CN114832848A - 一种催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种催化剂及其制备方法，其催化剂包括载体和活性物质，所述活性物质分布在所述载体上，所述活性物质为氧化锰和氧化铈的混合物，所述载体为石墨相氮化碳。本发明以石墨相氮化碳为载体，以氧化锰和氧化铈的混合物作为活性物质的催化剂对甲醛具有很好的催化氧化效果。一方面这是因为石墨相氮化碳的加入可以提升催化剂的表面积，吸附空气中更多的甲醛与活性物质反应；另一方面，氧化锰和氧化铈能够均匀分布在石墨相氮化碳中，促进表面的氧化物含量提高，还原性增强，有助于催化剂氧空位增加，形成丰富多样的表面活性氧物种，促进催化剂对甲醛的去除率。
Description
技术领域
本发明属于催化技术领域，尤其涉及一种催化剂及其制备方法和应用。
背景技术
甲醛，又名蚁醛，化学式为HCHO，其是一种常见的挥发性有机污染物，会极大的降低室内空气质量，甲醛作为一种主要的工业原料，室内空气中的HCHO主要来源于板材、涂料和墙纸等，甲醛通过人的呼吸道以及皮肤黏膜等途径被人体吸收，能够与人体内蛋白质的氨基相互结合，通过化学键连接生成甲酞化蛋白，从而影响蛋白质的空间结构，对人体的主要伤害有以下几方面(1)强烈的刺激反应；(2)过敏毒害作用；(3)致畸致癌。
目前，甲醛的无害化去除方法主要有以下几种：物理吸附法、化学吸附法、生物法、光催化以及催化氧化法；其中，物理吸附法是使用吸附剂直接将甲醛转移，而不是消除，且吸附剂需要经常再生；化学吸附法需要使用到价格昂贵的化学药剂，且还容易造成二次污染；生物法处理甲醛的效率低下；光催化法需要特定光源，受限于催化剂的催化性能，导致能耗高和效率低。
然而，催化氧化技术在实际应用的难点主要是制备出低温高效、低成本和具有良好稳定性的催化剂。在室温下，高效催化氧化甲醛的催化剂主要是贵金属负载的催化剂，常见的载体主要有TiO2、贵金属氧化物等，然而这类催化剂使用的贵金属造成原料成本高，稳定性不佳，不利于实际中的应用。而资源丰富、价格相对便宜的过渡金属氧化物，虽表现出良好的稳定性，但室温下对甲醛去除率普遍偏低，距离实际的应用也仍然有差距。如何获得室温下高效、稳定、成本低的除甲醛催化剂是目前技术发展的热点和挑战。
发明内容
本发明旨在至少解决现有技术中存在的上述技术问题之一。为此，本发明提供了一种催化剂。
本发明还提供了一种催化剂的制备方法。
本发明还提供了一种催化剂的应用。
本发明的第一方面提供了一种催化剂，所述催化剂包括载体和活性物质，所述活性物质分布在所述载体中，所述活性物质为氧化锰和氧化铈的混合物，所述载体为石墨相氮化碳。
本发明关于催化剂的技术方案中的一个技术方案，至少具有以下有益效果：
本发明以石墨相氮化碳为载体，以氧化锰和氧化铈的混合物作为活性物质的催化剂对甲醛具有很好的催化氧化效果。一方面这是因为石墨相氮化碳的加入可以提升催化剂的表面积，吸附空气中更多的甲醛与活性物质反应；另一方面，氧化锰和氧化铈能够均匀分布在石墨相氮化碳中，促进表面的氧化物含量提高，还原性增强，有助于催化剂氧空位增加，形成丰富多样的表面活性氧物种，促进催化剂对甲醛的去除率。
根据本发明的一些实施方式，所述活性物质的重量占所述催化剂重量的20％～30％。活性物质的含量太低催化效果下降，活性物质的含量过高导致活性物质在石墨相氮化碳表面分布不均，出现团聚现象，导致催化剂表面的氧化物含量降低，还原能力下降，对甲醛的去除率降低。
根据本发明的一些实施方式，以锰和铈的摩尔量计算，所述氧化锰和所述氧化铈的摩尔比为1：(1～4)。当氧化锰和氧化铈的摩尔比在1：(1～4)的时候，催化剂对甲醛的去除率效果最好。
本发明的第二方面提供上述所述的催化剂的制备方法，包括如下步骤：
S1、将铈盐和高锰酸盐混合后得A溶液
S2、将A溶液进行水热反应，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺进行焙烧，焙烧后即得。
根据本发明的一些实施方式，所述混合物与所述三聚氰胺的质量比为1：(2～6)。
根据本发明的一些实施方式，所述水热反应的温度为90～180℃。
根据本发明的一些实施方式，所述水热反应的时间为10～30h。
根据本发明的一些实施方式，所述焙烧温度为200～500℃。
根据本发明的一些优选的实施方式，所述焙烧温度为300～400℃。
根据本发明的一些实施方式，所述焙烧的时间为4～8h。
