CN113113567A - 梯度电势分布的正电极、锂离子电池及其制备方法和应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了梯度电势分布的正电极、锂离子电池及其制备方法和应用，所述锂离子电池包括：正电极、负电极、隔离膜和电解液；所述正电极包括正极集流体以及多层正极活性材料层，所述多层正极活性材料层的电势沿着远离所述正极集流体的方向呈梯度降低；所述负电极包括负极集流体以及多层负极活性材料层，所述多层负极活性材料层的电势沿着远离所述负极集流体的方向呈梯度升高；且正电极的电势大于负电极的电势。从正极集流体到正极活性材料层、隔膜层、负极活性材料层、负极集流体，电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题；进一步降低了正、负极片表面之间的电势差，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。

Description

梯度电势分布的正电极、锂离子电池及其制备方法和应用
技术领域
本发明属锂离子电池技术领域，具体涉及一种梯度电势分布的正电极、锂离子电池及其制备方法和应用。
背景技术
在动力电池起初的发展阶段，磷酸铁锂电池由于其非常高的安全性受到电动汽车厂以及消费者的青睐。然而，随着客户端对续航里程要求的不断提升，磷酸铁锂电池的能量密度已经不能满足需求。目前商业化的三元锂离子电池能量密度已达～240Wh/kg，无法满足不断增长的纯电动车的续航要求。因此，高比能量的电池一直是动力电池开发的努力方向。但是，高能量密度不可避免带来了安全性问题。电芯安全问题已成为妨碍锂离子电池在电动汽车中大规模应用的主要障碍。2019年，仅蔚来汽车一家就召回了4803辆存在电池安全隐患的汽车。随着电池能量密度的日益提升，电池安全失控风险呈现上升趋势。清华大学电池安全实验室发布的《2019年动力电池安全性研究报告》显示，锂离子电池的热失控，是动力电池安全事故的核心原因；在事故原因调查过程中，发现主要以机械滥用和电滥用导致的电芯内短路为主。因此，如何从电芯层面提升动力电池的安全性，是整个行业必须要的解决的迫在眉睫的关键性问题。
专利(申请号201010105350.4)公开了一种混合正极方案，将镍钴锰三元材料和磷酸铁锂材料混合复配，提升了电池的安全性，保持了较高的能量密度。专利(申请号201711272975.X)公开了一种高镍正极材料混合低镍正极材料以提升三元电池安全性的方案。然而，通过在三元正极中简单混合磷酸铁锂或者含镍量较低的三元材料，并不能彻底解决安全问题，由于三元材料的颗粒度和密度不同，很难在微观区域混合均匀，会导致极片均匀性差的问题；更严重的问题是，由于三元材料和磷酸铁锂材料的电压平台不同，会导致极片内部沿着厚度方向，电势分布会随着不同材料颗粒的分布而呈现起伏波浪状分布，造成极片内部极化过大的问题，影响电芯实际性能发挥。
此外，针对三元电芯安全性问题，韩国三星SDI发表了在负极表面涂布氧化铝陶瓷层的研究工作。通过在负极涂布陶瓷层，一方面通过物理阻隔作用，解决了新鲜电池的针刺实验时正负极直接搭接短路引发热失控的问题，提升了电池的安全性能；另一方面，针对老化电池，析锂问题不可避免，而氧化铝陶瓷涂层可以将析锂层限制在陶瓷层与石墨负极活性材料层之间，降低了锂枝晶生长并刺穿隔膜的概率，提升了老化电池的安全性能。然而，氧化铝陶瓷本身不具备电子、离子导电性，势必会引起界面阻抗增大的问题，同时氧化铝陶瓷层并不能抑制锂枝晶的生长，只是限制了锂枝晶沉积的位置，对安全性的改善作用有限。
因此，在极端的机械滥用(如针刺)以及长期循环过程中机械滥用、电滥用(如过充析锂、低温析锂)情况下，三元电池的安全性问题亟待解决，以满足动力电芯的安全使用要求。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此，本发明的目的在于提出一种梯度电势分布的正电极、锂离子电池及其制备方法和应用。从正极集流体到正极活性材料层、隔膜层、负极活性材料层、负极集流体，电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题；进一步降低了正、负极片表面之间的电势差，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种梯度电势分布的正电极，根据本发明的实施例，所述正电极包括：
正极集流体；以及
