CN114685044A - 一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃 - Google Patents

一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃。所述碱铝硅玻璃由氧化硅、氧化铝、氧化硼、氧化镁、氧化锌、氧化锂、氧化钠、氧化钾组成，以质量百分比计，所述氧化硅为56.90%‑64.27%，所述氧化铝为16.47%‑20.96%，所述氧化硼为4.51%‑6.64%，所述氧化镁为1.55%‑2.28%，所述氧化锌为2.07%‑3.09%，所述氧化锂为4.62%‑4.72%，所述氧化钠为4.41%‑4.50%，所述氧化钾为1.11%‑1.14%。本发明大大降低了碱铝硅玻璃的熔化温度，使其易熔，同时还降低了其耐酸值和耐碱值，具备高化学稳定性。

Description

一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃
技术领域
本发明涉及一种玻璃，更具体地，涉及一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃。
背景技术
碱铝硅玻璃(R2O-Al2O3-SiO2)具有优良力学性能，其在20世纪30年代发明以来，最初主要用于玻璃纤维和玻璃瓶罐生产，虽然可以获得较好力学性能，但在瓶罐制品生产方面因均匀性和透明性不佳未能得到较好推广应用，主要受限于当时以煤为主的玻璃熔化技术。
随着20世纪60年电熔技术出现，开始运用电熔或电助熔技术，基本可以解决氧化铝质量含量小于7wt％的碱铝硅玻璃的熔化，到了新世纪(2000年)基本可以熔化13wt％碱铝硅玻璃。
新世纪之后，随着新型智能手机和平板电脑开始大量涌现，带动了电容式触控屏超薄玻璃蓬勃发展，为了增强触控屏表面的抗划伤性能，减少智能手机和平板电脑跌落损伤，一种可化学增强型超薄碱铝硅酸盐玻璃迅速成为玻璃新宠，但是氧化铝含量突破13wt％,甚至达到17wt％，近年已经达到23wt％以上，熔化温度高达1650℃以上，对现有玻璃熔窑的熔化能力和耐火材料而言，已经达到了极限应用条件，因此澄清必须借助于铂金通道或负压澄清方式，无形中增加了巨额贵金属投资。
碱铝硅玻璃的力学性能主要得益于氧化铝成分在玻璃中的应用，但是氧化铝的熔点高达2050℃，导致该类玻璃熔化澄清十分困难，氧化铝质量含量一旦超过15％，熔化温度普遍超过1600℃，相比普通钠钙玻璃1450℃熔化温度高出 150℃，如何将氧化铝质量含量大于17％，甚至20wt％的碱铝硅玻璃熔化温度控制在1600℃以下成为玻璃行业普遍关注的技术难题。
为了降低玻璃配合料的熔化温度，通常会想到使用碱金属氧化物(例如氧化锂、氧化钠、氧化钾)，虽然碱金属氧化物具有很强的助熔性，如果使用过量，则导致玻璃电学性能衰减、化学稳定变差，因此既要保持碱铝硅玻璃的力学性能，还要保持碱铝硅玻璃品种的化学稳定性，改善耐酸、耐碱性能。
玻璃的易熔性以高温熔化温度作为关键评价标准，即玻璃黏度为100泊所对应的温度，一般称为熔化温度，简称Tm或记为T2，在该温度条件下，玻璃黏度相对较小，玻璃液中的气泡容易上浮排出，玻璃流动速度相对增大，玻璃液容易获得相对均匀。
玻璃的化学稳定性主要以耐酸和耐碱作为重要评价指标，玻璃制品在应用过程中会接触酸性或碱性介质，导致玻璃表面的离子发生迁移与介质进行反应，玻璃中的碱金属离子(Li+,Na+,K+)最容易从玻璃内部向外迁移，主要因为其键强普遍在50kJ/mol-80kJ/mol，相对较小，与网络结合力较弱，容易脱离玻璃网络中的的氧元素牵制，变成游离离子，与表面酸碱介质接触形成反应物，致使玻璃表面乳化或毛糙，外观质量变差，严重影响碱铝硅玻璃应用。
因此，生产制造机构期望碱铝硅玻璃具有相对较低的熔化温度，而产品应用端期望玻璃化学稳定性较好，于是两者之间存在着相互矛盾，迫切需要发明一种易熔高化学稳定性的碱铝硅酸盐玻璃。
发明内容
提供了本发明以解决现有技术中存在的上述问题。因此，需要一种碱铝硅玻璃。
根据本发明的第一方面，提供了一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，所述碱铝硅玻璃包括氧化硅、氧化硼、氧化镁、氧化锌，以质量百分比计，所述氧化镁的质量百分比与所述氧化锌的质量百分比之和小于所述氧化硼的质量百分比。
优选的，以质量百分数计，所述氧化硼为4.51％-6.64％，所述氧化镁为 1.55％-2.28％，所述氧化锌为2.07％-3.09％，其余为氧化硅。
