JP2005061971A

JP2005061971A - 高レベル放射性廃液の処理方法

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Publication number: JP2005061971A
Application number: JP2003291628A
Authority: JP
Inventors: Takahiro Kikuchi; 孝浩菊池; Ichiro Goto; 一郎後藤; Kazunori Suzuki; 和則鈴木
Original assignee: Institute of Research and Innovation
Current assignee: Institute of Research and Innovation
Priority date: 2003-08-11
Filing date: 2003-08-11
Publication date: 2005-03-10

Abstract

【課題】この発明が解決しようとする課題は、ＣＭＰＯ含浸吸着剤を用いるアクチノイド・ランタノイド元素群を分離処理量の低下を抑制する点と、アクチノイド元素群とランタノイド元素群との分離効率を上げる点である。
【解決手段】高レベル放射性廃液中からウラン元素およびジルコニウム元素を予め分離除去し、高レベル放射性廃液中に残るアクチノイド元素群を、ＣＭＰＯ含浸吸着剤によりセシウム・ストロンチウム元素群から分離する。ウラン元素等の分離にはＣＭＰＯ含浸吸着剤を用い、アクチノイド元素群とランタノイド元素群との分離にはチアカリックスアレーン化合物を含浸した吸着剤等を用いる。
【選択図】図１

Description

この発明は、例えば原子力発電所から発生する使用済み燃料を再処理する際に発生する高レベル放射性廃液中から地層処分対象としてのアクチノイド元素群を選択的に分離する高レベル放射性廃液の処理方法に関するものである。

使用済み燃料を再処理する際に硝酸溶液として発生する高レベル放射性廃液には、（１）短半減期で高い発熱量を有するセシウム・ストロンチウム元素群、（２）長半減期でα核種であるアクチノイド元素群および（３）短半減期でβ核種またはγ核種のランタノイド元素群等の核種が含まれている。

このような高レベル放射性廃液は、ホウケイ酸ガラス固化体として地層処分することが検討されており、そのホウケイ酸ガラス固化体は年間数百トン程度発生するものと考えられている。

ところで、高レベル放射性廃液のうち、本来地層処分の対象となるべき核種は、上記（２）のアクチノイド元素群だけである。すなわち、高レベル放射性廃液からアクチノイド元素群だけを分離し、地層処分できれば、発生するホウケイ酸ガラス固化体の総量を数十％削減することが可能となる。

近時、高レベル放射性廃液中のアクチノイド元素群およびランタノイド元素群を選択的に抽出し、セシウム・ストロンチウム元素群から分離するための溶媒抽出用キレート剤として、次の化学式１で示すｎ−オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキサイド（以下、ＣＭＰＯという）が開発されている。このＣＭＰＯを、例えばシリカ等の無機化合物あるいはポリスチレン等の有機化合物からなる担体あるいは両者を複合体化した担体に含浸した吸着剤（以下、ＣＭＰＯ含浸吸着剤という）を使用することにより、セシウム・ストロンチウム元素群とアクチノイド・ランタノイド元素群との分離が可能になっている。

しかしながら、上記ＣＭＰＯは、地層処分対象としてのアクチノイド元素群よりもウラン元素やジルコニウム元素との親和性が強く、これらの元素が共存する高レベル放射性廃液中では、ＣＭＰＯ含浸吸着剤のアクチノイド・ランタノイド元素群処理量が著しく低下する問題がある。

一方、アクチノイド元素群とランタノイド元素群とは化学的、物理的性質が非常に似ており、一般的には両者の分離は困難とされている。このような状況の下で、アクチノイド元素群とランタノイド元素群とを含む液体からアクチノイド元素群を選択的に分離する溶剤抽出用キレート剤として、次の化学式２で示すアルキルービスー１，２，４−トリアジニルピリジン（以下、Ｒ−ＢＴＰという）や次の化学式３で示すビス（２，２，４−トリメチルペンチル）−ジチオホスフィン酸（Ｃｙａｎｅｘ３０１：商品名。以下、サイアネックス３０１という）が開発されている。

