CN113322396A - 综合力学性能优异的铜镍基中熵合金及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种综合力学性能优异的铜镍基中熵合金及其制备方法，其中，所述合金选取Cu‑Ni‑Cr‑Mn‑Al多主元为基础的合金的成分，多主元成分保证合金形成高固溶度的FCC结构基体，Al元素的加入可以促进生成纳米弥散分布的L12结构强化粒子，两者结合可实现复合强韧化。合金材料通过铸造退火热处理或冷轧以及后续热处理可获得高性能的合金，室温条件下抗拉强度可达到800MPa以上并具备拉伸延伸率大于20％的塑性。所述高力学性能合金可加工成多种形式的产品，在电气和电子产业以及船舶制造等领域内有广泛的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于铜镍基合金材料制备领域，涉及高强韧性变形结构材料，尤其是电气和电子产业以及船舶制造等领域应用的高强韧性铜镍合金材料设计及其制备方法。
背景技术
铜元素和镍元素在元素周期表中互为近邻，两种金属形成连续固溶体，具有面心立方晶格，即Cu-Ni系统在液态和固态下均具有完全的溶解性。研究表明，含有2％～30％的镍的铜镍合金具有很强的耐腐蚀性和热稳定性，几乎不受应力腐蚀开裂的影响，并在蒸汽和潮湿空气中表现出很高的抗氧化性。铁，铬，铌或锰的添加可以进一步提高强度和耐腐蚀性。它们用于制造电气和电子产品，以及各种船用产品。
目前应用比较多的是Cu-Ni-Mn系铜合金，Cu-Ni-Mn合金是以Mn元素加入到Cu-Ni合金后形成的，又称锰白铜。Mn元素可与合金内的Ni元素以1:1形成MnNi化合物，且Cu:Ni＝1:1时合金沉淀强化效果最好。具有面心四方结构的有序NiMn相是合金时效强化的主要因素。吴语等对Cu-15Ni-10Mn合金的研究表明，合金最佳工艺参数为：750℃固溶2h、加工率70％以及400℃时效8h，此时合金的性能为：抗拉强度1085MPa、硬度394Hv以及延伸率1.24％。
另外比较成熟的铜镍合金是Cu-Ni-Sn系铜合金，Eash等在Cu-Sn合金中加入Ni后，发现合金具有时效现象，铸件质量得到改进，合金强度有所提高。Cahn等人提出了调幅分解理论，Schwarta首次在Cu-9Ni-6Sn中观察到调幅分解组织，为Cu-Ni-Sn合金的强化提供了理论依据。在Cu-Ni-Sn三元合金中，Ni的加入可以抑制Sn的溶解度，而Sn元素的含量对时效过程产生影响。Zhang等通过研究Cu-15Ni-8Sn合金发现，Cu-15Ni-8Sn合金晶粒得到细化，Sn偏析控制在微米级。γ沉淀相(D03)分布在晶界以及基体α相上，合金的屈服强度以及抗拉强度分别达到520MPa和653MPa，延伸率可达17％。
第三种时效强化型铜合金为Cu-Ni-Si合金，Lei等通过研究Cu-6.0Ni-1.0Si-0.5Al-0.15Mg-0.1Cr合金发现流变应力增加到峰值后随变形时间增加而降低，表现出连续动态再结晶。动态再结晶发生在晶粒内的特殊位置，低温(750～800℃)下在剪切带以及形变带上形核，高温(850～900℃)下在基体晶粒内以及晶界处形核。通过优化参数得到最佳性能为：硬度341HV，抗拉强度1090MPa，屈服强度940MPa，延伸率3.5％。
Zhang等通过研究Cu-2.0Ni-0.5Si-0.15Ag合金发现经900℃固溶，再经不同冷变形并时效后第二相呈弥散分布。当变形量为40％，450℃时效2h后，其显微硬度达到203HV，与未经过预冷变形的合金相比，合金的显微硬度较高，这是由于时效前的预冷变形促进合金在时效过程中第二相的析出。合金经40％预冷变形，450℃时效4h时效后，其抗拉强度达到675MPa。Huang等通过研究Cu–4.5Ni–1.2Co–1.0Si–0.15Mg合金发现经两步热机械处理后，硬度为329HV，屈服强度为1086MPa，伸长率为3.6％。
上述研究表明，目前铜镍基合金在制备态下强度以及塑性综合性能较低，表现在强度高塑性低、塑性高强度低的弱点，存在着很显著的“韧性-强度”之间的此消彼长(trade-off)的效应，在一定程度上制约了高性能CuNi基合金作为承力结构件比如电气和电子产业以及船舶制造等领域中耐蚀、耐磨传动齿轮的开发与应用。
因此，提出一种综合力学性能优异的铜镍基合金，使其可以在电气和电子产业以及船舶制造等领域内有广泛的应用前景，成为研究热点。
发明内容
鉴于此，本发明的目的在于提供一种综合力学性能优异的铜镍基中熵合金及其制备方法，以解决铜镍基合金在制备态下强度以及塑性综合性能较低的问题。
本发明一方面提供了一种综合力学性能优异的铜镍基中熵合金，按照原子百分比，化学成分表达式为(CuaNibCrcMnd)1-0.01xAlx，化学成分表达式中，a＝50～65，b＝15～20，c＝15～20，d＝5～10，x＝4～6，且a+b+c+d＝100。
优选，所述的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金，按照原子百分比，化学成分表达式为(CuaNibCrcMnd)1-0.01xAlx，化学成分表达式中，a＝65，b＝15，c＝15，d＝5，x＝4～6。
进一步优选，所述的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金，按照原子百分比，化学成分表达式为(CuaNibCrcMnd)1-0.01xAlx，化学成分表达式中，a＝50，b＝20，c＝20，d＝10，x＝4～6。