本发明所述的碱铝硅玻璃通过在玻璃网络结构设计中进行网络结构重构，限制碱离子的自由迁移，有效避免碱铝硅玻璃中的碱离子自由迁移对化学稳定性的影响，确保碱铝硅玻璃化学稳定性提高。
碱铝硅玻璃属于氧化物玻璃，玻璃网络基本结构基本单元为四面体[FO4]，F 为网络核心元素，O为氧元素，[FO4]通过角顶相连，形成无规则网络。
对于碱铝硅玻璃而言，网络核心元素包括Si和Al，它们所形成的网络基本结构单元分别为[SiO4]、[AlO4]，但是两者结构单元的体积相差较大，[AlO4] 的摩尔体积为41cm3/mol，[SiO4]的摩尔体积为27cm3/mol，[AlO4]比[SiO4] 体积大50％以上，[AlO4]参与形成玻璃三维网络空间的空隙会增大，碱金属离子 (Li+,Na+,K+)迁移阻力大幅降低，更加容易迁移，所以含有大量氧化铝成分的碱铝硅玻璃化学稳定性相对较差。
为了阻塞碱铝硅玻璃的网络空隙，本发明引入一种单独参与玻璃网络的结构单元，硼氧四面体[BO4]。在碱铝硅玻璃中[AlO4]优先与[SiO4]相连，这样[BO4] 可以单独组成网络连接，弥补[AlO4]与[SiO4]连接空隙。
具体来说，本发明基于氧化硼单键能分别为498kJ/mol(三配位)和 372kJ/mol(四配位)，氧化铝单键能为330kJ/mol(四配位)，说明氧化硼的单键能相对氧化铝的单键能大。另外，硼与氧(B-O)之间的离子间距为 0.13nm～0.14nm相对于铝与氧(Al-O)0.18nm-0.19nm更小，一方面说明氧化硼有很强的网络形成能力，容易形成网络聚集，另一方面说明体积单元也是相对比较小，完全可以封堵硅铝网络形成的空隙，既可将易于游离和迁移的碱金属离子 (Li+,Na+,K+)吸引在周围，也能未形成配位的多余碱金属离子进行阻塞，使它们不易产生迁移作用。
另外，氧化镁与氧化锌均属于二价金属氧化物，其离子半径是二价金属离子半径相对最小的，分别是0.078nm和0.083nm，两者离子半径几乎相近，单键能分别为151kJ/mol和155kJ/mol，也是十分接近，具有相同属性，其单键能是一价金属离子单键能的2-3倍，离子稳定性相对较好，不易发生迁移，同时易与氧化硼形成网络连接，结构形式如-[BO3]-O-Mg-O-[BO3]-或-[BO3]-O-Zn-O-[BO3]- 等，还有Li+,Na+,K+离子半径分别为0.076nm、0.102nm、0.138nm，Mg2+、Zn2+离子半径接近Li+，但小于Na+,K+离子半径，因此Mg2+、Zn2+离子对碱金属离子(Li+, Na+,K+)起到压制和阻碍作用。再者，限制(MgO+ZnO)<B2O3的目的就是使MgO+ZnO 与B2O3形成必要的网络空间，避免Mg2+、Zn2+在玻璃网络空间的自由游荡与迁移，综上技术原理的离子控制，有效改善了碱铝硅玻璃的化学稳定性，因此氧化镁及氧化锌与氧化硼进行有效协同会有利于碱铝硅玻璃网络结构的稳定。
根据本发明的第二方面，提供了一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，其特征在于，所述碱铝硅玻璃包括氧化硅、氧化铝、氧化锂、氧化钠、氧化钾，以质量百分比计，所述氧化锂、氧化钠、氧化钾三者的质量百分比之和小于所述氧化铝的质量百分比。
优选的，以质量百分数计，所述氧化锂为4.62％-4.72％，所述氧化钠为 4.41％-4.50％，所述氧化钾为1.11％-1.14％，所述氧化铝为16.47％-20.96％，其余为氧化硅。
优选的，以质量百分比计，氧化锂：氧化钠：氧化钾为13：12：3；氧化硼：氧化铝为1：2.92-3.82。
如上所述的碱铝硅玻璃中，利用氧化锂、氧化钠、氧化钾三者协同助熔作用，形成低共熔物，以质量百分比计，氧化锂：氧化钠：氧化钾为13：12：3时，可以形成最佳的低共熔点；另外氧化锂、氧化钠、氧化钾三者总量，可以使氧化铝全部从铝氧八面体[AlO6]转化形成铝氧四面体[AlO4]，进入玻璃网络空间，将熔点氧化铝2050℃向更低温度调整。
玻璃高温黏度主要体现为粘滞阻力或内摩擦力，当大量存在氧化铝前提下，黏度会因一价碱金属离子与氧气的反极化作用，形成了氧化锂降低黏度作用大于氧化钠，氧化钠作用大于氧化钾。因此在高铝含量的碱铝硅玻璃中大量使用氧化锂和氧化钠是有利于降低玻璃高温黏度，也就是说同等温度条件下，所表现的黏度值更低，或者说在同等温度条件下，黏度值更小。
