CN115124340B - 一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料及其制备方法和应用 - Google Patents

一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料及其制备方法和应用，所述陶瓷材料其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：10‑30％的Li2CO3、20‑40％的H3BO3、15‑35％的Bi2O3、15‑40％的SiO2。本发明提供的陶瓷材料在850‑950℃烧结良好，锂硼铋硅玻璃和陶瓷基体间不发生化学反应，保证了物相的可控性，同时降低了烧结温度，提高了陶瓷的致密度，具有优异的介电性能，得到的陶瓷材料能与银电极共烧。

Description

一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料及其制备方法和应用
技术领域
本发明涉及微波介质陶瓷材料技术领域，具体涉及一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料及其制备方法和应用。
背景技术
随着电子信息技术的蓬勃发展，传统的封装技术已无法满足电子元器件日益向小型化、便携化、集成化和高频化发展的要求。目前，集成封装方法较多，包括硅片多层电路板技术、薄膜技术、半导体技术及低温共烧陶瓷技术(LTCC：Low temperature Co-firedCeramic)等。在众多集成封装技术中，LTCC技术以其集成能力强、成本低、高兼容性以及高传输特性等优势，已成为实现当前电子元器件集成化的主流技术。
ZnZrNb2O8系陶瓷是近年来新开发的新型低损耗微波介质陶瓷，具有良好的微波介电性能而被广泛研究。其微波介电性能为：εr＝30，Q×f＝61,000GHz和τf＝-52ppm/℃。但其过高的烧结温度(≥1350℃)限制了其在LTCC集成领域中的应用。Shishun Qi等在Effectsof Bi2O3-ZnO-B2O3-SiO2glass addition on the sintering and microwave dielectricproperties of ZnZrNb2O8 ceramics for LTCC applications(Journal of MaterialsScience:Materials in Electronics(2019)30:6411-6418)中，利用Bi2O3-ZnO-B2O3-SiO2glass作为低熔点添加剂，适当的降低了ZnZrNb2O8陶瓷的烧结温度，但是也引入了第二相，反而降低了陶瓷的品质因数。因此，如何选择合成适当的烧结助剂，以保持纯相，实现高性能低温共烧仍是亟需研究的重点。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于提供一种高品质因数的纯相ZnZrNb2O8低温共烧陶瓷材料，其与银电极有着良好的化学兼容性，可用于LTCC集成领域。
本发明通过以下技术手段实现解决上述技术问题：
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：10-30％的Li2CO3、20-40％的H3BO3、15-35％的Bi2O3、15-40％的SiO2。
有益效果：具体选择了原料质量百分比包括：10-30％的Li2CO3，20-40％的H3BO3，15-35％的Bi2O3，15-40％的SiO2的锂硼铋硅玻璃作为助烧剂，降低了ZnZrNb2O8陶瓷的烧结温度，同时提高了陶瓷基体的致密度，并保持了纯相结构，得到的陶瓷材料品质因数高。
优选地，所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的0.5-3wt％。
优选地，将ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃混合后球磨、造粒、成型后，在850-950℃下烧结1-6h制成。
优选地，所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按10-30％的Li2CO3，20-40％的H3BO3，15-35％的Bi2O3，15-40％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合4-10h，加热至1000-1200℃保温2-4h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
优选地，其晶相为纯相ZnZrNb2O8；其介电性能如下：相对介电常数εr为20-28，品质因数Q×f为41,000～60,000GHz，谐振频率温度系数τf为-55～-33ppm/℃。
本发明还提出的一种所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
S1、将ZnO、ZrO2、Nb2O5按照ZnZrNb2O8化学计量比进行配料，然后将各原料进行球磨混合，预烧后得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
