CN115445567A - 一种高效吸附铀的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种高效吸附铀的方法,包括如下步骤:含有铀的溶液与吸附剂接触进行吸附,铀被吸附剂吸附,从而实现溶液中铀的去除,所述吸附剂由如结构式(I)所示的化合物负载在载体上制成。本发明方法采用的吸附剂对铀的吸附效果好,且吸附平衡建立时间短,在最佳pH条件下,对铀的吸附率可达96%。由于吸附效果受pH影响较为显著,可利用此特性进行铀的吸附和脱附,从而实现吸附剂的再生。本发明方法条件温和,吸附速度快,操作简单,易于推广。
Figure DDA0003850078350000011

Description

一种高效吸附铀的方法
技术领域
本发明涉及元素分离技术领域,具体涉及一种高效吸附铀的方法。
背景技术
随着世界各国核电的快速发展,铀矿的需求量越来越大,而铀矿的开采和铀水冶过程中会产生大量的含铀废水。含铀废水不仅会污染地表水,还会渗透进入地下污染地下水,同时会进入生物体内,从而造成很大的危害,因此,铀污染水体的修复问题亟待研究解决。
目前,含铀废水的处理方法主要有化学沉淀法、离子交换法、吸附法等。其中,吸附法以其成本低、处理工艺简单且不易造成二次污染等优点,已被广泛地应用到实际含铀废水处理中。但传统无机材料作为吸附剂具有吸附量不高、难于分离的缺点,因此有必要研究高吸附量、易于分离的吸附剂来处理含铀废水。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足,提供一种高效吸附铀的方法。
本发首先提供了一种高效吸附铀的方法,其包括如下步骤:含有铀的溶液与吸附剂接触进行吸附,铀被吸附剂吸附,从而实现溶液中铀的去除,所述吸附剂由如结构式(I)所示的化合物负载在载体上制成:
Figure BDA0003850078330000011
所述的载体为被覆聚合物的大孔SiO2,所述被覆聚合物的大孔SiO2为硅基-苯乙烯-二乙烯基苯聚合物;
所述吸附剂的制备方法如下:
将如结构式(I)所示的化合物溶解于二氯甲烷中,在所得溶液中加入载体混合均匀,经旋蒸干燥后,得到吸附剂;旋蒸时,使大部分二氯甲烷挥发至近干状态,在毛细作用以及物理吸附作用下,杯芳烃衍生物进入载体的空隙中,然后将近干状态的物料在45~55℃下真空干燥至少24小时,得到吸附剂。
作为本发明的优选方案,所述被覆聚合物的大孔SiO2为硅基-苯乙烯-二乙烯基苯聚合物(SiO2-P),是一类新型无机/有机载体材料,美国专利US6843921中公开了SiO2-苯乙烯-二乙烯基苯聚合物,SiO2-P是一种含多孔二氧化硅载体颗粒的有机高聚合物复杂载体,其制备方法如下:
(1)将大孔的SiO2用浓硝酸洗涤、抽滤、去离子水洗至中性,重复10余次,干燥。
(2)真空并有氩气保护条件下,以1,2,3-三氯丙烷和m-二甲苯为溶剂,向大孔SiO2中加入48.7g的m/p-甲酸基苯乙烯,8.9g的m/p-二乙烯基苯,72.2g二辛基临苯二甲酸酯,54.0g甲基安息香酸钠,0.56gα,α-偶二异丁腈和0.57g1,1′-偶二环己胺-1-腈,由室温逐步加热到90℃,并保持13小时,之后,逐步冷却至室温。
(3)分别用丙酮和甲醇洗涤、抽滤上述产物,重复10余次,干燥。
作为本发明的优选方案,吸附时,控制含铀溶液的pH为2-9,更为优选的,控制含铀溶液的pH为6-8,更佳的,控制pH为7,此时吸附剂对铀的吸附效果最佳。
作为本发明的优选方案,对吸附饱和的吸附剂采用pH小于2的水溶液进行洗脱再生,并实现铀的脱附。
作为本发明的优选方案,吸附剂制备过程中,所述被覆聚合物的大孔SiO2的用量为结构式(I)所示的化合物用量的5~10倍。
作为本发明的优选方案,所述含铀溶液中,铀元素的浓度为1.0×10-7-1.0×10- 4M。
作为本发明的优选方案,所述含铀溶液与吸附剂接触时间为10-100min,更为优选的,所述含铀溶液与吸附剂接触时间为40-60min。
作为本发明的优选方案,吸附过程的温度为25±5℃,在该温度范围内,分离效果较佳。
