CN108023144A - 一种电解液复合缓蚀剂、铝空气电池电解液及其制备方法、铝空气电池 - Google Patents

一种电解液复合缓蚀剂、铝空气电池电解液及其制备方法、铝空气电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种电解液复合缓蚀剂、铝空气电池电解液及其制备方法、铝空气电池，属于铝空气电池领域。本发明的电解液复合缓蚀剂，由L‑半胱氨酸和氧化锌组成；所述L‑半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为0.003～50:50～1000。本发明的电解液复合缓蚀剂，组分构成简单，成本低，安全且符合环保要求，不但能显著降低铝阳极的析氢自腐蚀速率，还能使铝阳极的开路电位和外加电流条件下的工作电位显著负移，阳极效率升高，使铝阳极拥有良好的耐蚀性和较高的电化学活性，以满足碱性铝空气电池大电流密度放电的要求。

Description

一种电解液复合缓蚀剂、铝空气电池电解液及其制备方法、铝 空气电池
技术领域
本发明涉及一种电解液复合缓蚀剂、铝空气电池电解液及其制备方法、铝空气电池，属于铝空气电池领域。
背景技术
由于金属空气电池具有高效、清洁等优点，因此将成为21世纪的理想动力电源之一。我国已经加大了对金属空气电池，尤其是铝-空气电池和锌-空气电池等的研发投入。铝-空气电池以空气电极为正极，金属铝或铝合金作为负极，碱性或中性水溶液作为电解液，空气中的氧气通过气体扩散电极到达气-固-液三相界面与金属铝发生反应而放出电能，其产物无毒并可回收利用，是理想的电池体系。该电池体系具有材料来源丰富，能量密度大，可靠性高，安全且无污染、价格低等优点，具有很广阔的应用前景。
自上世纪70年代起，国内外已经对铝-空气电池作了大量研究，总体来看，研究主要集中在铝阳极材料、电解液缓蚀剂以及电池体系等方面。由于纯铝是一种比较活泼的金属材料，在碱性溶液中自腐蚀速率较大，并产生大量氢气，使电池不能充分发挥高能量电源的优势，尤其是在大电流密度工作条件下，其稳定工作电位较低，阳极极化严重，限制了铝空气电池的工业产业化和实际应用。近年来的研究发现，通过添加相应的电解液有机/无机缓蚀剂，可大大提高铝阳极的电化学性能及其在电池中的应用性能。
大多数单一型电解液缓蚀剂虽然能够减小铝阳极合金的自腐蚀速率，但往往是以牺牲阳极活性为代价；能同时满足减小铝阳极合金自腐蚀速率，且不影响甚至是能够提高铝阳极活性的缓蚀剂，一般是复合型缓蚀剂，但大多数复合型缓蚀剂组分复杂，一方面会造成材料、资源浪费，另一方面某些组分可能会造成环境污染，不符合环保要求。
申请公布号为CN 105870545A的中国发明专利电解液缓蚀剂、铝空气电池电解液及其制备方法，所述电解液缓蚀剂主要由无机成相型缓蚀剂和有机吸附型缓蚀剂组成，所述无机成相型缓蚀剂选自乙酸锌、锰酸盐及硝酸钪中的至少一种，所述有机吸附型缓蚀剂选自苯并三氮唑、天然氨基酸及阳离子表面活性剂中的至少一种，所述无机成相型缓蚀剂与所述有机吸附型缓蚀剂的摩尔比为1～5000:1～1000，该专利公开的电解液包括强碱和上述电解液缓蚀剂，在一定程度上降低了阳极的腐蚀速率，但阳极效率仍有待进一步提高。
因此寻求一类新型的简单复合型缓蚀剂，既能显著提高铝阳极活性又能显著降低自腐蚀速率，具有重大意义。
发明内容
本发明的目的在于提供一种电解液复合缓蚀剂，在降低铝阳极的析氢自腐蚀速率的同时提高阳极效率。
本发明的第二个目的在于提供一种铝空气电池电解液。
本发明的第三个目的在于提供一种上述铝空气电池电解液的制备方法。
本发明的第四个目的在于提供一种铝空气电池。
为实现上述目的，本发明的技术方案是：
一种电解液复合缓蚀剂，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；所述L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为0.003～50:50～1000。
优选的，所述L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为0.005～0.1:500。
上述L-半胱氨酸的化学式为C3H7NO2S，常温下为白色粉末。L-半胱氨酸是一种有机绿色缓蚀剂，在碱性溶液中十分稳定，L-半胱氨酸有机缓蚀剂含有氨基(-NH2)和羧基(-COOH)极性基团，具有良好的生物相容性和生物降解性，是一种环境友好型绿色材料。L-半胱氨酸易溶于水，极性基团能吸附在金属表面上，非极性基团形成疏水层，具有较好的缓蚀性能。
