CN115803394B - 树脂组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明的一个实施方式涉及树脂组合物或树脂组合物的制造方法，该树脂组合物包含：树脂(A)100容量份以及平均粒径5μm～60μm的填料(B)230～640容量份，前述填料(B)包含：平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B‑1)、以及在利用激光衍射法测定的粒度分布中至少在0.9μm～3.0μm的范围内具有峰的填料(B‑2)，前述填料(B‑1)的比率相对于填料(B)100容量％为0.2容量％～5.0容量％。

Description

树脂组合物
技术领域
本发明的一个实施方式涉及新型的树脂组合物或树脂组合物的制造方法。
背景技术
近些年，随着半导体设备的功率密度上升，对用于设备的材料要求更高的散热特性。作为这样的材料，存在被称为热界面材料的一系列材料，其用量正在迅速扩大。热界面材料是指用于缓和将由半导体元件等发热体产生的热散逸至散热器或壳体等的路径的热阻的材料，使用了片、凝胶、润滑脂等各种形态。通常，热界面材料是将导热性的填料分散在环氧、有机硅等树脂中而得到的树脂组合物，作为导热性的填料，使用二氧化硅、氧化铝、氮化铝等。
在这样的树脂组合物中，期望改善填料的填充性。通过改善填料的填充性，能够降低树脂组合物的粘度。由此，树脂组合物的柔软性改善，容易成型为期望的形状。
作为改善填料的填充性的手段，广泛进行了将各种粒径的填料组合使用的技术。由此，通过采用使粒径小的颗粒进入粒径大的颗粒的间隙中的接近最密填充结构的结构，从而可以得到高填充性。例如，已知如专利文献1、2那样组合了粒径为数十μm的填料、粒径为数μm的填料、粒径为数百nm的填料的例子。
前述专利文献1记载了：在含有二环氧化合物、固化剂、氧化铝的树脂组合物中，氧化铝优选为具有2μm以上且100μm以下的D50的氧化铝颗粒A、具有1μm以上且10μm以下的D50的氧化铝颗粒B、以及具有0.01μm以上且5μm以下的D50的氧化铝颗粒C的混合物。此外，实施例中公开了一种树脂组合物，其以体积比74/14/12包含D50为18μm的氧化铝颗粒A1、D50为3μm的氧化铝颗粒B1、以及D50为0.4μm的氧化铝颗粒C1。
另外，专利文献2记载了：在含有有机硅和导热性填料的导热性润滑脂用组合物(树脂组合物)中，为了兼顾填充性、绝缘性、抗裂性、导热性和耐泵出(Pump out)性，使用由平均粒径为15～100μm的粗粉、平均粒径为2～11μm的中粒粉、以及平均粒径为0.5～1μm的微粉组成的平均粒径不同的3种导热性填料。此外，实施例中公开了粗粉、中粒粉和微粉的重量比约为52/30/18的树脂组合物。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2012-111927号公报
专利文献2：日本特开2016-216523号公报
发明内容
发明要解决的问题
如前所述，期望在树脂组合物中改善填料的填充性的方法。因此本发明的一个实施方式提供填料的填充性高的树脂组合物。
用于解决问题的方案
本发明人等进行了深入研究，结果得到如下见解：通过在具有特定的粒度分布的填料中使具有特定的微小粒径的球形填料以一直以来没有采用的极少量存在，从而能够显著改善填料在树脂中的填充性。此外，进行了进一步研究时发现：在具有前述微小粒径的球形填料的平均粒径为0.1～0.7μm的情况下，填充性会尤其显著地改善，从而完成了本发明。
本发明的构成例如下所述。
本发明的一个实施方式为一种树脂组合物，其包含：树脂(A)100容量份以及平均粒径5μm～60μm的填料(B)230～640容量份，前述填料(B)包含：平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)、以及在利用激光衍射法测定的粒度分布中至少在0.9μm～3.0μm的范围内具有峰的填料(B-2)，前述填料(B-1)的比率相对于填料(B)100容量％为0.2容量％～5.0容量％。
在优选的一个实施方式中，前述填料(B-2)在利用激光衍射法测定的粒度分布中，优选在5μm以上、更优选在10μm以上且优选在150μm以下、更优选在120μm以下的范围内还具有峰。另外，前述填料(B-2)的D10优选大于前述填料(B-1)的D90。另外，优选前述填料(B-1)包含氧化铝，前述填料(B-2)包含氮化铝。
另外，本发明的一个实施方式为一种树脂组合物的制造方法，其包括将树脂(A)、平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)、以及包含平均粒径0.9μm～3.0μm的填料(b2-1)的填料(B-2)混合的工序，