ＪｏｕｒｎａｌｏｆＮＵＣＬＥＡＲＳＣＩＥＮＣＥａｎｄＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ３７巻、１１０８頁〜１１１０頁（２０００年）（財）産業創造研究所紀要，２２巻（３），６（２００２年）

この発明が解決しようとする課題は、ＣＭＰＯ含浸吸着剤を用いてセシウム・ストロンチウム元素群からアクチノイド・ランタノイド元素群を分離する際に処理量の低下を抑制する点と、アクチノイド元素群とランタノイド元素群との分離効率を上げる点である。

この発明に係る高レベル放射性廃液の処理方法は、アクチノイド元素群を含む高レベル放射性廃液中からウラン元素およびジルコニウム元素を分離して上記高レベル放射性廃液から除去する第１ステップと、該第１ステップの後に、上記高レベル放射性廃液中に残る上記アクチノイド元素群を、ＣＭＰＯ含浸吸着剤によりセシウム・ストロンチウム元素群から分離する第２ステップとを含むものである。

この発明に係る高レベル放射性廃液の処理方法は、第１ステップを、ＣＭＰＯ含浸吸着剤に、ウラン元素およびジルコニウム元素を吸着させて行うことを特徴とするものである。

この発明に係る高レベル放射性廃液の処理方法は、第２ステップで上記アクチノイド元素群に同伴して分離されたランタノイド元素群を、チアカリックスアレーン化合物を含浸した吸着剤により上記アクチノイド元素群から分離する第３ステップとを含むものである。

この発明に係る高レベル放射性廃液の処理方法は、第２ステップで上記アクチノイド元素群に同伴して分離されたランタノイド元素群を、アルキル−ビス−１，２，４−トリアジニルピリジン（以下、Ｒ−ＢＴＰという）またはＣｙａｎｅｘ（サイアネックス）３０１を含浸した吸着剤により上記アクチノイド元素群から分離する第３ステップとを含むものである。

この発明によれば、高レベル放射性廃液中に存在するアクチノイド元素群をセシウム・ストロンチウム元素群からＣＭＰＯ含浸吸着剤により分離する第２ステップに先立ち、高レベル放射性廃液中からウラン元素およびジルコニウム元素を予め分離する第１ステップを行うように構成したので、第２ステップでＣＭＰＯ含浸吸着剤がウラン元素およびジルコニウム元素に囚われずにアクチノイド元素群のみを吸着することできることから、ＣＭＰＯ含浸吸着剤のアクチノイド・ランタノイド元素群処理量の低下を抑制することができるという効果がある。

この発明によれば、第１ステップを、ＣＭＰＯ含浸吸着剤に、ウラン元素およびジルコニウム元素を吸着させて行うように構成したので、アクチノイド元素群よりもウラン元素やジルコニウム元素との親和性が強いというＣＭＰＯ含浸吸着剤の特性を利用してウラン元素やジルコニウム元素の分離除去を効率よく行うことができるという効果がある。

この発明によれば、第２ステップで上記アクチノイド元素群に同伴して分離されたランタノイド元素群を、チアカリックスアレーン化合物を含浸した吸着剤により上記アクチノイド元素群から分離する第３ステップとを含むように構成したので、アクチノイド元素群を選択的に吸着するチアカリックスアレーン化合物を含浸した吸着剤を利用してアクチノイド元素群とランタノイド元素群とを効率よく分離することができるという効果がある。

この発明によれば、第２ステップで上記アクチノイド元素群に同伴して分離されたランタノイド元素群を、Ｒ−ＢＴＰまたはサイアネックス３０１を含浸した吸着剤により上記アクチノイド元素群から分離する第３ステップとを含むように構成したので、アクチノイド元素群を選択的に吸着するＲ−ＢＴＰまたはサイアネックス３０１を含浸した吸着剤を利用してアクチノイド元素群とランタノイド元素群とを効率よく分離することができるという効果がある。

実施の形態１．
図１は、この発明の実施の形態１による高レベル放射性廃液の処理方法を説明するためのフローチャートである。この実施の形態１の特徴は、２つのカラム１およびカラム２を直列に配設した分離装置を用いる点にある。