上述氧化锌为辅助无机添加剂，氧化锌的化学式为ZnO，常温下为白色粉末。适量的ZnO对抑制析氢有显著的效果，并会降低铝阳极极化，使铝阳极电位负移。这是由于ZnO溶解，在铝合金表面生成了金属Zn层，如反应式(1)和(2)。沉积的Zn在碱性介质中又溶解生成锌盐。这些反应产物的沉积是一个阴极过程，导致阴极电流降低。
典型的缓蚀剂作用机理是：通过阳极反应或阴极反应在铝阳极表面形成保护膜(钝化膜或保护性膜)，保护膜的存在减少了析氢活化点，使铝阳极析氢自腐蚀速率降低，但容易造成阳极极化。
本发明的电解液复合缓蚀剂的作用机理与一般缓蚀剂不同，主要作用有三点：①鉴于L-半胱氨酸中含有大量的氨基和羧基，这些基团中有大量的孤对电子，能够和铝结合，生成一层有机膜沉积在铝合金表面，保护铝合金不受腐蚀；当L-半胱氨酸添加在溶液中时，由于L-半胱氨酸特殊的溶解性(在水溶液中会形成粘稠状的胶体)，溶液变浑浊。但是随着铝合金试样的放入，这些粘稠状的物质逐渐聚集到铝合金的表面，而溶液则逐渐变澄清；②L-半胱氨酸的分子比较大，所以能在铝合金表面伸展开，形成一层比较均匀致密的膜层。然而，正是由于L-半胱氨酸体积较大，容易发生缠绕，不能够遮蔽铝合金表面所有的活性位，由于L-半胱氨酸分子链较长，容易发生缠绕，导致表面膜内形成许多缺陷，大量的氨基和羧基，及大量的孤对电子与反应产物形成络合物离子，能有效促进反应产物脱附，使铝阳极持续活化，在铝阳极放电时减小铝阳极极化，改善放电性能；③在碱性溶液中添加ZnO，能在铝的表面上形成一层多孔疏松的锌化合物，为了提高锌盐层的致密性及与铝基体的附着力，加入L-半胱氨酸，L-半胱氨酸含有氨基(-NH2)和羧基(-COOH)极性基团，这些极性基团和锌化合物相互作用，一起吸附沉积在铝表面上(反应3和4)，非极性基团形成疏水层，阻止了铝和水的接触，降低了铝的自腐蚀速率。
RNH2+Zn2+＝(RNH2Zn)2+ (3)
(RNH2Zn)2++Al+2e—＝RNH2ZnAl (4)
由于L-半胱氨酸/氧化锌与Al(OH)3相互作用，促使腐蚀产物容易剥落，从而使铝阳极活化，电位负移。但过量的L-半胱氨酸或氧化锌会机械地吸附在铝阳极表面，在阻碍腐蚀析氢的同时，也会造成铝阳极电位正移。在单独添加缓蚀剂L-半胱氨酸的基础上，复合添加适量的ZnO，可以在减小铝阳极析氢自腐蚀的同时，使铝阳极开路电位负移，阳极效率升高。
一种铝空气电池电解液，包括碱、L-半胱氨酸和氧化锌；所述电解液中L-半胱氨酸的浓度为0.003～50mmol/L，所述电解液中氧化锌的浓度为0.05～1mol/L。
优选的，所述电解液中L-半胱氨酸的浓度为0.005～0.1mmol/L，所述电解液中氧化锌的浓度为0.5mol/L。
所述电解液中碱的浓度为1～7mol/L。
所述碱为氢氧化钠或氢氧化钾。
上述铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：将L-半胱氨酸、氧化锌加入碱液中混合均匀使L-半胱氨酸、氧化锌溶解，即得。
上述铝空气电池电解液的制备方法，优选的，包括以下步骤：包括以下步骤：先将L-半胱氨酸加入碱液中混和均匀溶解后，再加入氧化锌混匀溶解，即得。
一种铝空气电池，包括电解液，所述电解液为上述铝空气电池电解液。
本发明的有益效果是：
本发明的电解液复合缓蚀剂，组分构成简单，成本低，安全且符合环保要求，不但能显著降低铝阳极的析氢自腐蚀速率，还能使铝阳极的开路电位和外加电流条件下的工作电位显著负移，阳极效率升高，使铝阳极拥有良好的耐蚀性和较高的电化学活性，以满足碱性铝-空气电池大电流密度放电的要求。
本发明铝空气电池电解液既能控制碱性铝-空气电池析氢腐蚀过快，又能保证铝阳极合金具有较高的电化学活性，对提高电池性能，延长放电寿命具有重要意义，利于大规模推广应用。
本发明铝空气电池电解液的制备方法，简单易行，成本低，具有好的应用前景。
具体实施方式
实施例1
本实施例的电解液复合缓蚀剂，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；其中L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为1:80。
本实施例的铝空气电池电解液，包括NaOH、L-半胱氨酸和氧化锌、水；电解液中L-半胱氨酸的浓度为1mmol/L，氧化锌的浓度为0.08mol/L，NaOH的浓度为5mol/L。
本实施例的铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
配制浓度为5mol/L的氢氧化钠溶液，降温至室温，然后向氢氧化钠溶液中加入配方量的L-半胱氨酸，搅拌、溶解完全；再将配方量的氧化锌加入到溶解有L-半胱氨酸的氢氧化钠溶液中，搅拌溶解即可。
