CN116130690A - 一种超低温电解液及锂-氟化碳一次电池 - Google Patents

一种超低温电解液及锂-氟化碳一次电池 Download PDF

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Abstract

一种超低温电解液，涉及电化学技术领域，所述的电解液以低熔点和弱溶剂化的醚类溶剂和/或其衍生物作为混合溶剂，以锂盐作为溶质。一种锂‑氟化碳一次电池，所述的锂‑氟化碳一次电池应用超低温电解液制成。本发明的超低温电解液在超低温环境的传输性能得到了巨大提升，显著改善了锂‑氟化碳一次电池的低温性能。

Description

一种超低温电解液及锂-氟化碳一次电池
技术领域
本发明涉及电化学技术领域，具体涉及一种超低温电解液及锂-氟化碳一次电池。
背景技术
随着社会的不断发展，我们迫切需要具有高能量/功率密度和超强环境适应性的电池技术。锂-氟化碳(CFx)一次电池由于具有极高的理论能量密度(超过2100W h kg–1x＝1)、良好的安全性和自放电率低的特点被广泛应用于医疗、军事、航空航天和国防领域。然而，由于CFx/Li F本身电子导电性较低以及缺乏合适的电解质，严重限制了其低温应用场景，例如地球极区与太空中的极寒环境(<-70℃)。通常在低温时，电池电解质离子电导率降低，界面脱溶剂化缓慢，导致内阻增加，扩散系数减小，最终会造成严重的能量损失。通常在-20℃左右，多数电池损失的容量为其室温额定容量的20～40％，在-30～-40℃损失达到室温额定容量的60～70％；而在更低温度时，放出的电量一般为室温额定容量5％以下。电池几乎无法工作。为满足日渐增长的需要，相比于复杂并且成本昂贵的材料改性，配置一款合理的拥有超低温工作范围的一次电池电解液更具实际意义。
发明内容
为解决现有技术的问题，本发明提供了一种超低温电解液及锂-氟化碳一次电池，所述的超低温电解液在超低温环境的传输性能得到了巨大提升，显著改善了锂-氟化碳一次电池的低温性能。
为解决上述问题，本发明技术方案为：
一种超低温电解液，所述的电解液以低熔点和弱溶剂化的醚类溶剂和/或其衍生物作为混合溶剂，以锂盐作为溶质。
优选的，所述的电解液中，锂盐的浓度为0.2～4mol/L，所述的醚类溶剂或其衍生物的选择标准满足于：与锂盐配成电解液后，电解液在-100℃至50℃的温度范围内保持液态。
优选的，所述醚类溶剂选自乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇二甲醚、乙二醇甲乙醚、乙二醇单甲醚、乙二醇单乙醚、四乙醇二甲醚、1,3-二氧五环、1,4-二氧六环、1,3-二氧六环、四氢呋喃、2-甲基-四氢呋喃、3-甲基-四氢呋喃或2,3-甲基-四氢呋喃中的两种或两种以上。
优选的，所述混合溶剂中包括醚类溶剂与醚类溶剂衍生物，其体积比范围为1:1～1:8。
优选的，所述锂盐选自三氟甲基磺酸锂、六氟磷酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂、双氟磺酰亚胺锂、双乙二酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、六氟砷酸锂中的一种或多种。
一种锂-氟化碳一次电池，所述的锂-氟化碳一次电池应用超低温电解液制成。
优选的，所述的锂-氟化碳一次电池的正极的活性物质材料采用氟化碳或者掺杂改性氟化碳或者碳源改性氟化碳或者包覆改性氟化碳，氟碳比为：CFx，0.33<x<2；所述的正极中包括导电剂，所述导电剂包括导电炭黑C45、石墨烯、科琴黑、卡博特碳黑、单壁碳纳米管和多壁碳纳米管中至少一种。
优选的，所述导电剂为导电炭黑C45。
优选的，所述的正极中包括粘结剂，所述粘结剂包括PVdF和聚醌类有机物中至少一种。
优选的，所述的粘结剂为PVdF，所述的活性物质、导电剂和粘结剂的重量比为80％：10％：10％，通过NMP液体混合制成浆料涂覆在铝箔上。
优选的，所述的锂-氟化碳一次电池包括正极片、锂金属负极片、隔膜。
