CN114614094A - 一种电解质及锂离子电池电解液 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种电解质及锂离子电池电解液,所述电解质具有下述一般式表示的结构式:Ap a+[(R)m‑M‑(X)n]b+,其中,A是Li,M是过渡金属、元素周期表的III族、IV族或V族元素,R是卤族元素,X是O,a是1、b是1、p是1、m是1‑2、n是1‑2。本发明中的电解质阴离子电荷分散,易与Li+解离,在有机溶剂中溶解性好、离子电导率高。使用包含该电解质的锂离子电池电解液,能够在石墨负极形成稳定的SEI膜,减缓电池容量的衰减,可有效提高锂离子的电池性能。

Description

一种电解质及锂离子电池电解液
技术领域
本发明涉及电解质制备领域,尤其涉及具有新型化学结构的一种电解质及含有该电解质的锂离子电池电解液。
背景技术
锂离子电池已成功走进我们的生活,随着社会的进步和人们物质水平的提高,人们对锂离子电池的要求越来越高。由于锂离子电池具有安全性高,放电能力强,循环寿命长,容量密度大等优点,是一种很有前途的电池,尤其在电动汽车、智能手机、手提电脑等应用领域,引起人们的广泛关注。
近年来随着便携设备的发展,人们对锂离子电池的性能提出更高的要求。
目前商业化电池在充放电过程中,有机溶剂会与电极材料发生反应,造成电解液的减少和电池容量的衰减,同时也会带来胀气、漏液等问题,对电池的安全性能和寿命造成较大的影响。
发明内容
本发明的目的是鉴于上述现有技术的问题,经过研究,提供一种具有新的化学结构特征的电解质及含有该电解质的锂离子电池电解液。
本发明采用的技术方案具体如下:
一种新化学结构的电解质,结构式如下:
Figure BDA0003568134370000011
本发明的电解质采用离子性金属复合物结构,作为其中心的M从过渡金属、周期律表的III族、IV族或V族元素中选择。优选是Al、B、V、Ti、Si、Zr、Ge、Sn、Cu、Y、Zn、Ga、Nb、Ta、Bi、P、As、Sc、Hf或Sb,更优选为B或P。可以将各种元素用作中心M,但是在Al、B、V、Ti、Si、Zr、Ge、Sn、Cu、Y、Zn、Ga、Nb、Ta、Bi、P、As、Sc、Hf或Sb的情况下,比较容易合成,并且在B或P的情况下除了合成的容易性之外,在低毒性、稳定性、成本等各个方面都有优秀的特性。
R是卤素,优选是吸电子能力强的氟。由于其强的电子吸引性而提高电解质的解离度和尺寸变小,从而提高迁移率的效果,离子导电性变得非常高。
X是O,O作为配体耦合到M上,增大阴离子的半径,使得阳离子和阴离子轻易解离。
尽管与上面描述的配体的数量有关的常数m和n由中心M的类型决定,但是m优选为1到2,n优选为1到2。
a是1、b是1、p是1。
进一步地,结构式优选为以下结构式:
Li+[F2-B-O]-
其中,二氟硼酸锂含硼和氟官能团,可拓宽锂离子电池工作温度范围,提高电池高低温性能,且阴离子电荷分散,易与Li+解离,在有机溶剂中溶解性好、离子电导率高。通过在电解液中使用二氟硼酸锂,能够在石墨负极形成稳定的SEI膜,减缓电池容量的衰减,可有效提高锂离子的电池性能。
另外,本发明电解质二氟硼酸锂是由氧化锂和四氟硼酸锂在真空冰盐浴条件下反应,过滤后,旋干滤液得到。
一种锂离子电池电解液,包含锂盐、有机溶剂,其中,所述锂盐至少包含上述电解质。
上述一种锂离子电池电解液,所述锂盐还包括六氟磷酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂、二(三氟甲基磺酰)甲基锂、三氟甲基磺酸锂、双三氟甲烷磺酰亚胺锂、双氟磺酰亚胺锂、LiAsF6、LiClO4中的一种或多种按任意比例混合组成。
上述一种锂离子电池电解液,所述锂盐质量百分含量为1%-20%。
上述一种锂离子电池电解液,所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、乙酸乙酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、硫酸乙烯酯、丙烯磺酸内酯、二氟磷酸锂和亚磷酸三苯酯中的一种或多种按任意比例混合组成。
上述一种锂离子电池电解液,还包括添加剂,所述添加剂为上述的电解质、碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯、氟代碳酸乙烯酯、硫酸乙烯酯、1,3-丙磺酸内酯、二氟磷酸锂、甲基二磺酸亚甲酯、六甲基二硅氮烷、三(三甲基硅烷)硼酸酯、三(三甲基硅烷)亚磷酸酯、联苯、氟苯、腈类、砜类中的一种或多种按任意比例混合组成。
上述一种锂离子电池电解液,所述添加剂质量百分含量为0.5%-10%。
本发明提出了一种电解质及含有该电解质的锂离子电池电解液,本发明的电解质如上所述,阴离子电荷分散,易与阳离子解离,在有机溶剂中溶解性好、离子电导率高,它可以用作锂电池的优秀离子导体。另外,本发明的电解质结构较稳定,难以接受水解。另外,在化学结构中具有氟的物质可以提高离子导电性,并且进一步增加诸如耐酸化的化学稳定性。在电解液中使用本发明的电解质,能够在石墨负极形成稳定的SEI膜,减缓电池容量的衰减,可有效提高锂离子的电池性能。