多层正极活性材料层，所述多层正极活性材料层沿着远离所述正极集流体的方向依次涂布在所述正极集流体上，所述多层正极活性材料层的电势沿着远离所述正极集流体的方向呈梯度降低。
根据本发明实施例的梯度电势分布的正电极，从正极集流体到各正极活性材料层、隔膜层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。同时，梯度电势分布电极表层材料自身具备一定的离子导电性，与在极片表面涂覆氧化铝涂层相比，其不存在界面离子传导受阻的问题，从而保证了电池动力学性能不受影响。
另外，根据本发明上述实施例的梯度电势分布的正电极还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，每层所述正极活性材料层的厚度为1～150um。
在本发明的一些实施例中，以所述正极集流体为中心，所述正极集流体两侧的所述正极活性材料层对称分布。
在本发明的一些实施例中，所述多层正极活性材料层包括：以所述正极集流体为中心依次向外涂布的三元NCM活性材料层和磷酸铁锂活性材料层。由此，从正极集流体到三元NCM活性材料层、磷酸铁锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
在本发明的一些实施例中，所述多层正极活性材料层包括：以所述正极集流体为中心依次向外涂布的富锂锰基活性材料层和磷酸铁锂活性材料层。由此，从正极集流体到富锂锰基活性材料层、磷酸铁锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
在本发明的一些实施例中，所述多层正极活性材料层包括：以所述正极集流体为中心依次向外涂布的富锂锰基活性材料层、三元NCM活性材料层和磷酸铁锂活性材料层。由此，从正极集流体到富锂锰基活性材料层、三元NCM活性材料层和磷酸铁锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
在本发明的再一个方面，本发明提出一种制备上述梯度电势分布的正电极的方法。根据本发明的实施例，所述方法包括：
正极集流体为中心，在正极集流体两侧依次涂布电势逐渐降低的各层正极活性材料，以便得到梯度电势分布的正电极。
根据本发明实施例的制备上述梯度电势分布的正电极的方法，该方法制备得到的正电极从正极集流体到各正极活性材料层、隔膜层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。同时，梯度电势分布电极表层材料自身具备一定的离子导电性，与在极片表面涂覆氧化铝涂层相比，其不存在界面离子传导受阻的问题，从而保证了电池动力学性能不受影响。
在本发明的第三个方面，本发明提出了一种梯度电势分布的锂离子电池。根据本发明的实施例，所述锂离子电池包括：以上实施例所述的正电极、负电极、隔离膜和电解液。由此，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。
另外，根据本发明上述实施例的梯度电势分布的锂离子电池还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述负电极包括负极集流体以及多层负极活性材料层，所述多层负极活性材料层沿着远离所述负极集流体的方向依次涂布在所述负极集流体上，所述多层负极活性材料层的电势沿着远离所述负极集流体的方向呈梯度升高；且所述正电极的电势大于所述负电极的电势。由此，根据本发明实施例的梯度电势分布的锂离子电池，从正极集流体到各正极活性材料层、隔膜层、各负极活性材料层、负极集流体，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题；进一步降低了正、负极片表面之间的电势差，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。同时，梯度电势分布电极表层材料自身具备一定的离子导电性，与在极片表面涂覆氧化铝涂层相比，其不存在界面离子传导受阻的问题，从而保证了电池动力学性能不受影响。
在本发明的一些实施例中，每层所述负极活性材料层的厚度为1～150um。
在本发明的一些实施例中，以所述负极集流体为中心，所述负极集流体两侧的所述负极活性材料层对称分布。
在本发明的一些实施例中，所述多层负极活性材料层包括：以所述负极集流体为中心依次向外涂布的石墨活性材料层和钛酸锂活性材料层。由此，从负极集流体到石墨活性材料层、钛酸锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐升高的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