本发明一种超低温电解液及锂-氟化碳一次电池具有如下有益效果：本发明通过上述设计得到的锂-氟化碳一次电池的超低温电解液，该电解液以1,3-二氧戊环与四氢呋喃作为溶剂为例，通过该溶剂替代传统的全碳酸酯类溶剂和碳酸酯与醚类混合溶剂，以锂盐作为溶质，锂盐的浓度为0.2～4mol/L。四氢呋喃作为极性非质子溶剂，含有C-O极性基团，能够有效地溶解锂盐。同时四氢呋喃具有熔点低、粘度小、介电常数高等优点，适合应用于锂-氟化碳一次电池电解液以提升低温性能。同时，结合1,3-二氧戊环和四氢呋喃在溶剂化结构中与锂离子的亲和力较弱，导致低温下较低的去溶剂化能。总之，电解液在超低温环境的传输性能得到了巨大提升，显著改善了电池的低温性能。实施例结果表明，本发明提供的电解液用于锂-氟化碳正极材料作为一次电池正极，在放电截止电压1.5V条件进行放电测试，测得在-40℃，-60℃，和-80℃下正极材料比容量为723,652,and 495mAh g-1。同时，本发明采用的锂盐和溶剂均实现了工业化批量生产，价格便宜。
附图说明
图1、本发明实施例1的Li-CFx模拟电池在-40℃，-60℃，和-80℃下典型放电曲线图；
图2、本发明实施例2的Li-CFx模拟电池在-40和-60℃下典型放电曲线图；
图3、本发明实施例3的Li-CFx模拟电池在-40℃下典型放电曲线图；
图4、本发明对比例1的Li-CFx模拟电池在-40℃和-60℃下典型放电曲线图；
图5、本发明对比例2的Li-CFx模拟电池在-40℃下典型放电曲线图；
图6、本发明对比例3的Li-CFx模拟电池在-40℃下典型放电曲线图。
具体实施方式
以下所述，是以阶梯递进的方式对本发明的实施方式详细说明，该说明仅为本发明的较佳实施例而已，并非用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
本发明的描述中，需要说明的是，术语“上”“下”“左”“右”“顶”“底”“内”“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以及特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
实施例1
一种超低温电解液，所述的电解液以低熔点和弱溶剂化的醚类溶剂和/或其衍生物作为混合溶剂，以锂盐作为溶质。
实施例2
所述的电解液中，锂盐的浓度为0.2mol/L，所述的醚类溶剂或其衍生物的选择标准满足于：与锂盐配成电解液后，电解液在-100℃至50℃的温度范围内保持液态。
实施例3
所述的电解液中，锂盐的浓度为4mol/L，所述的醚类溶剂或其衍生物的选择标准满足于：与锂盐配成电解液后，电解液在-100℃至50℃的温度范围内保持液态。
实施例4
所述醚类溶剂选自乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇二甲醚、乙二醇甲乙醚、乙二醇单甲醚、乙二醇单乙醚、四乙醇二甲醚、1,3-二氧五环、1,4-二氧六环、1,3-二氧六环、四氢呋喃、2-甲基-四氢呋喃、3-甲基-四氢呋喃或2,3-甲基-四氢呋喃中的两种或两种以上。
实施例5
所述混合溶剂中包括醚类溶剂与醚类溶剂衍生物，其体积比范围为1:1。
实施例6
所述混合溶剂中包括醚类溶剂与醚类溶剂衍生物，其体积比范围为1:8。
实施例7
所述锂盐选自三氟甲基磺酸锂、六氟磷酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂、双氟磺酰亚胺锂、双乙二酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、六氟砷酸锂中的一种或多种。
实施例8
一种锂-氟化碳一次电池，所述的锂-氟化碳一次电池应用实施例1-7所述的超低温电解液制成。
实施例9
所述的锂-氟化碳一次电池的正极的活性物质材料采用氟化碳或者掺杂改性氟化碳或者碳源改性氟化碳或者包覆改性氟化碳，氟碳比为：CFx，x＝0.33；
所述的正极中包括导电剂，所述导电剂包括导电炭黑C45、石墨烯、科琴黑、卡博特碳黑、单壁碳纳米管和多壁碳纳米管中至少一种。
实施例10
所述的锂-氟化碳一次电池的正极的活性物质材料采用氟化碳或者掺杂改性氟化碳或者碳源改性氟化碳或者包覆改性氟化碳，氟碳比为：CFx，x＝2；
所述的正极中包括导电剂，所述导电剂包括导电炭黑C45、石墨烯、科琴黑、卡博特碳黑、单壁碳纳米管和多壁碳纳米管中至少一种。
