以硒化铟中的10％(质量百分比)的铟原子被所述钇原子所取代为基础进行的计算，从图3可以看出，在能带结构图中导带底和价带顶有重叠(图3中箭头所指)，虚线下边的是价带，虚线上边的是导带。导带底有部分在虚线之下，价带顶有部分在虚线之上。发生了导带底和价带顶的重叠，也就是带隙宽度达到了0ev，证明Y替位性掺杂后的硒化铟是半金属材料。
在实验部分，采用X射线光电子能谱对钇替位掺杂后的二维硒化铟半金属/金属材料样品进行测试，该样品中，硒化铟中的10％(质量百分比)的铟原子被所述钇原子所取代。图4为根据本发明实施例的具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料的X射线光电子能谱(XPS)表征图。如图4所示，X射线光电子能谱(XPS)表征，钇原子替位性掺杂后的硒化铟材料中出现了钇峰，并且硒峰和铟峰都向低结合能方向移动，证明相变的产生，以及金属相的生成。
本发明突破性地提出采用钇原子替位掺杂硒化铟，使得钇原子取代硒化铟中部分的铟原子，诱导硒化铟材料发生从半导体相向金属相的转变，得到具有金属向的二维硒化铟半金属/金属材料。
上述图3和图4是10％的铟原子被所述钇原子所取代的二维硒化铟半金属/金属材料的理论计算结果和实验测试结果，但本发明不限于此，理论计算结果表明，掺杂1％的钇原子，也就是1％的铟原子被所述钇原子所取代，都可以发生相变，即转变为金属相，而掺杂钇原子的数量可以通过控制掺杂工艺来实现，本发明不限于此。
对于钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料，硒化铟中有1％的铟原子被钇原子取代即可实现半导体相到金属相的相变，掺杂钇原子的浓度越高，越多的铟原子被钇原子取代，替位掺杂后的二维硒化铟半金属/金属材料的金属化程度越高，最多可以有50％的铟原子被所述钇原子所取代。
例如，在一实施方式中，可以控制掺杂工艺(比如调节等离子体处理的功率和时间，以及退火的温度和时间)使得硒化铟中有5％的铟原子被钇原子取代；在另一实施方式中，可以控制掺杂工艺使得硒化铟中有20％或30％的铟原子被钇原子取代，本发明不限于此。
实施例二
本实施例具体描述具有钇(Y)替位掺杂的二维半金属/金属材料的制备方法，该包括如下步骤：提供基底；在所述基底上制备二维硒化铟半导体材料层；对所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面进行表面改性处理；在所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面上形成金属钇层；在所述金属钇层上形成常规金属层；对所述金属钇层和所述常规金属层进行退火处理，得到二维硒化铟半金属/金属材料层。
下面结合图5-图9对上述方法进行详细描述。该方法包括如下步骤：
S1，提供基底100，在二维硒化铟材料应用于晶体管的欧姆接触的情况下，所述基底为硅、氧化硅、蓝宝石、云母等绝缘基底，在其他应用的情况下，可以提供相应的合适的基底，本实施例仅以二维硒化铟材料应用于晶体管为示例进行描述，但本发明不限于此，在二维硒化铟材料应用于其他器件的情况下，可以根据需要替换相应的基底，或者对其他层的材料和工艺进行变更，都不偏离本发明的保护范围，
S2，在所述基底101上制备二维硒化铟半导体材料层101，得到的结构如图5所示；
S3，如图6所示，对所述二维硒化铟半导体材料层101远离所述基底100的表面进行表面改性处理，所述表面改性处理包括采用软等离子体轰击所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面，具体做法是使用1-100w的超低功率软等离子体(如氮，氩，氢等)对二维硒化铟半导体材料层101远离所述基底100的表面轰击5-300秒，使得二维硒化铟半导体材料层101的表面产生晶格缺陷、扭曲等，改性其表面并且产生注入活性位点，使得后续更容易注入金属钇原子，超低功率软等离子体处理的功率和时间会对后续注入金属钇原子的数量产生英，处理的功率越高，处理的时间越长，二维硒化铟半导体材料层表面被改性处理的程度越高，后续掺杂进来的金属钇原子数量越多；
S4，在所述二维硒化铟半导体材料层101远离所述基底100的表面上蒸镀金属钇层102，得到的结构如图7所示，所述金属钇层的厚度为0.5-5nm；