相对于前述树脂(A)100容量份，前述填料(B-1)与前述填料(B-2)的总配混量为230～640容量份，
前述填料(B-1)和前述填料(B-2)整体的平均粒径为5μm～60μm，
相对于填料(B-1)与填料(B-2)的总和100容量％，前述填料(B-1)的配混量为0.2容量％～5.0容量％。
发明的效果
根据本发明的一个实施方式，能够得到填料的填充性高的树脂组合物。由此，能够得到柔软性高的树脂组合物，从而容易成型为期望的形状。另外，在作为树脂(A)使用在固化后成为橡胶状的固化物的树脂的情况下，使树脂组合物固化而成的树脂组合物固化物也可以得到高柔软性，在使用树脂组合物固化体作为设置于发热体与散热片、散热器等散热构件之间的散热片等时，变得容易改善与发热体、散热构件等的密合性。
具体实施方式
(树脂组合物)
本发明的一个实施方式的树脂组合物包含：树脂(A)100容量份以及平均粒径5μm～60μm的填料(B)230～640容量份，前述填料(B)包含：平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)、以及在利用激光衍射法测定的粒度分布中至少在0.9μm～3.0μm的范围内具有峰的填料(B-2)，前述填料(B-1)的比率相对于填料(B)100容量％为0.2容量％～5.0容量％。
(树脂(A))
树脂(A)没有特别限制，例如可列举出环氧树脂、固化性丙烯酸类树脂、固化性氨基甲酸酯树脂、固化性有机硅树脂、酚醛树脂、固化性聚酰亚胺树脂、固化型改性PPE、和固化型PPE等固化性树脂。这些树脂中，在制作板状成型体、薄膜状成型体等成型体方面，特别优选为固化性有机硅树脂或环氧树脂。
需要说明的是，作为前述在固化后成为橡胶状的树脂，例如可列举出固化性氨基甲酸酯树脂、固化性有机硅树脂，这些当中特别优选固化性有机硅树脂。
作为环氧树脂，例如可列举出双酚A型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚A型的加氢环氧树脂、聚丙二醇型环氧树脂、聚丁二醇型环氧树脂、萘型环氧树脂、苯甲烷型环氧树脂、四苯酚甲烷型环氧树脂、联苯型环氧树脂、在骨架具有三嗪核的环氧树脂、和双酚A环氧烷加成物型的环氧树脂。这些环氧树脂可以单独使用1种或组合使用2种以上。
另外，使用环氧树脂时，作为固化剂，可以使用胺系固化剂、酸酐系固化剂、酚系固化剂、咪唑系固化剂等。这些固化剂也可以单独使用1种或组合使用2种以上。固化剂相对于环氧树脂的配混量以相对于环氧树脂的当量比计优选为0.5当量比以上、更优选为0.7当量比以上、优选为1.5当量比以下、更优选为1.3当量比以下。
本说明书中，这些固化剂也包含在树脂中。
另外，作为固化性有机硅树脂，可列举出加成反应型有机硅树脂和缩合反应型有机硅树脂等，在作为填料使用氮化铝那样的水解性填料的情况下，理想的是使用加成反应型有机硅树脂。作为加成反应型有机硅树脂，例如可列举出具有乙烯基的聚有机硅氧烷与具有硅氢基的聚有机硅氧烷借助催化剂通过硅氢化反应而形成交联结构的树脂，可以没有特别限制地使用。
另外，使用固化性有机硅树脂时，可以使用催化剂，作为该催化剂，可以没有限制地使用有机硅树脂的固化中使用的公知的铂系催化剂等。例如可列举出微粒状铂、负载于碳粉末的微粒状铂、氯铂酸、醇改性氯铂酸、氯铂酸的烯烃络合物、钯、铑催化剂。
本说明书中，这些催化剂也包含在树脂中。
(填料(B))
本发明的一个实施方式的树脂组合物含有平均粒径5μm～60μm的填料(B)。通过使填料(B)的平均粒径为5μm～60μm，从而具有适度的操作性。
填料(B)为如下填料：包含平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)、以及在利用激光衍射法测定的粒度分布中至少在0.9μm～3.0μm的范围内具有峰的填料(B-2)，优选仅由填料(B-1)和(B-2)组成，前述填料(B-1)的比率相对于填料(B)100容量％为0.2容量％～5.0容量％。
推测通过设为这样的特定的填料组成，从而在对树脂组合物施加外力时的填料的移动变得顺畅，能够容易地得到填料的填充性高的树脂组合物。
具体而言，相对于填料(B)100容量％，以0.2容量％～5.0容量％这样极其微量地配混填料(B-1)，所述填料(B-1)是球形的且平均粒径为比在填料(B-2)的粒度分布中观察到的峰更小的0.1μm以上且0.7μm以下。推测在包含特定的填料(B-2)的本发明的一个实施方式的树脂组合物中，由于配混特定量的特定的填料(B-1)，因此填料(B-1)夹设于填料(B-2)、特别是填料(B-2)中的粒径为0.9μm～3.0μm的颗粒的间隙中，在对树脂组合物施加外力时，能够使前述填料(B-2)、特别是填料(B-2)中的粒径为0.9μm～3.0μm的颗粒的移动变得顺畅，能够抑制树脂组合物的粘度的上升。在填料(B-1)的量相对于填料(B)100容量％小于0.2容量％的情况下，无法充分获得在对树脂组合物施加外力时使填料的移动变得顺畅的效果。另外，在填料(B-1)的量相对于填料(B)100容量％大于5.0容量％的情况下，由填料(B-2)、特别是由填料(B-2)中的粒径为0.9μm～3.0μm的颗粒形成的间隙被填充，在对树脂组合物施加外力时的填料的移动受限，变得难以获得使填料的移动变得顺畅这一效果。