另外，在本发明组成中充足多余的碱金属氧化物，为形成铝氧四面体配位的部分，将对硅氧四面体起到断网作用，从四个桥氧Q4向三个桥氧Q3转化，玻璃网络连接紧密程度降低，有利于玻璃黏度下降，导致玻璃更易熔化。
再者，氧化硼在碱铝硅玻璃中不能优先进入碱铝硅玻璃网络，它是处于铝硅网络空间之中，相对独立地存在，与铝硅网络连接紧密性不强，在剪切作用下容易产生滑移效应，因此会导致玻璃黏度下降，呈现出玻璃的易熔性。
根据本发明的第三方面，提供了一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，所述碱铝硅玻璃由氧化硅、氧化铝、氧化硼、氧化镁、氧化锌、氧化锂、氧化钠、氧化钾组成，以质量百分比计，所述氧化硅为56.90％-64.27％，所述氧化铝为 16.47％-20.96％，所述氧化硼为4.51％-6.64％，所述氧化镁为1.55％-2.28％，所述氧化锌为2.07％-3.09％，所述氧化锂为4.62％-4.72％，所述氧化钠为4.41％-4.50％，所述氧化钾为1.11％-1.14％，合计为百分之百。
优选的，以质量百分比计，氧化锂：氧化钠：氧化钾为13：12：3；氧化硼：氧化铝为1：2.92-3.82。
优选的，所述氧化镁与所述氧化锌的质量百分比之和小于所述氧化硼的质量百分比。
根据本发明各个方案的易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，大大降低了其熔化温度，同时还降低了耐酸值和耐碱值，有效地提升了化学稳定性。
具体实施方式
实施例1：
以质量百分比计，SiO2：B2O3：Al2O3：Li2O：Na2O：K2O：MgO：ZnO＝62.96：5.65： 16.47：4.72：4.72：1.14：1.94：2.62，按照上述配比制备得到易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，并对其玻璃易熔性和玻璃的化学稳定性进行评价，评价结果如表1所示。
实施例2：
以质量百分比计，SiO2：B2O3：Al2O3：Li2O：Na2O：K2O：MgO：ZnO＝60.21：5.58： 19.50：4.66：4.44：1.12：1.91：2.58，按照上述配比制备得到易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，并对其玻璃易熔性和玻璃的化学稳定性进行评价，评价结果如表1所示。
实施例3：
以质量百分比计，SiO2：B2O3：Al2O3：Li2O：Na2O：K2O：MgO：ZnO＝61.58：5.61： 17.99：4.69：4.47：1.13：1.92：2.60，按照上述配比制备得到易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，并对其玻璃易熔性和玻璃的化学稳定性进行评价，评价结果如表1所示。
实施例4：
以质量百分比计，SiO2：B2O3：Al2O3：Li2O：Na2O：K2O：MgO：ZnO＝64.27：4.51： 17.25：4.71：4.49：1.14：1.55：2.09，按照上述配比制备得到易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，并对其玻璃易熔性和玻璃的化学稳定性进行评价，评价结果如表1所示。
实施例5：
以质量百分比计，SiO2：B2O3：Al2O3：Li2O：Na2O：K2O：MgO：ZnO＝60.89：5.59： 18.75：4.67：4.46：1.13：1.92：2.59，按照上述配比制备得到易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，并对其玻璃易熔性和玻璃的化学稳定性进行评价，评价结果如表1所示。
实施例6：
以质量百分比计，SiO2：B2O3：Al2O3：Li2O：Na2O：K2O：MgO：ZnO＝56.90：6.64： 20.96：4.62：4.41：1.11：2.28：3.09，按照上述配比制备得到易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，并对其玻璃易熔性和玻璃的化学稳定性进行评价，评价结果如表1所示。
对比例：
对比例选用的是目前市场上比较流行的一款碱铝硅玻璃，该碱铝硅玻璃的组成成分为：以质量百分比计，SiO2：Al2O3：Li2O：Na2O：MgO＝67.68：23.40：2.58： 3.50：1.84。对该碱铝硅玻璃的玻璃易熔性和玻璃的化学稳定性进行评价，评价结果如表1所示。