实施例11
所述导电剂为导电炭黑C45。
实施例12
所述的正极中包括粘结剂，所述粘结剂包括PVdF和聚醌类有机物中至少一种。
实施例13
所述的粘结剂为PVdF，所述的活性物质、导电剂和粘结剂的重量比为80％：10％：10％，通过NMP液体混合制成浆料涂覆在铝箔上。
实施例14
所述的锂-氟化碳一次电池包括正极片、锂金属负极片、隔膜。
实施例15
在无水无氧条件下，以1,3-二氧戊环与四氢呋喃为溶剂，将四氟硼酸锂按照1mol/L的摩尔浓度溶解于其中。其中1,3-二氧戊环与四氢呋喃体积比为1:4。该电解液在-100℃的低温下仍为液态，离子电导率在-40,-60,and-80℃下仍然保持1.52，1.35，和1.29mS cm-1。以氟化石墨(CFx)为正极材料，锂金属(Li)为负极材料，放电截止电压为1.5V，组装扣式电池以0.1C(1C＝800mA g-1，下同)倍率放电，常温25℃容量为800mA h g-1，低温-40℃容量为723mA h g-1(1634W h kg-1)。0.03C倍率放电，低温-60℃容量为652mA h g-1(1447W hkg-1)。10mA g-1倍率放电，低温-80℃容量为495mA h g-1(1044W h kg-1)。
本实施例的数据参见表1。
实施例16
在无水无氧条件下，以1,3-二氧戊环与四氢呋喃为溶剂，将双(三氟甲基磺酰)亚胺锂按照1mol/L的摩尔浓度溶解于其中。其中1,3-二氧戊环与四氢呋喃体积比为1:4。该电解液在-100℃的低温下仍为液态。以氟化石墨(CFx)为正极材料，锂金属(Li)为负极材料，放电截止电压为1.5V，组装扣式电池以0.1C倍率放电，低温-40℃容量为625mA h g-1。
本实施例的数据参见表1。
实施例17
在无水无氧条件下，以1,3-二氧戊环与四氢呋喃为溶剂，将四氟硼酸锂按照1mol/L的摩尔浓度溶解于其中。其中1,3-二氧戊环与四氢呋喃体积比为1:1。该电解液在-100℃的低温下仍保持为液态。以氟化石墨(CFx)为正极材料，锂金属(Li)为负极材料，放电截止电压为1.5V，组装扣式电池以0.1C倍率放电，低温-40℃容量为665mA h g-1。
本实施例的数据参见表1。
对比例1
在无水无氧条件下，以乙二醇二甲醚与碳酸丙烯酯为溶剂，将四氟硼酸锂按照1mol/L的摩尔浓度溶解于其中。其中乙二醇二甲醚与碳酸丙烯酯体积比为1:1。以氟化石墨(CFx)为正极材料，锂金属(Li)为负极材料，放电截止电压为1.5V，组装扣式电池以0.1C倍率放电，低温-40℃容量为421mA h g-1(793W h kg-1)。0.03C倍率放电，低温-60℃容量为95mA h g-1(156W h kg-1)。
本对比例的数据参见表1。
对比例2
在无水无氧条件下，以乙二醇二乙醚与四氢呋喃为溶剂，将四氟硼酸锂按照1mol/L的摩尔浓度溶解于其中。其中乙二醇二乙醚与四氢呋喃体积比为1:4。以氟化石墨(CFx)为正极材料，锂金属(Li)为负极材料，放电截止电压为1.5V，组装扣式电池以0.1C倍率放电，低温-40℃容量为616mAh g-1。
本对比例的数据参见表1。
对比例3
在无水无氧条件下，以乙二醇二甲醚与四氢呋喃为溶剂，将四氟硼酸锂按照1mol/L的摩尔浓度溶解于其中。其中乙二醇二甲醚与四氢呋喃体积比为1:1。以氟化石墨(CFx)为正极材料，锂金属(Li)为负极材料，放电截止电压为1.5V，组装扣式电池以0.1C倍率放电，低温-40℃容量为540mAh g-1。
本对比例的数据参见表1。
需要说明的是，本发明一种锂-氟化碳一次电池的结构是基于现有技术的改进，未述及内容以现有方案解决。
表1由实施例15～17和对比例1～3得到的Li-CFx模拟电池电化学性能
Figure BDA0004050414510000081
上述实施例及对比例结果表明，本发明提供的电解液用于锂-氟化碳正极材料作为一次电池正极，在放电截止电压1.5V条件进行放电测试，测得在-40℃，-60℃，和-80℃下正极材料比容量为723,652,and 495mAh g-1，本发明提供的超低温电解液在超低温环境的传输性能得到了巨大提升，显著改善了电池的低温性能。