需要说明的是，本发明中的“平均粒径”是指：在利用激光衍射法测定的粒度分布中，以体积基准计成为累积50％值时的粒径D50。
填料(B)的平均粒径是将构成填料(B)的各填料的粒度分布分别乘以其填料的配混量的体积比例而得到的粒度分布相加而得到的粒度分布中的D50。具体而言，在填料(B)由填料(B-1)和(B-2)构成的情况下，填料(B)的平均粒径是将填料(B-1)的粒度分布乘以该填料(B-1)的配混量的体积比例而得到的分布与填料(B-2)的粒度分布乘以该填料(B-2)的配混量的体积比例而得到的分布相加而得到的填料(B)整体的粒度分布中的D50。
对于各填料的粒度分布，具体而言，可以通过如下方式测定：在相对于90ml水加入5％焦磷酸钠水溶液5ml而成的溶液中添加填料，利用均质器以功率200mA将其分散3分钟，使用分散所得物作为试样，利用激光衍射法进行测定。需要说明的是，进行均质器处理时的填料的添加量在D50低于2μm时设为0.05g，在D50为2～10μm时设为0.1g，在D50超过10μm时设为0.3g。
(填料(B-1))
填料(B-1)的平均粒径为0.1μm以上且0.7μm以下、并且为球形。使用平均粒径低于0.1μm的填料来代替填料(B-1)时，由于该填料的比表面积大而树脂组合物的粘度容易上升，另外，容易发生该填料自身的聚集，因此无法充分得到微小颗粒的效果，在对树脂组合物施加外力时填料(B-2)的移动难以变得顺畅。使用平均粒径超过0.7μm的填料代替填料(B-1)时，该填料难以夹设于填料(B-2)的间隙。
另一方面，使用填料(B-1)时，能够使填料(B-2)的移动变得顺畅而树脂组合物的粘度不会上升。
填料(B-1)的平均粒径优选为0.15μm以上、优选为0.6μm以下、更优选为0.5μm以下。
另外，推测通过使填料(B-1)的形状为球形，从而填料(B-1)夹设于填料(B-2)的间隙中，在对树脂组合物施加外力时能够使填料(B-2)的移动变得顺畅。
本发明中的“球形”是指圆形度为0.80以上。填料(B-1)的圆形度优选为0.90以上、更优选为0.94以上。需要说明的是，圆形度使用通过图像解析测得的填料的面积S和周长L以圆形度＝4πS/L2计算，正圆的情况为1。
圆形度例如可以通过如下方式算出：利用场发射型扫描电子显微镜以5万倍观察20个视野，利用图像解析系统对该视野面积内的填料进行解析，从而算出。
填料(B-1)的D10/D50优选为0.70以上，更优选为0.72以上，进一步优选为0.75以上。
D10/D50处于前述范围表示粒径小的颗粒少，通过使用D10/D50处于前述范围填料(B-1)，树脂组合物的粘度不容易上升。
填料(B-1)的D50/D90优选为0.60以上、更优选为0.61以上、进一步优选为0.65以上。
D50/D90处于前述范围表示粒径大的颗粒少，通过使用D50/D90处于前述范围填料(B-1)，填料(B-1)变得容易夹设于填料(B-2)的间隙中。
需要说明的是，在利用前述的激光衍射法测定的体积基准的粒度分布中，从粒径小者开始累积，以体积基准计达到累积10％值时的粒径为D10，以体积基准计达到累积90％值时的粒径为D90。
填料(B-1)的种类没有特别限定，例如可列举出二氧化硅、氧化铝、氧化锌、氧化镁、氧化钛、氮化硅、氮化铝、氮化硼、氢氧化铝、氢氧化镁、碳化硅、碳酸钙、硫酸钡、滑石、金刚石。另外，作为填料(B-1)，也可以使用多种填料。
在树脂组合物为散热材料用途的情况下，填料(B-1)优选为导热率高的二氧化硅、氧化铝、氮化硅、氮化铝、氮化硼、金刚石，氮化物的粒径小且比表面积大时水解造成的劣化剧烈、不易操作，因此更优选为稳定性和导热性优异的氧化铝。
另外，填料(B-1)可以是利用表面处理剂进行了表面处理的填料。
作为前述表面处理剂，可以没有特别限制地使用例如硅烷偶联剂等公知的表面处理剂，作为其代表例，可列举出烷氧基硅烷类(例如：甲基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、三氟丙基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、己基三甲氧基硅烷、辛基三乙氧基硅烷、癸基三甲氧基硅烷)、硅氮烷类(例如：四甲基硅氮烷、六甲基二硅氮烷)、环状硅氧烷类(例如：四甲基环四硅氧烷、八甲基环四硅氧烷、六甲基环三硅氧烷)。