作为优选,吸附剂制备过程中,每g如结构式(I)所示的化合物溶解于130~150mL二氯甲烷中。
更加优选的,吸附剂与待吸附溶液的用量比例优选为:每5mL溶液对应0.1-1g吸附剂,更为优选的,每5mL溶液对应0.1g吸附剂。
作为优选,本发明的吸附分离过程可以通过色谱柱完成,也可在震荡器等设备辅助下直接进行接触吸附。
本发明开发的吸附剂对铀的吸附容量大,吸附速度快,吸附条件温和,可以快速的实现含铀溶液(例如含铀废水或废液)中铀的去除,从而满足下游排放或使用要求。需要说明的是,本发明并不关注吸附剂对溶液中各元素的吸附选择性,本发明重点关注吸附剂对铀的去除率和吸附速度,适用于溶液中含铀需要进行除铀的场景。本发明方法操作简单,易于推广。
附图说明
图1为本发明实施例中,溶液pH变化对吸附剂U吸附性能的影响。
具体实施方式
本发明实施例1-3采用结构式(1)所示化合物制备吸附剂。
Figure BDA0003850078330000031
实施例1
将1.0g对结构式(I)所示化合物溶解于130.0mL二氯甲烷中,充分溶解,在所得溶液中加入10.0gSiO2-P搅拌均匀,使SiO2-P与结构式(I)所示化合物混合均匀,经减压旋转蒸发使二氯甲烷挥发大部分至物料到近干状态,在毛细作用以及物理吸附作用下使有机分子进入SiO2-P孔径中,然后再将近干状态的物料在45℃下真空干燥24h,得到吸附剂。
实施例2
将0.5g对结构式(I)所示化合物溶解于75.0mL二氯甲烷中,充分溶解,在所得溶液中加入2.5gSiO2-P搅拌均匀,使SiO2-P与结构式(I)所示化合物混合均匀,经减压旋转蒸发使二氯甲烷挥发大部分至物料到近干状态,在毛细作用以及物理吸附作用下使有机分子进入SiO2-P孔径中,然后再将近干状态的物料在50℃下真空干燥24h,得到吸附剂。
实施例3
将0.7g对结构式(I)所示化合物溶解于70.0mL二氯甲烷中,充分溶解,在所得溶液中加入5g SiO2-P搅拌均匀,使SiO2-P与结构式(I)所示化合物混合均匀,经减压旋转蒸发使二氯甲烷挥发大部分至物料到近干状态,在毛细作用以及物理吸附作用下使有机分子进入SiO2-P孔径中,然后再将近干状态的物料在55℃下真空干燥24h,得到吸附剂。
实施例4~11
(1)将铀盐溶于水溶液;配制成浓度为1.0×10-5M的含铀溶液,调节含铀溶液的pH值(实施例4-11,对应的pH分别为2、3、4、5、6、7、8、9)。
(2)将步骤(1)得到的各pH值的溶液与实施例1制备的吸附剂接触混合,固液比:0.1g/5.0ml。
(3)将步骤(2)所得各混合液在TAITEC MM-10型振荡器上进行吸附实验,振荡器振荡速率为190rpm,室温298K下操作,接触吸附时间均为60min,利用ICP-OES测量吸附前后不同水相中各元素的含量。
实施例4-11的吸附结果如图1所示,图1中横坐标为pH值,纵坐标为吸附率。由图1可以看出,实施例1所得的吸附剂对铀的吸附率与pH值有较大的关系,在pH2-9范围内,吸附剂对铀均有一定的吸附效果,在pH=2-7的范围内,随着pH的增大,吸附率增大,在pH为7时,60min内吸附率高达96%,表现出了极强的吸附能力和极高的吸附效率。当pH值在7-9的范围内时,随着pH增大,吸附率反而降低。因此,较适宜的pH值范围为5-8,更优选的是6-7。
由于实验结果显示,吸附率与pH有较大关系,因此本发明的吸附剂在吸附铀后,可以采用低pH值的洗脱液进行洗脱,从而实现吸附剂的再生和循环利用。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式,其描述较为具体和详细,但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是,对于本领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明构思的前提下,还可以做出若干变形和改进,这些都属于本发明的保护范围。因此,本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (9)

