CN113546622A - 一种低温高活性催化氧化甲苯催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种低温高活性催化氧化甲苯催化剂及其制备方法和应用，属于催化剂技术领域。将六水合氯铂酸、氯化铱的乙二醇混合溶液及氢氧化钠的乙二醇溶液加入溶有聚乙烯吡咯烷酮的乙二醇中，利用微波辐照法制备铂铱合金，将离心分离好的合金分散在乙醇中，在室温下负载于二氧化铈上，经过干燥、焙烧、还原，最终制得低温高活性催化氧化甲苯催化剂。利用本方法制备得到的铂铱合金催化剂对甲苯进行催化氧化，具有优异的低温催化活性，其中Pt67Ir33/CeO2样品T50仅需121℃。本申请提供的催化剂及其制备方法，在VOCs催化净化领域拥有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于催化剂技术领域，更具体地说，涉及一种低温高活性催化氧化甲苯催化剂及其制备方法和应用。
背景技术
随着经济和社会的发展，生态环境建设问题越来越重要。挥发性有机化合物(VOCs)是重要的大气污染源之一，会产生臭氧、烟雾等影响环境气候，并且会造成严重的空气污染。其中，甲苯作为典型的芳香烃类化合物，在染料、农药、香料等合成生产中受到广泛应用，但其排放会危害周边环境和人类的身体健康。因此，推进甲苯的治理工作十分重要。在众多治理方法中，催化氧化方法由于处理效率高、无二次污染等优点而备受关注。与过渡金属氧化物相比，Pt、Pd等贵金属催化剂具有优异的催化活性，但其资源有限。除此之外，低温高效是优异催化剂需要具备的重要因素之一，而目前针对于甲苯催化氧化的催化剂在低温区(＜140℃)活性不高。因此，为能够实现对甲苯低能耗高效率的去除，开发具有低温高活性的新型催化剂材料具有重大意义。另一方面，单组分贵金属催化剂存在易烧结、中毒等问题，合金化有助于提高催化剂的化学和热稳定性。
发明内容
针对现有技术存在的上述问题，本发明解决的第一技术问题在于提供了一种低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法。解决的第二技术问题在于提供上述方法制备得到的低温高活性催化氧化甲苯催化剂。解决的最后一技术问题在于提供所述低温高活性催化氧化甲苯催化剂的具体应用。
为了解决上述技术问题，本发明所采用的技术方案如下：
一种低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法，包括：将六水合氯铂酸、氯化铱的乙二醇混合溶液及氢氧化钠的乙二醇溶液加入溶有聚乙烯吡咯烷酮的乙二醇中，利用微波辐照法制备铂铱合金，将离心分离好的合金分散在乙醇中，在室温下负载于二氧化铈上，经过干燥，焙烧，还原，得到催化剂。
进一步的，铂、铱的摩尔比为3∶1-1∶2。
进一步的，铂、铱的摩尔比为3∶1-1∶1。
进一步的，铂、铱的摩尔比为3∶1。
进一步的，铂、铱的摩尔比为1∶1。
进一步的，所述微波辐照法反应温度为150℃，反应时间30min。
进一步的，离心过程采用丙酮离心分离一次，乙醇和正己烷混合溶液离心分离两次。
进一步的，所述二氧化铈是采用六水合硝酸铈在马弗炉中500℃焙烧5h制备得到。
所述方法制备得到的低温高活性催化氧化甲苯催化剂。
所述的低温高活性催化氧化甲苯催化剂在VOCs催化净化中的应用。
相比于现有技术，本发明的有益效果为：
(1)本申请针对现在VOCs催化净化技术存在的问题，综合利用Ce的强氧化还原能力和Pt-Ir合金的电子效应、协同效应等，通过优化制备条件，设计合成PtxIry/CeO2催化剂，为芳烃类VOCs催化氧化反应提供了一种催化性能好、适用范围广、环境污染小的催化剂，在VOCs催化净化领域拥有广阔的应用前景；
(2)本发明所制备的负载于二氧化铈的铂铱合金催化剂催化氧化甲苯，尚未有相关报道，可有效处理甲苯；
(3)本发明所制备的负载于二氧化铈的铂铱合金催化剂对甲苯的催化氧化在低温段具有优异活性；
(4)制备方法简单便捷，可大规模生产。
附图说明
图1为不同比例铂铱合金的XRD结果图；
图2为负载在CeO2上不同比例合金的H2-TPR的结果图；
图3为负载在CeO2上不同比例合金的甲苯催化燃烧曲线图
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进一步进行描述。
