CN113140839A - 一种铝空气电池电解液及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种铝空气电池电解液及其制备方法与应用，其由碱性溶液、自由水捕获剂、无机缓蚀剂和表面活性剂组成；其中，碱性溶液和自由水捕获剂均为液体，碱性溶液为电解液总体积的60～95％，自由水捕获剂为电解液总体积5～40％；无机缓蚀剂和表面活性剂是以固体形式添加进去，无机缓蚀剂在电解液中的浓度为0.05～20g/L，无机缓蚀剂与有机表面活性剂添加的质量比为1:(1～3)。本发明提出的一种铝空气电池电解液，其所含新型复合添加剂的加入，实现了对电解液的电导率和粘度影响较小的条件下，有效抑制了自由水分子活性，同时减少了铝负极/电解液的接触与反应，此外有机表面活性剂、无机添加剂之间形成了协同作用，大幅度提升了铝空气电池性能。
Description
技术领域
本发明属于空气电池技术领域，具体涉及一种铝空气电池电解液及其制备方法与应用。
背景技术
水系金属-空气电池是以金属为负极，碱性或中性水溶液为电解液，空气中氧气为正极反应物的新一代绿色电源，其中铝-空气电池因负极铝材料具有来源广泛、价格低廉、无污染且理论比能量高(8100Wh/kg)等优点，是21世纪理想的动力电源之一。目前铝空气电池多采用强碱电解液体系，该体系下产物不易堵塞电极，氧化膜易脱落且电池开路电压明显高于中性体系。然而，强碱体系下铝负极析氢严重，导致电池极化增大、内阻增加、放电效率低，使其性能难以发挥甚至氢气累积引发安全事故。
针对强碱性电解液体系中铝负极易腐蚀析氢的问题，直接向电解液中加入添加剂，可简单有效地提高铝空气电池的电化学性能。无机添加剂一般为高析氢过电位金属元素的无机盐或氧化物，其通过在铝放电过程中在铝表面还原为金属单质，提升电极析氢过电位的同时部分覆盖住电极表面，从而达到抑制析氢的目的，但单一的无机添加剂添加后在电极表面沉积的金属膜层不致密而疏松多孔，易脱落使得析氢抑制效果差。目前的方法多采用复合有机、无机添加剂以弥补单一无机添加剂的不足，但目前开发的有机添加剂主要通过强吸附作用，紧密覆盖在电极表面而抑制析氢，因而会降低铝电极的活性，使电池阻抗大幅上升，极化增大，降低电池电化学性能。
根据铝负极析氢反应原理，析氢的根源是铝与自由水分子接触后的反应，上述添加剂的作用原理，都是在铝负极/电解液界面处产生沉积、吸附作用以阻止铝基体与自由水分子之间的接触反应，并没有从本质上改变铝或水本身的反应活性。研究者在铝中加入多元合金元素以改变铝材料的反应特性，提升铝基体反应活性的同时提高析氢过电位，从而提升电池电化学性能。专利CN202010181154.0公开了一种铝空气电池用高浓盐碱性电解液，通过添加高浓度钾盐，可改变水分子的溶剂化结构，使得游离的自由水分子减少，从根源上抑制了水分子活性、增大了析氢反应的活化能，从而有效抑制铝负极的自腐蚀，电池性能大幅度提升，但此方法需加入大量的钠钾盐(质量摩尔浓度最高达32mol/kg)，电解液成本高昂，且高浓度的电解液粘度大、电导率大幅度降低，不利于铝负极电化学性能发挥。
综上所述，开发能抑制自由水分子活性，对电解液的电导率和粘度影响小，同时亦能阻碍铝负极/电解液接触的新型复合型添加剂(缓蚀剂)，将大幅度提升铝空气电池性能，推动其实际应用。
发明内容
本发明的目的是提供一种可以抑制自由水活性，且不影响电解液性能的铝空气电池电解液及其制备方法与应用。
本发明这种铝空气电池电解液，由碱性溶液、自由水捕获剂、无机缓蚀剂和表面活性剂组成；其中，碱性溶液和自由水捕获剂均为液体，碱性溶液为电解液总体积的60～95％，自由水捕获剂为电解液总体积5～40％；无机缓蚀剂和表面活性剂是以固体形式添加进去，无机缓蚀剂在电解液中的浓度为0.05～20g/L，无机缓蚀剂与有机表面活性剂添加的质量比为1:(1～3)。
所述的碱性溶液为氢氧化钠或氢氧化钾中的一种或两种配置而成的水溶液，其氢氧根离子浓度为2～8mol/L；优选的，氢氧根离子浓度为4～6mol/L。
所述的自由水捕获剂为二甲基亚砜、二甲基甲酰胺、乙二醇二甲醚、丙酮中的一种或多种；优选的，自由水捕获剂为电解液总体积的10～30％。