S2、将预烧粉料ZnZrNb2O8与锂硼铋硅玻璃混合后球磨，然后造粒、成型、烧结得到所述中介低损耗低温共烧陶瓷材料。
优选地，在S1中，所述预烧的温度为1000-1100℃，时间为1-6小时；在S2中，所述烧结的温度为850-950℃，时间为1-6h。
优选地，在S1和S2中，所述球磨均为湿法球磨；在湿法球磨过程中，采用去离子水作为溶剂，锆球作为球磨介质，原料、锆球、去离子水的质量比为1：2-5：2-4，转速为200-300rad/min，球磨时间为1-6小时。
优选地，在S1中，预烧前还包括将球磨混合后得到的物料进行烘干处理；所述烘干处理的温度为80-110℃；在S2中，在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为10-15％。
优选地，在S2中，在烧结过程中，先从常温以2-6℃/min的升温速率升温至400-600℃，并在此温度下保持1-6小时，再以2-4℃/min的升温速率升温至烧结温度。
本发明还提出的一种所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料在LTCC器件中的应用。
优选地，在锂硼铋硅玻璃的制备工艺中，所述过筛为过400-600目筛。
优选地，在S2中，在成型前，还包括将造粒后的物质进行过100-200目筛。
优选地，本发明还提供了一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
S1、将原料ZnO、ZrO2、Nb2O5按照化学通式ZnZrNb2O8化学计量比进行配料；
S2、将各原料与溶剂和球磨介质置于球磨机中进行湿法球磨，得到第一浆料；
S3、将得到的第一浆料烘干，得到干燥的混合料，然后将干燥的混合料过筛得到干燥粉末；
S4、将得到的干燥粉末在1000℃-1100℃温度下煅烧1-6小时，使得混合均匀的粉末进行预烧反应，得到预烧粉料；
S5、按10-30％的Li2CO3，20-40％的H3BO3，15-35％的Bi2O3，15-40％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合4-10h，加热至1000-1200℃下保温2-4h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过400-600目筛后得到锂硼铋硅玻璃；
S6、将预烧粉料、锂硼铋硅玻璃与溶剂和球磨介质置于球磨机中进行湿法球磨，得到第二浆料；
S7、将第二浆料烘干、粉碎，然后向其中加入造粒剂进行造粒，再将造粒后的粉料压制形成生坯；
S8、将S7中得到的生坯在850-950℃下烧结1-6小时得到所述中介低损耗低温共烧陶瓷材料。
本发明的优点在于：本发明选取合成了锂硼铋硅玻璃助烧剂，将ZnZrNb2O8陶瓷的烧结温度调控至850-950℃范围内，且烧结良好，显著降低烧结温度，使得粉体材料能与Ag电极匹配共烧且基本不发生Ag扩散，满足低温共烧温度要求。与此同时还提高了陶瓷基体的致密度，锂硼铋硅玻璃和陶瓷基体间不发生化学反应，保证了物相的可控性，保持了纯相结构，且具有优异的介电性能。本发明制备的中介低损耗低温共烧陶瓷材料，相对介电常数εr为20-28，品质因数Q×f为41,000～60,000GHz，谐振频率温度系数τf为-55～-33ppm/℃。
附图说明
图1为本发明实施例1-6陶瓷材料的X射线衍射(XRD)图谱；
图2为本发明实施例2中陶瓷材料与银电极共烧SEM图。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
下述实施例中所用的试验材料和试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径获得。
实施例中未注明具体技术或条件者，均可以按照本领域内的文献所描述的技术或条件或者按照产品说明书进行。
实施例1
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：10％的Li2CO3、20％的H3BO3、30％的Bi2O3、40％的SiO2；所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的0.5wt％；
所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按10％的Li2CO3，20％的H3BO3，30％的Bi2O3，40％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合4h，加热至1200℃保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：配料；将原料ZnO、ZrO2、Nb2O5按照化学通式ZnZrNb2O8化学计量比进行配料；其中，所述原料ZnO、ZrO2、Nb2O5的纯度均大于99％；
步骤2：混料；将步骤1得到的原料与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第一浆料；其中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：5：2，转速为300rad/min，球磨时间为1小时；
