CN115557785A - 一种低电场、高能量密度BaTiO3复合陶瓷及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种低电场、高能量密度BaTiO3复合陶瓷及其制备方法。所述BaTiO3复合陶瓷的化学组成为Yb2O3相‑BaTiO3陶瓷相@(Nb2O5‑MgO)复合层@BBSMT玻璃相层；所述BaTiO3复合陶瓷的结构为四方BaTiO3陶瓷相；所述BBSMT玻璃相层的组成为aB2O3‑bBaO‑cSiO2‑dMgO‑eTiO2，其中a＝0～10moL％、b＝10～20moL％、c＝30～40moL％、d＝30～40moL％、e＝0～10moL％，且a+b+c+d+e＝100moL％。

Description

一种低电场、高能量密度BaTiO3复合陶瓷及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种电子陶瓷材料，具体涉及一种具有高介电常数、高储能密度的陶瓷电容材料及其制备方法，特别涉及一种Yb2O3掺杂(Nb2O5-MgO)与BBSMT玻璃双层包覆BaTiO3(以下简称Yb-BT@MN@BBSMT)复合陶瓷电容材料及其制备方法，属于陶瓷电容材料领域。
背景技术
在化石能源日益短缺和全球变暖的环境下，能量储存是合理利用能源的一项关键技术。在现代工业和社会生活中，电能是主要能量媒介，对其进行储存是有效利用能源的重要方法。在电能储存方法中，常用的储能设备有充电电池、超级电容器、燃料电池等，这些设备具有很高的能量密度，但充放电时间缓慢。相比而言，储能电容器具有快速充放电的特点，因此在混合动力汽车、脉冲功率设备等中有巨大的应用前景。
目前，大部分储能电容器应用在高电场(6000kV/cm)区，这对电介质材料的击穿强度提出很高要求，同时对电容的绝缘系统提出很高的绝缘强度要求。特别是在高度集成化、小型化的便携或可穿戴设备中有较大的应用局限。所以，开发应用在低电场强度的高能量密度的新型储能材料非常迫切。
发明内容
本发明的目的在于提供一种低电场、高能量密度的电容储能及其制备方法，以克服上述现有技术存在的缺陷，本发明通过成分调制的方法，在钛酸钡材料体系中诱发出临界效应，从而大幅度地提高了体系的电容率，制得了在中低电场强度(50～100kV/cm)、较高能量密度(0.5～1J/cm3)的电容储能。
一方面，本发明提供了一种BaTiO3复合陶瓷所述BaTiO3复合陶瓷的化学组成为Yb2O3相-BaTiO3陶瓷相@(Nb2O5-MgO)复合层@BBSMT玻璃相层；
所述BaTiO3复合陶瓷的结构为四方BaTiO3陶瓷相；所述BBSMT玻璃相层的组成为aB2O3-bBaO-cSiO2-dMgO-eTiO2，其中a＝0～10moL％、b＝10～20moL％、c＝30～40moL％、d＝30～40moL％、e＝0～10moL％，且a+b+c+d+e＝100moL％。
较佳的，所述BaTiO3陶瓷相的粒度为100～900nm；所述BaTiO3复合陶瓷中BaTiO3陶瓷相的质量含量为70～96wt％，优选为80～88wt％。
较佳的，所述BaTiO3复合陶瓷中Yb2O3相的质量含量为不超过10wt％，优选不超过6wt％。
较佳的，所述(Nb2O5-MgO)复合层包含Nb2O5相和MgO相；
所述Nb2O5相含量不超过BaTiO3陶瓷相、Nb2O5相和MgO相总质量10wt％，优选不超过5wt％，更优选为不超过1wt％；
所述MgO相的含量不超过BaTiO3陶瓷相、Nb2O5相和MgO相总质量的5wt％，优选不超过1wt％；
优选地，所述Nb2O5相和MgO相的质量比为(2.5～3.5)：1，优选为3：1。
较佳的，所述BBSMT玻璃相的质量含量不超过BaTiO3陶瓷相、Nb2O5相和MgO相总质量的10wt％，优选不超过5wt％。
较佳的，采用1MHz条件下测试BaTiO3复合陶瓷的介电常数为2000～4000；BaTiO3复合陶瓷的介电损耗低于2×10-2(1MHz)；BaTiO3复合陶瓷在50～100kV/cm的场强下具有0.5～1J/cm3的能量密度。广泛应用于高度集成化、小型化的便携或可穿戴设备中。
另一方面，本发明提供了一种上述BaTiO3复合陶瓷的制备方法，包括：
(1)采用固相烧结法制备BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体；
(2)制备BBSMT玻璃粉体；
(3)采用溶胶凝胶法将BBSMT玻璃粉体包覆于BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体上，形成BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体；
(4)按配比称取Yb2O3粉料与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体混合后进行预烧，形成Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷粉体；
(5)将Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷粉体进行过筛、造粒和和压片，然后在1080～1240℃下烧结，得到BaTiO3复合陶瓷。
较佳的，所述BaTiO3粉体的粒径D50为200nm～800nm，优选为300～600nm。例如，BaTiO3粉体为天瓷电子购买。
较佳的，步骤(1)中，所述BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体制备方法包括：按比例称取BaTiO3粉体、Nb2O5粉体、MgO粉体并混合，然后在1000～1350℃下煅烧1～6h，得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体；优选地，所述BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体的粒径D50为0.5μm～1μm，优选为0.5μm；优选地，由于Nb2O5粉体、MgO粉体的质量比为(2.5～3.5)：1，优选为3：1。
较佳的，步骤(2)中，所述BBSMT玻璃粉体的制备方法包括：按化学计量比aB2O3-bBaO-cSiO2-dMgO-eTiO2称取BaO粉体、SiO2粉体、MgO粉体、TiO2粉体和B2O3粉体并混合，经熔制后浇在水中制成BBSMT玻璃；将所得BBSMT玻璃进行球磨，得到BBSMT玻璃粉体；其中，熔制的温度是1500～1600℃，保温时间不低于2小时；优选地，所述BBSMT玻璃粉体的粒径D50为0.5μm。
