CN114643054B - 一种三明治结构锰系催化剂及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种三明治结构锰系催化剂及其制备方法与应用，所述三明治结构锰系催化剂的制备方法如下：取石墨烯溶液，往石墨烯溶液中加入氢氧化钠溶液和十六烷基三甲基溴化铵得到胶束球溶液；往胶束球溶液中滴加正硅酸乙酯的乙醇溶液得到第一混合液；将第一混合溶液过滤或离心后取沉淀物，将沉淀物烘干、研磨并在氮气保护下于煅烧得到三明治粉末；将三明治粉末加入去离子水中制备三明治粉末溶液；向三明治粉末溶液中加入高锰酸钾溶液得到第二混合溶液；向第二混合溶液中滴加正丁醇得到反应液；将反应液过滤，并将沉淀物在空气环境下煅烧，将煅烧后的粉末分散到去离子水中，加入氢氧化钠，烘干即得到三明治结构锰系催化剂，其制备方便简便。
Description
技术领域
本发明属于催化剂领域，具体涉及一种三明治结构锰系催化剂及其制备方法与应用。
背景技术
挥发性有机气体(VOCs)是导致大气雾霾的重要诱因，由于催化燃烧技术对VOCs的去除效率高，且节能及无二次污染等优点被人们广泛关注。催化剂作为催化燃烧技术的核心，也被国内外大量学者重点研究。目前为止，催化燃烧技术的催化剂大体分为两类：一类是贵金属催化剂，例如铂和钯，这种催化剂高效、昂贵易失活，另一类是非贵金属氧化物催化剂，例如锰、铜、铈、铁和钴等。其中锰类氧化物因其价格低廉、催化性能优异和对环境友好而被广泛的研究和关注。其性能甚至在催化氧化甲苯类VOCs气体方面可以与贵金属催化剂相媲美。但是目前的锰系催化剂还存在活性不足、易团聚和导电性差等问题，而这些缺点会直接阻碍锰系催化剂的商业化应用。
发明内容
为了解决上述技术问题，本发明目的之一在于提供一种制备成本低，且催化性能突出的三明治结构锰系催化剂的制备方法。
为了实现上述目的，本发明的技术方案如下：一种三明治结构锰系催化剂的制备方法,包括如下步骤:
步骤1:取石墨烯溶液，往石墨烯溶液中加入氢氧化钠溶液，混合均匀得到混合液，往混合液中加入十六烷基三甲基溴化铵并加入去离子水调配得到胶束球溶液，其中，胶束球溶液中石墨烯的浓度为0.1-1g/L，胶束球溶液中十六烷基三甲基溴化铵的浓度为1-5g/L，胶束球溶液中的氢氧化钠的浓度为1-5mmol/L；
步骤2：往步骤1所得的胶束球溶液中滴加浓度为20vol％的正硅酸乙酯的乙醇溶液，然后升温至40-80℃并持续搅拌2-24h，得到第一混合溶液，其中，正硅酸乙酯的乙醇溶液的滴加量与胶束球溶液的体积比为1：95-105；
步骤3：将步骤2所得的第一混合溶液过滤或离心后取沉淀物，清洗所得沉淀物，然后将沉淀物烘干研磨后得到粉末，将粉末在氮气保护下于700-900℃下煅烧1.5-2.5h，然后再次研磨得到三明治粉末；
步骤4：将步骤3所得的三明治粉末加入去离子水中，搅拌均匀，制备浓度为0.1-2g/L的三明治粉末溶液；
步骤5：向步骤4所制备的三明治粉末溶液中加入高锰酸钾溶液，搅拌均匀得到第二混合溶液，其中，所述高锰酸钾的添加量与所述三明治粉末溶液的质量体积比为1-2g/L；
步骤6：向步骤5所得的第二混合溶液中滴加正丁醇，置于常温下搅拌反应并得到反应液，其中正丁醇的添加量与高锰酸钾的添加量的质量比不低于4.68；
步骤7：将步骤6所得的反应液静置，过滤后取沉淀物，并将沉淀物水洗后烘干并在空气环境下煅烧，将煅烧后的粉末分散到去离子水中，加入过量的氢氧化钠去除其中二氧化硅，然后去离子水洗涤后烘干即得到三明治结构锰系催化剂。
上述技术方案中所述步骤4中三明治粉末溶液的浓度为0.4g/L。
