CN114927707B - 一种电池催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种电池催化剂及其制备方法和应用。一种电池催化剂,包括共聚物,共聚物的制备原料包括血晶素和降冰片烯。本发明的电池催化剂包含血晶素和降冰片烯形成的共聚化合物,将血晶素内的碳碳双键进行高聚反应或者进行烯烃复分解,形成一条σ键和π键均有的长链,作为氧气和氧负离子的离子导体和电子的电子导体,合成“三位一体”的高聚物氧还原催化剂,相较于现有的商用电极催化剂合成方式,本发明的催化剂可以不需要导电剂和粘合剂,兼具导电性能以及氧还原反应性能。
Description
技术领域
本发明涉及材料技术领域,具体涉及一种电池催化剂及其制备方法和应用。
背景技术
锂离子电池分为正极、负极、隔膜和电解液四个部分,电解质为锂离子在电极之间移动提供导电介质,当在放电或充电过程中电子流经外部电路时,电能流出或流入电池。基于锂离子电池原理和结构设计使得锂电池电量耗尽后必须充电补充能量,因此无法长时间脱离电网工作。此外,上述电池材料昂贵、能量密度低(即单位重量储存能量),锂元素的活泼性、有机电解液的易燃性也直接导致了电池产品不稳定、易燃易爆等缺点,电池产品的安全性能低。
金属-空气电池则能够解决锂离子电池的补能不便、成本高、能量密度低、安全性低等问题,金属-空气电池由于其高能量密度、放电产物环境友好等优点成为研究者探索的焦点。金属-空气电池结构分为三个部分,负极金属片、正极极片(包含集流体和催化剂)与电解质。负极金属片提供电子作为燃料并被氧化为金属离子,正极催化剂催化空气中的氧气获得电子转化为氢氧根,电解质负责输送离子。
现有的空气电池大部分以贵金属铂为催化剂,催化剂存在成本高、获取难、普及难等一系列问题,现有技术中合成出多种具有氧还原活性的非贵金属催化剂,例如以ZIF-67、氧化石墨烯、硝酸锌为前驱体,采用水热煅烧法合成了还原氧化石墨烯支撑的碳纳米笼包裹的ZnO/ZnCo2O4纳米颗粒催化材料,超纯Co@CoOx/氮掺杂螺旋碳纳米管(Co@CoOx/HNCNTs)无粘结剂空气电极;以壳聚糖和NH4Cl为原料合成了一种具有多级孔结构的氮掺杂碳材料,但现有技术中的非贵金属催化剂存在合成过程复杂,原料成本高,组装方式会掩盖催化剂反应位点,降低化学反应效率等问题。
发明内容
为了克服现有技术中金属-空气电池的非贵金属催化剂存在成本高、制备过程复杂的问题,本发明的目的在于提供一种电池催化剂,本发明的目的之二在于提供这种电池催化剂的制备方法,本发明的目的之三在于提供一种金属-空气电池正极极片,本发明的目的之四在于提供这种金属-空气电池正极极片的制备方法。
为了实现上述目的,本发明所采取的技术方案是:
本发明第一方面提供了一种电池催化剂,电池催化剂包括共聚物,共聚物的制备原料包括血晶素(Hemin)和降冰片烯(NBE)。
优选的,这种电池催化剂,血晶素和降冰片烯的质量比为(5-15):1;进一步优选的,血晶素和降冰片烯的质量比为10:1。
本发明第二方面提供了上述电池催化剂的制备方法,包括以下步骤:血晶素、降冰片烯和催化剂在搅拌条件下反应,去除催化剂后得到电池催化剂。
优选的,这种电池催化剂的制备方法中,反应在黑暗条件下进行。
优选的,这种电池催化剂的制备方法中,反应的温度为80-100℃;进一步优选的,反应的温度为85-95℃;再进一步优选的,反应的温度为88-92℃;更进一步优选的,反应的温度为90℃。
优选的,这种电池催化剂的制备方法中,血晶素、降冰片烯和催化剂先采用超声分散后进行搅拌反应。
优选的,这种电池催化剂的制备方法中,反应的时间为20-28h;进一步优选的,反应的时间为22-26h;再进一步优选的,反应的时间为23-25h;更进一步优选的,反应的时间为24h。
优选的,这种电池催化剂的制备方法中,催化剂包括三氯甲烷。
优选的,这种电池催化剂的制备方法中,搅拌反应后加入乙醇进行沉淀,沉淀后固液分离实现催化剂的去除。
优选的,这种电池催化剂的制备方法中,去除催化剂后所得固体采用乙醇洗涤,洗涤的目的是去除小分子量杂质;进一步优选的,洗涤后的固体进行干燥处理,得到电池催化剂;再进一步优选的,干燥处理的温度为60-100℃,干燥处理的时间为3-6h。