需要说明的是，实施例1-6以及对比例中玻璃易熔性评价采用旋转高温黏度测量方法，取黏度100泊对应温度值(Tm)作为评价参数，数值越低，易熔性越性。按SJ/T 11040-1996《电子玻璃高温粘度测试方法》，将240g玻璃样品于铂金坩埚中放入高温黏度仪，将仪器以10℃/min的速率升温至1650℃后保温30min，设置降温程序，降温速率为2℃/min降温至1450℃，获得Tm参数。
玻璃的化学稳定性评价包括耐酸性能以及耐碱性能，耐酸性能按DIN 1211 标准执行；耐碱性能按ISO 695标准执行。
实施例1-6以及对比例的玻璃易熔性和化学稳定性评价如表1所示，通过表 1可以明显得出，本发明各个实施例熔化温度相对比例降低107℃-153℃，化学稳定性的耐酸及耐碱值相对比较例降低50％左右，有效提升了化学稳定性。
表1.实施例1-6以及对比例的玻璃易熔性和化学稳定性评价表
Figure BDA0003552898690000061
此外，尽管已经在本文中描述了示例性实施例，其范围包括任何和所有基于本发明的具有等同元件、修改、省略、组合(例如，各种实施例交叉的方案)、改编或改变的实施例。权利要求书中的元件将被基于权利要求中采用的语言宽泛地解释，并不限于在本说明书中或本申请的实施期间所描述的示例，其示例将被解释为非排他性的。因此，本说明书和示例旨在仅被认为是示例，真正的范围和精神由以下权利要求以及其等同物的全部范围所指示。
以上描述旨在是说明性的而不是限制性的。例如，上述示例(或其一个或更多方案)可以彼此组合使用。例如本领域普通技术人员在阅读上述描述时可以使用其它实施例。另外，在上述具体实施方式中，各种特征可以被分组在一起以简单化本发明。这不应解释为一种不要求保护的发明的特征对于任一权利要求是必要的意图。相反，本发明的主题可以少于特定的发明的实施例的全部特征。从而，以下权利要求书作为示例或实施例在此并入具体实施方式中，其中每个权利要求独立地作为单独的实施例，并且考虑这些实施例可以以各种组合或排列彼此组合。本发明的范围应参照所附权利要求以及这些权利要求赋权的等同形式的全部范围来确定。

Claims (8)

1.一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，其特征在于，所述碱铝硅玻璃包括氧化硅、氧化硼、氧化镁、氧化锌，以质量百分比计，所述氧化镁的质量百分比与所述氧化锌的质量百分比之和小于所述氧化硼的质量百分比。
2.根据权利要求1所述碱铝硅玻璃，其特征在于，以质量百分数计，所述氧化硼为4.51%-6.64%，所述氧化镁为1.55%-2.28%，所述氧化锌为2.07%-3.09%，其余为氧化硅。
3.一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，其特征在于，所述碱铝硅玻璃包括氧化硅、氧化铝、氧化锂、氧化钠、氧化钾，以质量百分比计，所述氧化锂、氧化钠、氧化钾三者的质量百分比之和小于所述氧化铝的质量百分比。
4.根据权利要求3所述的碱铝硅玻璃，其特征在于，以质量百分数计，所述氧化锂为4.62%-4.72%，所述氧化钠为4.41%-4.50%，所述氧化钾为1.11%-1.14%，所述氧化铝为16.47%-20.96%，其余为氧化硅。
5.根据权利要求3所述的碱铝硅玻璃，其特征在于，以质量百分比计，氧化锂：氧化钠：氧化钾为13：12：3；氧化硼：氧化铝为1：2.92-3.82。
6.一种易熔高化学稳定性的碱铝硅玻璃，其特征在于，所述碱铝硅玻璃由氧化硅、氧化铝、氧化硼、氧化镁、氧化锌、氧化锂、氧化钠、氧化钾组成，以质量百分比计，所述氧化硅为56.90%-64.27%，所述氧化铝为16.47%-20.96%，所述氧化硼为4.51%-6.64%，所述氧化镁为1.55%-2.28%，所述氧化锌为2.07%-3.09%，所述氧化锂为4.62%-4.72%，所述氧化钠为4.41%-4.50%，所述氧化钾为1.11%-1.14%，合计为百分之百。
7.根据权利要求6所述的碱铝硅玻璃，其特征在于，以质量百分比计，氧化锂：氧化钠：氧化钾为13：12：3；氧化硼：氧化铝为1：2.92-3.82。
8.根据权利要求6所述的碱铝硅玻璃，其特征在于，所述氧化镁与所述氧化锌的质量百分比之和小于所述氧化硼的质量百分比。
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