在本发明的一些实施例中，所述多层负极活性材料层包括：以所述负极集流体为中心依次向外涂布的SiOx活性材料层和钛酸锂活性材料层。由此，从负极集流体到SiOx活性材料层、钛酸锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐升高的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
在本发明的一些实施例中，所述多层负极活性材料层包括：以所述负极集流体为中心依次向外涂布的石墨活性材料层、SiOx活性材料层、Sn活性材料层和钛酸锂活性材料层。由此，从负极集流体到石墨活性材料层、SiOx活性材料层、Sn活性材料层和钛酸锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐升高的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
在本发明的第四个方面，本发明提出一种制备上述实施例的梯度电势分布的锂离子电池的方法。根据本发明的实施例，所述方法包括：
以正极集流体为中心，在正极集流体两侧依次涂布电势逐渐降低的各层正极活性材料，以便得到梯度电势分布的正电极；
将所述正电极、负电极以及隔离膜进行装配、烘烤、注液、陈化、化成制备成锂离子电池。由此，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。
另外，根据本发明上述实施例的制备梯度电势分布的锂离子电池的方法还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述负电极的制备方法如下：以负极集流体为中心，在负极集流体两侧依次涂布电势逐渐升高的各层负极活性材料，以便得到梯度电势分布的负电极。由此，通过该方法制备得到的锂离子电池，从正极集流体到各正极活性材料层、隔膜层、各负极活性材料层、负极集流体，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题；进一步降低了正、负极片表面之间的电势差，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。同时，梯度电势分布电极表层材料自身具备一定的离子导电性，与在极片表面涂覆氧化铝涂层相比，其不存在界面离子传导受阻的问题，从而保证了电池动力学性能不受影响。
在本发明的第五个方面，本发明提出一种电动汽车。根据本发明的实施例，所述电动汽车具有如上所述的锂离子电池。由此，使得装载上述锂电池的电动汽车在具有非常高的安全性，从而满足消费者的使用需求。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1为本发明实施例的锂离子电池的梯度电势分布示意图。
图2为实施例3的15Ah梯度电势分布的锂离子电池针刺测试后图。
图3为实施例3的15Ah梯度电势分布的锂离子电池针刺过程中电压、温度变化曲线图。
图4为对比例1的15Ah常规设计的锂离子电池针刺测试后燃烧残留物图。
图5为对比例1的15Ah常规设计的锂离子电池针刺过程中电压、温度变化曲线图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种梯度电势分布的正电极。根据本发明的实施例，所述正电极包括：正极集流体；以及多层正极活性材料层，所述多层正极活性材料层沿着远离所述正极集流体的方向依次涂布在所述正极集流体上，所述多层正极活性材料层的电势沿着远离所述正极集流体的方向呈梯度降低。在本发明的实施例中，正极集流体的种类以及正极活性材料的种类均不受具体限制，本领域人员可根据实际情况随意选择，只要能满足各正极活性材料层沿着远离正极集流体的方向呈梯度降低即可。在本发明的实施例中，相邻正极活性材料层之间的电势差也不受具体限制，本领域人员可根据实际情况随意选择。在本发明的实施例中，正极活性材料层的具体层数并不受具体限制，例如可以是两层、三层、四层、五层等。由此，从正极集流体到各正极活性材料层、隔膜层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。同时，梯度电势分布电极表层材料自身具备一定的离子导电性，与在极片表面涂覆氧化铝涂层相比，其不存在界面离子传导受阻的问题，从而保证了电池动力学性能不受影响。
