CN113346012A - 一种非熔融超晶格相变薄膜材料 - Google Patents
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Abstract
本发明属于微电子器件及存储技术领域，更具体地，涉及一种非熔融超晶格相变薄膜材料，其包括相变层和钉扎层，所述相变层和钉扎层交替堆叠形成周期性结构，所述相变层采用GeTe材料，所述钉扎层采用TiTe2材料；工作中，在所述相变层开始发生非熔融相变时，所述钉扎层不会发生相变，以提高所述钉扎层在相变过程中的稳定性。本发明的非熔融超晶格相变薄膜材料和现有的(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融相变材料相比，通过钉扎层材料及超晶格结构的优化，显著提高了超晶格中非相变部分钉扎层在相变过程中的稳定性，使得这种非熔融超晶格相变薄膜材料拥有更好的稳定性和更高的循环次数。
Description
技术领域
本发明属于微电子器件及存储技术领域，更具体地，涉及一种非熔融超晶格相变薄膜材料。
背景技术
相变存储器(PCRAM)被认为是最具潜力取代闪存的下一代存储技术之一。传统的相变存储器件在写操作(RESET)过程中相变材料需要达到熔化温度才能实现晶态到非晶态的转变，导致器件功耗过大，热串扰问题严重，集成度及数据存储可靠性难以提升。为了进一步降低相变存储器件功耗并提高存储可靠性，研究人员提出了非熔融相变材料的概念。和传统熔融相变材料相比，非熔融相变材料只需要在低温(低能量驱动)的情况下，通过不同晶体结构之间的转变，就可以完成器件电阻的变化，从而存储信息。非熔融相变材料不同晶体结构之间的转变过程是通过原子的层间迁移实现的，不需要将材料温度升高到熔点以上，非熔融相变需要的能量只要大于原子层间迁移所需克服的能量势垒即可，因此非熔融相变材料的操作功耗比传统熔融相变材料要低得多。
超晶格(Sb2Te3)(GeTe)2是目前研究最多的非熔融相变材料，它的相变过程集中在(GeTe)2层的晶格中，基于(GeTe)2层中原子排布结构的不同，最多可以形成三种不同的超晶格结构。这三种结构都存在相邻的Te-Te原子层，它们之间无法键合而形成了空隙较大的范德华间隙(约
)，从而给原子层迁移提供了较大的空间，目前非熔融相变过程中的原子迁移及晶态结构转变都发生在范德华间隙附近。理想状态下，在实现低能量驱动非熔融相变过程中，仅(GeTe)2层发生非熔融相变，而(Sb2Te3)层不发生相变。
但是，(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融超晶格相变材料中的(Sb2Te3)层也是硫系化合物，经仿真计算发现，(Sb2Te3)层在一定的能量激励下也可以发生晶态有序到非晶无序的结构变化，因此在非熔融相变过程中，(Sb2Te3)层的稳定性较差。
发明内容
针对现有技术的缺陷，本发明的目的在于提供一种非熔融超晶格相变薄膜材料，通过钉扎层材料及超晶格结构的优化，旨在解决现有的(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融超晶格相变材料稳定性差的问题。
为实现上述目的，本发明提供了一种非熔融超晶格相变薄膜材料，其包括相变层和钉扎层；所述相变层和钉扎层交替堆叠形成周期性结构，所述相变层采用GeTe材料，所述钉扎层采用TiTe2材料；工作时，在所述相变层开始发生非熔融相变时，所述钉扎层不会发生相变，以提高所述钉扎层在相变过程中的稳定性。
优选地，单层钉扎层的晶体结构为至少两层TiTe2。
优选地，单层相变层的晶体结构为三层GeTe晶格。
进一步优选地，所述三层GeTe晶格由上至下或由下至上有四种点阵排列方式，分别为Ge-Te-Ge-Te-Ge-Te、Ge-Te-Ge-Te-Te-Ge、Ge-Te-Te-Ge-Ge-Te和Te-Ge-Ge-Te-Ge-Te。
