CN113584351A - 一种无稀土铝合金及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于铝空气电池技术领域,具体涉及一种无稀土铝合金及其制备方法和应用。本发明提供的无稀土铝合金包括以下质量百分含量的元素组分:Bi 0.2~1.0%、In 0.05~0.2%、Mg 0.2~1.0%和余量的Al。本发明将Bi、In和Mg加入到铝基体中,通过空穴作用和低共熔体破坏了致密的氧化膜,降低了氧化膜的电阻,将其应用于铝空气电池的阳极时,提高了阳极的电化学活性,进而提高了铝空气电池的放电电压和能量密度。
Description
技术领域
本发明属于铝空气电池技术领域,具体涉及一种无稀土铝合金及其制备方法和应用。
背景技术
铝空气电池作为新型的能源电池,因其具有轻质、零污染、比能量高、成本低、安全性好等优点,而广泛应用于交通运输、工业生产和海洋应急设备等领域。
传统的铝空气电池采用纯铝作为阳极材料,但是只有当铝的纯度达到99.999%以上才适合作为铝空气电池的阳极,这对于铝的电解制备工艺的要求很高,增加了电池的成本,因此,通常需要对其进行合金化处理。通过采用合金化处理,降低成本的同时,还能够满足作为铝空气电池阳极的使用要求。
但目前对于铝合金材料来说,其表面依然容易形成致密的氧化膜,在电极反应中阻碍铝与电解液的接触,发生钝化现象,使得电极电位迅速下降,电化学活性降低,进而使得放电电压和能量密度降低。中国专利CN111740094A公开了一种铝合金,其中采用稀土元素Ce结合元素In、Sn和Mg,使得合金晶粒细化,极化减弱,提高了铝阳极板的放电电压和能量密度,但是稀土元素价格昂贵,生产成本高,限制了铝空气电池的推广使用。
发明内容
本发明提供了一种无稀土铝合金及其制备方法和应用,将本发明提供的无稀土铝合金作为阳极应用于铝空气电池时,具有较高的放电电压和能量密度,且原料成本低。
为了实现上述目的,本发明提供如下技术方案:
本发明提供了一种无稀土铝合金,包括以下质量百分含量的元素组分:Bi 0.2~1.0%、In 0.05~0.2%、Mg 0.2~1.0%和余量的Al。
优选的,所述无稀土铝合金,包括以下质量百分含量的元素组分:Bi0.4~1.0%、In 0.05~0.1%、Mg 0.4~0.7%和余量的Al。
本发明还提供了上述技术方案所述的无稀土铝合金的制备方法,包括以下步骤:
按照上述技术方案所述的无稀土铝合金中金属元素的质量配比,将Bi源、In源、Mg源和Al源混合熔融,得到熔融液;
将所述熔融液浇铸成型后,依次进行轧制和退火,得到所述无稀土铝合金。
优选的,所述Al源为金属铝,所述Bi源为金属铋,所述In源为金属铟,所述Mg源为金属镁;
所述金属铝、金属铋、金属铟和金属镁的纯度独立的为≥99.99%。
优选的,所述混合熔融的温度为730~800℃,时间为15~30min。
优选的,所述浇铸成型的时间为5~10min。
优选的,所述轧制的方式为冷轧。
优选的,所述轧制为多道次轧制,所述轧制的总压下量为60~80%,每道次的压下量为10~20%。
优选的,所述退火的温度为300~450℃,时间为3~10h。
本发明还提供了上述技术方案所述无稀土铝合金或上述技术方案所述制备方法制备得到的无稀土铝合金作为阳极在铝空气电池中的应用。
本发明提供一种无稀土铝合金,包括以下质量百分含量的元素组分:Bi0.2~1.0%、In 0.05~0.2%、Mg 0.2~1.0%和余量的Al。在本发明中,将Bi、In和Mg加入到铝基体中,所述Bi和In能够在铝基体表面氧化膜中产生孔隙,降低氧化膜电阻;同时,Bi和In还能够形成低共熔晶体或颗粒,所述低共熔晶体或颗粒附着在铝基体和表面氧化膜之间,使氧化膜呈现不连续结构,破坏氧化膜与铝基体之间的附着结构;所述镁可有效提高铝合金板材的强度,并能提高其他添加元素的溶解度,可有效改善放电活性。将本发明提供的无稀土铝合金应用到铝空气电池的阳极时,在各组分的协同作用下,使铝合金的电化学活性得到提高,进而提高了铝空气电池的放电电压和能量密度;并且所采用的原料中不包含稀土元素,简单易得,降低了生产成本。根据实施例的结果表明,本发明得到的铝合金在40mA·cm-2电流密度下的放电电压为1.056~1.367V,能量密度为2756.8~3531.9Wh·kg-1;在100mA·cm-2电流密度下的放电电压为0.606~0.901V,能量密度为1570.0~2447.3Wh·kg-1。