较佳的，步骤(3)中，所述BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体的制备方法包括：将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体混合，加热搅拌至60～100℃后，加入BBSMT玻璃粉体并搅拌3～6小时(例如4小时)，同时滴加氨水调节pH至7～9，继续搅拌3～4小时，得到反应液；再将所得反应液置于80～100℃下凝胶化和干燥，得到粉料；最后将所得粉料在400～600℃下煅烧4～6小时，得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体。
较佳的，步骤(4)中，所述预烧的温度为1000～1200℃(例如1100℃)，时间不低于3小时。
较佳的，步骤(5)中，所述造粒所用粘合剂为PVA，加入量为Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷粉体质量的5～10％；所述压片的压力为2～5MPa，保压时间为20～30秒。作为一个示例，将烘干后的造粒粉料倒入直径为10mm的不锈钢模具中，在30MPa压力下保压90秒成型为圆柱形坯体。
有益效果：
本发明制得了一种低电场高能量密度的电容储能，该陶瓷在低电场下具有相对较高的储能密度。本发明方法采用固相合成的方法，以钛酸钡(BT)为基体，掺杂Yb2O3、MgO、Nb2O5与BBSMT玻璃得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合陶瓷材料，得到高电容率、低电场高储能密度的电容储能。本发明的成分及工艺步骤简单、易于操作、重复性好、成品率高。经过梯度实验得到在Yb2O3含量为6wt％，即6Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)处电容器储能密度具有最高值，在低电场(80kV/cm)下为0.52J/cm3，该参数数值远远超过其他常用电容储能材料。
附图说明
图1为实施例6中Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷电容材料的SEM图；
图2为实施例7中Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷电容材料的SEM图；
图3为实施例8中Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷电容材料的SEM图；
图4为实施例9中Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷电容材料的SEM图；
图5为实施例10中Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷电容材料的SEM图；
图6为实施例8中Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷电容材料的元素分布图。
具体实施方式
以下通过下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
在此公开一种陶瓷电容及一种玻璃，为含有Ba、Ti、Nb、Yb、Mg、O等主要元素的陶瓷，该玻璃为含有Ba、B、Si、Mg、Ti和O五种主要元素。
具体地，本公开中钛酸钡的化学通式为BaTiO3(简写为BT)，为天瓷电子购买，其粒径D50为200um～800nm，优选为300～600nm。本公开所用BT粉体于1300℃可烧结致密，其常温介电常数可为2250～4500(1MHz)，介电损耗可为1×10-2～8×10-2(1MHz)。具体地，公开中Yb2O3、MgO、Nb2O5，均为国药集团药业股份有限公司购买。
具体地，用于复合的玻璃的化学通式为B2O3-BaO-SiO2-MgO-TiO2(BBSMT)。一优选实施方式中，玻璃B2O3-BaO-SiO2-MgO-TiO2(BBSMT)组成为BaO：0～10mol％，B2O3：10～20mol％、SiO2：30～40mol％、MgO：30～40mol％、TiO2：0～10mol％，上述五种组成摩尔百分比之和为100％。本公开的玻璃兼具中介电常数和低介电损耗，例如，其介电常数可为8-10，介电损耗可为8×10-4～10×10-4。
本公开中，Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT材料的组成包括：四方BaTiO3相以及B2O3-BaO-SiO2-MgO-TiO2玻璃相(BBSMT)BaO：0～20mol％，B2O3：10～30mol％、SiO2：20～40mol％、MgO：20～40mol％、TiO2：0～10mol％。优选地，该电容储能材料由四方BaTiO3相以及B2O3-BaO-SiO2-MgO-TiO2玻璃相组成。
将Nb2O5/MgO与BBSMT玻璃作为壳层包覆BaTiO3，由于BBSMT玻璃本身玻璃转化点较低，添加在陶瓷里容易填充孔隙，提升陶瓷的击穿电压；Nb2O5/MgO包覆BaTiO3后，可限制其晶粒生长，获得较大的介电常数高，使复合材料具备相对较高的能量密度。
该电容储能材料中，BT陶瓷作为核层，对比例表明，当Nb2O5/MgO比例为3：1时可在BT晶粒表面形成稳定的壳层结构，BBSMT玻璃作为第二层壳层。一实施方式中，该电容储能材料形成为电容材料。
该电容储能材料中，BT陶瓷的质量可为Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT总质量的80～96％。Nb2O5/MgO的总质量可为BaTiO3@(Nb2O5-MgO)总质量的2～10％，优选为2～6％。BBSMT玻璃的质量可为BaTiO3@(Nb2O5-MgO)总质量的0～2％，优选为1wt％。在该质量分数下，可以使复合材料的具有更高的能量密度和转换效率，例如能量密度高于0.5J/cm3(10Hz)，转换效率高于60％。更优选地，BT陶瓷的质量可为Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT总质量的80～88％，Nb2O5/MgO的质量可为BaTiO3@(Nb2O5-MgO)总质量的4％，BBSMT玻璃的质量可为BaTiO3@(Nb2O5-MgO)总质量的1％。
一优选实施方式中，电容储能材料中所用BT陶瓷原料为颗粒状，其粒径D50＝0.2μm～0.8μm。采用纳米级别粉体可以起到以下两点作用：1.抑制BaTiO3的90°电畴的产生，提升体系的介电常数，以此提升体系的能量密度；2.细化陶瓷晶粒，提高晶界密度，以此提升体系的击穿强度。
接着，作为示例，说明上述电容储能材料的制备方法。
