CN114308101A - 一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及光催化材料和光催化降解有机污染物的技术领域，具体涉及一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂及其制备方法与应用。该方法首先通过麦羟硅钠石作为模板辅助水热法预处理含氮前驱体，再通过管式炉高温煅烧，最后去除模板后得到氰基修饰的氮化碳纳米片光催化剂。制得的氮化碳纳米片光催化剂不仅具有高的比表面积，而且引入的氰基有助于抑制光生电子空穴对的重组，提高了光催化活性，并具有良好的循环稳定性，在60min内对罗丹明B溶液的消除率高达95％，循环五次光催化活性没有明显降低。
Description
技术领域
本发明属于光催化技术领域，具体涉及一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂及其制备方法与应用。
背景技术
近年来，有机污染物对水环境的污染受到广泛关注，传统的水处理工艺，包括沉淀、过滤、吸附等难以彻底去除污染物，有些还会产生一些残余废物。随着环境保护的需求和不可再生能源消耗的增长，使用光催化剂利用太阳能成为一个研究热点，光催化降解技术反应条件温和，具有低成本，绿色无污染的优点，可以有效地将污染物氧化为CO2、H2O和一些无机离子等，具有广阔的应用前景。
氮化碳是由一种由三均三嗪结构的重复单元组成的非金属半导体，是常见的可见光响应的半导体之一，带隙为2.7eV，具有易于调节的能带结构，良好的化学稳定性等优点，被广泛应用于光催化产氢、光催化降解等领域。但传统的热解方法制备的氮化碳存在比表面积小，光生电子空穴对复合率高等问题，影响其光催化性能(Mao J,Peng T Y,Zhang XH,et al.Effect of graphitic carbon nitride microstructures on the activityand selectivity of photocatalytic CO2reduction under visible light.[J].Catalysis Science&Technology,2013,3(5):1253.)。提高氮化碳光催化性能的主要方法是构造异质结，改良制备方法，引入表面官能团等。表面官能团的引入可以有效提高光催化效率，其中，氰基官能团可以有效抑制光生电子的重组，提高光催化性能，但一些模板制备的含有氰基官能团的氮化碳比表面积不高，减少其催化活性位点并影响其光催化性能(WuX H,Ma H Q,Zhong W,et al.Porous crystalline g-C3N4:Bifunctional NaHCO3template-mediated synthesis and improved photocatalytic H2-evolution rate.[J].Applied Catalysis B:Environmental,2020,271:118899.)。因此，开发具有高比表面积的表面改性的氮化碳对于提升氮化碳光催化性能十分必要。
发明内容
为了解决上述现有技术中的不足之处，本发明的主要目的是提供一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂及其制备方法与应用，用于解决现有光催化剂对有机污染物光催化降解效率低的问题。该方法首先将麦羟硅钠石分散在水溶液中并超声剥离，再与含氮前驱体均匀混合后进行水热处理，然后通过管式炉煅烧，最后去除麦羟硅钠石，得到具有高比表面积的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂。制备得到的氮化碳纳米片具有较大的比表面积并引入了氰基官能团，比表面积增大提供更多的活性位点，氰基则有助于加快电荷转移和传输，可以有效提高光催化活性。
本发明的目的通过以下技术方案实现：
一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，其制备步骤如下：
(1)将一定量的麦羟硅钠石分散在水中，超声剥离一定时间后，加入一定量的含氮前驱体，50～70℃下磁力搅拌6～12h，将混合分散液倒入反应釜，在一定温度下反应一定时间后，待冷却至室温离心分离，通过去离子水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱中在60～80℃下干燥6～12h，得到粉体A；
(2)将粉体A放置到管式炉中进行煅烧，以一定的升温速度升温至一定温度并保持一定时间，得到粉体B；
(3)取一定量粉体B加入一定量的酸溶液浸泡一段时间，离心分离，通过去离子水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱中在60～80℃下干燥6～12h，得到所述麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂。
进一步地，所述步骤(1)中，超声处理的时间为1～4h。
进一步地，所述步骤(1)中，麦羟硅钠石与含氮前驱体的质量比值为0.2～1.5。