进一步地，每层所述正极活性材料层的厚度为1～150um，例如可以为5um、20um、40um、60um、80um、100um、120um、150um等。如果厚度小于1um，容易导致微观结构缺陷；如果大于150um，影响电性能。
进一步地，以所述正极集流体为中心，所述正极集流体两侧的所述正极活性材料层对称分布。如果不对称，会影响电极的均匀性和一致性，形成阴阳面，存在安全隐患。
进一步地，所述多层正极活性材料层包括：以所述正极集流体为中心依次向外涂布的三元NCM活性材料层和磷酸铁锂活性材料层。在本发明的实施例中，所述三元NCM活性材料层由三元NCM浆料(含粘结剂PVDF等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。所述磷酸铁锂活性材料层由磷酸铁锂浆料(含粘结剂PVDF等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。由此，从正极集流体到三元NCM活性材料层、磷酸铁锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
进一步地，所述多层正极活性材料层包括：以所述正极集流体为中心依次向外涂布的富锂锰基活性材料层和磷酸铁锂活性材料层。在本发明的实施例中，所述富锂锰基活性材料层由富锂锰基固溶体浆料(含粘结剂PVDF等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。所述磷酸铁锂活性材料层由磷酸铁锂浆料(含粘结剂PVDF等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。由此，从正极集流体到富锂锰基活性材料层、磷酸铁锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
进一步地，所述多层正极活性材料层包括：以所述正极集流体为中心依次向外涂布的富锂锰基活性材料层、三元NCM活性材料层和磷酸铁锂活性材料层。在本发明的实施例中，所述富锂锰基活性材料层由富锂锰基固溶体浆料(含粘结剂PVDF等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。所述三元NCM活性材料层由三元NCM浆料(含粘结剂PVDF等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。所述磷酸铁锂活性材料层由磷酸铁锂浆料(含粘结剂PVDF等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。由此，从正极集流体到富锂锰基活性材料层、三元NCM活性材料层和磷酸铁锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
在本发明的再一个方面，本发明提出一种制备上述梯度电势分布的正电极的方法。根据本发明的实施例，所述方法包括：
正极集流体为中心，在正极集流体两侧依次涂布电势逐渐降低的各层正极活性材料，以便得到梯度电势分布的正电极。
在该步骤中，所述各层正极活性材料层涂布的具体方式不受具体限制，例如可以采用反复多次涂布工艺来实现，在集流体铝箔两侧先分别涂布一层三元NCM层，极片烘干后，在极片两侧再分别进行第二次涂布磷酸铁锂层。也可以采用多层共挤出涂布工艺来实现，在集流体铝箔一侧，利用多层涂布设备，一次性涂布出两层以上正极浆料(优选地，靠近集流体的一层为高电位的富锂锰基材料层，靠外层的一层为低电位的磷酸铁锂层)，极片烘干后，按照同样的方式涂布集流体另一侧。
根据本发明实施例的制备上述梯度电势分布的正电极的方法，该方法制备得到的正电极从正极集流体到各正极活性材料层、隔膜层，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。同时，梯度电势分布电极表层材料自身具备一定的离子导电性，与在极片表面涂覆氧化铝涂层相比，其不存在界面离子传导受阻的问题，从而保证了电池动力学性能不受影响。