すなわち、この実施の形態１におけるカラム１には、高レベル放射性廃液中のウラン元素（Ｕ）およびジルコニウム元素（Ｚｒ）を選択的に吸着するＣＭＰＯ含浸吸着剤が充填されている。ＣＭＰＯは、上述したように、アクチノイド元素群等よりもウラン元素およびジルコニウム元素との親和性が強い。このため、この実施の形態１では、高レベル放射性廃液に対する処理の初期段階において、高レベル放射性廃液中からウラン元素およびジルコニウム元素を予め分離除去しておく。これにより、カラム１を通過した高レベル放射性廃液中にはウラン元素およびジルコニウム元素が残存しないため、ウラン元素およびジルコニウム元素の影響を受けずに、後段でのアクチノイド元素群およびランタノイド元素群の分離を効率よく行うことができる。

ここで、カラム１に充填されるＣＭＰＯ含浸吸着剤について説明する。抽出剤としてのＣＭＰＯを担持する担体としては、高レベル放射性廃液中に存在する所定の金属元素の分離に適する全ての担体を用いることができ、例えば多孔性球状シリカ等を挙げることができ、ＣＭＰＯの上記担体への含浸方法は特に限定されるものではない。このようなＣＭＰＯ含浸吸着剤の好適例としては、多孔性球状シリカ担体上に、ｍ／ｐ−ホルミルスチレンとｍ／ｐ−ジビニルベンゼンとの共重合体を担持し、その上にＣＭＰＯを含浸したものを挙げることができるが、この発明はこれに限定されるものではない。

このカラム１には、カラム１に充填されたＣＭＰＯ含浸吸着剤と同種のＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したプレカラム３が接続されている。このプレカラム３は、カラム１に送液される溶離液（例えば０．０１ｍｏｌ／Ｌの硝酸溶液）を抽出剤（この場合にはＣＭＰＯ）飽和溶離液に調製するために設けられている。ＣＭＰＯ飽和溶離液をカラム１に通液する理由は、ＣＭＰＯ不飽和溶離液を、ＣＭＰＯ含浸吸着剤が充填されたカラム１に通液した場合に、抽出剤としてのＣＭＰＯがＣＭＰＯ不飽和溶離液へ溶出し、ＣＭＰＯの吸着性能が劣化することから、これを防止するためである。

上記カラム１に直列に配設されたカラム２には、カラム１に充填されたＣＭＰＯ含浸吸着剤と同様のＣＭＰＯ含浸吸着剤が充填されている。カラム２では、ＣＭＰＯ含浸吸着剤により、ＵやＺｒが分離除去された高レベル放射性廃液中に残るアクチノイド元素群およびこれに同伴するランタノイド元素群を吸着してセシウム・ストロンチウム元素群から分離する。このカラム２に接続されたプレカラム４にも、カラム１とプレカラム３との関係と同様に、カラム２に送液される溶離液をＣＭＰＯ飽和溶離液に調製するためのＣＭＰＯ含浸吸着剤が充填されている。

次に、高レベル放射性廃液の処理方法について説明する。
まず、カラム１に高レベル放射性廃液を通液する。このとき、カラム１に充填されたＣＭＰＯ含浸吸着剤により、高レベル放射性廃液中のウラン元素およびジルコニウム元素が選択的に吸着され、ウラン元素およびジルコニウム元素以外の金属元素だけが高レベル放射性廃液に残る。次に、カラム１に対してプレカラム３からウラン元素用ＣＭＰＯ飽和溶離液（例えば０．０１ｍｏｌ／Ｌの硝酸）およびジルコニウム元素用ＣＭＰＯ飽和溶離液（例えば０．０１ｍｏｌ／Ｌ硝酸、０．５ｍｏｌ／Ｌ蓚酸混合溶液）を送液して、カラム１のＣＭＰＯ含浸吸着剤に吸着されたウラン元素およびジルコニウム元素を溶離して回収する（第１ステップ）。