1.一种高效吸附铀的方法,其特征在于,包括如下步骤:含有铀的溶液与吸附剂接触进行吸附,铀被吸附剂吸附,从而实现溶液中铀的去除,所述吸附剂由如结构式(I)所示的化合物负载在载体上制成:
Figure FDA0003850078320000011
所述的载体为被覆聚合物的大孔SiO2,所述被覆聚合物的大孔SiO2为硅基-苯乙烯-二乙烯基苯聚合物;
所述吸附剂的制备方法如下:
将如结构式(I)所示的化合物溶解于二氯甲烷中,在所得溶液中加入载体混合均匀,经旋蒸干燥后,得到吸附剂;旋蒸时,使大部分二氯甲烷挥发至近干状态,在毛细作用以及物理吸附作用下,杯芳烃衍生物进入载体的空隙中,然后将近干状态的物料在45~55℃下真空干燥至少24小时,得到吸附剂。
2.如权利要求1所述的高效吸附铀的方法,其特征在于,吸附时,控制含铀溶液的pH为2-9。
3.如权利要求2所述的高效吸附铀的方法,其特征在于,吸附时,控制含铀溶液的pH为6-8。
4.如权利要求1所述的高效吸附铀的方法,其特征在于,吸附饱和的吸附剂采用pH小于2的水溶液进行洗脱再生。
5.如权利要求1所述的高效吸附铀的方法,其特征在于,所述被覆聚合物的大孔SiO2的用量为结构式(I)所示的化合物用量的5~10倍。
6.如权利要求1所述的高效吸附铀的方法,其特征在于,所述含铀溶液中,铀元素的浓度为1.0×10-7-1.0×10-4M。
7.如权利要求1所述的高效吸附铀的方法,其特征在于,所述含铀溶液与吸附剂接触时间为10-100min。
8.如权利要求1所述的高效吸附铀的方法,其特征在于,所述含铀溶液与吸附剂接触时间为40-60min。
9.如权利要求1所述的高效吸附铀的方法,其特征在于,吸附过程的温度为25±5℃。
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Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005061971A (ja) * 2003-08-11 2005-03-10 Inst Of Research & Innovation 高レベル放射性廃液の処理方法
CN105023625A (zh) * 2015-06-10 2015-11-04 北京大学 放射性有机废液中微量铀和/或钚的回收方法
CN107051394A (zh) * 2017-05-31 2017-08-18 南华大学 一种杯芳烃修饰的磁性纳米吸附剂制备及其吸附低浓度铀的方法
CN109092259A (zh) * 2018-10-17 2018-12-28 东华理工大学 一种功能化氧化石墨烯海绵的制备方法
CN110205490A (zh) * 2019-05-22 2019-09-06 浙江大学 一种分离铀和铁的方法

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005061971A (ja) * 2003-08-11 2005-03-10 Inst Of Research & Innovation 高レベル放射性廃液の処理方法
CN105023625A (zh) * 2015-06-10 2015-11-04 北京大学 放射性有机废液中微量铀和/或钚的回收方法
CN107051394A (zh) * 2017-05-31 2017-08-18 南华大学 一种杯芳烃修饰的磁性纳米吸附剂制备及其吸附低浓度铀的方法
CN109092259A (zh) * 2018-10-17 2018-12-28 东华理工大学 一种功能化氧化石墨烯海绵的制备方法
CN110205490A (zh) * 2019-05-22 2019-09-06 浙江大学 一种分离铀和铁的方法

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