根据本发明的一些实施方式，所述铈盐包括醋酸铈、硝酸铈、硫酸铈或氯化铈中的至少一种。
根据本发明的一些实施方式，所述高锰酸盐包括高锰酸钾、高锰酸钠、高锰酸铵或高锰酸锂中的至少一种。
本发明的第三方面提供上述所述的催化剂在催化氧化甲醛中的应用。
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，但本发明的实施方式不限于此。
本发明所采用的试剂、方法和设备，如无特殊说明，均为本技术领域常规试剂、方法和设备。
实施例1
本发明实施例1提供一种催化剂，包括载体和活性物质，载体为石墨相氮化碳，活性物质为氧化锰和氧化铈，活性物质的重量占催化剂重量的20％；其制备方法如下：
S1、将硝酸铈和高锰酸钾混合后得A溶液；以锰和铈的摩尔量计算，硝酸铈和高锰酸钾的摩尔比为1：1；
S2、将A溶液进行水热反应，水热温度180℃，反应24h，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺按质量比1:4进行焙烧，焙烧温度为400℃，焙烧时间5h，焙烧后即得催化剂。
实施例2
本发明实施例2提供一种催化剂，包括载体和活性物质，载体为石墨相氮化碳，活性物质为氧化锰和氧化铈，活性物质的重量占催化剂重量的16％；其制备方法如下：
S1、将硝酸铈和高锰酸钾混合后得A溶液；以锰和铈的摩尔量计算，硝酸铈和高锰酸钾的摩尔比为1：1；
S2、将A溶液进行水热反应，水热温度180℃，反应24h，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺按质量比1:5进行焙烧，焙烧温度为400℃，焙烧时间5h，焙烧后即得催化剂。
实施例3
本发明实施例3提供一种催化剂，包括载体和活性物质，载体为石墨相氮化碳，活性物质为氧化锰和氧化铈，活性物质的重量占催化剂重量的30％；其制备方法如下：
S1、将硝酸铈和高锰酸钾混合后得A溶液；以锰和铈的摩尔量计算，硝酸铈和高锰酸钾的摩尔比为1：1；
S2、将A溶液进行水热反应，水热温度180℃，反应24h，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺按质量比1:2.33进行焙烧，焙烧温度为400℃，焙烧时间5h，焙烧后即得催化剂。
实施例4
本发明实施例4提供一种催化剂，包括载体和活性物质，载体为石墨相氮化碳，活性物质为氧化锰和氧化铈，活性物质的重量占催化剂重量的28％；其制备方法如下：
S1、将硝酸铈和高锰酸钾混合后得A溶液；以锰和铈的摩尔量计算，硝酸铈和高锰酸钾的摩尔比为1：1；
S2、将A溶液进行水热反应，水热温度180℃，反应24h，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺按质量比1:2.5进行焙烧，焙烧温度为400℃，焙烧时间5h，焙烧后即得催化剂。
实施例5
本发明实施例5提供一种催化剂，包括载体和活性物质，载体为石墨相氮化碳，活性物质为氧化锰和氧化铈，活性物质的重量占催化剂重量的40％；其制备方法如下：
S1、将硝酸铈和高锰酸钾混合后得A溶液；以锰和铈的摩尔量计算，硝酸铈和高锰酸钾的摩尔比为1：1；
S2、将A溶液进行水热反应，水热温度180℃，反应24h，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺按质量比1:1.5进行焙烧，焙烧温度为400℃，焙烧时间5h，焙烧后即得催化剂。
实施例6
本发明实施例6提供一种催化剂，包括载体和活性物质，载体为石墨相氮化碳，活性物质为氧化锰和氧化铈，活性物质的重量占催化剂重量的20％；其制备方法如下：
S1、将硝酸铈和高锰酸钾混合后得A溶液；以锰和铈的摩尔量计算，硝酸铈和高锰酸钾的摩尔比为2：1；
S2、将A溶液进行水热反应，水热温度180℃，反应24h，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺按质量比1:4进行焙烧，焙烧温度为400℃，焙烧时间5h，焙烧后即得催化剂。
实施例7
本发明实施例7提供一种催化剂，包括载体和活性物质，载体为石墨相氮化碳，活性物质为氧化锰和氧化铈，活性物质的重量占催化剂重量的20％；其制备方法如下：
S1、将硝酸铈和高锰酸钾混合后得A溶液；以锰和铈的摩尔量计算，硝酸铈和高锰酸钾的摩尔比为4：1；