上述技术方案中所述步骤3中粉末在氮气保护下煅烧温度为800℃，煅烧时长为2h，当然，所述煅烧温度还可以是700℃调节下煅烧2.5h，还可以是900℃条件下煅烧1.5h。
上述技术方案中所述步骤5中高锰酸钾的添加量与所述三明治粉末溶液的质量体积比为1.5-1.6g/L。
上述技术方案中所述步骤6中常温反应时长为24h。
上述技术方案中所述步骤7中静置时长1h，煅烧温度为500-800℃，煅烧时长2h，其中，煅烧升温速率是2℃/min(其中，煅烧时长是指在煅烧温度下保温时长，而升温速率是指由常温升温至煅烧温度过程中的升温速度)。
本发明的目的之二在于提供一种采用如上所述的制备方法制得的三明治结构锰系催化剂。
本发明的目的之三在于提供一种采用如上所述的三明治结构锰系催化剂在催化分解有机挥发性气体中的应用。
本发明的优点在于：本发明利用硬模板法制备高性能的三明治结构锰系催化剂，该锰系催化剂中的氧化锰均匀附着在石墨烯表面，石墨烯在其中不仅起到载体作用，提高锰系催化剂颗粒的分散性，而且还提高了氧化锰颗粒的导电性，同时高比表面积的三明治结构的二氧化硅模板为氧化锰成核提供大量位点，而且三明治结构上的介孔结构有效的限制了晶粒长大，保证氧化锰颗粒直径在10纳米以下，进一步的提高了氧化锰的分散性和比表面积，因为上述独特的二维纳米结构，所制备的锰系催化剂具有优异的催化甲苯降解的性能，而且由于避免了使用贵金属催化剂，大大降低了制备成本，有利于工业化应用。
附图说明
图1为本发明实施例所述三明治结构锰系催化剂的制备方法的流程示意图。
具体实施方式
以下结合附图对本发明的原理和特征进行描述，所举实例只用于解释本发明，并非用于限定本发明的范围。
如图1所示，本发明公开了一种三明治结构锰系催化剂的制备方法,包括如下步骤:
步骤1:取石墨烯溶液，往石墨烯溶液中加入氢氧化钠溶液，混合均匀得到混合液，往混合液中加入十六烷基三甲基溴化铵溶液并加入去离子水调配得到胶束球溶液，其中，胶束球溶液中石墨烯的浓度为0.1-1g/L(胶束球溶液中石墨烯的浓度可以为0.1g/L、0.2g/L、0.3g/L、0.4g/L、0.5g/L、0.6g/L、0.7g/L、0.8g/L、0.9g/L或1g/L)，胶束球溶液中十六烷基三甲基溴化铵的浓度为1-5g/L(胶束球溶液中十六烷基三甲基溴化铵的浓度可以为1g/L、2g/L3g/L、4g/L或5g/L)，胶束球溶液中的氢氧化钠的浓度为1-5mmol/L(胶束球溶液中氢氧化钠的浓度可以是1mmol/L、2mmol/L、3mmol/L、4mmol/L或5mmol/L)；
步骤2：往步骤1所得的胶束球溶液中滴加浓度为20vol％的正硅酸乙酯的乙醇溶液，然后升温至40-80℃并持续搅拌2-24h，得到第一混合溶液，其中，正硅酸乙酯的乙醇溶液的滴加量与胶束球溶液的体积比为1：95-105(可以是1:95、1:100或1:105)；
步骤3：将步骤2所得的第一混合溶液过滤或离心后取沉淀物，清洗所得沉淀物，然后将沉淀物烘干研磨后得到粉末，将粉末在氮气保护下于700-900℃下煅烧1.5-2.5h，然后再次研磨得到三明治粉末；
步骤4：将步骤3所得的三明治粉末加入去离子水中，搅拌均匀，制备浓度为0.1-2g/L(可以是0.1g/L、0./2g/L、0.3g/L、0.5g/L、1g/L或2g/L)的三明治粉末溶液；
步骤5：向步骤4所制备的三明治粉末溶液中加入高锰酸钾溶液，搅拌均匀得到第二混合溶液，其中，所述高锰酸钾的添加量与所述三明治粉末溶液的质量体积比为1-2g/L；