次に、カラム１を通過した高レベル放射性廃液をカラム２に通液する。このとき、カラム２に充填されたＣＭＰＯ含浸吸着剤により、高レベル放射性廃液中のアクチノイド元素群およびこれに同伴するランタノイド元素群が選択的に吸着され、アクチノイド元素群およびランタノイド元素群以外の金属元素だげが高レベル放射性廃液に残る。次に、カラム２に対してプレカラム４からＣＭＰＯ含浸吸着剤（例えば０．０１ｍｏｌ／Ｌの硝酸）を送液して、カラム２のＣＭＰＯ含浸吸着剤に吸着されたアクチノイド元素群およびランタノイド元素群を溶離して回収する（第２ステップ）。

以上のように、この実施の形態１によれば、高レベル放射性廃液中からウラン元素およびジルコニウム元素を予め分離除去するために、ＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したカラム１を用いるように構成したので、アクチノイド元素群等よりもウラン元素およびジルコニウム元素との親和性が強いＣＭＰＯ含浸吸着剤がウラン元素およびジルコニウム元素の影響を受けずに、後段でのアクチノイド元素群等の分離を効率よく行うことができ、これによりＣＭＰＯ含浸吸着剤のアクチノイド元素群等の処理量の低下を防止することができるという効果がある。

この実施の形態１によれば、高レベル放射性廃液中からウラン元素およびジルコニウム元素を予め分離除去するために、ＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したカラム１を用いるように構成したので、高レベル放射性廃液中のウラン元素およびジルコニウム元素を効率よく吸着することができ、処理効率を高めることができるという効果がある。

なお、この実施の形態１では、高レベル放射性廃液中からウラン元素およびジルコニウム元素を予め分離除去するために、ＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したカラム１を用いる構成としたが、この発明はこれに限定されるものではなく、上記ＣＭＰＯ含浸吸着剤に代えて、例えばＵ，Ｚｒ用のイオン交換樹脂や無機イオン交換体等の公知の吸着剤を用いることも可能であり、あるいはウラン元素およびジルコニウム元素を選択的に沈殿させて高レベル放射性廃液から固液分離する方法を採用することも可能である。

また、この実施の形態１では、第１ステップおよび第２ステップを共にカラム式で行うように構成したが、この発明はこれに限定されるものではなく、いずれかのステップにバッチ式を採用してもよい。特に、ウラン元素およびジルコニウム元素を固液分離する方法を実施する場合には、バッチ式を好適に採用することができる。

実施の形態２．
この実施の形態２の特徴は、実施の形態１における第２ステップで回収されたアクチノイド元素群を、チアカリックスアレーン化合物を含浸した吸着剤（以下、チアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤という）に選択的に吸着させることでランタノイド元素群から分離する（第３ステップ）点にある。

第３ステップは、チアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤をカラムに充填して分離操作を行うカラム式であってもよく、あるいはバッチ式であってもよい。

ここで、チアカリックスアレーン化合物は、４個乃至６個のフェノール類化合物を硫黄（Ｓ）あるいはＳＯ、ＳＯ_２等の硫黄化合物で架橋した構造を有するものであり、例えば化学式４で示すＣＡＰ４、化学式５で示すＣＡＰＳ４−ＳＯ、化学式６で示すＣＡＰＳ４−ＳＯ_２、化学式７で示すＣＡＰＳ４−ＥＣＭ、化学式８で示すＣＡＰＳ４−ＳＯ_３Ｎａ、化学式９で示すＣＡＰＳ６を挙げることができるが、この発明はこれらに限定されるものではない。

チアカリックスアレーン化合物を担持するための担体は、例えばシリカ等の無機化合物、例えばポリスチレン等の有機化合物およびこれらの複合体から、チアカリックスアレーン化合物の種類等に応じて適宜選択される。このような担体に担持されることで、チアカリックスアレーン化合物は、上記担体に担持されていない場合と比べて、高レベル放射性廃液中のアクチノイド元素またはランタノイド元素との接触機会が増加する。担体としては、チアカリックスアレーン化合物を担持する表面積を増すために、細孔を有するものが好ましく、その細孔としては、チアカリックスアレーン化合物の担持量を大きくするために、内容積の大きいものが望ましい。