相对于填料(B-1)100质量份，前述表面处理剂的用量优选抑制在0.01～2质量份左右。表面处理方法可以没有特别限制地使用公知的方法，可以以湿式进行，也可以以干式进行。
(填料(B-2))
填料(B-2)在利用激光衍射法测定的粒度分布中，至少在0.9μm～3.0μm的范围内具有峰，优选在0.9μm～2.0μm的范围内具有峰，更优选在1.0μm～1.5μm的范围内具有峰。填料(B-2)可以在该范围内具有多个峰。
如前所述，推测通过使填料(B-1)的颗粒夹设于填料(B-2)、特别是填料(B-2)中的粒径为0.9μm～3.0μm的颗粒的间隙中，从而在对树脂组合物施加外力时，前述填料(B-2)、特别是填料(B-2)中的粒径为0.9μm～3.0μm的颗粒的移动变得顺畅，结果能够抑制树脂组合物的粘度的上升。
前述峰是通过利用激光衍射法测得的粒度分布确认的峰，基于激光衍射法的粒度分布的测定可以利用与前述的平均体积粒径的测定同样的方法来进行。
对于填料(B-2)，只要是不阻碍本发明的效果的范围，在基于激光衍射法的粒度分布中，就可以在0.9μm～3.0μm的范围以外具有其它峰。
作为前述其它峰，可列举出优选在5μm以上、更优选在10μm以上且优选在150μm以下、更优选在120μm以下的范围的峰，填料(B-2)优选在该范围内具有峰。通过使用具有这样的其它峰的填料(B-2)，从而能够容易地得到填料的填充性更高的树脂组合物。
需要说明的是，0.9μm～3.0μm的范围的峰的峰高度(H1)与5μm～150μm的范围的峰的峰高度(H2)之比(H1/H2)优选为0.2～1.3，更优选为0.4～1.1。需要说明的是，在前述H1/H2的计算中，在各范围中存在多个峰的情况下，用各范围内峰高度最高的峰计算H1/H2。
填料(B-2)的D10优选大于填料(B-1)的D90。另外，填料(B-2)的D10优选为0.8μm以上。通过使填料(B-2)的D10大于填料(B-1)的D90，会变得更容易发挥填料(B-1)存在于填料(B-2)的间隙中使填料的移动变得顺畅的效果。
构成填料(B-2)的颗粒的形状没有特别限定，可列举出球形、圆形状、破碎状、板状、纤维状、聚集状等，可以使用不同形状的颗粒。
构成填料(B-2)的颗粒的种类也没有特别限定，例如可列举出二氧化硅、氧化铝、氧化锌、氧化镁、氧化钛、氮化硅、氮化铝、氮化硼、氢氧化铝、氢氧化镁、碳化硅、碳酸钙、硫酸钡、滑石、金刚石。另外，作为填料(B-2)，也可以使用多种填料。
在树脂组合物为散热材料用途的情况下，填料(B-2)优选为导热率高的二氧化硅、氧化铝、氮化硅、氮化铝、氮化硼，更优选包含氮化铝。
另外，填料(B-2)可以是利用表面处理剂进行了表面处理的填料。
作为前述表面处理剂，可以没有特别限制地使用例如硅烷偶联剂等公知的表面处理剂，作为其代表例，可列举出烷氧基硅烷类(例如：甲基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、三氟丙基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、己基三甲氧基硅烷、辛基三乙氧基硅烷、癸基三甲氧基硅烷)、硅氮烷类(例如：四甲基硅氮烷、六甲基二硅氮烷)、环状硅氧烷类(例如：四甲基环四硅氧烷、八甲基环四硅氧烷、六甲基环三硅氧烷)。
相对于填料(B-2)100质量份，前述表面处理剂的用量优选抑制在0.01～2质量份左右。表面处理方法可以没有特别限制地使用公知的方法，可以以湿式进行，也可以以干式进行。
作为填料(B-2)，在利用激光衍射法测定的粒度分布中，只要至少在0.9μm～3.0μm的范围内具有峰就没有特别限制，具体而言，可以仅使用1种以上的平均粒径0.9μm～3.0μm的填料(以下也称为“填料(b2-1)”。)，也可以使用1种以上的该填料(b2-1)和1种以上的平均粒径不在0.9μm～3.0μm的范围内的填料(以下也称为“填料(b2-2)”。)，但从进一步发挥本发明的效果等的方面考虑，优选使用1种以上的填料(b2-1)和1种以上的填料(b2-2)。
在树脂组合物为散热材料用途的情况下，填料(b2-1)和填料(b2-2)中的至少一者优选为导热率高的二氧化硅、氧化铝、氮化硅、氮化铝、氮化硼，更优选为氮化铝。填料(b2-1)和填料(b2-2)的种类可以相同，也可以各自不同。
另外，填料(b2-1)和填料(b2-2)中的至少一者可以利用前述表面处理剂进行了表面处理。
作为前述填料(b2-2)，只要是除填料(B-1)和填料(b2-1)以外的填料就没有特别限制，可列举出平均粒径优选为5μm以上、更优选为10μm以上且优选为150μm以下、更优选为120μm以下的填料。
(其它成分(C))