附图说明
图1为实施例3和4以及对比例1得到的铝合金阻抗测试图;
图2为实施例3和4以及对比例1得到的铝合金极化测试图。
具体实施方式
本发明提供了一种无稀土铝合金,包括以下质量百分含量的元素组分:Bi 0.2~1.0%、In 0.05~0.2%、Mg 0.2~1.0%和余量的Al。
以质量百分含量计,本发明提供的无稀土铝合金包括Bi 0.2~1.0%,进一步优选为0.4~1.0%,更优选为0.6~1.0%。在本发明的具体实施例中,所述Bi的含量具体为0.2%、0.4%、0.6%、0.8%和1.0%。
以质量百分含量计,本发明提供的无稀土铝合金包括In 0.05~0.2%,进一步优选为0.05~0.1%,更优选为0.06~0.08%。
在本发明中,所述Bi和In能够在铝的表面氧化膜中产生空隙,从而降低氧化膜的电阻;同时,Bi和In还能够形成低共熔晶体或颗粒,所述低共熔晶体或颗粒附着在铝基体和表面氧化膜之间,使氧化膜呈现不连续结构,破坏氧化膜与铝基体的附着结构,提高铝合金的电化学活性。
以质量百分含量计,本发明提供的无稀土铝合金包括Mg 0.2~1.0%,进一步优选为0.4~0.7%,更优选为0.5~0.6%。在本发明中,所述Mg能够可有效提高铝合金板材的强度,并能提高其他添加元素的溶解度,可有效改善放电活性。
以质量百分含量计,本发明提供的无稀土铝合金包括余量的Al。
本发明将Bi搭配In、Mg,多成分协同作用,通过空穴和低共熔体破坏了致密的氧化膜,降低氧化膜电阻,并使得合金晶粒得到细化,将其应用于铝空气电池阳极时,极化减弱,提高了阳极的电化学活性,促进电池整体的反应,大大提高了铝阳极板的放电电压和能量密度。
本发明还提供了上述技术方案所述无稀土铝合金的制备方法,包括以下步骤:
按照上述无稀土铝合金中金属元素的质量配比,将Bi源、In源、Mg源和Al源混合熔融,得到熔融液;
将所述熔融液浇铸成型后,依次进行轧制和退火,得到所述无稀土铝合金。
在本发明中,若无特殊说明,所有原料均为本领域技术人员熟知的市售产品。
本发明按照上述无稀土铝合金中金属元素的质量配比,将Bi源、In源、Mg源和Al源混合熔融,得到熔融液。
在本发明中,所述Al源优选为金属铝,所述Bi源优选为金属铋,所述In源优选为金属铟,所述Mg源优选为金属镁。在本发明中,所述金属铝、金属铋、金属铟和金属镁的纯度独立的优选为≥99.99%。
在本发明中,所述混合熔融优选包括以下步骤:将金属铝进行第一熔融,得到熔融铝液;将金属铋、金属铟和金属镁加入到熔融铝液中,进行第二熔融,得到熔融液。在本发明中,所述混合熔融优选在中频炉中进行。
在本发明中,所述第一熔融的温度优选为730~800℃,进一步优选为750~790℃,更优选为760~780℃;时间优选为15~30min,进一步优选为18~27min,更优选为20~25min。
在本发明中,所述第二熔融的温度和时间与所述第一熔融的相同,在此不再赘述。在本发明中,所述金属铋、金属铟和金属镁优选以金属颗粒的形式使用。在本发明中,所述金属铋、金属铟和金属镁的加入方式优选为将所述金属铋、金属铟和金属镁采用铝箔包裹后,直接压入到熔融铝液中。本发明对所述铝箔的厚度没有特殊要求,能够将金属铋、金属铟和金属镁完全包裹即可。在本发明中,所述第二熔融优选采用搅拌的方式进行,本发明对所述搅拌的条件参数没有特殊要求,采用本领域技术人员熟知的即可。在本发明中,将金属铋、金属铟和金属镁采用铝箔包裹可以避免在熔融过程中金属铋、金属铟和金属镁的氧化。