上記担体へのチアカリックスアレーン化合物の担持方法としては、例えば有機溶媒にチアカリックスアレーン化合物を溶解し、その溶解液に担体を浸漬した後、有機溶媒を蒸発により除去する方法が一般的であるが、この発明はこのような担持方法に限定されるものではない。特に、スルホン酸塩等のイオン交換基を有するチアカリックスアレーン化合物を用いる場合には、当該チアカリックスアレーン化合物を担体としてのイオン交換体にイオン交換して担持する方法を採用することも可能である。これにより、イオン交換基を有するチアカリックスアレーン化合物を担体に容易に担持させることができ、高レベル放射性廃液中のアクチノイド元素またはランタノイド元素との接触機会を増加させることができる。

なお、チアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤の具体例としては、以下の担体にチアカリックスアレーン化合物を含浸して得られた以下の吸着剤を挙げることができる。

担体の調製
比表面積５ｃｍ^２／ｇ、細孔容積０．９ｃｍ^２／ｇおよび平均細孔径０．５μｍの多孔性球状シリカ担体１９０ｇをナス型フラスコ内に仕込み、これをロータリーエバポレータに設置した。次に、ナス型フラスコ内を窒素置換した後に、真空引きした。この間に、モノマー純度９６％のｍ／ｐ−ジビニルベンゼン６．４ｇとｍ／ｐ−ホルミルスチレン３６．２ｇを、溶媒としての１，２，３−トリクロロプロパン１２０．３ｇとｍ−キシレン４９．６ｇに混合し、この混合液に重合開始剤としてのα，α´−アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．６２ｇと１，１´−アゾビス（シキロヘキサン−１−カルボニトリル）（Ｖ−４０）０．４１ｇを加えて溶解し、モノマー溶液を得た。その後に、真空引きしておいたナス型フラスコ内に上記モノマー溶液を加えて重合を開始した。このとき、ナス型フラスコ内を昇温速度０．７℃／分で６０℃まで昇温させ、これを１時間保持した後、７０℃まで昇温させて、これを２時間保持した。これ以降、８０℃で２時間保持、９０℃で１３時間保持して重合を終了した。得られた担体をアセトン、水およびメタノールで洗浄した後、６０℃で一昼夜真空乾燥させて溶媒を完全に除去することで、担体を調製することが可能である。

吸着剤の調製
上記の担体１０ｇをナス型フラスコ内に仕込み、このナス型フラスコ内に、チアカリックスアレーン化合物として５ｇのＣＡＰＳ４を溶解したクロロホルム１００ｃｍ^３を投入した後、このナス型フラスコをロータリーエバポレータに設置し、減圧しながら４０℃で１時間保持してクロロホルムを気化除去し、さらに４０℃で一昼夜真空乾燥させて溶媒を完全に除去することで、チアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤を調製することが可能である。

他の吸着剤の調製
上記の担体１０ｇをナス型フラスコ内に仕込み、このナス型フラスコ内に、チアカリックスアレーン化合物として５ｇのＣＡＰＳ４−ＳＯ_２を溶解したＮ，Ｎ´−ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）１００ｃｍ^３を投入した後、このナス型フラスコをロータリーエバポレータに設置し、減圧しながら９０℃で１時間保持してＤＭＦを気化除去し、さらに９０℃で一昼夜真空乾燥させて溶媒を完全に除去することで、他のチアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤を調製することが可能である。

次に、高レベル放射性廃液の処理方法について説明する。
まず、第２ステップで回収されたアクチノイド元素群およびランタノイド元素群を含む高レベル放射性廃液由来の処理液を上述したチアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤に接触させる。これにより、チアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤には処理液中のアクチノイド元素群が選択的に吸着され、処理液中にランタノイド元素群が残る。チアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤に吸着されたアクチノイド元素群は地層処分対象として回収される。

以上のように、この実施の形態２によれば、アクチノイド元素群をチアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤に選択的に吸着させることでランタノイド元素群から分離するように構成したので、地層処分対象としてのアクチノイド元素群のみを少ない廃液量で選択的にかつ効率よく回収することができるという効果がある。