在本发明的第三个方面，本发明提出了一种梯度电势分布的锂离子电池。根据本发明的实施例，所述锂离子电池包括：如以上实施例所述的正电极、负电极、隔离膜和电解液。由此，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。进一步地，所述负电极包括负极集流体以及多层负极活性材料层，所述多层负极活性材料层沿着远离所述负极集流体的方向依次涂布在所述负极集流体上，所述多层负极活性材料层的电势沿着远离所述负极集流体的方向呈梯度升高；且正电极的电势大于负电极的电势。在本发明的实施例中，负极集流体的种类以及负极活性材料的种类均不受具体限制，本领域人员可根据实际情况随意选择，只要能满足各负极活性材料层沿着远离负极集流体的方向呈梯度升高即可。在本发明的实施例中，相邻负极活性材料层之间的电势差不受具体限制，本领域人员可根据实际情况随意选择。在本发明的实施例中，负极活性材料层的具体层数也不受具体限制，例如可以是两层、三层、四层、五层等。
进一步地，每层所述负极活性材料层的厚度为1～150um，例如可以为5um、20um、40um、60um、80um、100um、120um、150um等。如果厚度小于1um，容易导致微观结构缺陷；如果大于150um，影响电性能。
进一步地，以所述负极集流体为中心，所述负极集流体两侧的所述负极活性材料层对称分布。如果不对称，会影响电极的均匀性和一致性，形成阴阳面，存在安全隐患。
进一步地，所述多层负极活性材料层包括：以所述负极集流体为中心依次向外涂布的石墨活性材料层和钛酸锂活性材料层。在本发明的实施例中，所述石墨活性材料层由石墨(或石墨混少量硅炭材料)负极浆料(含粘结剂PVDF、SBR、CMC、PAA等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。所述钛酸锂活性材料层由钛酸锂负极浆料(含粘结剂PVDF、SBR、CMC、PAA等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。由此，从负极集流体到石墨活性材料层、钛酸锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐升高的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
进一步地，所述多层负极活性材料层包括：以所述负极集流体为中心依次向外涂布的SiOx活性材料层和钛酸锂活性材料层。所述SiOx活性材料层由SiOx负极浆料(含粘结剂PVDF、SBR、CMC、PAA等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。所述钛酸锂活性材料层由钛酸锂负极浆料(含粘结剂PVDF、SBR、CMC、PAA等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。由此，从负极集流体到SiOx活性材料层、钛酸锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐升高的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
进一步地，所述多层负极活性材料层包括：以所述负极集流体为中心依次向外涂布的石墨活性材料层、SiOx活性材料层、Sn活性材料层和钛酸锂活性材料层。所述石墨活性材料层由石墨(或石墨混少量硅炭材料)负极浆料(含粘结剂PVDF、SBR、CMC、PAA等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。所述SiOx活性材料层由SiOx负极浆料(含粘结剂PVDF、SBR、CMC、PAA等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。所述SiOx活性材料层由Sn负极浆料(含粘结剂PVDF、SBR、CMC、PAA等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。所述钛酸锂活性材料层由钛酸锂负极浆料(含粘结剂PVDF、SBR、CMC、PAA等、导电剂SP、乙炔黑、CNT等)涂布而成。由此，从负极集流体到石墨活性材料层、SiOx活性材料层、Sn活性材料层和钛酸锂活性材料层，其电位纵向分布是线性逐渐升高的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题。
根据本发明实施例所述的梯度电势分布的锂离子电池具有如下优点中的至少之一：
1、该锂离子电池从正极集流体到正极活性材料层、隔膜层、负极活性材料层、负极集流体，电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题；