本发明的一个实施方式的树脂组合物中，可以在不阻碍本发明的效果的范围内配混除树脂(A)和填料(B)以外的其它成分。作为该其它成分，例如可列举出固化促进剂、亲和剂、防变色剂、表面活性剂、分散剂、偶联剂、着色剂、增塑剂、粘度调节剂、抗菌剂、反应延迟剂。
这些其它成分可以分别单独使用1种，也可以使用2种以上。
(树脂组合物的制造方法)
本发明的一个实施方式的树脂组合物可以通过将树脂(A)、填料(B)以及根据需要的其它成分(C)混合而制造。混合方法没有任何限制，使用通常的混合机进行即可。作为这样的混合机，例如可列举出行星混合机等捏合机、三辊机等轧辊混炼机、擂溃机、行星式离心式混合器。另外，也可以用乳钵等进行混合。
对于混合时添加原料的顺序也没有特别限定，可以向树脂(A)中添加预先混合了填料(B-1)和填料(B-2)的填料(B)，也可以向树脂(A)中添加填料(B-1)或填料(B-2)中的一者并进行混合后，添加另一者进一步进行混合。
另外，作为树脂(A)使用加成反应型固化性有机硅树脂等将两种以上成分(例如：主剂成分和固化剂成分)混合并使其固化等的树脂的情况下，既可以预先将该两种以上成分混合后，配混填料(B)，也可以在成为树脂的原料的两种以上成分的成分的至少一者中配混填料(B)，然后混合该两种以上成分的成分。具体而言，在树脂(A)为加成反应型固化性有机硅树脂的情况下，可以在将具有乙烯基的聚有机硅氧烷和具有硅氢基的聚有机硅氧烷混合后配混填料(B)，也可以在具有乙烯基的聚有机硅氧烷和具有硅氢基的聚有机硅氧烷的一者或两者中、优选在两者中配混填料(B)，然后将它们混合。在将具有乙烯基的聚有机硅氧烷和具有硅氢基的聚有机硅氧烷混合后配混填料(B)的情况下，为了防止填料(B)混炼中的粘度变化，优选在填料配混后添加铂催化剂。在使用预先包含有铂催化剂的有机硅树脂，将具有乙烯基的聚有机硅氧烷和具有硅氢基的聚有机硅氧烷混合后配混填料(B)的情况下，例如优选添加乙炔醇等反应延迟剂。
需要说明的是，在成为树脂的原料的两种以上成分的成分中配混填料(B)的组合物有时也包括在本发明的一个实施方式的树脂组合物中。
另外，填料(B-2)即可以将多种填料(例如，填料(b2-1)和填料(b2-2))混合而制造，也可以将多种填料依次添加至树脂(A)中使得树脂组合物中包含填料(B-2)。在将多种填料依次添加至树脂中使得树脂组合物中包含填料(B-2)的情况下，填料(B-2)的粒度分布由预先测定的各填料的粒度分布的结果计算即可。
对于混合时的填料的配混量，以相对于树脂(A)100容量份为230～640容量份的方式配混填料(B)即可。另外，以相对于填料(B)100容量％为0.2容量％～5.0容量％的方式配混填料(B-1)即可。
相对于树脂(A)100容量份的填料(B)的配混量为230容量份以上、优选为260容量份以上、更优选为300容量份以上、进一步优选为500容量份以上，为640容量份以下、优选为620容量份以下、更优选为600容量份以下、进一步优选为550容量份以下。
若填料(B)的配混量为前述范围，则能够容易地得到填料的填充性高的树脂组合物。
相对于填料(B)100容量％的填料(B-1)的配混量为0.2容量％以上、优选为0.4容量％以上、更优选为0.5容量％以上、进一步优选为1.0容量％以上，为5.0容量％以下、优选为4.7容量％以下、更优选为4.0容量％以下、进一步优选为3.0容量％以下。
若填料(B-1)的配混量为前述范围，则能够抑制树脂组合物的粘度的上升。
作为前述树脂组合物的制造方法，可列举出如下树脂组合物的制造方法(以下也称为“制造方法I”。)，其包括将树脂(A)、平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)、以及包含平均粒径0.9μm～3.0μm的填料(b2-1)的填料(B-2)混合的工序，
相对于前述树脂(A)100容量份，前述填料(B-1)与前述填料(B-2)的总配混量为230～640容量份，
前述填料(B-1)和前述填料(B-2)整体的平均粒径为5μm～60μm，
相对于填料(B-1)与填料(B-2)的总和100容量％，前述填料(B-1)的配混量为0.2容量％～5.0容量％。
作为制造方法I的具体例，可列举出如下方法：准备规定量的树脂(A)、填料(B-1)、填料(b2-1)、以及根据需要的填料(b2-2)和其它成分(C)，将它们投入混合机中进行混合。该方法中，填料(b2-1)与使用时的填料(b2-2)属于构成填料(B-2)的成分，由此在树脂组合物中包含填料(B-2)。
根据制造方法I，能够比较简单地调整填料(B-2)的粒度分布。
前述制造方法I中的填料(B-1)的配混量及其优选的范围如前所述。
前述制造方法I中的填料(b2-1)的配混量相对于填料(B)100容量％优选为15容量％～45容量％、更优选为15容量％～40容量％。