実施の形態３．
この実施の形態３の特徴は、実施の形態２において用いられたチアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤に代えて、溶剤抽出用キレート剤として、アルキルービスー１，２，４−トリアジニルピリジン（Ｒ−ＢＴＰ）やＣｙａｎｅｘ３０１（商品名）等の溶媒抽出用キレート剤を用いてランタノイド元素群からアクチノイド元素群を選択的に分離する第３ステップを実施するようにしてもよい。このような溶媒抽出用キレート剤は、チアカリックスアレーン化合物含浸吸着剤よりもアクチノイド元素群の吸着効率（分配比）が劣る可能性はあるが、アクチノイド元素群の分離目的に使用可能である。

以下、この発明を実施例および比較例により詳述する。なお、実施例および比較例では、実際の高レベル放射性廃液を実験に使用する場合に制約があるため、模擬高レベル放射性廃液Ｌ１を使用している。また、高レベル放射性廃液が硝酸溶液で存在することから、実施例および比較例を、硝酸酸性で吸着分離操作を行う例として説明する。

実施例
図１に示したように、ウラン元素およびジルコニウム元素の分離用ＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したカラム１と、ランタノイド元素群およびアクチノイド元素群の分離用ＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したカラム２とを直列に設置し、カラム１にＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したプレカラム３を接続し、カラム２にＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したプレカラム４を接続した分離装置を使用して、表１に示す模擬高レベル放射性廃液Ｌ１の元素分離を行った。なお、地層処分対象としてのアクチノイド元素は、ＣＭＰＯ含浸吸着剤中ではランタノイドと同じ挙動をすることが確認されている（（財）産業創造研究所紀要，Ｖｏｌ．２２（３），６（２００２））。よって、ネオジムをアクチノイドの模擬元素とした。各カラム内の吸着剤充填量はいずれも２５ｃｍ^３である。

カラム１においては、ウラン元素およびジルコニウム元素が破過されるまで、模擬高レベル放射性廃液Ｌ１を通液した。この間、セシウムはＣＭＰＯ含浸吸着剤に全く吸着されず、ルテニウム、ネオジム、イットリウム、鉄およびモリブデンは完全に破過される。ＣＭＰＯ含浸吸着剤がウラン元素およびジルコニウム元素を破過するまで通液することで、一度吸着されたルテニウム、ネオジム、イットリウム、鉄およびモリブデンはウラン元素およびジルコニウム元素と置換され、カラム１から押し出される。最終的にカラム１のＣＭＰＯ含浸吸着剤には、ウラン元素およびジルコニウム元素が選択的に吸着された。吸着されたウラン元素は溶離液Ｌ２（１２５０ｃｍ^３の０．０１ｍｏｌ／Ｌ硝酸）を通液することで１００％回収された。また、ジルコニウム元素は、溶離液Ｌ３（２５０ｃｍ^３の０．０１ｍｏｌ／Ｌ硝酸、０．５ｍｏｌ／Ｌ蓚酸混合溶液）を通液することで１００％回収された。

カラム１を通過したセシウム、ルテニウム、ネオジム、イットリウム、鉄およびモリブデンを引き続きカラム２に通液した。セシウムはカラム２のＣＭＰＯ含浸吸着剤に吸着されずに通過する。ルテニウムは一部が吸着し残部は通過する。地層処分対象としてのアクチノイドの模擬元素であるネオジムをカラム２が破過するまで吸着させた後、溶離液Ｌ４（１２５ｃｍ^３の０．０１ｍｏｌ／Ｌ硝酸）で被吸着元素を回収した。これらの操作を５回繰り返した。

ネオジムが破過されるまでの各回ごとのカラム２のネオジム吸着量を表２に示す。ネオジムの吸着量には殆ど変化はなく、非常に安定していることが分かる。また、上記０．０１ｍｏｌ／Ｌ硝酸によるの被吸着元素の回収操作では、モリブデンの一部が回収されずに蓄積する。しかし、その蓄積量は僅かであり、数回ないし十数回に一回程度の割合で、溶離液Ｌ３（１２５ｃｍ^３の０．０１ｍｏｌ／Ｌ硝酸、０．５ｍｏｌ／Ｌ蓚酸混合溶液）を通液し、回収することで、ネオジムの吸着量に影響を及ぼさないことが確認された。