步骤3：烘干浆料；将步骤2得到的第一浆料烘干，得到干燥的混合料，所述烘干的温度为90℃，然后将所述干燥的混合料过120目标准筛，得到干燥粉末；
步骤4：预烧；将步骤3得到的干燥粉末在1100℃下煅烧2小时，使得混合均匀的粉末进行预烧反应，得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
步骤5：锂硼铋硅玻璃制备；将原料按照10％的Li2CO3，20％的H3BO3，30％的Bi2O3，40％的SiO2的质量比例配料后，经4h球磨，加热至1200℃下保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到锂硼铋硅玻璃助烧剂；
步骤6：球磨；将步骤4得到的预烧粉料与步骤5中的锂硼铋硅玻璃混合后与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第二浆料；其中锂硼铋硅玻璃的质量为预烧粉料质量的0.5wt％；在湿法球磨过程中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：5：2，转速为200rad/min，球磨时间为1小时；
步骤7：造粒、压制生坯；将步骤6得到的第二浆料在90℃下烘干、粉碎，然后向其中加入造粒剂进行造粒，再将造粒后的粉料压制形成直径12mm、厚度为6mm的圆柱体生坯；在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为10％；
步骤8：烧结；将步骤7得到的生坯先从常温以6℃/min的升温速率升温至400℃，并在此温度下保持6小时，再以2℃/min的升温速率升温至950℃烧结4小时，制备出纯相的低温共烧陶瓷材料。
实施例2
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：20％的Li2CO3、20％的H3BO3、30％的Bi2O3、30％的SiO2；所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的0.75wt％；
所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按20％的Li2CO3，20％的H3BO3，30％的Bi2O3，30％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合4h，加热至1200℃保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过400目筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：配料；将原料ZnO、ZrO2、Nb2O5按照化学通式ZnZrNb2O8化学计量比进行配料；其中，所述原料ZnO、ZrO2、Nb2O5的纯度均大于99％；
步骤2：混料；将步骤1得到的原料与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第一浆料；其中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：2：3，转速为200rad/min，球磨时间为6小时；
步骤3：烘干浆料；将步骤2得到的第一浆料烘干，得到干燥的混合料，所述烘干的温度为110℃，然后将所述干燥的混合料过120目标准筛，得到干燥粉末；
步骤4：预烧；将步骤3得到的干燥粉末在1050℃下煅烧2小时，使得混合均匀的粉末进行预烧反应，得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
步骤5：锂硼铋硅玻璃制备；将原料按照20％的Li2CO3，20％的H3BO3，30％的Bi2O3，30％的SiO2的质量比例配料后，经4h球磨，加热至1200℃下保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过400目筛后得到锂硼铋硅玻璃助烧剂；
步骤6：球磨；将步骤4得到的预烧粉料与步骤5中的锂硼铋硅玻璃混合后与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第二浆料；其中锂硼铋硅玻璃的质量为预烧粉料质量的0.75wt％；在湿法球磨过程中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：2：3，转速为300rad/min，球磨时间为6小时；
步骤7：造粒、压制生坯；将步骤6得到的第二浆料在110℃下烘干、粉碎，然后向其中加入造粒剂进行造粒，再将造粒后的粉料压制形成直径12mm、厚度为6mm的圆柱体生坯；在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为15％；
步骤8：烧结；将步骤7得到的生坯先从常温以2℃/min的升温速率升温至600℃，并在此温度下保持1小时，再以4℃/min的升温速率升温至925℃烧结4小时，制备出纯相的低温共烧陶瓷材料。
实施例3