在本发明中,所述金属铝和铝箔的用量之和优选为对应所述无稀土铝合金中铝元素的含量。
本发明在将金属铝、金属铋、金属铟和金属镁混合熔融的过程中,还优选包括进行精炼和除渣。本发明对所述精炼和除渣的过程没有特殊要求,采用本领域技术人员熟知的即可。
得到熔融液后,本发明将所述熔融液浇铸成型后,依次进行轧制和退火,得到所述铝合金。
在本发明中,所述浇铸成型优选在模具中进行,所述浇铸成型前,还优选包括对模具进行预热,所述预热的温度优选为200~300℃,进一步优选为220~280℃,更优选为240~260℃。在本发明中,所述浇铸成型的时间优选为5~10min,进一步优选为6~9min,更优选为7~8min。在本发明中,所述浇铸成型优选在空气中进行。本发明对所述浇铸成型后得到的板材的厚度没有特殊要求,本领域技术人员可根据实际需要进行选择,在本发明的实施例中,具体为1cm。
浇铸成型后,本发明优选对浇铸成型得到的板材依次进行轧制和退火,得到所述无稀土铝合金。在本发明中,所述轧制的方式优选为冷轧。在本发明中,所述轧制优选为多道次轧制,所述轧制的总压下量优选为60~80%,进一步优选为65~75%,更优选为70%;每道次轧制的压下量优选为10~20%,进一步优选为15~20%。本发明对轧制后得到的板材的厚度没有特殊要求,本领域技术人员可根据实际需要选择,在本发明的具体实施例中,所述轧制后得到的板材的厚度具体为0.2cm。
在本发明中,所述退火的温度优选为300~450℃,进一步优选为330~420℃,更优选为350~400℃;时间优选为3~10h,进一步优选为4~9h,更优选为5~8h。在上述条件下进行退火能够使铝合金轧制后的纤维组织生长为亚细粒,晶内化学成分更加均匀,铝合金的电化学性能得到提高。
本发明还提供了上述技术方案所述无稀土铝合金或上述技术方案所述制备方法制备得到的无稀土铝合金作为阳极在铝空气电池中的应用。采用本发明提供的铝合金制备得到的铝空气电池具有较高的放电电压和能量密度。
为了进一步说明本发明,下面结合实施例对本发明提供的一种无稀土铝合金及其制备方法和应用进行详细地描述,但不能将它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
将金属铝在760℃下熔融10min,得到熔融铝液;
将铝箔包裹的金属铋、金属铟和金属镁加入到熔融铝液中,在搅拌下进行第二熔融,熔融的温度为760℃,时间为10min,得到熔融液;
将模具进行预热,达到240℃后,将熔融液倒入模具中浇铸成型,浇铸成型的时间为5min,得到1cm厚的成型板材;
将成型板材进行冷轧,每道次压下厚度为0.1cm,轧制8次后得到0.2cm厚的轧板;
将轧板在350℃下退火6h,得到无稀土铝合金。
实施例2~5和对比例1~3
按照实施例1的方法制备铝合金,其中各实施例和对比例的成分如表1所示。
表1实施例1~5和对比例1~3所制备得到的铝合金的成分
Bi/wt% | In/wt% | Mg/wt% | Al/wt% | |
实施例1 | 0.2 | 0.075 | 0.5 | 99.225% |
实施例2 | 0.4 | 0.075 | 0.5 | 99.025% |
实施例3 | 0.6 | 0.075 | 0.5 | 98.825% |
实施例4 | 0.8 | 0.075 | 0.5 | 98.625% |
实施例5 | 1.0 | 0.075 | 0.5 | 98.425% |
对比例1 | 0 | 0 | 0 | 100% |
对比例2 | 0 | 0.075 | 0.5 | 99.425% |
对比例3 | 0 | 0.5 | 0.5 | 99.0% |
性能测试
将实施例1~5和对比例1~3得到的铝合金应用于铝空气电池,所述铝空气电池的电解液为4mol/L的NaOH水溶液。对所得到的铝空气电池进行放电性能测试,测试结果如表2所示。
表2实施例1~5和对比例1~3制备得到的铝空气电池放电性能测试结果