进一步优选地，在所述相变层发生非熔融相变过程中，所述三层GeTe晶格在所述四种点阵排列方式之间转变，使得所述非熔融超晶格相变薄膜材料形成四种不同晶体结构。
进一步优选地，所述四种不同晶体结构的晶体常数a、b分别为
其晶体常数c为
或
进一步优选地，在所述相变层发生非熔融相变过程中，所述三层GeTe晶格在Ge-Te-Ge-Te-Ge-Te和Te-Ge-Ge-Te-Ge-Te这两种点阵排列方式之间转变。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，具有以下有益效果：
(1)本发明提供的非熔融超晶格相变薄膜材料中，钉扎层采用TiTe2材料，相变层采用GeTe材料，所述相变层在开始发生非熔融相变时，所述钉扎层不会发生相变，相比于传统的(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融超晶格相变材料中钉扎层(Sb2Te3)在一定能量激励下能发生非晶化转变，本发明的钉扎层在非熔融相变过程中稳定性更好，从而提高了整个相变薄膜材料的非熔融相变稳定性。
(2)当本发明单层相变层的晶体结构为三层GeTe晶格时，TiTe2在超晶格结构中更加稳定，在非熔融相变过程中不会发生原子迁移，这样不仅提升了非熔融相变操作温度的窗口，也有利于提高非熔融相变的可靠性。
(3)当钉扎层中TiTe2层数增多时，非熔融相变操作温度的窗口随之增大，薄膜材料非熔融相变时TiTe2层的稳定性也随之提升。
(4)当相变层中的三层GeTe晶格在Ge-Te-Ge-Te-Ge-Te和Te-Ge-Ge-Te-Ge-Te这两种点阵排列方式之间转变时，体系能量差异更小，这两种晶格结构之间容易发生相互转变；并且这两种结构之间的迁移势垒和传统(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融相变材料的迁移势垒相当，说明本发明的超晶格相变薄膜材料也能完成类似于(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融相变材料的非熔融相变过程。
附图说明
图1是本发明实施例1非熔融超晶格相变薄膜材料(TiTe2)(GeTe)3的A、B、C、D四种超晶格结构的示意图；
图2是本发明实施例1非熔融超晶格相变薄膜材料(TiTe2)(GeTe)3中A结构转化为D结构的能量势垒图；
图3是现有技术非熔融超晶格相变薄膜材料(Sb2Te3)(GeTe)2在不同温度下原子均方位移检测图；
图4是本发明实施例1非熔融超晶格相变薄膜材料(TiTe2)(GeTe)3在不同温度下原子均方位移检测图；
图5是本发明实施例2非熔融超晶格相变薄膜材料(TiTe2)2(GeTe)3在不同温度下原子均方位移检测图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明提供的一种非熔融超晶格相变薄膜材料，其包括相变层和钉扎层；所述相变层和钉扎层交替堆叠形成周期性结构，工作中，当所述相变层开始发生非熔融相变时，所述钉扎层不会发生相变。
所述非熔融超晶格相变薄膜材料不需要高能量电脉冲将材料温度升高至熔点，因此不存在非晶化过程和非晶态，只需要低能量驱动，通过由一种晶格结构转变为另一种晶格结构，实现非熔融相变过程，降低了相变功耗。本发明通过优化钉扎层材料和整个相变材料的超晶格结构，使得所述非熔融超晶格相变薄膜材料中的钉扎层在非熔融相变过程中不会发生相变，相较于传统的(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融超晶格相变薄膜材料的中的(Sb2Te3)层，稳定性更好。