对比例1：
取3mL 0.02mol/L H2PtCl6·6H2O的乙二醇溶液及2.4mL 0.25mol/L NaOH的乙二醇溶液，滴加入15mL溶有100mg PVP的乙二醇溶液中，采用微波辐照法在150℃下反应30min，将反应后的溶液用丙酮离心分离一次，再利用乙醇和正己烷离心分离两次，将所得产物分散在乙醇溶液中，加入分散在乙醇溶液中的二氧化铈中，负载量为0.6％(Pt与二氧化铈重量比，下同)，室温下搅拌4h，水浴蒸干，在110℃烘箱中干燥4h，研磨均匀，然后在马弗炉中200℃焙烧2h，在氢气氛围下200℃下还原2h。
取3mL 0.02mol/L IrCl3的乙二醇溶液及2.4mL 0.25mol/L NaOH的乙二醇溶液，滴加入15mL溶有100mg PVP的乙二醇溶液中，采用微波辐照法在150℃下反应30min，将反应后的溶液用丙酮离心分离一次，再利用乙醇和正己烷离心分离两次，将所得产物分散在乙醇溶液中，加入分散在乙醇溶液中的二氧化铈中，负载量为0.6％，室温下搅拌4h，水浴蒸干，在110℃烘箱中干燥4h，研磨均匀，然后在马弗炉中200℃焙烧2h，在氢气氛围下200℃下还原2h。
样品的XRD见附图1，负载于二氧化铈的催化剂样品的H2-TPR结果见附图2，XPS结果见表1。
实施例1：
取2.25mL 0.02mol/L H2PtCl6·6H2O的乙二醇溶液和0.75mL 0.02mol/L IrCl3的乙二醇溶液混合，将其与2.4mL 0.25mol/L NaOH的乙二醇溶液依次滴加入15mL溶有100mgPVP的乙二醇溶液中，采用微波辐照法在150℃下反应30min，将反应后的溶液用丙酮离心分离一次，再利用乙醇和正己烷离心分离两次，将所得合金分散在乙醇溶液中，加入分散在乙醇溶液中的二氧化铈中，负载量为0.6％，室温下搅拌4h，水浴蒸干，在110℃烘箱中干燥4h，研磨均匀，然后在马弗炉中200℃焙烧2h，在氢气氛围下200℃下还原2h，得到负载于二氧化铈的铂铱合金催化剂Pt75Ir25/CeO2。
样品的XRD见附图1，负载于二氧化铈的催化剂样品的H2-TPR结果见附图2，XPS结果见表1。
实施例2：
取2mL 0.02mol/L H2PtCl6·6H2O的乙二醇溶液和1mL 0.02mol/L IrCl3的乙二醇溶液混合，将其与2.4mL 0.25mol/L NaOH的乙二醇溶液依次滴加入15mL溶有100mg PVP的乙二醇溶液中，采用微波辐照法在150℃下反应30min，将反应后的溶液用丙酮离心分离一次，再利用乙醇和正己烷离心分离两次，将所得合金分散在乙醇溶液中，加入分散在乙醇溶液中的二氧化铈中，负载量为0.6％，室温下搅拌4h，水浴蒸干，在110℃烘箱中干燥4h，研磨均匀，然后在马弗炉中200℃焙烧2h，在氢气氛围下200℃下还原2h，得到负载于二氧化铈的铂铱合金催化剂Pt67Ir33/CeO2。
样品的XRD见附图1，负载于二氧化铈的催化剂样品的H2-TPR结果见附图2，XPS结果见表1。
实施例3：
取1.5mL 0.02mol/L H2PtCl6·6H2O的乙二醇溶液和1.5mL 0.02mol/L IrCl3的乙二醇溶液混合，将其与2.4mL 0.25mol/L NaOH的乙二醇溶液依次滴加入15mL溶有100mgPVP的乙二醇溶液中，采用微波辐照法在150℃下反应30min，将反应后的溶液用丙酮离心分离一次，再利用乙醇和正己烷离心分离两次，将所得合金分散在乙醇溶液中，加入分散在乙醇溶液中的二氧化铈中，负载量为0.6％，室温下搅拌4h，水浴蒸干，在110℃烘箱中干燥4h，研磨均匀，然后在马弗炉中200℃焙烧2h，在氢气氛围下200℃下还原2h，得到负载于二氧化铈的铂铱合金催化剂Pt50Ir50/CeO2。
样品的XRD见附图1，负载于二氧化铈的催化剂样品的H2-TPR结果见附图2，XPS结果见表1。
实施例4：
取1mL 0.02mol/LH2PtCl6·6H2O的乙二醇溶液和2mL 0.02mol/L IrCl3的乙二醇溶液混合，将其与2.4mL 0.25mol/L NaOH的乙二醇溶液依次滴加入15mL溶有100mg PVP的乙二醇溶液中，采用微波辐照法在150℃下反应30min，将反应后的溶液用丙酮离心分离一次，再利用乙醇和正己烷离心分离两次，将所得合金分散在乙醇溶液中，加入分散在乙醇溶液中的二氧化铈中，负载量为0.6％，室温下搅拌4h，水浴蒸干，在110℃烘箱中干燥4h，研磨均匀，然后在马弗炉中200℃焙烧2h，在氢气氛围下200℃下还原2h，得到负载于二氧化铈的铂铱合金催化剂Pt33Ir67/CeO2。