合成BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体。将BaTiO3、Nb2O5、MgO按一定配比(90～98：1.5～7.5：0.5～2.5)称取，混合均匀。一个示例中，以去离子水为球磨介质，在行星球磨机上混合均匀，烘干。球磨的转速为300～500转/分钟，时间可为0.5～2小时。料：球：水为1：1：1。球磨后粉料粒径可为1μm～5μm。将混合均匀的原料煅烧合成BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体。煅烧温度可以是1100～1350℃，优选为1100℃～1300℃。保温时间可为1-6小时，优选为4h。
将B2O3-BaO-SiO2-MgO-TiO2玻璃中的BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按上述配比(化学计量比)称取，混合均匀。其中BaO可用BaCO3折算，其中SrO可用SrCO3折算。熔制后二次球磨10小时得到玻璃粉体。熔制温度可以是1500～1600℃，优选为1550℃。保温时间优选为4h。
合成BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉体。将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按一定比例混合，加热搅拌至60-100℃后，加入研细后的BBSMT玻璃粉体，在60-100℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH至7～9，随后搅拌3-4h，再将反应好的反应液置于80-100℃下凝胶化，之后干燥6-12h。其中研细后的BBSMT玻璃粉体的加入量为BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体的0～2wt％。将干燥好的粉体材料于400-600℃下煅烧4-6h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体。
合成Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉体。将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体、Yb2O3按(90～98:2～10)质量比配比称取，混合均匀。一个示例中，以去离子水为球磨介质，在行星球磨机上混合均匀，烘干。球磨的转速为300～500转/分钟，时间可为0.5～2小时。料：球：水为1：1：1。球磨后粉料粒径可为1μm～5μm。将混合均匀的原料煅烧合成Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉体。煅烧温度可以是1000～1350℃，优选为1100℃。保温时间可为4-6小时，优选为4h。
将Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷粉体过筛造粒压片。其中，粘合剂为PVA，加入量为烘干粉料质量的5-10％。压模成型具体为：将烘干后的造粒粉料倒入直径为10mm的不锈钢模具中，在30MPa压力下保压90秒成型为圆柱形坯体，经排素后，在1080～1240℃下烧结，得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT材料。
下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。
实施例1
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按98：1.5：0.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体(即BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体)；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体(BBSMT玻璃粉体：BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体＝1wt％)，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体(即BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体)；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按98:2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例2
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按98：1.5：0.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按96:4(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例3
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按98：1.5：0.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按94:6(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例4
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按98：1.5：0.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按92:8(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例5
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按98：1.5：0.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按90:10(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例6
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按96：3：1(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按98:2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例7