一些实施例中，相变层采用GeTe材料，钉扎层采用TiTe2材料。该非熔融超晶格相变薄膜材料表达式可写为((TiTe2)m(GeTe)n)x，其中m、n分别表示单层钉扎层中TiTe2的层数和单层相变层中GeTe的层数，x表示单层钉扎层(TiTe2)m和单层相变层(GeTe)n的周期数，m、n和x均为正整数。
一些实施例中，经过多次仿真验证，单层相变层的晶体结构优选三层GeTe晶格，即n＝3，相比于传统的两层GeTe晶格(n＝2)，超晶格相变薄膜材料中的钉扎层在非熔融相变过程中稳定性更好。
一些实施例中，采用VASP对(TiTe2)m(GeTe)3超晶格进行了分子动力学计算，相较于现有的(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融相变材料中Sb2Te3与GeTe之间的原子层剧烈运动起始温度的差异，(TiTe2)m(GeTe)3中TiTe2与GeTe之间的原子层剧烈运动起始温度的差异(即操作窗口)更大，因而稳定性有明显提升，且随着TiTe2层数m的增加，操作窗口增大，材料非熔融相变时TiTe2层的稳定性也随之提升。
一些实施例中，由于超晶格(TiTe2)m(GeTe)3中有三层GeTe二元结构，如果一层GeTe二元结构有正反两种情况，那么通常三层GeTe应有23＝8种结构，又因为TiTe2的对称性，所以两两重复，最终可以得到四种不同的晶格结构。在非熔融相变过程中，通过Ge原子的迁移实现不同晶格结构之间的转变，从而实现从一种晶格结构向另一种晶格结构的低功耗非熔融相变。
以下结合具体实施例，对上述技术方案详细说明。
实施例1
本实施例中使用materials studio软件搭建了四种不同结构的(TiTe2)(GeTe)3超晶格，并采用VASP进行原子弛豫，优化了晶体结构。具体参数如下：
A结构的晶体常数a、b、c分别为
B结构的晶体常数a、b、c分别为
C结构的晶体常数a、b、c分别为
D结构的晶体常数a、b、c分别为
A、B、C、D结构均为六方晶系。
如图1所示，A结构中的三层GeTe晶格点阵排列为Ge-Te-Ge-Te-Ge-Te，B结构中的三层GeTe晶格点阵排列为Ge-Te-Ge-Te-Te-Ge，C结构中的三层GeTe晶格点阵排列为Ge-Te-Te-Ge-Ge-Te，D结构中的三层GeTe晶格点阵排列为Te-Ge-Ge-Te-Ge-Te。
本实施例中使用VASP进行能量体系计算和分子动力学计算。
对于(TiTe2)(GeTe)3超晶格计算通用参数为：
对Te、Ti和Ge元素分别使用PAW_PBE Te_GW 22Mar2012、PAW_PBE Ti_sv_GW05Dec2013和PAW_PBE Ge_d_GW 19Mar2013赝势。离子步的收敛精度为1.0e-07ev，截断能350ev，k-point为8×8×2Monkhorst-Pack。
本实施例使用VASP对(TiTe2)(GeTe)3超晶格的四种结构分别进行了晶格能量的计算，A结构、B结构、C结构、D结构的体系能量分别为-41.605eV、-41.667eV、-59.042eV、-41.581eV。由此可以看出，A与D两种结构之间的体系能量差异较小，意味着A和D两种晶格结构容易发生相互转变。
本实施例使用VASP-VTST的neb算法对A结构到D结构之间的迁移势垒进行了计算，把初态到末态的直线路径均分为8段，进行力收敛计算。如图2所示，得到(TiTe2)(GeTe)3超晶格的A与D两种结构之间的迁移势垒为3.42eV。相较于(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融相变材料的迁移势垒2.56eV，在同一个数量级，相差不大。即(TiTe2)(GeTe)3超晶格薄膜材料也能完成类似于(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融相变材料的非熔融相变过程。