优选地，所述步骤(1)中，麦羟硅钠石与含氮前驱体的质量比值为1。
进一步地，所述步骤(1)中，所述水为去离子水，麦羟硅钠石与去离子水的质量体积比为1:40～1:300g/mL。
进一步地，所述步骤(1)中，含氮前驱体为三聚氰胺。
进一步地，所述步骤(1)中，反应釜的反应温度为140～200℃，反应时间为4～12h。
优选地，所述步骤(1)中，反应釜的反应温度为180℃，反应时间为6h。
进一步地，所述步骤(2)中，煅烧的升温速率为5～10℃/min，保持温度为500～600℃，保温时间为2～4h。
优选地，所述步骤(2)中，煅烧的升温速率为10℃/min，保持温度为550℃，保温时间为2h。
进一步地，所述步骤(3)中，所述酸溶液为氢氟酸溶液，氢氟酸溶液浓度为10％，粉体B与氢氟酸溶液的质量体积比为1:30～1:40g/mL；浸泡时间为24～48h。
本发明提供了一种由上述制备方法制得的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂。
本发明还提供了上述麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂在可见光下降解有机污染物的应用。方法如下：
称取一定量上述光催化剂置于石英烧杯中，加入一定量的待降解的有机污染物溶液，将混合溶液在暗处磁力搅拌30min达到吸附-解吸平衡后，然后在光照条件下进行光催化反应。在光源下照射60min，每隔10min取5mL离心取上清液，使用紫外可见分光光度计测量上清液中剩余污染物的浓度。
优选地，所述光照条件为：以300W氙灯配置的420nm滤光片光源为可见光光源。
优选地，所述有机污染物为罗丹明B。
优选地，所述光催化剂与有机污染物的质量体积比为1g/L，有机污染物的浓度为10mg/L。
麦羟硅钠石具有纳米花状的微观结构，通过超声处理可以在水溶液中有效剥离，含氮前驱体在水热反应中与麦羟硅钠石层板充分接触，并通过静电作用吸附在层板表面，在高温缩聚过程中，含氮前驱体在层板表面缩聚成氮化碳，而麦羟硅钠石层板的存在会一定程度上阻碍氮化碳的缩聚和纳米片的重组过程，从而引入氰基并增大比表面积。
本发明与现有技术相比，具有以下有益效果：
本发明的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂具有较高的比表面积和氰基官能团修饰。较高的比表面积可以提供更多的反应活性位点，表现出良好的光催化活性；氰基官能团的引入可以改善电荷迁移效率，显著提高光催化性能。本发明的氮化碳纳米片光催化剂对污染物降解具有普适性，并表现出对有机污染物优异的光催化降解性能和循环稳定性。
附图说明
图1为本发明实施例1所制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片和对比例1的块状氮化碳、对比例2的氮化碳纳米片的傅里叶变换红外光谱图；
图2为本发明实施例1所制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片和对比例1的块状氮化碳、对比例2的氮化碳纳米片的氮气吸附-脱附曲线图；
图3为本发明实施例1所制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片和对比例1的块状氮化碳、对比例2的氮化碳纳米片在可见光照射下降解罗丹明B的光催化降解效率图；
图4为本发明实施例1所制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片降解罗丹明B的光催化性能的稳定性测试图；
图5为本发明实施例与对比例所制备的材料对罗丹明B的去除率柱状图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和技术效果更加清楚，下面将结合具体实施例及附图对本发明的技术方案进行进一步详细的描述。但本发明的保护范围及实施方式不限于此。
实施例1
一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，具体步骤如下：
(1)称取5g麦羟硅钠石粉末，加入300mL去离子水，超声处理2h，加入5g三聚氰胺，在60℃下搅拌6h，将混合分散液倒入反应釜，在180℃下反应6h，待冷却至室温离心分离，通过去离子水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱中在75℃下干燥6h，得到粉体A；
(2)将粉体A放置到管式炉中，在空气气氛中进行煅烧，以10℃/min的升温速度升温至550℃并保温2h，得到粉体B；
(3)取1g粉体B加入40mL浓度10％的氢氟酸溶液浸泡24h，离心分离，通过去离子水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱中在75℃下干燥6h，得到麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂，记作CN(MAG)-1，其中MAG表示麦羟硅钠石(Magadiite)。
对比例1
一种块状氮化碳的制备方法，具体步骤如下：