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：25％的Li2CO3、25％的H3BO3、30％的Bi2O3、20％的SiO2；所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的1wt％。
所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按25％的Li2CO3，25％的H3BO3，30％的Bi2O3，20％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合4h，加热至1200℃保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过500目筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：配料；将原料ZnO、ZrO2、Nb2O5按照化学通式ZnZrNb2O8化学计量比进行配料；其中，所述原料ZnO、ZrO2、Nb2O5的纯度均大于99％；
步骤2：混料；将步骤1得到的原料与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第一浆料；其中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：4：4，转速为200rad/min，球磨时间为4小时；
步骤3：烘干浆料；将步骤2得到的第一浆料烘干，得到干燥的混合料，所述烘干的温度为80℃，然后将所述干燥的混合料过120目标准筛，得到干燥粉末；
步骤4：预烧；将步骤3得到的干燥粉末在1100℃下煅烧4小时，使得混合均匀的粉末进行预烧反应，得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
步骤5：锂硼铋硅玻璃制备；将原料按照25％的Li2CO3，25％的H3BO3，30％的Bi2O3，20％的SiO2的质量比例配料后，经4h球磨，加热至1200℃下保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过500目筛后得到锂硼铋硅玻璃助烧剂；
步骤6：球磨；将步骤4得到的预烧粉料与步骤5中的锂硼铋硅玻璃混合后与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第二浆料；其中锂硼铋硅玻璃的质量为预烧粉料质量的1wt％；在湿法球磨过程中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：2：3，转速为300rad/min，球磨时间为5小时；
步骤7：造粒、压制生坯；将步骤6得到的第二浆料烘干、粉碎，然后向其中加入造粒剂进行造粒，再将造粒后的粉料压制形成直径12mm、厚度为6mm的圆柱体生坯；在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为12％；
步骤8：烧结；将步骤7得到的生坯先从常温以3℃/min的升温速率升温至450℃，并在此温度下保持3小时，再以3℃/min的升温速率升温至925℃烧结4小时，制备出纯相的低温共烧陶瓷材料。
实施例4
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：25％的Li2CO3、25％的H3BO3、25％的Bi2O3、25％的SiO2；所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的1.5wt％。
所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按25％的Li2CO3，25％的H3BO3，25％的Bi2O3，25％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合4h，加热至1200℃保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：配料；将原料ZnO、ZrO2、Nb2O5按照化学通式ZnZrNb2O8化学计量比进行配料；其中，所述原料ZnO、ZrO2、Nb2O5的纯度均大于99％；
步骤2：混料；将步骤1得到的原料与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第一浆料；其中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：2：2，转速为250rad/min，球磨时间为5小时；
步骤3：烘干浆料；将步骤2得到的第一浆料烘干，得到干燥的混合料，所述烘干的温度为100℃，然后将所述干燥的混合料过120目标准筛，得到干燥粉末；
步骤4：预烧；将步骤3得到的干燥粉末在1100℃下煅烧2小时，使得混合均匀的粉末进行预烧反应，得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
步骤5：锂硼铋硅玻璃制备；将原料按照25％的Li2CO3，25％的H3BO3，25％的Bi2O3，25％的SiO2的质量比例配料后，经4h球磨，加热至1200℃下保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到锂硼铋硅玻璃助烧剂；