本实施例的铝空气电池，采用上述铝空气电池电解液。
实施例2
本实施例的电解液复合缓蚀剂，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；其中L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为5:80。
本实施例的铝空气电池电解液，包括NaOH、L-半胱氨酸、氧化锌、水；该电解液中L-半胱氨酸的浓度为5mmol/L，氧化锌的浓度为0.08mol/L，NaOH的浓度为1mol/L。
本实施例的铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
配制浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液，降温至室温，然后向氢氧化钠溶液中加入配方量的L-半胱氨酸，搅拌、溶解完全；再准确称取配方量的氧化锌，加入到溶解有L-半胱氨酸的氢氧化钠溶液中，搅拌溶解即可。
本实施例的铝空气电池，采用上述铝空气电池电解液。
实施例3
本实施例的电解液复合缓蚀剂，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；其中L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为0.003:500。
本实施例的铝空气电池电解液，包括NaOH、L-半胱氨酸和氧化锌和水；该电解液中L-半胱氨酸的浓度为0.003mmol/L，氧化锌的浓度为0.5mol/L，NaOH的浓度为6mol/L。
本实施例的铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
配制浓度为6mol/L的氢氧化钠溶液，降温至室温，然后向氢氧化钠溶液中加入配方量的L-半胱氨酸，搅拌、溶解完全；再将配方量的氧化锌加入到溶解有L-半胱氨酸的氢氧化钠溶液中，搅拌溶解即可。
本实施例的铝空气电池，采用上述铝空气电池电解液。
实施例4
本实施例的电解液复合缓蚀剂，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；其中L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为0.2:200。
本实施例的铝空气电池电解液，包括NaOH、L-半胱氨酸和氧化锌、水；该电解液中L-半胱氨酸的浓度为0.2mmol/L，氧化锌的浓度为0.2mol/L，NaOH的浓度为2mol/L。
本实施例的铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
配制浓度为2mol/L的氢氧化钠溶液，降温至室温，然后向氢氧化钠溶液中加入配方量的L-半胱氨酸，搅拌、溶解完全；再准确称取配方量的氧化锌，加入到溶解有L-半胱氨酸的氢氧化钠溶液中，搅拌溶解即可。
本实施例的铝空气电池，采用上述铝空气电池电解液。
实施例5
本实施例的电解液复合缓蚀剂，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；其中L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为30:1000。
本实施例的铝空气电池电解液，包括NaOH、L-半胱氨酸、氧化锌、水；该电解液中L-半胱氨酸的浓度为30mmol/L，氧化锌的浓度为1mol/L，NaOH的浓度为7mol/L。
本实施例的铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
配制浓度为7mol/L的氢氧化钠溶液，降温至室温，然后向氢氧化钠溶液中加入配方量的L-半胱氨酸，搅拌、溶解完全；然后加入配方量的氧化锌，搅拌溶解即可。
本实施例的铝空气电池，采用上述铝空气电池电解液。
实施例6
本实施例的电解液复合缓蚀剂，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；其中L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为0.03:600。
本实施例的铝空气电池电解液，包括NaOH、L-半胱氨酸、氧化锌、水；该电解液中L-半胱氨酸的浓度为0.03mmol/L，氧化锌的浓度为0.6mol/L，NaOH的浓度为3mol/L。
本实施例的铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