本发明还提供了上述综合力学性能优异的铜镍基中熵合金的制备方法，包括如下步骤：
(1)按照上述的成分及其原子百分比配制合金并熔铸成铸锭；
(2)对所述铸锭进行退火热处理，得到综合力学性能优异的铸造铜镍基中熵合金，或，对所述铸锭依次进行均匀化处理、冷变形和退火热处理，得到综合力学性能优异的变形铜镍基中熵合金。
优选，步骤(2)中，所述退火热处理的温度为800～900℃，时间为1～1.5h。
进一步优选，步骤(2)中，所述均匀化处理的温度为900～950℃，时间为1～1.5h。
进一步优选，步骤(2)中，所述冷变形的变形量为70～80％。
进一步优选，步骤(2)中，所述冷变形为多道次冷变形。
进一步优选，每道次间隔进行900℃/0.5h中间退火。
本发明提供的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金，选取Cu-Ni-Cr-Mn-Al多主元为基础的合金的成分，多主元成分保证合金形成高固溶度的FCC结构基体，Al元素的加入可以促进生成纳米弥散分布的L12结构强化粒子，两者结合可实现复合强韧化。
本发明提供的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金制备方法比较简单，可通过常规的铸造以及冷热机械加工工艺进行生产。产业化投资对于一般工厂可利用现有设备即可，投资低廉。
利用本发明提供的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金，通过铸造退火热处理或冷轧以及后续热处理可获得高性能的合金，室温条件下抗拉强度可达到800MPa以上并具备拉伸延伸率大于20％的塑性。所述高性能合金可用于加工成多种形式的产品，在电气和电子产业以及船舶制造等领域内有广泛的应用前景。
具体实施方式
本发明利用中熵合金设计理念提出了“高固溶强化FCC基体”结合“L12结构强化粒子”强韧化的概念，即通过调整合金的成分以及控制合金的制备工艺，通过制备出FCC+L12结构来实现综合强韧化。这种结构在形变过程中通过多组元元素的固溶强化结合退火过程中析出的有序相粒子的沉淀强化可实现形变过程中的复合的强韧化效果，可在传统铜镍基合金体系基础上实现性能的突破。
实施例1
配制成分为(Cu65Ni15Cr15Mn5)0.95Al5(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行900℃/1h的均匀化处理，加工成可进行冷变形加工的片材。然后通过多道次轧制进行变形量为80％的冷变形(室温下冷轧或者旋锻，每道次中间进行900℃/0.5h退火)制备出相应的片材。经过900℃/1h的退火热处理，空冷，得合金片材。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的合金片材进行拉伸，名义拉伸塑性为21.3％，抗拉强度为951MPa。
实施例2
配制成分为(Cu65Ni15Cr15Mn5)0.94Al6(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行900℃/1h的均匀化处理，加工成可进行冷变形加工的片材。然后通过多道次轧制进行变形量为80％的冷变形(室温下冷轧或者旋锻，每道次中间进行900℃/0.5h退火)制备出相应的片材。经过800℃/1h的退火热处理，空冷，得合金片材。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的合金片材进行拉伸，名义拉伸塑性为20.3％，抗拉强度为955MPa。
实施例3
配制成分为(Cu65Ni15Cr15Mn5)0.96Al4(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行900℃/1h的均匀化处理，加工成可进行冷变形加工的片材。然后通过多道次轧制进行变形量为80％的冷变形(室温下冷轧或者旋锻，每道次中间进行900℃/0.5h退火)制备出相应的片材。经过800℃/1h的退火热处理，空冷，得合金片材。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的合金片材进行拉伸，名义拉伸塑性为23.1％，抗拉强度为946MPa。
实施例4
配制成分为(Cu65Ni15Cr15Mn5)0.96Al4(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行950℃/1h的均匀化处理，加工成可进行冷变形加工的片材。然后通过多道次轧制进行变形量为80％的冷变形(室温下冷轧或者旋锻，每道次中间进行900℃/0.5h退火)制备出相应的片材。经过900℃/1.5h的退火热处理，空冷，得合金片材。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的合金片材进行拉伸，名义拉伸塑性为20.1％，抗拉强度为961MPa。
实施例5
配制成分为配制成分为(Cu50Ni20Cr20Mn10)0.96Al4(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行900℃/1.5h的均匀化处理，加工成可进行冷变形加工的片材。然后通过多道次轧制进行变形量为70％的冷变形(室温下冷轧或者旋锻，每道次中间进行900℃/0.5h退火)制备出相应的片材。经过900℃/1h的退火热处理，空冷，得合金片材。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的合金片材进行拉伸，名义拉伸塑性为29.6％，抗拉强度为941MPa。