附图说明
图1是本发明实施例1制备得到的电解质的红外光谱图;
具体实施方式
下面结合实施例,对本发明作进一步的描述,但不构成对本发明的任何限制,任何在本发明权利要求范围所做的有限次的修改,仍在本发明的权利要求范围内。
为了详细说明本发明的技术内容,以下结合实施方式作进一步说明。
实施例1
称取0.6g氧化锂,加入10ml碳酸二甲酯,白色浑浊不溶解,抽真空,N2保护,置于冰盐浴中,降至0度,将四氟硼酸锂1.87g溶于7ml碳酸二甲酯,并用针筒注射加入反应器中,加的过程会升温5度,但还是白色浑浊,室温下反应16h,一直是白色浑浊状态,过滤后旋干滤液,得到的化合物采用红外光谱进行测试,结果如图1所示,其中,3750-3000cm-1是OH(Li)的伸缩振动区,1350-1310cm-1是OB的伸缩振动区,1067cm-1及以下是FB的伸缩振动和弯曲振动区,表明该化合物为二氟硼酸锂,结构如下式所示:
Li+[F2-B-O]-
实施例2
在水分≤10ppm的封闭环境条件下,以电解液的总重为基准,电解液由以下质量分数的组分组成:碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯按质量比约为1.53:1.23:1配置成溶液,将二氟硼酸锂按照每次0.1g加入其中,测得二氟硼酸锂在碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯的溶解质量分数是21.20%,具有良好的溶解性。
除此之外,经实验测定,二氟硼酸锂在氟代碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、乙酸乙酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、硫酸乙烯酯、丙烯磺酸内酯、二氟磷酸锂和亚磷酸三苯酯等常用有机溶剂中也具有良好的溶解性。
实施例3
在水分≤10ppm的封闭环境条件下,以电解液的总重为基准,电解液由以下质量分数的组分组成:有机溶剂86.98wt%(碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯按质量比约为1.53:1.23:1),六氟磷酸锂12.52wt%和0.5wt%添加剂(二氟硼酸锂)。具体地,将35.39g碳酸乙烯酯、28.45g碳酸甲乙酯、23.13g碳酸二乙酯进行搅拌混合,加入12.52g六氟磷酸锂,搅拌溶解,加入0.50g二氟硼酸锂,搅拌均匀,得到锂离子电池电解液。
实施例4
在水分≤10ppm的封闭环境条件下,以电解液的总重为基准,电解液由以下质量分数的组分组成:有机溶剂82.48wt%(碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯按质量比约为1.53:1.23:1),六氟磷酸锂12.52wt%和5.00wt%添加剂(实施例1制备的二氟硼酸锂)。具体地,将33.56g碳酸乙烯酯、26.98g碳酸甲乙酯、21.94g碳酸二乙酯进行搅拌混合,加入12.52g六氟磷酸锂,搅拌溶解,加入5.00g二氟硼酸锂,搅拌均匀,得到锂离子电池电解液。
实施例5
在水分≤10ppm的封闭环境条件下,以电解液的总重为基准,电解液由以下质量分数的组分组成:有机溶剂77.48wt%(碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯按质量比约为1.53:1.23:1),六氟磷酸锂12.52wt%和10.00wt%添加剂(二氟硼酸锂)。具体地,将31.52g碳酸乙烯酯、25.34g碳酸甲乙酯、20.61g碳酸二乙酯进行搅拌混合,加入12.52g六氟磷酸锂,搅拌溶解,加入10.00g二氟硼酸锂,搅拌均匀,得到锂离子电池电解液。
实施例6
在水分≤10ppm的封闭环境条件下,以电解液的总重为基准,电解液由以下质量分数的组分组成:有机溶剂87.48wt%(碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯按质量比约为1.53:1.23:1),二氟硼酸锂12.52wt%锂盐。具体地,将35.60g碳酸乙烯酯、28.62g碳酸甲乙酯、23.27g碳酸二乙酯进行搅拌混合,加入12.52g二氟硼酸锂,搅拌溶解,搅拌均匀,得到锂离子电池电解液。
对比例
在水分≤10ppm的封闭环境条件下,以电解液的总重为基准,电解液由以下质量分数的组分组成:有机溶剂87.48wt%(碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯按质量比约为1.53:1.23:1),六氟磷酸锂12.52wt%。具体地,将35.60g碳酸乙烯酯、28.62g碳酸甲乙酯、23.27g碳酸二乙酯进行搅拌混合,加入12.52g六氟磷酸锂,搅拌溶解,搅拌均匀,得到锂离子电池电解液。