2、进一步降低了正、负极片表面之间的电势差，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性；
3、负电极表面由于存在较高电位的活性物质层(如Sn 0.6V，LTO 1.55V)高于金属锂的沉积电位(～0V)，从理论上消除了锂枝晶产生的可能性，从根本上提升了电芯全生命周期的安全性；
4、梯度电势分布电极表层材料自身具备一定的离子导电性，与在极片表面涂覆氧化铝涂层相比，其不存在界面离子传导受阻的问题，从而保证了电池动力学性能不受影响。
本发明实施例所述锂离子电池的工作原理为：
1)在低电位的负极材料(如石墨)表面再负载一层具有较高电位的另一层(或多层)负极材料(如LTO)，形成梯度电位分布的负电极结构，利用外层的高电位阳极(LTO，1.5V)限制电池循环过程中金属锂在负极表面的沉积(金属锂沉积电位0V，与石墨负极表面电位0.1V接近，实际工作中，特别是在大电流充电和低温充电时，石墨负极表面实际电位会<0V，从而引发金属锂沉积)，金属锂沉积导致的正负极短路是引发锂离子电池安全问题的根本原因之一。本发明的梯度电位结构，阳极外层的高电位材料抑制了金属锂沉积的可能性，从根本上提升了电池安全性。
2)在高电位的正极材料(如NCM)表面再负载一层具有较低电位的另一层(或多层)正极材料(如LFP)，显著降低了隔膜两侧的电势差，在电池发生针刺短路的情况下，降低了因正负极直接接触导致的热失控风险，同时LFP材料自身就具有较高的热稳定性，进一步提升了电池的安全性能。
在本发明的第四个方面，本发明提出一种制备上述梯度电势分布的锂离子电池的方法。根据本发明的实施例，所述方法包括：
(a)：以正极集流体为中心，在正极集流体两侧依次涂布电势逐渐降低的各层正极活性材料，以便得到梯度电势分布的正电极；
在该步骤中，所述各层正极活性材料层涂布的具体方式不受具体限制，例如可以采用反复多次涂布工艺来实现，在集流体铝箔两侧先分别涂布一层三元NCM层，极片烘干后，在极片两侧再分别进行第二次涂布磷酸铁锂层。也可以采用多层共挤出涂布工艺来实现，在集流体铝箔一侧，利用多层涂布设备，一次性涂布出两层以上正极浆料(优选地，靠近集流体的一层为高电位的富锂锰基材料层，靠外层的一层为低电位的磷酸铁锂层)，极片烘干后，按照同样的方式涂布集流体另一侧。
(b)：将所述正电极、所述负电极以及隔离膜进行装配、烘烤、注液、陈化、化成制备成锂离子电池。
在该步骤中，将所述正电极、负电极以及隔离膜进行装配、烘烤、注液、陈化、化成制备成锂离子电池的具体方式以及条件不受具体限制，本领域人员可根据实际需要随意选择。
进一步地，所述负电极的制备方法如下：以负极集流体为中心，在负极集流体两侧依次涂布电势逐渐升高的各层负极活性材料，以便得到梯度电势分布的负电极。
在该步骤中，所述各层负极活性材料层涂布的具体方式不受具体限制，例如可以采用反复多次涂布工艺来实现，在集流体铜箔两侧先分别涂布一层石墨层，极片烘干后，在极片两侧再分别进行第二次涂布钛酸锂层。也可以采用多层共挤出涂布工艺来实现，在集流体铜箔一侧，利用多层涂布设备，一次性涂布出两层以上负极浆料(优选地，靠近集流体的一层为低电位的石墨负极活性材料层，靠外层的一层为高电位的钛酸锂层)，极片烘干后，按照同样的方式涂布集流体另一侧。由此，通过上述方法制备得到的锂离子电池，从正极集流体到各正极活性材料层、隔膜层、各负极活性材料层、负极集流体，其电位纵向分布是线性逐渐降低的，不存在极片内局部电位起伏引发极化的问题；进一步降低了正、负极片表面之间的电势差，提升了电池在内短路热失控情况下的安全性。同时，梯度电势分布电极表层材料自身具备一定的离子导电性，与在极片表面涂覆氧化铝涂层相比，其不存在界面离子传导受阻的问题，从而保证了电池动力学性能不受影响。
在本发明的第五个方面，本发明提出一种电动汽车。根据本发明的实施例，所述电动汽车具有如上所述的锂离子电池。由此，使得装载上述锂电池的电动汽车在具有非常高的安全性，从而满足消费者的使用需求。
下面详细描述本发明的实施例，需要说明的是下面描述的实施例是示例性的，仅用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。另外，如果没有明确说明，在下面的实施例中所采用的所有试剂均为市场上可以购得的，或者可以按照本文或已知的方法合成的，对于没有列出的反应条件，也均为本领域技术人员容易获得的。
实施例1