实施例2
本实施例提供了一种(TiTe2)2(GeTe)3非熔融超晶格相变薄膜材料。同实施例1，本实施例使用materials studio软件搭建了(TiTe2)2(GeTe)3晶体结构模型，并采用VASP进行原子弛豫，优化了晶体结构。
本发明使用VASP的分子动力学算法，计算了在不同温度下，(Sb2Te3)(GeTe)2超晶格、(TiTe2)(GeTe)3超晶格和(TiTe2)2(GeTe)3超晶格三种不同的超晶格结构的每层原子在c轴方向上的均方位移和标准差。具体参数为：温度由800k至1600k、每一步的时间为5fs、总步数为8000。
计算结果分别如图3、图4和图5所示，图中纵轴均方位移表征了不同温度下每种材料的每层原子的稳定性，升温过程中均方位移增加表示晶格稳定性变差。我们把超晶格中非相变部分与相变部分各自剧烈运动的起始温度的差异称为操作窗口。可以看出，(Sb2Te3)(GeTe)2超晶格中Sb2Te3与GeTe之间的原子层剧烈运动温度几乎没有差异(见图3)，而(TiTe2)(GeTe)3超晶格中TiTe2与GeTe之间的原子层剧烈运动温度差异为24K(见图4)，(TiTe2)2(GeTe)3超晶格中TiTe2与GeTe之间的原子层剧烈运动温度差异为264K(见图5)。与现有的(Sb2Te3)(GeTe)2非熔融相变材料相比，(TiTe2)m(GeTe)3的操作窗口明显增大，因而TiTe2层相比Sb2Te3层的稳定性有明显的提升；并且随着钉扎层中TiTe2层数m的增加，操作窗口也增大，说明材料在非熔融相变过程中TiTe2层的稳定性也随之提升。
与传统的非熔融相变存储材料(Sb2Te3)(GeTe)2相比，本发明提供的(TiTe2)m(GeTe)3超晶格材料在非熔融相变过程中，不发生原子迁移的部分TiTe2层稳定性有显著的提升，这样不仅提升了非熔融相变操作温度的窗口，也有利于提高非熔融相变的可靠性。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (7)
1.一种非熔融超晶格相变薄膜材料，其特征在于：包括相变层和钉扎层，所述相变层和钉扎层交替堆叠形成周期性结构，所述相变层采用GeTe材料，所述钉扎层采用TiTe2材料；
工作时，在所述相变层开始发生非熔融相变时，所述钉扎层不会发生相变，以提高所述钉扎层在相变过程中的稳定性。
2.根据权利要求1所述的非熔融超晶格相变薄膜材料，其特征在于：单层钉扎层的晶体结构为至少两层TiTe2。
3.根据权利要求1或2所述的非熔融超晶格相变薄膜材料，其特征在于：单层相变层的晶体结构为三层GeTe晶格。
4.根据权利要求3所述的非熔融超晶格相变薄膜材料，其特征在于：所述三层GeTe晶格由上至下或由下至上有四种点阵排列方式，分别为Ge-Te-Ge-Te-Ge-Te、Ge-Te-Ge-Te-Te-Ge、Ge-Te-Te-Ge-Ge-Te和Te-Ge-Ge-Te-Ge-Te。
5.根据权利要求4所述的非熔融超晶格相变薄膜材料，其特征在于：在所述相变层发生非熔融相变过程中，所述三层GeTe晶格在所述四种点阵排列方式之间转变，使得所述非熔融超晶格相变薄膜材料形成四种不同晶体结构。
6.根据权利要求5所述的非熔融超晶格相变薄膜材料，其特征在于：所述四种不同晶体结构的晶体常数a、b分别为
其晶体常数c为
或
7.根据权利要求4所述的非熔融超晶格相变薄膜材料，其特征在于：在所述相变层发生非熔融相变过程中，所述三层GeTe晶格在Ge-Te-Ge-Te-Ge-Te和Te-Ge-Ge-Te-Ge-Te这两种点阵排列方式之间转变。
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