このアクチノイドとランタノイドは、上述したチアカリックスアレーン含浸吸着剤などにより分離することが可能である。

比較例
図２に示したように、ＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したカラム５を１塔だけを用い、このカラム５にＣＭＰＯ含浸吸着剤を充填したプレカラム６を接続して上記模擬高レベル放射性廃液Ｌ１の分離を行った。この比較例では、分離回収対象のネオジムが破過されるまで、模擬高レベル放射性廃液Ｌ１を通液した。この間、セシウムとルテニウムの一部を除くすべての元素が吸着された。吸着された元素は、溶離液Ｌ２（１２５ｃｍ^３の０．０１ｍｏｌ／Ｌ硝酸）で吸着元素を回収した。この回収操作を５回繰り返した。

地層処分対象としてのアクチノイドの模擬元素であるネオジムが破過されるまでの各回ごとのネオジム吸着量を表３に示す。ウラン元素、ジルコニウム元素およびモリブデンのカラム内への蓄積により、ネオジム吸着量は、回数を重ねるごとに低下した。すなわち、分離回収操作１回当たりのランタノイドおよびアクチノイドの処理量が低下した。

以上のように、実施例では、ウラン元素およびジルコニウム元素を予め分離することによりランタノイド、アクチノイドとセシウムなどの分離を繰り返し行うことが可能となる。一方、比較例では、１塔分離でネオジムおよびアクチノイドの処理量を維持する場合には、カラム５に蓄積されたウラン元素およびジルコニウム元素、モリブデンを１００％回収するために、大量の溶離液Ｌ２または溶離液Ｌ４（０．０１ｍｏｌ／Ｌ硝酸）および溶離液Ｌ３（０．０１ｍｏｌ／Ｌ、硝酸、０．５ｍｏｌ／Ｌ蓚酸混合溶液）が必要となる。その量は、実施例においてカラム１およびカラム２から発生する溶離液合計量の約２倍〜４倍である。すなわち、ウラン元素およびジルコニウム元素を予め分離することで、カラムの処理量を維持し、かつ使用する溶離液量を低減する上で非常に有効であることが分かる。

この発明の活用例としては、例えば原子力発電所から発生する使用済み燃料を再処理する際に発生する高レベル放射性廃液の処理がある。この発明によれば、ウラン元素およびジルコニウム元素の影響を受けることなく、高レベル放射性廃液中から地層処分対象としてのアクチノイド元素群のみを選択的に分離することができ、地層処分対象となる廃液量を極力減らすことができる。

この発明の実施の形態１による高レベル放射性廃液の処理方法（実施例）を説明するためのフローチャートである。図１に示した実施例に対する比較例としてのフローチャートである。

符号の説明

１カラム
２カラム
３プレカラム
４プレカラム
５カラム
６プレカラム

Claims

アクチノイド元素群を含む高レベル放射性廃液中からウラン元素およびジルコニウム元素を分離して前記高レベル放射性廃液から除去する第１ステップと、該第１ステップの後に、前記高レベル放射性廃液中に残る前記アクチノイド元素群を、ｎ−オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキサイドを含浸した吸着剤によりセシウム・ストロンチウム元素群から分離する第２ステップとを含む高レベル放射性廃液の処理方法。
第１ステップは、ｎ−オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキサイドを含浸した吸着剤に、ウラン元素およびジルコニウム元素を吸着させて行うことを特徴とする請求項１記載の高レベル放射性廃液の処理方法。
第２ステップで前記アクチノイド元素群に同伴して分離されたランタノイド元素群を、チアカリックスアレーン化合物を含浸した吸着剤により前記アクチノイド元素群から分離する第３ステップとを含む請求項２記載の高レベル放射性廃液の処理方法。
第２ステップで前記アクチノイド元素群に同伴して分離されたランタノイド元素群を、アルキル−ビス−１，２，４−トリアジニルピリジンまたはサイアネックス３０１を含浸した吸着剤により前記アクチノイド元素群から分離する第３ステップとを含む請求項２記載の高レベル放射性廃液の処理方法。