步骤6：球磨；将步骤4得到的预烧粉料与步骤5中的锂硼铋硅玻璃混合后与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第二浆料；其中锂硼铋硅玻璃的质量为预烧粉料质量的1.5wt％；在湿法球磨过程中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：2：2，转速为250rad/min，球磨时间为5小时；
步骤7：造粒、压制生坯；将步骤6得到的第二浆料在100℃下烘干、粉碎，然后向其中加入造粒剂进行造粒，再将造粒后的粉料压制形成直径12mm、厚度为6mm的圆柱体生坯；在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为13％；
步骤8：烧结；将步骤7得到的生坯先从常温以5℃/min的升温速率升温至500℃，并在此温度下保持4小时，再以3℃/min的升温速率升温至900℃烧结4小时，制备出纯相的低温共烧陶瓷材料。
实施例5
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：25％的Li2CO3、25％的H3BO3、30％的Bi2O3、20％的SiO2；所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的2wt％。
所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按25％的Li2CO3，25％的H3BO3，30％的Bi2O3，20％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合4h，加热至1200℃保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：配料；将原料ZnO、ZrO2、Nb2O5按照化学通式ZnZrNb2O8化学计量比进行配料；其中，所述原料ZnO、ZrO2、Nb2O5的纯度均大于99％；
步骤2：混料；将步骤1得到的原料与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第一浆料；其中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：2：4，转速为200rad/min，球磨时间为6小时；
步骤3：烘干浆料；将步骤2得到的第一浆料烘干，得到干燥的混合料，所述烘干的温度为85℃，然后将所述干燥的混合料过120目标准筛，得到干燥粉末；
步骤4：预烧；将步骤3得到的干燥粉末在1100℃下煅烧4小时，使得混合均匀的粉末进行预烧反应，得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
步骤5：锂硼铋硅玻璃制备；将原料按照25％的Li2CO3，25％的H3BO3，30％的Bi2O3，20％的SiO2的质量比例配料后，经4h球磨，加热至1200℃下保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到锂硼铋硅玻璃助烧剂；
步骤6：球磨；将步骤4得到的预烧粉料与步骤5中的锂硼铋硅玻璃混合后与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第二浆料；其中锂硼铋硅玻璃的质量为预烧粉料质量的2wt％；在湿法球磨过程中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：2：4，转速为200rad/min，球磨时间为6小时；
步骤7：造粒、压制生坯；将步骤6得到的第二浆料在85℃下烘干、粉碎，然后向其中加入造粒剂进行造粒，再将造粒后的粉料压制形成直径12mm、厚度为6mm的圆柱体生坯；在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为14％；
步骤8：烧结；将步骤7得到的生坯先从常温以3℃/min的升温速率升温至480℃，并在此温度下保持4小时，再以3℃/min的升温速率升温至875℃烧结4小时，制备出纯相的低温共烧陶瓷材料。
实施例6
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：25％的Li2CO3、25％的H3BO3、25％的Bi2O3、25％的SiO2；所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的3wt％。
所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按25％的Li2CO3，25％的H3BO3，25％的Bi2O3，25％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合4h，加热至1200℃保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：配料；将原料ZnO、ZrO2、Nb2O5按照化学通式ZnZrNb2O8化学计量比进行配料；其中，所述原料ZnO、ZrO2、Nb2O5的纯度均大于99％；