所述的无机缓蚀剂为锡酸盐、锌盐、铋盐及其氧化物中的一种或多种；优选的，所述的无机缓蚀剂的浓度为2～10g/L；无机缓蚀剂添加量过多会使得产物层过厚而大块脱落，添加量过少则抑制效果有限。
所述的有机表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、乙二胺四乙酸二钠中的一种或多种；有机表面活性剂可以吸附在无机产物膜未覆盖的铝表面及无机产物膜表面，起到弥补与强化无机产物膜的作用。
本发明这种铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
1)按照碱性溶液的浓度配置碱性溶液，然后按照自由水捕获剂与碱性溶液的体积比进行加热搅拌混合，混合均匀后，冷却至室温，得到初级电解液；
2)按照设定的浓度，向步骤1)中的初级电解液加入无机缓蚀剂和表面活性剂加热搅拌溶解后，得到铝空气电池电解液。
所述步骤1)中，加热温度为50～70℃；所述步骤2)中，加热温度为50～70℃。
所述的铝空气电池电解液在铝空气电池中的应用。
本发明的原理：
本发明的铝空气电池电解液中引入自由水捕获剂，一方面，通过强氢键作用将高反应活性的自由水分子“束缚”于自由水捕获剂分子链上，以二甲基亚砜(DMSO)为例，如图1所示，其分子式为(CH3)2SO，在与水混合之后，硫氧键中的氧原子能与水分子中的氢氧键形成强氢键，将自由的水分子“束缚”于二甲基亚砜分子中硫氧键中的氧原子上，从而有效降低游离的自由水分子数量，从根源上抑制水分子活性、增大析氢反应的活化能，抑制铝负极的自腐蚀析氢。
本发明有益效果：
本发明通过向碱性电解液中引入自由水捕获剂，一方面，通过强氢键作用将高反应活性的自由水分子“束缚”于自由水捕获剂分子链上，有效降低游离的自由水分子数量，从根源上抑制水分子活性、增大析氢反应的活化能，抑制铝负极的自腐蚀析氢。另一方面，在加入自由水捕获剂的同时，本发明还向电解液中加入无机添加剂，锡酸盐、锌、铋盐及其氧化物在铝空气电池放电时，还原成金属单质，提升铝电极析氢过电位的同时部分覆盖住电极表面阻碍铝负极与电解液接触；无机添加剂在自由水捕获剂抑制水活性的基础上，进一步抑制了析氢反应。同时，加入的有机表面活性剂吸附在无机产物膜未覆盖的铝表面及无机产物膜表面，起到弥补与强化无机产物膜的作用，解决了单一的无机添加剂在电极表面得到的产物膜层不致密、易脱落、抑制析氢效果有限的问题，具有协同效应。
本发明提出的一种铝空气电池电解液，其所含新型复合添加剂的加入，实现了对电解液的电导率和粘度影响较小的条件下，有效抑制了自由水分子活性，同时减少了铝负极/电解液的接触与反应，此外有机表面活性剂、无机添加剂之间形成了协同作用，大幅度提升了铝空气电池性能。
附图说明
图1自由水捕获剂(二甲基亚砜为例)分子与自由水分子作用形成氢键示意图；
图2为实施例1～4以及对比例1中，不同二甲基亚砜添加量下，铝负极的开路电位、极化曲线
具体实施方式
以下实施例旨在对本发明内容做进一步详细说明；而本发明权利要求的保护范围不受实施例限制。
实施例1
首先配制4mol/L的氢氧化钠溶液80mL，加入20mL的二甲基亚砜混合，在50℃下，搅拌均匀后，自然冷却至室温，随后加入0.8g的锡酸钠和1.6g的十二烷基苯磺酸钠，在50℃下搅拌溶解，自然冷却后，得到电解液，并应用于铝空气电池。
实施例2
制备方法与实施例1类似，区别点在于，氢氧化钠溶液与二甲基亚砜混合的比例为90mL:10mL。
实施例3
制备方法与实施例1类似，区别点在于，氢氧化钠溶液与二甲基亚砜混合的比例为70mL:30mL。
实施例4
制备方法与实施例1类似，区别点在于，氢氧化钠溶液与二甲基亚砜混合的比例为60mL:40mL。
对比例1
制备方法与实施例1类似，区别点在于，未加入二甲基亚砜，氢氧化钠溶液为100mL。
对比例2
制备方法与实施例1类似，区别点在于，未添加锡酸钠。
对比例3
制备方法与实施例1类似，区别点在于，未添加十二烷基苯磺酸钠。
对比例4
制备方法与实施例1类似，区别点在于，未添加二甲基亚砜、锡酸钠和十二烷基苯磺酸钠。
对比例1与实施例1～4的中电解液应用于铝空气电池后，铝负极的开路电压与极化曲线如图2所示：随二甲基亚砜(DMSO)在电解液中比例增加，DMSO与水间强氢键结合数量增加，开路电位负移，而极化曲线显示此时腐蚀电流密度显著降低，析氢腐蚀得到抑制。