前述制造方法I中，若填料(b2-1)的配混量为前述范围，则能够实现由最密填充效果带来的流动性的改善、以及由适度的热路径形成带来的导热率的改善。
前述制造方法I中的填料(b2-2)的配混量优选为填料(B-1)和填料(b2-1)的余量。即，前述制造方法I中，填料(B)优选仅由填料(B-1)、填料(b2-1)和填料(b2-2)组成。
另外，填料(b2-1)的配混量相对于填料(B-1)的配混量以容量比计优选为5倍以上、更优选为20倍以上、优选为100倍以下、更优选为90倍以下。
作为前述制造方法I的优选的方式，可列举出如下树脂组合物的制造方法，其包括将树脂(A)、平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)、平均粒径0.9μm～3.0μm的填料(b2-1)、以及平均粒径5μm～150μm的填料(b2-2)混合的工序，
相对于前述树脂(A)100容量份，前述填料(B-1)、填料(b2-1)和填料(b2-2)的总配混量为230～640容量份，
前述填料(B-1)、填料(b2-1)和填料(b2-2)整体的平均粒径为5μm～60μm，
相对于填料(B-1)、填料(b2-1)和填料(b2-2)的总和100容量％，前述填料(B-1)的配混量为0.2容量％～5.0容量％。
(树脂组合物的用途)
作为本发明的一个实施方式的树脂组合物的用途，可列举出用于将来自搭载于家电制品、汽车、笔记本型个人计算机等的半导体部件的发热高效地散热的散热材料用途，具体而言为热界面材料。作为热界面材料，例如可列举出散热润滑脂、散热凝胶、粘接剂。另外，作为本发明的一个实施方式的树脂组合物的用途，还可以列举出半导体密封剂、底部填充剂等。
另外，在作为树脂(A)使用在固化后成为橡胶状的树脂的情况下，对于将树脂组合物固化后的树脂组合物(树脂组合物固化物)，与将现有的树脂组合物固化而得到的固化物相比，也能够改善柔软性。因此，例如，在将该树脂组合物固化物用作设置于发热体与散热片、散热器等散热构件之间的热片、相变片材等时，可以得到变得容易改善发热体与散热构件的密合性、热阻减少这样的优点。
实施例
以下通过实施例对本发明的一个实施方式进行具体地说明，但本发明不限定于这些实施例。实施例中所示的缩写、名称如下所述。
[树脂(A)]
·R1-A：以质量比1000：1混合25℃的粘度为1000mPa·s的具有乙烯基的聚有机硅氧烷和铂催化剂而得到的树脂。作为铂催化剂，使用铂(0)-1,3-二乙烯-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷络合物溶液(Platinum(0)-1,3-divinyl-1,1,3,3-tetramethyldisiloxanecomplex solution)(Alfa Aesar制)，混合比例以相对于下述实施例或比较例中得到的树脂组合物，Pt量为15ppm的方式进行调整。
·R1-B：25℃的粘度为900mPa·s的具有硅氢基的聚有机硅氧烷。
·R2：以质量比100：5混合双酚A型环氧树脂和作为固化剂的胺系固化剂而得到的树脂。
[填料(B)]
填料(B-1)
·F1(a)：球形氧化铝。D10：0.42μm、D50：0.52μm、D90：0.75μm、圆形度：0.96。
·F1(b)：球形氧化铝。D10：0.14μm、D50：0.19μm、D90：0.31μm、圆形度：0.90。
·F1(c)：球形氧化铝。D10：0.50μm、D50：0.67μm、D90：0.97μm、圆形度：0.86。
·F1(d)：氧化铝。D10：0.49μm、D50：0.69μm、D90：1.02μm、圆形度：0.75。(需要说明的是，F1(d)不是球形，因此不属于填料(B-1)，但以下为了方便将其视作填料(B-1)处理。)
填料(B-2)通过组合以下的表1所示的F2～F9而制备。
[表1]
[其它成分(C)]
·S1：烷氧基硅烷偶联剂
·S2：磷酸酯试剂
<粒度分布的测定>
在相对于90ml水加入5％焦磷酸钠水溶液5ml而得到的溶液中添加填料，利用均质器以功率200mA使其分散3分钟，将分散所得者作为试样，使用激光衍射型粒度分布测定装置(日机装(株)制：MICROTRACK-MT3300EXII)，计算模式设为HRA测定粒度分布。需要说明的是，填料(B-2)整体的粒度分布采用如下粒度分布：将F2～F9各自的粒度分布的测定结果乘以该填料的配混量的体积比例而得到的粒度分布相加而得到的粒度分布。
填料的添加量在D50低于2μm时设为0.05g，在D50为2～10μm时设为0.1g，在D50超过10μm时设为0.3g。
<圆形度的测定>