步骤6：向步骤5所得的第二混合溶液中滴加正丁醇，置于常温下搅拌反应并得到反应液，其中正丁醇的添加量与高锰酸钾的添加量的质量比不低于4.68；
步骤7：将步骤6所得的反应液静置，过滤后取沉淀物，并将沉淀物水洗后烘干并在空气环境下煅烧，将煅烧后的粉末分散到去离子水中，加入过量的氢氧化钠去除其中二氧化硅，然后去离子水洗涤后烘干即得到三明治结构锰系催化剂。
下面分三个实施例对本发明的制备VOCs催化剂的方法作进一步详细的描述。
实施例1
将20mL浓度为10mg/mL的氧化石墨烯浓溶液加入500mL去离子水中，超声分散1h，向溶液中加入氢氧化钠80mg，搅拌超声均匀，然后加入2g十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)，超声分散1h,并用去离子水定容至1L，然后将溶液升温到40℃，滴加10mL含有浓度为20vol％的正硅酸乙酯的酒精溶液，滴加完后，升温到60℃，搅拌24小时，将溶液过滤或离心(离心条件为7000-9000r/min的条件下离心20-40min，优选的为8000r/min的条件下离心30min)，取沉淀物用酒精清洗三遍，水洗一遍，烘干，研磨后得到粉末，将粉末在氮气保护下800℃温度下煅烧2h，取出研磨得到三明治粉末，称取100mg三明治粉末加入500mL去离子水中，搅拌分散，然后加入0.5g高锰酸钾，继续搅拌0.5h，超声分散0.5h，向溶液中加入4mL正丁醇(分析纯)，室温搅拌24小时，陈化1h，抽滤取沉淀，去离子水洗3遍，烘干并研磨后将粉末在空气环境下置于500℃煅烧2h，研磨后，加入1L浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液，60℃搅拌12小时，抽滤并将沉淀物水洗三次，烘干，得到三明治结构锰系催化剂。取100mg制备的三明治结构锰系催化剂加入检测装置，检测条件为甲苯浓度1000ppm，干净空气载气(无杂质，水蒸气等干扰)，空速60000h-1，反应温度从150℃升到400℃，温度每升高25℃保温1h并检测三次(每次示数稳定后取值)，取平均值。经检测，催化剂在275℃左右可以分解50％以上甲苯，325℃左右完全分解(99％以上)。
实施例2
将5mL浓度为10mg/mL的氧化石墨烯浓溶液加入500mL去离子水中，超声分散1h，向溶液中加入氢氧化钠80mg，搅拌超声均匀，然后加入1g十六烷基三甲基溴化铵，超声1h，并用去离子水定容至1L，再将溶液升温到40℃，滴加10mL浓度为20vol％的正硅酸乙酯的酒精溶液，滴加完后，升温到60℃，搅拌12小时，然后将溶液过滤或离心(离心条件为7000-9000r/min的条件下离心20-40min，优选的为8000r/min的条件下离心30min)，取沉淀用酒精清洗三遍，水洗一遍，烘干研磨后得到粉末，将粉末在氮气保护下800℃温度下煅烧2h，取出研磨得到三明治粉末，称取100mg三明治粉末加入500mL去离子水中，搅拌分散，再加入0.8g高锰酸钾，继续搅拌0.5h，超声分散0.5h，继续向溶液中加入5mL正丁醇，室温搅拌24小时，陈化1h，抽滤取沉淀，去离子水洗3遍，烘干并研磨后将粉末在空气环境下置于300℃下煅烧2h，研磨后，加入1L浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液，60℃搅拌6小时，抽滤并将沉淀物水洗三次，烘干，得到三明治结构锰系催化剂。取100mg制备的三明治结构锰系催化剂加入检测装置，检测条件为甲苯浓度1000ppm，干净空气载气(无杂质，水蒸气等干扰)，空速60000h-1，反应温度从150℃到400℃，温度每升高25℃保温1h并检测三次(每次示数稳定后取值)，取平均值，经检测，催化剂在300℃左右可以分解50％以上甲苯，350℃左右完全分解(99％以上)。