步骤2：混料；将步骤1得到的原料与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第一浆料；其中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：3：2，转速为200rad/min，球磨时间为4.5小时；
步骤3：烘干浆料；将步骤2得到的第一浆料烘干，得到干燥的混合料，所述烘干的温度为105℃，然后将所述干燥的混合料过100目标准筛，得到干燥粉末；
步骤4：预烧；将步骤3得到的干燥粉末在1100℃下煅烧4小时，使得混合均匀的粉末进行预烧反应，得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
步骤5：锂硼铋硅玻璃制备；将原料按照25％的Li2CO3，25％的H3BO3，25％的Bi2O3，25％的SiO2的质量比例配料后，经4h球磨，加热至1200℃下保温2h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到锂硼铋硅玻璃助烧剂。
步骤6：球磨；将步骤4得到的预烧粉料与步骤5中的锂硼铋硅玻璃混合后与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第二浆料；其中锂硼铋硅玻璃的质量为预烧粉料质量的3wt％；在湿法球磨过程中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：3：2，转速为200rad/min，球磨时间为4小时；
步骤7：造粒、压制生坯；将步骤6得到的第二浆料烘干、粉碎，然后向其中加入造粒剂进行造粒，再将造粒后的粉料压制形成直径12mm、厚度为6mm的圆柱体生坯，在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为11％；
步骤8：烧结；将步骤7得到的生坯先从常温以5℃/min的升温速率升温至400℃，并在此温度下保持6小时，再以2℃/min的升温速率升温至850℃烧结4小时，制备出纯相的低温共烧陶瓷材料。
实施例7
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：30％的Li2CO3、40％的H3BO3、15％的Bi2O3、15％的SiO2；所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的0.5wt％。
所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按30％的Li2CO3，40％的H3BO3，15％的Bi2O3，15％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合7h，加热至1000℃保温4h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：配料；将原料ZnO、ZrO2、Nb2O5按照化学通式ZnZrNb2O8化学计量比进行配料；其中，所述原料ZnO、ZrO2、Nb2O5的纯度均大于99％；
步骤2：混料；将步骤1得到的原料与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第一浆料；其中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：4：4，转速为200rad/min，球磨时间为6小时；
步骤3：烘干浆料；将步骤2得到的第一浆料烘干，得到干燥的混合料，所述烘干的温度为80℃，然后将所述干燥的混合料过100目标准筛，得到干燥粉末；
步骤4：预烧；将步骤3得到的干燥粉末在1000℃下煅烧6小时，使得混合均匀的粉末进行预烧反应，得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
步骤5：锂硼铋硅玻璃制备；将原料按照30％的Li2CO3，40％的H3BO3，15％的Bi2O3，15％的SiO2的质量比例配料后，经7h球磨，加热至1000℃下保温4h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到锂硼铋硅玻璃助烧剂；
步骤6：球磨；将步骤4得到的预烧粉料与步骤5中的锂硼铋硅玻璃混合后与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第二浆料；其中锂硼铋硅玻璃的质量为预烧粉料质量的0.5wt％；在湿法球磨过程中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：4：4，转速为200rad/min，球磨时间为6小时；
步骤7：造粒、压制生坯；将步骤6得到的第二浆料在80℃下烘干、粉碎，然后向其中加入造粒剂进行造粒，再将造粒后的粉料压制形成直径12mm、厚度为6mm的圆柱体生坯；在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为10％；
步骤8：烧结；将步骤7得到的生坯先从常温以2℃/min的升温速率升温至600℃，并在此温度下保持1小时，再以3℃/min的升温速率升温至950℃烧结1小时，制备出纯相的低温共烧陶瓷材料。