利用场发射型扫描电子显微镜(Hitachi High-Tech Corporation.制：S-5500)，以5万倍对填料(B-1)进行20个视野的观察。利用图像解析系统(旭化成公司制：IP-1000PC)计算出前述视野面积内的各填料的圆形度，将其平均而计算出填料(B-1)的圆形度。
<实施例1>
称取作为树脂(A)的R1-A 100容量份、作为填料(B-1)的F1(a)2容量份、作为构成填料(B-2)的粉末的F2 172容量份、F5 172容量份、F6 173容量份、作为其它成分(C)的S11.0容量份，利用乳钵进行混炼，由此制备了具有乙烯基的有机硅组合物。
另外，称取R1-B 100容量份、作为填料(B-1)的F1(a)2容量份、作为构成填料(B-2)的粉末的F2 172容量份、F5 172容量份、F6 173容量份、作为其它成分(C)的S1 1.0容量份，利用乳钵进行混炼，由此制备了具有硅氢基的有机硅组合物。
需要说明的是，为了使各成分的计量成为期望的容量比，由各成分的比重进行了重量换算。
接着，以容量比1：1混合具有乙烯基的有机硅组合物、和具有硅氢基的有机硅组合物，得到树脂组合物。表2中示出得到的树脂组合物的组成。需要说明的是，在表2中将使用了R1-A和R1-B的情况表示为R1。另外，表3示出在具有乙烯基的有机硅组合物、具有硅氢基的有机硅组合物和树脂组合物中分别使用的填料(B)的组成，表4示出在这些组合物中分别使用的填料(B)和填料(B-2)的物性。
然后，将得到的树脂组合物填充于25mm×25mm×t1mm的模具中，在80℃下进行1小时2吨的热压，由此得到树脂组合物固化物。
<实施例2～7、9～11和比较例1～6、8～12>
以得到表2、3所示的树脂组合物的方式制备了具有乙烯基的有机硅组合物和具有硅氢基的有机硅组合物，除此以外与实施例1同样地得到各组合物。表4示出在这些组合物中分别使用的填料(B)和填料(B-2)的物性。需要说明的是，具有乙烯基的有机硅组合物和具有硅氢基的有机硅组合物中分别配混了相同种类和量的填料(B)和其它成分(C)。
另外，除了使用得到的树脂组合物以外，与实施例1同样地得到树脂组合物固化物。
<实施例8>
称取作为树脂(A)的R2 100容量份、作为填料(B-1)的F1(a)8容量份、作为构成填料(B-2)的粉末的F2 155容量份、F5 365容量份、作为其它成分(C)的S2 1.1容量份，利用乳钵进行混炼而得到树脂组合物。表2示出得到的树脂组合物的组成，表3示出树脂组合物中使用的填料(B)的组成，表4示出树脂组合物中使用的填料(B)和填料(B-2)的物性。
接着，将树脂组合物填充于φ10mm×t1mm的模具中，在120℃下进行1小时3吨的热压，由此得到树脂组合物固化物。
<比较例7>
如表2、3所示变更了树脂组合物的组成，除此以外与实施例8同样地得到树脂组合物。表4示出树脂组合物中使用的填料(B)和填料(B-2)的物性。
另外，除了使用得到的树脂组合物以外，与实施例8同样地得到树脂组合物固化物。
[表2]
[表3]
[表4]
<树脂组合物的柔软性的评价(应力降低率的测定)>
使用粘弹性测定装置(TA Instruments公司制：AR2000ex)，以200μm/s分别对实施例1～7、9～11和比较例1～6、8～11中得到的具有乙烯基的有机硅组合物、具有硅氢基的有机硅组合物和树脂组合物各5.0g进行压缩，测定压缩至3mm时的应力。另外，对于实施例8和比较例7中得到的树脂组合物也同样地测定应力。
需要说明的是，关于实施例1～7、9～11和比较例1～6、8～11中得到的树脂组合物的测定，将具有乙烯基的有机硅组合物和具有硅氢基的有机硅组合物在25℃的室内以容量比1：1混合2分钟后立即进行。
接着，由实施例1～11和比较例2、8、11中得到的各组合物(以下也称为“测定对象组合物”。)的应力、以及分别对应于这些测定对象组合物的相当于不包含填料(B-1)的组合物的组合物(以下也称为“基准组合物”。)的应力，依据以下的式(1)计算出应力降低率。将结果示于表5或6。
需要说明的是，作为前述基准组合物，例如，实施例1中得到的具有乙烯基的有机硅组合物的基准组合物是比较例1中得到的具有乙烯基的有机硅组合物，实施例1中得到的树脂组合物的基准组合物是比较例1中得到的树脂组合物。对应于各测定对象组合物的基准组合物如表5和6的“基准”一栏所述。
K＝P1/P2…(1)
[K：应力降低率、P1：测定对象组合物的应力、P2为基准组合物的应力。
应力降低率若低于1，则表示通过配混填料(B-1)而改善率了树脂组合物的柔软性，值越小表示通过配混填料(B-1)所带来的柔软性改善的效果越大。
<树脂组合物固化物的柔软性的评价(厚度变化率)>
利用传感器测定对实施例1～11和比较例1～11中得到的树脂组合物固化物施加2Pa的压力前后的固化物的厚度的变化量(施加压力前的厚度(t)-施加压力后的厚度)。