配制浓度为3mol/L的氢氧化钠溶液，降温至室温，然后向氢氧化钠溶液中加入配方量的L-半胱氨酸，搅拌、溶解完全；再准确称取配方量的氧化锌，加入到溶解有L-半胱氨酸的氢氧化钠溶液中，搅拌溶解即可。
本实施例的铝空气电池，采用上述铝空气电池电解液。
实施例7
本实施例的电解液复合缓蚀剂，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；其中L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为50:5。
本实施例的铝空气电池电解液，包括NaOH、L-半胱氨酸、氧化锌和水；该电解液中L-半胱氨酸的浓度为50mmol/L，氧化锌的浓度为0.005mol/L，NaOH的浓度为1.8mol/L。
本实施例的铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
配制浓度为1.8mol/L的氢氧化钠溶液，降温至室温，然后向氢氧化钠溶液中加入配方量的L-半胱氨酸，搅拌、溶解完全；再准确称取配方量的氧化锌，加入到溶解有L-半胱氨酸的氢氧化钠溶液中，搅拌溶解即可。
本实施例的铝空气电池，采用上述铝空气电池电解液。
实施例8
本实施例的电解液复合缓蚀剂，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；其中L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为0.01:100。
本实施例的铝空气电池电解液，包括KOH、L-半胱氨酸、氧化锌、水；该电解液中L-半胱氨酸的浓度为0.01mmol/L，氧化锌的浓度为0.1mol/L，KOH的浓度为4mol/L。
本实施例的铝空气电池电解液的制备方法，包括以下步骤：
配制浓度为4mol/L的KOH溶液，降温至室温，然后向KOH溶液中加入配方量的L-半胱氨酸，搅拌、溶解完全；再将配方量的氧化锌加入到溶解有L-半胱氨酸的氢氧化钠溶液中，搅拌溶解即可。
本实施例的铝空气电池，采用上述铝空气电池电解液。
对比例
配制浓度为4mol/L的氢氧化钠溶液作为铝空气电池电解液。
实验例
利用失重法测试5N铝阳极在实施例1-8及对比例制备的电解液中静态下的自腐蚀速率，测试时间1h，结果详见下表1。利用三电极体系测试5N铝阳极在上述电解液中的开路电位及室温下、100mA/cm2电流密度下的工作电位。
表1在实施例1～8及对比例电解液中铝空气电池阳极材料的电化学性能
从表1中可以看出，上述阳极在实施例1-8电解液中的自腐蚀速率为0.3～2mg/cm2·h，开路电位和工作电位分别为-1.95～-1.80V(vs Hg/HgO)和-1.82～-1.59V(vs Hg/HgO)，阳极效率为63～87％；与其在4mol/L氢氧化钠电解液中测试的数据相比，自腐蚀速率有所减小，开路电位和工作点位均显著负移，阳极效率明显升高。

Claims (9)

1.一种电解液复合缓蚀剂，其特征在于，由L-半胱氨酸和氧化锌组成；所述L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为0.003～50:50～1000。
2.根据权利要求1所述的电解液复合缓蚀剂，其特征在于，所述L-半胱氨酸和氧化锌的摩尔比为0.005～0.1:500。
3.一种铝空气电池电解液，其特征在于，包括碱、L-半胱氨酸和氧化锌；所述电解液中L-半胱氨酸的浓度为0.003～50mmol/L，所述电解液中氧化锌的浓度为0.05～1mol/L。
4.根据权利要求3所述的铝空气电池电解液，其特征在于，所述电解液中L-半胱氨酸的浓度为0.005～0.1mmol/L，所述电解液中氧化锌的浓度为0.5mol/L。
5.根据权利要求3所述的铝空气电池电解液，其特征在于，所述电解液中碱的浓度为1～7mol/L。
6.根据权利要求3所述的铝空气电池电解液，其特征在于，所述碱为氢氧化钠或氢氧化钾。
7.一种如权利要求3所述的铝空气电池电解液的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：将L-半胱氨酸、氧化锌加入碱液中混合均匀使L-半胱氨酸、氧化锌溶解，即得。
8.根据权利要求7所述的铝空气电池电解液的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：先将L-半胱氨酸加入碱液中混和均匀溶解后，再加入氧化锌混匀溶解，即得。
9.一种铝空气电池，包括电解液，其特征在于，所述电解液为权利要求3所述的铝空气电池电解液。
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