Claims (10)

1.一种超低温电解液，其特征为：所述的电解液以低熔点和弱溶剂化的醚类溶剂和/或其衍生物作为混合溶剂，以锂盐作为溶质。
2.如权利要求1所述的一种超低温电解液，其特征为：所述的电解液中，锂盐的浓度为0.2～4mol/L，所述的醚类溶剂或其衍生物的选择标准满足于：与锂盐配成电解液后，电解液在-100℃至50℃的温度范围内保持液态。
3.如权利要求1所述的一种超低温电解液，其特征为：所述醚类溶剂选自乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇二甲醚、乙二醇甲乙醚、乙二醇单甲醚、乙二醇单乙醚、四乙醇二甲醚、1,3-二氧五环、1,4-二氧六环、1,3-二氧六环、四氢呋喃、2-甲基-四氢呋喃、3-甲基-四氢呋喃或2,3-甲基-四氢呋喃中的两种或两种以上。
4.如权利要求1所述的一种超低温电解液，其特征为：所述混合溶剂中包括醚类溶剂与醚类溶剂衍生物，其体积比范围为1:1～1:8。
5.如权利要求1所述的一种超低温电解液，其特征为：所述锂盐选自三氟甲基磺酸锂、六氟磷酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂、双氟磺酰亚胺锂、双乙二酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、六氟砷酸锂中的一种或多种。
6.一种锂-氟化碳一次电池，其特征为：所述的锂-氟化碳一次电池应用如权利要求1-5所述的超低温电解液制成。
7.如权利要求6所述的一种锂-氟化碳一次电池，其特征为：所述的锂-氟化碳一次电池的正极的活性物质材料采用氟化碳或者掺杂改性氟化碳或者碳源改性氟化碳或者包覆改性氟化碳，氟碳比为：CFx，0.33<x<2；所述的正极中包括导电剂，所述导电剂包括导电炭黑C45、石墨烯、科琴黑、卡博特碳黑、单壁碳纳米管和多壁碳纳米管中至少一种。
8.如权利要求7所述的一种锂-氟化碳一次电池，其特征为：所述导电剂为导电炭黑C45；所述的正极中包括粘结剂，所述粘结剂包括PVdF和聚醌类有机物中至少一种。
9.如权利要求8所述的一种锂-氟化碳一次电池，其特征为：所述的粘结剂为PVdF，所述的活性物质、导电剂和粘结剂的重量比为80％：10％：10％，通过NMP液体混合制成浆料涂覆在铝箔上。
10.如权利要求9所述的一种锂-氟化碳一次电池，其特征为：所述的锂-氟化碳一次电池包括正极片、锂金属负极片、隔膜。
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