接着，由实施例1～11和比较例2、8、11中得到的树脂组合物固化物(以下也称为“测定对象固化物”。)的厚度的变化量、以及分别对应于这些测定对象固化物的相当于不包含填料(B-1)的固化物的固化物(以下也称为“基准固化物”。)的厚度的变化量，依据以下的式(2)计算出厚度变化率。将结果示于表5或6。需要说明的是，对应于各测定对象固化物的基准固化物如表5和6的“基准”一栏所述。
ΔT＝T1/T2…(2)
[ΔT：厚度变化率、T1：测定对象固化物的厚度的变化量、T2：基准固化物的厚度的变化量]
若厚度变化率大于1，则表示通过配混填料(B-1)而改善了树脂组合物固化物的柔软性，数值越大则表示柔软性改善效果越高。
[表5]
[表6]
基准 应力降低率 厚度变化率
实施例8 比较例7 0.65 1.0
根据评价结果，与应力降低率低于1、未配混填料(B-1)的情况相比，实施例1～11的树脂组合物的柔软性得到改善、即显示出了填料的填充性得到改善，所述实施例1～11树脂组合物包含树脂(A)100容量份以及平均粒径5μm～60μm的填料(B)230～640容量份，前述填料(B)包含平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)、以及在利用激光衍射法测定的粒度分布中至少在0.9μm～3.0μm的范围内具有峰的填料(B-2)，相对于填料(B)100容量％，前述填料(B-1)的比率为0.2容量％～5.0容量％。
另外，对于树脂(A)为固化性有机硅树脂的实施例1～7、9～11，树脂组合物固化物的厚度变化率超过1，在树脂组合物固化物中也显示出了柔软性改善。
需要说明的是，在以相对于填料(B)100容量％为超过5.0容量％的方式配混了平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)的比较例2、以及填料(B)的配混量相对于100容量份树脂(A)低于230容量份的比较例8中，应力降低率、厚度变化率均为1左右，未观察到树脂组合物和树脂组合物固化物中的柔软性的改善。
在代替平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)而配混了平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的非球形的填料的比较例11中，应力降低率、厚度变化率均为1左右，未观察到树脂组合物和树脂组合物固化物中的柔软性的改善。
在作为填料(B)未使用在0.9～3.0μm的范围内具有峰的填料(B-2)的比较例12中，填料的填充性低，未能制备树脂组合物。

Claims (3)

1.一种树脂组合物，其包含：树脂(A)100容量份以及平均粒径5μm～60μm的填料(B)230～640容量份，
所述填料(B)包含：平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)、以及在利用激光衍射法测定的粒度分布中至少在0.9μm～3.0μm的范围内具有峰的填料(B-2)，
所述填料(B-1)的比率相对于填料(B)100容量％为0.2容量％～5.0容量％，
所述填料(B-2)在利用激光衍射法测定的粒度分布中还在5μm～150μm的范围内具有峰，
所述0.9μm～3.0μm的范围的峰的峰高度H1与所述5μm～150μm的范围的峰的峰高度H2之比H1/H2为0.4～1.3，
所述填料(B-1)为氧化铝，
所述填料(B-2)为氮化铝。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，所述填料(B-2)的D10大于所述填料(B-1)的D90。
3.一种树脂组合物的制造方法，其包括将树脂(A)、平均粒径0.1μm以上且0.7μm以下的球形的填料(B-1)、以及包含平均粒径0.9μm～3.0μm的填料(b2-1)的填料(B-2)混合的工序，
相对于所述树脂(A)100容量份，所述填料(B-1)与所述填料(B-2)的总配混量为230～640容量份，
所述填料(B-1)和所述填料(B-2)整体的平均粒径为5μm～60μm，
相对于填料(B-1)与填料(B-2)的总和100容量％，所述填料(B-1)的配混量为0.2容量％～5.0容量％，
所述填料(B-2)在利用激光衍射法测定的粒度分布中在0.9μm～3.0μm的范围以及在5μm～150μm的范围内具有峰，
所述0.9μm～3.0μm的范围的峰的峰高度H1与所述5μm～150μm的范围的峰的峰高度H2之比H1/H2为0.4～1.3，
所述填料(B-1)为氧化铝，
所述填料(B-2)为氮化铝。
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