实施例8
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：15％的Li2CO3、25％的H3BO3、35％的Bi2O3、25％的SiO2；所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的1.1wt％。
所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按15％的Li2CO3，25％的H3BO3，35％的Bi2O3，25％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合10h，加热至1100℃保温3h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：配料；将原料ZnO、ZrO2、Nb2O5按照化学通式ZnZrNb2O8化学计量比进行配料；其中，所述原料ZnO、ZrO2、Nb2O5的纯度均大于99％；
步骤2：混料；将步骤1得到的原料与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第一浆料；其中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：5：2，转速为200rad/min，球磨时间为4小时；
步骤3：烘干浆料；将步骤2得到的第一浆料烘干，得到干燥的混合料，所述烘干的温度为105℃，然后将所述干燥的混合料过150目标准筛，得到干燥粉末；
步骤4：预烧；将步骤3得到的干燥粉末在1100℃下煅烧1小时，使得混合均匀的粉末进行预烧反应，得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
步骤5：锂硼铋硅玻璃制备；将原料按照15％的Li2CO3，25％的H3BO3，35％的Bi2O3，25％的SiO2的质量比例配料后，经10h球磨，加热至1100℃下保温3h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过600目筛后得到锂硼铋硅玻璃助烧剂；
步骤6：球磨；将步骤4得到的预烧粉料与步骤5中的锂硼铋硅玻璃混合后与溶剂去离子水和球磨介质锆球置于球磨机中进行湿法球磨，得到第二浆料；其中锂硼铋硅玻璃的质量为预烧粉料质量的1.1wt％；在湿法球磨过程中，原料、锆球、去离子水的质量比为1：5：2，转速为200rad/min，球磨时间为4时；
步骤7：造粒、压制生坯；将步骤6得到的第二浆料烘干、粉碎，然后向其中加入造粒剂进行造粒，再将造粒后的粉料压制形成直径12mm、厚度为6mm的圆柱体生坯；在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为14％；
步骤8：烧结；将步骤7得到的生坯先从常温以3℃/min的升温速率升温至550℃，并在此温度下保持3.5小时，再以3℃/min的升温速率升温至850℃烧结6小时，制备出纯相的低温共烧陶瓷材料。
图1为本发明实施例1-6的陶瓷材料的X射线衍射(XRD)图谱，其中，0.5wt％表示实施例1，0.75wt％表示实施例2，1wt％表示实施例3，1.5wt％表示实施例4，2wt％表示实施例5，3wt％表示实施例6；从图1中可看出，不同锂硼铋硅玻璃添加量得到的陶瓷材料均为纯相ZnZrNb2O8，这说明锂硼铋硅玻璃并没有和ZnZrNb2O8陶瓷基体发生反应，保证了物相的可控性。
图2为本发明实施例2的陶瓷材料与银电极共烧SEM图。从中可以看出，在共烧过程中陶瓷基体未与Ag发生化学反应。且陶瓷和Ag电极之间存在明显的界限。这些结果表明本发明提供的中介低损耗低温共烧陶瓷材料与Ag电极有着良好的化学兼容性，有利于在LTCC器件的实际应用。
对比例
本对比例提供一种微波介质陶瓷材料，所述微波介质陶瓷材料的化学通式为ZnZrNb2O8，其制备方法，包括如下步骤：
步骤1：配料；将原料ZnO、ZrO2和Nb2O5分别按照化学通式ZnZrNb2O8的化学计量比进行配料，所述原料的纯度均大于99％；
步骤2：混料；将步骤1得到的原料进行球磨，具体球磨过程中，以二氧化锆球为球磨介质，以去离子水作为溶剂，将原料、锆球、去离子水按照质量比1：4：2.5置于行星式球磨机中进行湿法球磨，球磨时间为5小时，转速为270rad/min，得到第一浆料；
步骤3：烘干浆料；将步骤2得到的第一浆料倒出，在100℃烘箱中烘干，得到干燥的混合料，然后将所述干燥的混合料过120目标准筛得到干燥粉末；
步骤4：预烧；将步骤3得到的干燥粉末置于氧化铝坩埚中，在1100℃温度下预烧5小时，使得混合均匀的粉末进行预反应，得到预烧粉料；
步骤5：球磨；将步骤4得到的预烧粉料进行球磨，具体球磨过程中，以二氧化锆球为球磨介质，以去离子水作为溶剂，将原料、锆球、去离子水按照质量比1：4：2.5置于行星式球磨机中进行湿法球磨，球磨时间为5小时，转速为270rad/min，得到第二浆料；
步骤6：造粒、压制生坯；将步骤5得到的第二浆料倒出，在100℃烘箱中烘干，经过粉粹处理后向其中加入质量浓度为14％的聚乙烯醇(PVA)水溶液，造粒后过80目筛，然后在8MPa下压制形成直径12mm、厚度为6mm的圆柱体生坯；