本发明第三方面提供了一种金属-空气电池正极极片,包括集流体和涂覆在集流体上的电池催化剂。
优选的,金属-空气电池正极极片为铝-空气电池正极极片。
本发明第四方面提供了上述金属-空气电池正极极片的制备方法,包括以下步骤:
将电池催化剂分散于溶剂中,得到分散液,将分散液涂覆于集流体表面,得到金属-空气电池正极极片。
优选的,这种金属-空气电池正极极片的制备方法中,溶剂为醇类液体;进一步优选的,溶剂为甲醇、乙醇中的一种;再进一步优选的,溶剂为乙醇。
本发明的有益效果是:
本发明的电池催化剂包含血晶素和降冰片烯形成的共聚化合物,将血晶素内的碳碳双键进行高聚反应或者进行烯烃复分解,形成一条σ键和π键均有的长链,作为氧气和氧负离子的离子导体和电子的电子导体,合成“三位一体”的高聚物氧还原催化剂,相较于现有的商用电极催化剂合成方式,本发明的催化剂可以不需要导电剂和粘合剂,兼具导电性能以及氧还原反应性能。
本发明的电池催化剂制备成本低,血晶素的价格仅为8元/g左右,在节约成本的同时,可以将血晶素的反应位点显著地暴露出来,完美发挥血晶素作为电极材料的优势,可以快速将空气中的氧气、凝胶中的水分和电子结合生成氢氧根,高效完成氧还原反应。
附图说明
图1为实施例的电池催化剂的结构示意图。
图2为实施例1的电池催化剂和血晶素的FT-IR图。
图3为实施例1-3的电池催化剂的SEM图。
图4为实施例1-3的电池催化剂和血晶素的XRD图。
图5为实施例1-3电池体系放电功率性能图。
图6为实施例1、4、5电池体系放电功率性能图。
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。实施例中未注明具体条件者,按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者,均为可以通过市售购买获得的常规产品。
本发明通过血晶素和降冰片烯共聚反应得到一种电池催化剂,这种电池催化剂的结构示意图如图1所示,图1可以看出,电池催化剂的长链具有σ键和π键,作为气体通道,氧气通过气体通道进入反应位点形成氧负离子,氧负离子通过离子导体进入电解质溶液中,本发明的气体通道、反应位点、离子导体“三位一体”的催化剂,将血晶素的反应位点暴露出来,完美发挥血晶素作为电极材料的优势,可以快速将空气中的氧气、凝胶中的水分和电子结合生成氢氧根,高效完成氧还原反应。
在本发明的一些实施方式中,血晶素和降冰片烯置于圆底烧瓶中,加入溶剂,反应后采用乙醇洗涤,干燥、研磨后得到电池催化剂,具体的实施方式如下面实施例所示。
实施例1
(1)本实施例的电池催化剂的制备方法如下:
称取1g的Hemin和0.1g的NBE于圆底烧瓶中,加入10mL CHCl3,超声一定时间直到完全分散,在90℃下搅拌反应24小时;待上述反应完成后用乙醇将催化剂沉淀,沉淀物用乙醇超声洗涤数次,去除小分子量物质;将洗涤后的物质在90℃烘箱里烘干,烘干后研磨成粉末待用,得到电池催化剂,命名为Poly(NBE-co-Hemin)10。
(2)本实施例的电池体系的构建如下:
称取2mg Poly(NBE-co-Hemin)10,分散于2mL乙醇中,将此分散液均匀地滴涂在铂碳电极上;将涂布后的碳纸、6M KOH水溶液、铝片组合在一起构成电池体系;在氧气氛围下,于P4000电化学工作中进行性能测试。
测试结果表明,峰值功率可达171mW。
本实施例制备的电池催化剂的FT-IR图如图2所示。
本实施例制备的电池催化剂的SEM图如图3所示,图3中的图(a)为实施例3制备的电池催化剂的SEM图,图(b)为实施例2制备的电池催化剂的SEM图,图(c)为本实施例制备的电池催化剂的SEM图,图(d)为本实施例制备的电池催化剂的C元素分布图,图(e)为本实施例制备的电池催化剂的Fe元素分布图,图(f)为本实施例制备的电池催化剂的N元素分布图。
本实施例制备的电池催化剂的XRD图如图4所示。
本实施例的电池体系放电功率性能图如图5所示。
实施例2
(1)本实施例的电池催化剂的制备方法如下:
称取0.8g的Hemin和0.1g的NBE于圆底烧瓶中,加入10mL CHCl3,超声一定时间直到完全分散,在90℃下搅拌反应24小时;待上述反应完成后用乙醇将催化剂沉淀,沉淀物用乙醇超声洗涤数次,去除小分子量物质;将洗涤后的物质在90℃烘箱里烘干,烘干后研磨成粉末待用,得到电池催化剂,命名为Poly(NBE-co-Hemin)8。
(2)本实施例的电池体系的构建如下:
称取2mg Poly(NBE-co-Hemin)8,分散于2mL乙醇中,将此分散液均匀地滴涂在铂碳电极上;将涂布后的碳纸、6M KOH水溶液、铝片组合在一起构成电池体系;在氧气氛围下,于P4000电化学工作中进行性能测试。
测试结果表明,峰值功率可达131mW。
本实施例制备的电池催化剂的SEM图如图3中图(b)所示,本实施例制备的电池催化剂的XRD图如图4所示。
本实施例的电池体系放电功率性能图如图5所示。
实施例3
(1)本实施例的电池催化剂的制备方法如下:
称取0.5g的Hemin和0.1g的NBE于圆底烧瓶中,加入10mL CHCl3,超声一定时间直到完全分散,在90℃下搅拌反应24小时;待上述反应完成后用乙醇将催化剂沉淀,沉淀物用乙醇超声洗涤数次,去除小分子量物质;将洗涤后的物质在90℃烘箱里烘干,烘干后研磨成粉末待用,得到电池催化剂,命名为Poly(NBE-co-Hemin)5。
(2)本实施例的电池体系的构建如下:
称取2mg Poly(NBE-co-Hemin)5,分散于2mL乙醇中,将此分散液均匀地滴涂在铂碳电极上;将涂布后的碳纸、6M KOH水溶液、铝片组合在一起构成电池体系;在氧气氛围下,于P4000电化学工作中进行性能测试。
测试结果表明,峰值功率可达156mW。
本实施例制备的电池催化剂的SEM图如图3中图(a)所示,本实施例制备的电池催化剂的XRD图如图4所示。
本实施例的电池体系放电功率性能图如图5所示。
实施例4
本实施例的电池体系的构建如下:
称取2mg Hemin,分散于2mL乙醇中,将此分散液均匀地滴涂在铂碳电极上;将涂布后的碳纸、6M KOH水溶液、铝片组合在一起构成电池体系;在氧气氛围下,于P4000电化学工作中进行性能测试。
测试结果表明,峰值功率可达123mW。
本实施例的电池体系放电功率性能图如图6所示。
实施例5
本实施例的电池体系的构建如下:
称取2mg Hemin,分散于2mL乙醇中,将此分散液均匀地滴涂在铂碳电极上;在电极上滴加1mg Nafion溶液,将此电极命名为Hemin@Nafion;将涂布后的碳纸、6M KOH水溶液、铝片组合在一起构成电池体系;在氧气氛围下,于P4000电化学工作中中进行性能测试。
测试结果表明,峰值功率可达148mW。
本实施例的电池体系放电功率性能图如图6所示。
就放电功率这一性能比较,实施例1的功率最大,其次是实施例3,通过实施例1和实施例4对比可知,血晶素与降冰片烯的共聚物的电催化性能相较于血晶素有明显的提升,且本发明的电池催化剂完全不需要导电剂和粘合剂,电池催化剂的制备方法简单易操作,原料中的血晶素相较于血红素成本更低。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种电池催化剂,其特征在于,所述电池催化剂为共聚化合物;
所述共聚化合物是由以下制备方法制成,具体步骤如下:
血晶素、降冰片烯和催化剂在搅拌条件下反应,去除催化剂后得到所述共聚化合物;
其中,所述血晶素和降冰片烯的质量比为(5-15):1,所述反应的温度为80-100℃,所述反应的时间为20-28h,所述催化剂为三氯甲烷。
2.根据权利要求1所述的电池催化剂,其特征在于,所述血晶素和降冰片烯的质量比为10:1。
3.一种金属-空气电池正极极片,其特征在于,所述金属-空气电池正极极片包括集流体和涂覆在集流体上的如权利要求1或2所述电池催化剂。
4.根据权利要求3所述的金属-空气电池正极极片,其特征在于,所述金属-空气电池正极极片为铝-空气电池正极极片。
5.权利要求3或4所述的金属-空气电池正极极片的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
电池催化剂分散于溶剂中,得到分散液,将分散液涂覆于集流体表面,得到所述金属-空气电池正极极片。
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