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按96：3：1(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按96:4(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例8
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按96：3：1(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按94:6(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例9
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按96：3：1(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按92:8(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例10
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按96：3：1(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按90:10(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例11
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按94：4.5：1.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按98:2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例12
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按94：4.5：1.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按96:4(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例13
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按94：4.5：1.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按94:6(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例14
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按94：4.5：1.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按92:8(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例15
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按94：4.5：1.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按90:10(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例16
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按92：6：2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按98:2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例17
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按92：6：2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按96:4质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例18
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按92：6：2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按94:6(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例19
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按92：6：2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按92:8(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例20
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按92：6：2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按90:10(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例21
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按90：7.5：2.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按98:2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例22
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按90：7.5：2.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按96:4(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例23
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按90：7.5：2.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按94:6(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例24
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按90：7.5：2.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按92:8(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例25
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按90：7.5：2.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(4)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体：Yb2O3按90:10(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
对比例1
(1)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(2)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@BBSMT复合粉体；
(3)将BaTiO3@BBSMT复合粉体：Yb2O3按98:2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@BBSMT复合粉体；
(4)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
对比例2
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按98：1.5：0.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体(即BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体)；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体(即BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体)；
(4)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
对比例3
(1)将BaTiO3：Nb2O5：MgO按98：1.5：0.5(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体(即BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体)；
(2)将BaTiO3@(Nb2O5-MgO)复合粉体：Yb2O3按98:2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT复合粉体；
(3)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
对比例4
将BaTiO3：Nb2O5：MgO按98：2：0(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体(即BaTiO3@Nb2O5单层核壳结构粉体)；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@Nb2O5粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@Nb2O5@BBSMT复合粉体(即BaTiO3@Nb2O5@BBSMT双层核壳结构粉体)；
(4)将BaTiO3@Nb2O5@BBSMT复合粉体：Yb2O3按98:2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@Nb2O5@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@Nb2O5@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
对比例5
将BaTiO3：Nb2O5：MgO按98：0：2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体(即BaTiO3@MgO单层核壳结构粉体)；
(2)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、TiO2按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为0.5μm的BBSMT玻璃粉体；
(3)将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)粉体按5：5：2的质量比混合，加热搅拌至80℃后，加入1wt％研细后的BBSMT玻璃粉体，在85℃下搅拌4h，往其中滴加氨水，调节pH＝8，随后搅拌4h，再将反应好的反应液置于80℃下凝胶化，之后110℃干燥12h。将干燥好的粉体材料于600℃下煅烧2h，经干燥后即可得到BaTiO3@MgO@BBSMT复合粉体(即BaTiO3@MgO@BBSMT双层核壳结构粉体)；
(4)将BaTiO3@MgO@BBSMT复合粉体：Yb2O3按98:2(质量比)称取，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1100℃下煅烧4小时得到Yb2O3-BaTiO3@MgO@BBSMT复合粉体；
(5)将制得的粉体进行造粒干压成型，先在干燥后的Yb2O3-BaTiO3@MgO@BBSMT粉料中加入10wt％PVA粘结剂造粒过筛，成型，排胶处理后，再经1200℃烧结4小时，最终得到高强度电容储能材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
表1为高强度陶瓷电容材料的原料组成及其实验参数列表：
Figure BDA0003880221450000231
Figure BDA0003880221450000241
表2为高强度陶瓷电容材料的性能列表：
Figure BDA0003880221450000242
Figure BDA0003880221450000251
Figure BDA0003880221450000261
图1为高强度纯能陶瓷电容材料各组分致密点微观结构。