称取5g三聚氰胺放入管式炉中，在空气气氛中进行煅烧，升温速率为10℃/min，550℃下保温2h，得到块状氮化碳，记作CN-1。
对比例2
一种氮化碳纳米片的制备方法，具体步骤如下：
称取5g三聚氰胺，加入300mL去离子水，在60℃下搅拌6h，将溶液倒入反应釜，在180℃下反应6h，待冷却至室温后离心分离，通过去离子水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱中在75℃下干燥6h，将得到的粉体放入管式炉中，在空气气氛中进行煅烧，升温速率为10℃/min，550℃下保温2h，得到氮化碳纳米片，记作CN-2。
下面对本发明实施例1制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片CN(MAG)-1和对比例1制备的块状氮化碳CN-1、对比例2制备的氮化碳纳米片CN-2进行分析：
图1为实施例1制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片和对比例1制备的块状氮化碳、对比例2制备的氮化碳纳米片的傅里叶变换红外光谱图，可以看到实施例1的CN(MAG)-1和对比例1的CN-1、对比例2的CN-2均在800cm-1处存在典型的三嗪环红外振动峰，在1250～1700cm-1之间存在C-N杂环拉伸振动峰，这说明以上实例都成功制备出了氮化碳。而实施例1制得的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片CN(MAG)-1在2180cm-1附近还出现了一个峰，该峰归属于氰基的不对称拉伸振动，说明实施例1中氰基成功引入氮化碳中。
图2为实施例1制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片和对比例1制备的块状氮化碳、对比例2制备的氮化碳纳米片的氮气吸附-脱附等温线，等温线均为带有H3迟滞环的Ⅳ型等温线。实验测得CN(MAG)-1、CN-1和CN-2的比表面积分别为65.313m2/g，17.205m2/g和15.942m2/g，说明经麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片相对于块状氮化碳(CN-1)和普通氮化碳纳米片(CN-2)比表面积大大提升。比表面积的增大有利于增大催化剂与污染物的接触面积，提供更多的反应活性位点。
实施例2
一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，具体步骤如下：
(1)称取1g麦羟硅钠石粉末，加入300mL去离子水，超声处理1h，加入5g三聚氰胺，在50℃下搅拌12h，将混合分散液倒入反应釜，在140℃下反应12h，待冷却至室温离心分离，通过去离子水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱中在60℃下干燥12h，得到粉体A；
(2)将粉体A放置到管式炉中，在空气气氛中进行煅烧，以5℃/min的升温速度升温至500℃并保温4h，得到粉体B；
(3)取1g粉体B加入40mL浓度10％的氢氟酸溶液浸泡48h，离心分离，通过去离子水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱中在60℃下干燥12h，得到麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂，记作CN(MAG)-2，其中MAG表示麦羟硅钠石(Magadiite)。
实施例2制得的CN(MAG)-2对罗丹明B的降解效率具有良好的效果，结果如图5。
实施例3
一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，具体步骤如下：
(1)称取7.5g麦羟硅钠石粉末，加入300mL去离子水，超声处理4h，加入5g三聚氰胺，在70℃下搅拌6h，将混合分散液倒入反应釜，在200℃下反应4h，待冷却至室温离心分离，通过去离子水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱中在80℃下干燥6h，得到粉体A；
(2)将粉体A放置到管式炉中，在空气气氛中进行煅烧，以10℃/min的升温速度升温至600℃并保温2h，得到粉体B；
(3)取1g粉体B加入30mL浓度10％的氢氟酸溶液浸泡36h，离心分离，通过去离子水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱中在80℃下干燥6h，得到麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂，记作CN(MAG)-3，其中MAG表示麦羟硅钠石(Magadiite)。
实施例3制得的CN(MAG)-3对罗丹明B的降解效率具有良好的效果，结果如图5。
应用例1