步骤7：烧结；将步骤6得到的生坯升温至1300℃烧结4小时，具体升温操作如下：首先以2℃/min的升温速率先升温到500℃，在此温度下维持2小时，其目的在于排除多余的PVA，然后再继续以2℃/min的升温速率升温至烧结温度。
表1具体实施例以及对比例样品的烧结温度及微波介电性能(基于谐振腔法测试)
编号 烧结温度 ε<sub>r</sub> Q×f τ<sub>f</sub>
实施例1 950℃ 22 42,000GHz -55ppm/℃
实施例2 925℃ 25.6 51,400GHz -48.4ppm/℃
实施例3 925℃ 26.51 58,600GHz -45ppm/℃
实施例4 900℃ 27.32 47,500GHz -42.1ppm/℃
实施例5 875℃ 27.1 44,200GHz -37.6ppm/℃
实施例6 850℃ 26.7 43,100GHz -35ppm/℃
实施例7 950℃ 22.2 41,300GHz -54.2ppm/℃
实施例8 850℃ 25.8 55,100GHz -44.2ppm/℃
对比例 1300℃ 26.2 48,000GHz -47.5ppm/℃
由表1可知，不同锂硼铋硅玻璃(LBBS)添加量需要的最佳烧结温度不同，高含量的LBBS添加将进一步降低烧结温度。LBBS添加能够促进晶粒生长、实现陶瓷的致密化。随着LBBS量的增加，样品的烧结温度逐渐降低，介电常数先增加后降低，Q×f值呈现先增加后减少趋势，τf值向正方向移动。低含量的LBBS添加(1wt％)即可实现ZnZrNb2O8陶瓷的纯相低温烧结，并保持较高的Q×f值。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。

Claims (9)

1.一种中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其特征在于：其原料包括ZnZrNb2O8和锂硼铋硅玻璃；所述锂硼铋硅玻璃的原料按质量百分比包括：10-30％的Li2CO3、20-40％的H3BO3、15-35％的Bi2O3、15-40％的SiO2；所述锂硼铋硅玻璃的质量为所述ZnZrNb2O8质量的0.5-3wt％。
2.根据权利要求1所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其特征在于：所述锂硼铋硅玻璃的制备工艺包括以下步骤：按10-30％的Li2CO3，20-40％的H3BO3，15-35％的Bi2O3，15-40％的SiO2的质量比例配料，将各原料球磨混合4-10h，加热至1000-1200℃保温2-4h，在其熔融状态下倒入去离子水中淬火得到透明玻璃体，研磨粉碎过筛后得到所述锂硼铋硅玻璃。
3.根据权利要求1所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料，其特征在于：其晶相为纯相ZnZrNb2O8；其介电性能如下：相对介电常数εr为20-28，品质因数Q×f为41,000～60,000GHz，谐振频率温度系数τf为-55～-33ppm/℃。
4.一种如权利要求1-3中任一项所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
S1、将ZnO、ZrO2、Nb2O5按照ZnZrNb2O8化学计量比进行配料，然后将各原料进行球磨混合，预烧后得到预烧粉料ZnZrNb2O8；
S2、将预烧粉料ZnZrNb2O8与锂硼铋硅玻璃混合后球磨，然后造粒、成型、烧结得到所述中介低损耗低温共烧陶瓷材料。
5.根据权利要求4所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于：在S1中，所述预烧的温度为1000-1100℃，时间为1-6小时；在S2中，所述烧结的温度为850-950℃，时间为1-6h。
6.根据权利要求4所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于：在S1和S2中，所述球磨均为湿法球磨；在湿法球磨过程中，采用去离子水作为溶剂，锆球作为球磨介质，原料、锆球、去离子水的质量比为1：2-5：2-4，转速为200-300rad/min，球磨时间为1-6小时。
7.根据权利要求4所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于：在S1中，预烧前还包括将球磨混合后得到的物料进行烘干处理；所述烘干处理的温度为80-110℃；在S2中，在造粒过程中，加入聚乙烯醇水溶液作为造粒剂；所述聚乙烯醇水溶液中，聚乙烯醇在水中的质量浓度为10-15％。
8.根据权利要求4-7中任一项所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于：在S2中，在烧结过程中，先从常温以2-6℃/min的升温速率升温至400-600℃，并在此温度下保持1-6小时，再以2-4℃/min的升温速率升温至烧结温度。
9.一种如权利要求1-3中任一项所述的中介低损耗低温共烧陶瓷材料在LTCC器件中的应用。
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