样品的XRD见附图1，负载于二氧化铈的催化剂样品的H2-TPR结果见附图2，XPS结果见表1。
实施例5：
制备得到的负载于二氧化铈的铂铱合金催化剂用于甲苯的催化氧化，反应气由1000ppm甲苯，空气组成混合气，空速为15000ml g-1h-1通过固定床连续流动石英反应器中进行。催化剂粒度为100-200目，用量为100mg。催化反应在120-180℃进行。尾气由气相色谱检测分析，检测器为FID，甲苯转化率通过以下公式计算：
本发明制备得到的不同比例合金通过X射线衍射(XRD)进行表征，负载于二氧化铈上的合金催化剂通过程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)以及甲苯催化氧化性能测试对其进行表征及催化性能评价，结果如表1，图1～3所示。XRD的结果表明所制备的不同比例铂铱纳米粒子均为面心立方结构(FCC)，并且其(111)晶面衍射峰位于单金属Pt和Ir对应衍射峰之间，并随Pt含量的增加，峰位置不断偏移，表明成功制备出PtIr合金。H2-TPR结果表明了与其他样品相比，Pt67Ir33/CeO2样品具有最好的还原能力。XPS结果表明Pt、Ir之间存在电子转移，适当的Pt/Ir比例可以提高合金中Pt0和Ir0的比例，有助于提高反应的低温活性。铂铱合金催化剂的对甲苯催化氧化性能评价表明与Ir/CeO2相比，Pt的加入提高了催化剂的催化活性，其中Pt67Ir33/CeO2样品表现出最佳的催化活性，T50仅为121℃，T90为139℃，明显优于单金属Pt、Ir催化剂，这主要与合金样品的低温还原性、Pt、Ir金属态比例及其相互作用相关。
表1负载在CeO2上不同比例合金的XPS数据结果图
Claims (10)
1.一种低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法，其特征在于，包括：将六水合氯铂酸、氯化铱的乙二醇混合溶液及氢氧化钠的乙二醇溶液加入溶有聚乙烯吡咯烷酮的乙二醇中，利用微波辐照法制备铂铱合金，将离心分离好的合金分散在乙醇中，在室温下负载于二氧化铈上，经过干燥，焙烧，还原，得到所述催化剂。
2.根据权利要求1所述的低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法，其特征在于，铂、铱的摩尔比为3∶1-1∶2。
3.根据权利要求2所述的低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法，其特征在于，铂、铱的摩尔比为3∶1-1∶1。
4.根据权利要求3所述的低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法，其特征在于，铂、铱的摩尔比为3∶1。
5.根据权利要求3所述的低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法，其特征在于，铂、铱的摩尔比为1∶1。
6.根据权利要求1所述的低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法，其特征在于，所述微波辐照法反应温度为150℃，反应时间30min。
7.根据权利要求1所述的低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法的方法，其特征在于，离心过程采用丙酮离心分离一次，乙醇和正己烷混合溶液离心分离两次。
8.根据权利要求1所述的低温高活性催化氧化甲苯催化剂的制备方法的方法，其特征在于，所述二氧化铈是采用六水合硝酸铈在马弗炉中500℃焙烧5h制备得到。
9.权利要求1至8任一项所述方法制备得到的低温高活性催化氧化甲苯催化剂。
10.权利要求9所述的低温高活性催化氧化甲苯催化剂在VOCs催化净化中的应用。
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