测试时,将对比例和实施例3-6制备的锂离子电池电解液注入到同一批次1.5Ah软包电池中进行测试,软包电池选用正极是三元材料,负极是人造石墨,电池在25度下恒温测试;测试的主要指标为化成后的产气量和循环性能。其中,化成后的产气量结果如表1所示,电池循环性能的测试结果如表2所示。
表1化成后的产气量
项目 化成后产气量/(cm<sup>3</sup>)
对比例 3.1
实施例3 2.8
实施例4 2.4
实施例5 2.1
实施例6 2.8
表2循环性能
项目 起始容量/mAh 100周容量保持率 500周容量保持率
对比例 1470 94.00% 82.96%
实施例3 1475 97.30% 90.45%
实施例4 1480 98.00% 92.02%
实施例5 1477 98.52% 92.26%
实施例6 1472 96.10% 88.90%
从表1可以看出,电解液中添加了本发明的电解质,化成后产气量小于对比例,随着二氟硼酸锂含量的增加,产气量在逐步地减少,说明二氟硼酸锂充放电时会优于有机溶剂发生分解,并且能够促进SEI的形成,减少了电解液与负极活性物质的反应;从表2中可以看出,电解液中添加了本发明的电解质,初始容量与对比例没有太大差别,但是容量保持率相对于对比例有了很大的提高,随着二氟硼酸锂含量的增加,容量保持率也有了明显的提高,说明了本发明的电解质,可以减缓电池容量的衰减,减少电解液与活性物质的反应,对胀气等安全问题有一定的改善效果。另外,电解质含硼氟官能团,可拓宽锂离子电池工作温度范围,提高电池高低温性能。
此外,本发明电解质还可以与其他常用电解液添加剂如碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯、氟代碳酸乙烯酯、硫酸乙烯酯、1,3-丙磺酸内酯、二氟磷酸锂、甲基二磺酸亚甲酯、六甲基二硅氮烷、三(三甲基硅烷)硼酸酯、三(三甲基硅烷)亚磷酸酯、联苯、氟苯、腈类、砜类等中的一种或多种按任意比例混合使用,以优化电解液的性能。
显然,上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例,而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说,在上述说明的基础上还可以做出其他不同形式的变化或变动。这里无需也无法把所有的实施方式予以穷举。而由此所引申出的显而易见的变化或变动仍处于本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种电解质,其特征在于,具有下述一般式表示的结构式:
Ap a+[(R)m-M-(X)n]b+-------(1)
其中,A是Li,M是过渡金属、元素周期表的III族、IV族或V族元素,R是卤族元素,X是O,a是1、b是1、p是1、m是1-2、n是1-2。
2.根据权利要求1所述的电解质,其特征在于,M是B或P,R是F。
3.根据权利要求2所述的电解质,其特征在于,结构式(1)为以下结构式:
Li+[F2-B-O]---------(2)。
4.一种锂离子电池电解液,其特征在于,包含锂盐、有机溶剂,其中,所述锂盐至少包含权利要求1-3任一项所述电解质。
5.根据权利要求4所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述锂盐还包括六氟磷酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂、二(三氟甲基磺酰)甲基锂、三氟甲基磺酸锂、双三氟甲烷磺酰亚胺锂、双氟磺酰亚胺锂、LiAsF6、LiClO4中的一种或多种按任意比例混合组成。
6.根据权利要求4所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述锂盐质量百分含量为1%-20%。
7.根据权利要求4所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、乙酸乙酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、硫酸乙烯酯、丙烯磺酸内酯、二氟磷酸锂和亚磷酸三苯酯中的一种或几种按任意比例混合组成。
8.根据权利要求4所述的锂离子电池电解液,其特征在于,还包括添加剂,所述添加剂为权利要求1-3任一项所述电解质、碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯、氟代碳酸乙烯酯、硫酸乙烯酯、1,3-丙磺酸内酯、二氟磷酸锂、甲基二磺酸亚甲酯、六甲基二硅氮烷、三(三甲基硅烷)硼酸酯、三(三甲基硅烷)亚磷酸酯、联苯、氟苯、腈类、砜类中的一种或多种按任意比例混合组成。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述添加剂质量百分含量为0.5%-10%。
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