S2、将A溶液进行水热反应，水热温度180℃，反应24h，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺按质量比1:4进行焙烧，焙烧温度为400℃，焙烧时间5h，焙烧后即得催化剂。
实施例8
本发明实施例8提供一种催化剂，包括载体和活性物质，载体为石墨相氮化碳，活性物质为氧化锰和氧化铈，活性物质的重量占催化剂重量的20％；其制备方法如下：
S1、将硝酸铈和高锰酸钾混合后得A溶液；以锰和铈的摩尔量计算，硝酸铈和高锰酸钾的摩尔比为0.5：1；
S2、将A溶液进行水热反应，水热温度180℃，反应24h，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺按质量比1:4进行焙烧，焙烧温度为400℃，焙烧时间5h，焙烧后即得催化剂。
实施例9
本发明实施例9提供一种催化剂，包括载体和活性物质，载体为石墨相氮化碳，活性物质为氧化锰和氧化铈，活性物质的重量占催化剂重量的20％；其制备方法如下：
S1、将硝酸铈和高锰酸钾混合后得A溶液；以锰和铈的摩尔量计算，硝酸铈和高锰酸钾的摩尔比为5：1；
S2、将A溶液进行水热反应，水热温度180℃，反应24h，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺按质量比1:4进行焙烧，焙烧温度为400℃，焙烧时间5h，焙烧后即得催化剂。
对比例1
对比例1提供一种催化剂，其制备方法同实施例1，其区别仅在于，对比例1不加入三聚氰胺。
对比例2
对比例2提供一种催化剂，其制备方法同实施例1，其区别仅在于，对比例1中不加入高锰酸钾。
性能测试
将上述实施例和对比例制备得到的催化剂进行催化氧化甲醛，测试方法如下：
检测仪器为甲醛检测仪；容器为密闭有机玻璃反应器30L，取实施例和对比例的催化剂粉末100mg；甲醛气体初始浓度为10ppm，反应时间2h后，测定甲醛浓度,计算甲醛去除率，甲醛去除率％＝(甲醛初始浓度-甲醛反应后浓度)/甲醛初始浓度，结果见表1。
表1实施例和对比例1的数据
从实施例1～5的数据可知，当活性物质的重量占催化剂重量的20％～30％范围内时，催化剂催化甲醛的效果最好。
从实施例1和实施例6～9的数据可知，以锰和铈的摩尔量计算，当氧化锰和氧化铈的摩尔比为1：(1～4)，对甲醛的催化效果好。
从对比例1和对比例2的数据看，当催化剂中不含有载体时，催化效果很差，当不加入高锰酸钾时，不能与载体和氧化铈进行协同作用，导致其催化甲醛的效果很差，只有31.5％。
显然，本发明的上述实施例仅仅是为清楚地说明本发明所作的举例，而并非是对本发明的实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明权利要求的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种催化剂，其特征在于，所述催化剂包括载体和活性物质，所述活性物质分布在所述载体上，所述活性物质为氧化锰和氧化铈的混合物，所述载体为石墨相氮化碳。
2.根据权利要求1所述的催化剂，其特征在于，所述活性物质的重量占所述催化剂重量的20％～30％。
3.根据权利要求1所述的催化剂，其特征在于，以锰和铈的摩尔量计算，所述氧化锰和所述氧化铈的摩尔比为1：(1～4)。
4.根据权利要求1～3任一项所述的催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1、将铈盐和高锰酸盐混合后得A溶液；
S2、将A溶液进行水热反应，得到混合物；
S3、将混合物与三聚氰胺进行焙烧，焙烧后即得。
5.根据权利要求4所述的催化剂的制备方法，其特征在于，所述水热反应的温度为90～180℃。
6.根据权利要求4所述的催化剂的制备方法，其特征在于，所述焙烧温度为200～500℃。
7.根据权利要求4所述的催化剂的制备方法，其特征在于，所述焙烧的时间为4～8h。
8.根据权利要求4所述的催化剂的制备方法，其特征在于，所述铈盐包括醋酸铈、硝酸铈、硫酸铈或氯化铈中的至少一种。
9.根据权利要求4所述的催化剂的制备方法，其特征在于，所述高锰酸盐包括高锰酸钾、高锰酸钠、高锰酸铵或高锰酸锂中的至少一种。
10.权利要求1～3任一项所述的催化剂在催化氧化甲醛中的应用。
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