将实施例1制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片CN(MAG)-1和对比例1制备的块状氮化碳CN-1、对比例2制备的氮化碳纳米片CN-2应用于光催化降解有机污染物领域，本实施案例所用的有机污染物为罗丹明B，具体步骤如下：
上述的CN(MAG)-1、CN-1、CN-2，各称取40mg分别添加到40mL的罗丹明B溶液中(配置浓度为10mg/L)，并置于石英烧杯中。将混合溶液在暗处磁力搅拌30min达到吸附-解吸平衡后，取样5mL作为初始浓度，以300W氙灯配置的420nm滤光片光源为可见光光源，在光源下照射60min进行光催化反应。每隔10min取5mL，离心取上清液，使用紫外可见分光光度计测量554nm处吸光度计算上清液中剩余罗丹明B的浓度。一次光催化降解过程结束后，收集剩余氮化碳并干燥，循环上述过程五次。
图3为罗丹明B溶液的降解效率图，从图3可以看出，以不添加氮化碳的纯染料作为空白试验显示罗丹明B在可见光照射下自降解几乎没有，CN(MAG)-1对罗丹明B的降解效率明显高于CN-1和CN-2，60min内，CN(MAG)-1对罗丹明B的光催化降解效率接近100％。这说明麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片具有良好的光催化活性，对有机污染物光催化降解效率高。
图4为实施例1制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片对罗丹明B降解的循环使用测试结果，结果表明，经过5次循环测试，该氮化碳仍表现出良好的降解性能，循环5次光催化活性没有明显降低，5次循环后降解效率依然达到90％以上。说明本发明方案制备的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片具有良好的循环稳定性。
由以上实施例可知，本发明提供了一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂制备方法，本发明制备的光催化剂具有高催化活性和稳定性。根据图5实施例与对比例所制备的材料对罗丹明B的去除率柱状图可知，在光催化降解罗丹明B的应用中，本发明实施例的光催化降解效果明显优于对比例，其中实施例1的CN(MAG)-1表现出最优的降解效率95％，说明麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂具有优异的光催化降解性能和循环稳定性。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)将麦羟硅钠石分散在水中，超声剥离后，加入含氮前驱体，磁力搅拌，将混合分散液倒入反应釜中反应，反应后待冷却至室温离心分离，洗涤，放入真空干燥箱中干燥，得到粉体A；
(2)将粉体A放置到管式炉中进行煅烧，保温后得到粉体B；
(3)取粉体B加入酸溶液浸泡，离心分离，洗涤，放入真空干燥箱中干燥，得到所述麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂。
2.根据权利要求1所述的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(1)中麦羟硅钠石和含氮前驱体的质量比值为0.2～1.5。
3.根据权利要求1所述的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(1)中含氮前驱体为三聚氰胺。
4.根据权利要求1所述的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，超声的时间为1～4h；磁力搅拌的温度为50～70℃，搅拌时间为6～12h；反应釜的反应温度为140～200℃，反应时间为4～12h；干燥温度为60～80℃，干燥时间为6～12h。
5.根据权利要求1所述的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，煅烧的升温速率为5～10℃/min，保持温度为500～600℃，保温时间为2～4h。
6.根据权利要求1所述的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，所述酸溶液为氢氟酸溶液，粉体B与氢氟酸溶液的质量体积比为1:30～1:40g/mL。
7.根据权利要求1所述的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，浸泡时间为24～48h；干燥温度为60～80℃，干燥时间为6～12h。
8.根据权利要求1所述的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(1)和步骤(2)所述洗涤方式为通过去离子水和无水乙醇洗涤。
9.一种由权利要求1-8任一项所述的制备方法制得的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂。
10.权利要求9所述的麦羟硅钠石辅助合成的氮化碳纳米片光催化剂在可见光下降解有机污染物的应用。
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