实施例1与对比例1～4中析氢速率与腐蚀电流密度，如表1所示，实施例1中加入了复合添加剂，析氢腐蚀得到了明显抑制，其析氢速率仅为3.7mL/(cm2·h)，而腐蚀电流密度仅为6.4mA/cm2。对比例1-4中因少加或未加入添加剂组分，析氢腐蚀得不到有效抑制，析氢速率快且腐蚀电流密度增大。
表1实施例1以及对比例1～4的性能数据
实施例5
首先配制6mol/L的氢氧化钠溶液80mL，加入20mL的乙二醇二甲醚混合，在50℃下，搅拌均匀后，自然冷却至室温，随后加入0.8g的锡酸钠和1.6g的十二烷基苯磺酸钠，在50℃下搅拌溶解，自然冷却后，得到电解液，并应用于铝空气电池。
实施例6
首先配制4mol/L的氢氧化钠溶液70mL，加入30mL的二甲基亚砜混合，在50℃下，搅拌均匀后，自然冷却至室温，随后加入0.8g的锡酸钠和1.6g的乙二胺四乙酸二钠，在50℃下搅拌溶解，自然冷却后，得到电解液，并应用于铝空气电池。
实施例7
首先配制4mol/L的氢氧化钠溶液80mL，加入20mL的二甲基亚砜混合，在50℃下，搅拌均匀后，自然冷却至室温，随后加入0.6g的氧化锌、0.2g的硝酸铋和1.6g的乙二胺四乙酸二钠，在50℃下搅拌溶解，自然冷却后，得到电解液，并应用于铝空气电池。
实施例5～7的性能数据如表2所示，相比较于实施例1，实施例5中采用6mol/L的氢氧化钠溶液，并以乙二醇二甲醚代替DMSO，亦能起到与水形成氢键的作用，捕获部分自由水；实施例6与实施例3相比，表面活性剂以乙二胺四乙酸二钠代替十二烷基苯磺酸钠，同样具有弥补与强化无机产物膜的作用；实施例7与实施例1相比，以0.6g氧化锌、0.2g硝酸铋组合无机添加剂代替0.8g锡酸钠无机添加剂，由于锌析氢过电位稍低于锡，电极的析氢速率与腐蚀电流密度稍微增大，但抑制效果仍高于少加或未加入添加剂组分的对比例1～4。
表2实施例5～7的性能数据
Claims (10)
1.一种铝空气电池电解液，其特征在于，由碱性溶液、自由水捕获剂、无机缓蚀剂和表面活性剂组成；其中，碱性溶液和自由水捕获剂均为液体，碱性溶液为电解液总体积的60～95％，自由水捕获剂为电解液总体积5～40％；无机缓蚀剂和表面活性剂是以固体形式添加进去，无机缓蚀剂在电解液中的浓度为0.05～20g/L，无机缓蚀剂与有机表面活性剂添加的质量比为1:(1～3)。
2.根据权利要求1所述的铝空气电池电解液，其特征在于，所述的碱性溶液为氢氧化钠或氢氧化钾中的一种或两种配置而成的水溶液，其氢氧根离子浓度为2～8mol/L。
3.根据权利要求2所述的铝空气电池电解液，其特征在于，所述氢氧根离子浓度为4～6mol/L。
4.根据权利要求1所述的铝空气电池电解液，其特征在于，所述的自由水捕获剂为二甲基亚砜、二甲基甲酰胺、乙二醇二甲醚、丙酮中的一种或多种；自由水捕获剂为电解液总体积的10～30％。
5.根据权利要求2所述的铝空气电池电解液，其特征在于，所述的无机缓蚀剂为锡酸盐、锌盐、铋盐及其氧化物中的一种或多种。
6.根据权利要求2所述的铝空气电池电解液，其特征在于，所述的无机缓蚀剂的浓度为2～10g/L。
7.根据权利要求2所述的铝空气电池电解液，其特征在于，所述的有机表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、乙二胺四乙酸二钠中的一种或多种。
8.根据权利要求1～7中任意一项所述的铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
1)按照碱性溶液的浓度配置碱性溶液，然后按照自由水捕获剂与碱性溶液的体积比进行加热搅拌混合，混合均匀后，冷却至室温，得到初级电解液；
2)按照设定的浓度，向步骤1)中的初级电解液加入无机缓蚀剂和表面活性剂加热搅拌溶解后，得到铝空气电池电解液。
9.根据权利要求8中所述的铝空气电池电解液的制备方法，其特征在于，所述步骤1)中，加热温度为50～70℃；所述步骤2)中，加热温度为50～70℃。
10.根据权利要求1～7中任意一项所述的铝空气电池电解液在铝空气电池中的应用。
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