由表2与图1可知，随Nb2O5与MgO添加量增加，陶瓷介电常数、击穿强度、有效储能密度与效率均呈先上升后下降的趋势，并于Nb2O5添加量为3wt％，MgO添加量为1.5wt％达到最大；随Yb2O3添加量增加，陶瓷介电常数、击穿强度、有效储能密度与效率均呈先上升后下降的趋势，并于Yb2O3添加量为3wt％达到最大。实施例8达到性能最优，具有80.2kV/cm的击穿强度，0.52J/cm3的有效储能密度与55.6％的能量转换效率。

Claims (13)

1.一种BaTiO3复合陶瓷，其特征在于，所述BaTiO3复合陶瓷的化学组成为Yb2O3相-BaTiO3陶瓷相@(Nb2O5-MgO)复合层@BBSMT玻璃相层；
所述BaTiO3复合陶瓷的结构为四方BaTiO3陶瓷相；所述BBSMT玻璃相层的组成为aB2O3-bBaO-cSiO2-dMgO-eTiO2，其中a＝0～10moL％、b＝10～20moL％、c＝30～40moL％、d＝30～40moL％、e＝0～10moL％，且a+b+c+d+e＝100moL％。
2.根据权利要求1所述的BaTiO3复合陶瓷，其特征在于，所述BaTiO3陶瓷相的粒度为100～900nm；
所述BaTiO3复合陶瓷中BaTiO3陶瓷相的质量含量为70～96wt％，优选为80～88wt％。
3.根据权利要求1或2所述的BaTiO3复合陶瓷，其特征在于，所述BaTiO3复合陶瓷中Yb2O3相的质量含量为不超过10wt％，优选不超过6wt％。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的BaTiO3复合陶瓷，其特征在于，所述(Nb2O5-MgO)复合层包含Nb2O5相和MgO相；
所述Nb2O5相的含量不超过BaTiO3陶瓷相、Nb2O5相和MgO相总质量的10wt％，优选不超过5wt％，更优选为不超过1wt％；
所述MgO相的含量不超过BaTiO3陶瓷相、Nb2O5相和MgO相总质量的5wt％，优选不超过1wt％；
优选地，所述Nb2O5相和MgO相的质量比为(2.5～3.5)：1，优选为3：1。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的BaTiO3复合陶瓷，其特征在于，所述BBSMT玻璃相的质量含量不超过BaTiO3陶瓷相、Nb2O5相和MgO相总质量的10wt％，优选不超过5wt％。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的BaTiO3复合陶瓷，其特征在于，采用1MHz条件下测试BaTiO3复合陶瓷的介电常数为2000～4000；BaTiO3复合陶瓷的介电损耗低于2×10-2(1MHz)；BaTiO3复合陶瓷在50～100kV/cm的场强下具有0.5～1J/cm3的能量密度。
7.一种权利要求1-6中任一项所述的BaTiO3复合陶瓷的制备方法，其特征在于，包括：
(1)采用固相烧结法制备BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体；
(2)制备BBSMT玻璃粉体；
(3)采用溶胶凝胶法将BBSMT玻璃粉体包覆于BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体上，形成BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体；
(4)按配比称取Yb2O3粉料与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体混合后进行预烧，形成Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷粉体；
(5)将Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷粉体进行过筛、造粒和和压片，然后在1080～1240℃下烧结，得到BaTiO3复合陶瓷。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述BaTiO3粉体的粒径D50为200nm～800nm，优选为300～600nm。
9.根据权利要求7或8所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体制备方法包括：按比例称取BaTiO3粉体、Nb2O5粉体、MgO粉体并混合，然后在1000～1350℃下煅烧1～6h，得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体；优选地，所述BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体的粒径D50为0.5μm～1μm，优选为0.5μm。
10.根据权利要求7-9中任一项所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，所述BBSMT玻璃粉体的制备方法包括：按化学计量比aB2O3-bBaO-cSiO2-dMgO-eTiO2称取BaO粉体、SiO2粉体、MgO粉体、TiO2粉体和B2O3粉体并混合，经熔制后浇在水中制成BBSMT玻璃；将所得BBSMT玻璃进行球磨，得到BBSMT玻璃粉体；其中，熔制的温度是1500～1600℃，保温时间不低于2小时；优选地，所述BBSMT玻璃粉体的粒径D50为0.5μm。
11.根据权利要求7-10中任一项所述的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，所述BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体的制备方法包括：将无水乙醇、去离子水与BaTiO3@(Nb2O5-MgO)单层核壳结构粉体混合，加热搅拌至60～100℃后，加入BBSMT玻璃粉体并搅拌3～6小时，同时滴加氨水调节pH至7～9，继续搅拌3～4小时，得到反应液；再将所得反应液置于80～100℃下凝胶化和干燥，得到粉料；最后将所得粉料在400～600℃下煅烧4～6小时，得到BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT双层核壳结构粉体。
12.根据权利要求7-11中任一项所述的制备方法，其特征在于，步骤(4)中，所述预烧的温度为1000～1200℃，时间不低于3小时。
13.根据权利要求7-12中任一项所述的制备方法，其特征在于，步骤(5)中，所述造粒所用粘合剂为PVA，加入量为Yb2O3-BaTiO3@(Nb2O5-MgO)@BBSMT陶瓷粉体质量的5～10％；所述压片的压力为2～5MPa，保压时间为20～30秒。
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