S5，在所述金属钇层102上蒸镀常规金属层103，得到的结构如图8所示，所述常规金属层的厚度为5nm以上，常规金属层中的金属往往使用Au，Ti，Al，N i，Pd，Ag，TiNx等惰性金属，其作用是钝化，防止活性金属层氧化；
S6，对所述金属钇层102和所述常规金属层103进行退火处理，得到的结构如图9所示，金属钇层102中金属原子注入到二维硒化铟半导体材料层101中，发生替位性掺杂，替位性掺杂后的二维硒化铟半导体材料层被诱导相变转变为二维硒化铟半金属/金属104，所述退火处理可以采用从250℃到600℃退火2-60s的快速退火方式，也可以采用在高真空下从150℃到250℃退火15min～4h的常规退火方式，退火的时间和温度对发生替位性掺杂的原子数量有影响，退火时间越长或者温度越高，掺杂进入到二维硒化铟半导体材料层中的原子数量越多，形成的二维硒化铟半金属/金属材料层中的金属原子浓度越高。
通过控制表面改性处理的功率和时间、退火的时间和温度使得硒化铟中不同数量的铟原子被钇原子取代，例如可以使得硒化铟中有1％、10％、20％、30％、50％或者其他质量百分比数量的铟原子被钇原子取代，以得到不同金属化程度的二维硒化铟半金属/金属材料，满足不同应用的需要。
接下来可以根据应用的需要去除或者不去除剩余的金属钇层102和常规金属层103，本发明不限于此。
本发明提出的具有钇(Y)替位掺杂的二维半金属/金属材料的制备方法，通过表面改性处理和退火工艺使得金属钇原子替位掺杂到二维硒化铟材料中，诱导硒化铟发生从半导体相到金属相的相变，得到具有金属相的二维硒化铟半金属/金属材料，并且不引入更多缺陷，使得制备的材料处于稳态。
上述实施例只为说明本发明的技术构思及特点，是一种优选的实施例，其目的在于熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施，并不能以此限定本发明的保护范围。凡根据本发明的精神实质所作的等效变换或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料，其特征在于，包括：含有金属钇原子的二维硒化铟，所述二维硒化铟半金属/金属材料的微观结构如下：硒化铟中掺杂有金属钇原子，硒化铟的1%至50%铟原子被所述钇原子所取代，所述二维硒化铟半金属/金属材料的能带结构中的导带底和价带顶至少具有重叠，所述具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料通过如下步骤制备：
提供基底；
在所述基底上制备二维硒化铟半导体材料层；
采用软等离子体轰击所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面；
在所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面上形成金属钇层；
在所述金属钇层上形成常规金属层，所述常规金属层包括金、钛、铝、镍、钯、银中的任意一种或其组合；
对所述金属钇层和所述常规金属层进行退火处理，得到二维硒化铟半金属/金属材料层。
2.根据权利要求1所述的具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料，其特征在于，所述采用软等离子体轰击所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面包括采用1-100W的超低功率软等离子体轰击所述二维硒化铟半导体材料层远离所述基底的表面5-300秒。
3.根据权利要求1所述的具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料，其特征在于，所述退火处理采用从250℃到600℃退火2-60s的快速退火方式。
4.根据权利要求1所述的具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料，其特征在于，所述金属钇层的厚度为0.5-5nm。
5.根据权利要求1所述的具有钇替位掺杂的二维硒化铟半金属/金属材料，其特征在于，所述常规金属层的厚度在5nm以上。
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