实施例6
配制成分为(Cu65Ni15Cr15Mn5)0.95Al5(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行900℃/1h的退火处理，得铸造合金。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的铸造合金进行拉伸，名义拉伸塑性为22.4％，抗拉强度为812MPa。
实施例7
配制成分为(Cu65Ni15Cr15Mn5)0.94Al6(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行900℃/1h的退火处理，得铸造合金。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的铸造合金进行拉伸，名义拉伸塑性为23.5％，抗拉强度为807MPa。
实施例8
配制成分为(Cu60Ni20Cr15Mn5)0.96Al4(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行900℃/1h的退火处理，得铸造合金。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的铸造合金进行拉伸，名义拉伸塑性为24％，抗拉强度为830MPa。
实施例9
配制成分为(Cu55Ni20Cr17.5Mn7.5)0.96Al4(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行800℃/1.5h的退火处理，得铸造合金。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的铸造合金进行拉伸，名义拉伸塑性为26％，抗拉强度为824MPa。
实施例10
配制成分为(Cu50Ni20Cr20Mn10)0.96Al4(at.％)合金，通过真空感应炉熔炼成5Kg铸锭，进行900℃/1h的退火处理，得铸造合金。
在室温下以10-3s-1的拉伸速率对得到的铸造合金进行拉伸，名义拉伸塑性为30％，抗拉强度为812MPa。
本发明提供的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金，通过调控以Cu-Ni-Cr-Mn-Al多主元为基础的合金的成分，获得FCC相以及γˊ相强韧化的组织，使得合金在室温下获得良好的力学性能：名义拉伸塑性达到20％以上，抗拉强度可达到800MPa；综合力学性能高于传统的Co-Ni-Mn,Co-Ni-Sn以及Co-Ni-Si系列合金。
Claims (9)
1.综合力学性能优异的铜镍基中熵合金，其特征在于，按照原子百分比，化学成分表达式为(CuaNibCrcMnd)1-0.01xAlx，化学成分表达式中，a＝50～65，b＝15～20，c＝15～20，d＝5～10，x＝4～6，且a+b+c+d＝100。
2.按照权利要求1所述的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金，其特征在于，按照原子百分比，化学成分表达式为(CuaNibCrcMnd)1-0.01xAlx，化学成分表达式中，a＝65，b＝15，c＝15，d＝5，x＝4～6。
3.按照权利要求1所述的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金，其特征在于，按照原子百分比，化学成分表达式为(CuaNibCrcMnd)1-0.01xAlx，化学成分表达式中，a＝50，b＝20，c＝20，d＝10，x＝4～6。
4.权利要求1至3中任一项所述的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
(1)按照权利要求1至3中任一项所述的成分及其原子百分比配制合金并熔铸成铸锭；
(2)对所述铸锭进行退火热处理，得到综合力学性能优异的铸造铜镍基中熵合金，或，对所述铸锭依次进行均匀化处理、冷变形和退火热处理，得到综合力学性能优异的变形铜镍基中熵合金。
5.按照权利要求4所述的综合力学性能优异的铸造铜镍基中熵合金的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，所述退火热处理的温度为800～900℃，时间为1～1.5h。
6.按照权利要求4所述的综合力学性能优异的变形铜镍基中熵合金的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，所述均匀化处理的温度为900～950℃，时间为1～1.5h。
7.按照权利要求4所述的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，所述冷变形的变形量为70～80％。
8.按照权利要求4所述的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，所述冷变形为多道次冷变形。
9.按照权利要求8所述的综合力学性能优异的铜镍基中熵合金的制备方法，其特征在于：每道次间隔进行900℃/0.5h中间退火。
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