实施例3
将50mL浓度为10mg/mL的氧化石墨烯浓溶液加入500mL去离子水中，超声分散1h，向溶液中加入氢氧化钠80mg，搅拌超声均匀，然后加入5g十六烷基三甲基溴化铵，超声1h，并用去离子水定容至1L，再将溶液升温到40℃，滴加10mL浓度为20vol％的正硅酸乙酯的酒精溶液，滴加完后，升温到60℃，搅拌12小时，然后将溶液过滤或离心(离心条件为7000-9000r/min的条件下离心20-40min，优选的为8000r/min的条件下离心30min)，取沉淀用酒精清洗三遍，水洗一遍，烘干研磨后得到粉末，将粉末在氮气保护下800℃温度下煅烧2h，取出研磨得到三明治粉末，称取500mg三明治粉末加入500mL去离子水中，搅拌分散。加入1g高锰酸钾，继续搅拌0.5h，超声0.5h，继续向溶液中加入6mL正丁醇，室温搅拌24小时，陈化1h，抽滤取沉淀，去离子水洗3遍，烘干并研磨后将粉末在空气环境下置于700℃下煅烧2h，研磨后，加入1L浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液，60℃搅拌12小时，抽滤并将沉淀物水洗三次，烘干，得到三明治结构锰系催化剂。取100mg制备的三明治结构锰系催化剂加入检测装置，检测条件为甲苯浓度1000ppm，干净空气载气(无杂质，水蒸气等干扰)，空速60000h-1，反应温度从150℃升到400℃，温度每升高25℃保温1h并检测三次(每次示数稳定后取值)，取平均值，经检测，催化剂在285℃左右可以分解50％以上甲苯，350℃左右完全分解(99％以上)。
以上所述仅为本发明的较佳实施例，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (3)
1.一种三明治结构锰系催化剂的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
将20mL浓度为10mg/mL的氧化石墨烯浓溶液加入500mL去离子水中，超声分散1h，向溶液中加入氢氧化钠80mg，搅拌超声均匀，然后加入2g十六烷基三甲基溴化铵，超声分散1h,并用去离子水定容至1L；
将溶液升温到40℃，滴加10mL含有浓度为20vol％的正硅酸乙酯的酒精溶液，滴加完后，升温到60℃，搅拌24小时，将溶液过滤或离心，取沉淀物用酒精清洗三遍，水洗一遍，烘干，研磨后得到粉末，将粉末在氮气保护下800℃温度下煅烧2h，取出研磨得到三明治粉末；
称取100mg三明治粉末加入500mL去离子水中，搅拌分散，然后加入0.5g高锰酸钾，继续搅拌0.5h，超声分散0.5h，向溶液中加入4mL正丁醇，室温搅拌24小时，陈化1h，抽滤取沉淀，去离子水洗3遍，烘干并研磨后将粉末在空气环境下置于500℃煅烧2h，研磨后，加入1L浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液，60℃搅拌12小时，抽滤并将沉淀物水洗三次，烘干，得到三明治结构锰系催化剂。
2.一种三明治结构锰系催化剂，其特征在于，采用如权利要求1所述的制备方法制得。
3.一种如权利要求2所述的三明治结构锰系催化剂在催化分解有机挥发性气体中的应用。
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