根据表2的结果可知,采用本发明提供的铝合金制备得到的铝空气电池,在40mA·cm-2电流密度下的放电电压为1.056~1.367V,能量密度为2756.8~3531.9Wh·kg-1;在100mA·cm-2电流密度下的放电电压为0.606~0.901V,能量密度为1570.0~2447.3Wh·kg-1。
对实施例3和4以及对比例1得到的铝合金进行阻抗测试,测试结果如图1所示。从图1可以看出,实施例3和4所得到的铝合金和对比例1的纯铝的阻抗曲线表现出一致的走势,即为高频和低频两个电容环。但添加了In、Mg、Bi元素的铝合金的高频电容环的阻抗半径要明显小于纯铝的阻抗半径,说明其中溶解在铝基体中的Bi使得阳极晶粒细化,氧化膜电阻变小,极化电阻变小,阳极活性增强;镁元素的添加会降低析氢腐蚀,使耐蚀性增加;同时,In和Bi添加到铝基体中,在高温时易形成共熔体混合物,凝固后形成低共熔晶体或者颗粒附在铝基体与表面氧化膜之间,使氧化膜呈现不连续结构,破坏氧化膜与基体的附着结构,降低氧化膜的电阻。在In、Mg和Bi三种元素的协同作用下,细化了铝合金的晶粒,提高了电化学活性。
对实施例3和4以及对比例1得到的铝合金进行极化测试,测试结果如图2所示。从图2可以看出,实施例3和4所得到的铝合金相比于纯铝来说,发生了电位正移,抗腐蚀性能增加,表明在添加了In、Mg和Bi后,不仅能够进一步改善阳极活化的作用,In和Mg更有利于降低自腐蚀速率,减少析氢的阴极位置,使得腐蚀电流密度显著降低,活化性能和抗腐蚀性能兼容。在In、Mg和Bi的协同作用下,使本发明提供的铝合金表现出优异的活化性能。
尽管上述实施例对本发明做出了详尽的描述,但它仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部实施例,还可以根据本实施例在不经创造性前提下获得其他实施例,这些实施例都属于本发明保护范围。
Claims (10)
1.一种无稀土铝合金,包括以下质量百分含量的元素组分:Bi0.2~1.0%、In 0.05~0.2%、Mg 0.2~1.0%和余量的Al。
2.根据权利要求1所述的无稀土铝合金,其特征在于,包括以下质量百分含量的元素组分:Bi 0.4~1.0%、In 0.05~0.1%、Mg 0.4~0.7%和余量的Al。
3.权利要求1或2所述无稀土铝合金的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
按照权利要求1所述的无稀土铝合金中金属元素的质量配比,将Bi源、In源、Mg源和Al源混合熔融,得到熔融液;
将所述熔融液浇铸成型后,依次进行轧制和退火,得到所述无稀土铝合金。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述Al源为金属铝,所述Bi源为金属铋,所述In源为金属铟,所述Mg源为金属镁;
所述金属铝、金属铋、金属铟和金属镁的纯度独立的≥99.99%。
5.根据权利要求3或4所述的制备方法,其特征在于,所述混合熔融的温度为730~800℃,时间为15~30min。
6.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述浇铸成型的时间为5~10min。
7.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述轧制的方式为冷轧。
8.根据权利要求3或7所述的制备方法,其特征在于,所述轧制为多道次轧制,所述轧制的总压下量为60~80%,每道次的压下量为10~20%。
9.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述退火的温度为300~450℃,时间为3~10h。
10.权利要求1或2所述无稀土铝合金或权利要求3~9任一项所述制备方法制备得到的无稀土铝合金作为阳极在铝空气电池中的应用。
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