本实例提供一种梯度电势分布的正电极，在集流体铝箔两侧分别涂布一层三元NCM浆料，所用NCM浆料组成及涂层负载量相同，NCM层组成(质量百分比)为97％NCM、1％PVDF、1％SP、1％CNT，厚度5～150um；极片烘烤干燥后，在NCM极片表面两侧，分别再涂布一层LFP浆料，所用LFP浆料组成及涂层负载量相同，LFP层组成(质量百分比)为5％LFP、2.5％PVDF、1.5％SP、1％CNT，厚度5～150um；极片烘烤干燥后，形成电位梯度分布的正极结构；该结构标记为LFP|NCM|Al|NCM|LFP。在电池满充电状态下，NCM正极的电位～4.3V(vs.Li+/Li)，LFP正极的电位～3.7V(vs.Li+/Li)，呈梯度递减分布。
实施例2：
本实施例提供一种梯度电势分布的负电极，在集流体铜箔两侧分别涂布一层石墨负极浆料，所用石墨负极浆料组成及涂层负载量相同，石墨负极活性材料层组成(质量百分比)为94％石墨、3％PVDF、2％SP、1％CNT，厚度5～150um；极片烘烤干燥后，在石墨(Gr)负极极片表面两侧，分别再涂布一层钛酸锂浆料，所用钛酸锂浆料组成及涂层负载量相同，钛酸锂层组成(质量百分比)为～95％LTO、2％PVDF、2％SP、1％CNT，厚度5～150um；极片烘烤干燥后，形成电位梯度分布的负极极结构；该结构标记为LTO|Gr|Cu|Gr|LTO。在电池满充电状态下，Gr负极的电位～0.1V(vs.Li+/Li)，LTO负极的电位～1.5V(vs.Li+/Li)，呈梯度递增分布。
实施例3
本实施例提供一种梯度电势分布的锂离子电池，其正电极由实施例1提供，其负电极由实施例2提供，正电极与负电极之间由隔膜隔离开。所述锂离子电池的单元结构为...Al|NCM|LFP|隔膜|LTO|Gr|Cu...，从NCM层到LFP层、LTO层、石墨层，在满充电状态下，电势分布依次为～4.3V、～3.7V、～1.5V、～0.1V逐渐降低，呈现梯度分布的特点。负极表面LTO层电位～1.5V远高于金属锂析锂电位0V，显著抑制了电池在工作过程中负极析锂的可能性，提升了电池安全性。正极表面LFP层电位～3.7V，显著低于NCM层电位～4.3V，且LFP材料自身的热稳定性(分解温度～500℃)高于NCM材料(分解温度～200-280℃)，进一步提升了电芯的热稳定性。
采用该实施例的15Ah软包电池，针刺安全测试后，电池未发生燃烧或爆炸(如图2)，电池最高发热温度～39℃，电压维护在4.1～4.2V之间(如图3)，电池没有发生热失控。
对比例1
本对比例提供一种传统的、非梯度电势分布的锂离子电池，其正极由集流体铝箔两侧分别涂布一层三元NCM浆料，所用NCM浆料组成及涂层负载量相同，NCM层组成为97％NCM、1％PVDF、1％SP、1％CNT，厚度5～150um；其负极由集流体铜箔两侧分别涂布一层石墨负极浆料，所用石墨负极浆料组成及涂层负载量相同，石墨负极活性材料层组成为94％石墨、3％PVDF、2％SP、1％CNT，厚度5～150um；正电极与负电极之间由隔膜隔离开，所述锂离子电池的单元结构为...Al|NCM|隔膜|Gr|Cu...，该结构为典型的商业液态锂离子电池所采用的结构。采用常规设计的15Ah软包电池，针刺测试时，电池发生剧烈燃烧(如图4)，电池最高发热温度～650℃，电压从～4.2V急剧下降到0V(如图5)，电池发生热失控。
可见，与对比例1相比，采用梯度电势分布的实施例3提升了锂离子电池在内短路热失控情况下的安全性能。
实施例4
本实例提供一种梯度电势分布的正电极，在集流体铝箔一侧通过多层共挤出涂布机涂布出富锂锰(OLO)浆料和LFP浆料，其中高电位的富锂锰浆料靠近铝箔，低电位的LFP浆料位于富锂锰浆料层之上，富锂锰层组成为97％富锂锰、1％PVDF、1％SP、1％CNT，厚度5～150um；LFP层组成为95％LFP、2.5％PVDF、1.5％SP、1％CNT，厚度5～150um；极片烘烤干燥后，在另一侧重复上述涂布过程。集流体两侧的富锂锰涂层负载量相同，LFP涂层负载量相同，形成电位梯度分布的正极结构；该结构标记为LFP|OLO|Al|OLO|LFP；在电池满充电状态下，OLO正极的电位～4.8V(vs.Li+/Li)，LFP正极的电位～3.7V(vs.Li+/Li)，呈梯度递减分布。
实施例5
本实施例提供一种梯度电势分布的负电极，在集流体铜箔一侧通过多层共挤出涂布机涂布出石墨(Gr)浆料和LTO浆料，其中低电位的石墨浆料靠近铜箔，高电位的LTO浆料位于石墨浆料层之上，石墨负极活性材料层组成为94％石墨、3％PVDF、2％SP、1％CNT，厚度5～150um；钛酸锂层组成为95％LTO、2％PVDF、2％SP、1％CNT，厚度5～150um；极片烘烤干燥后，在另一侧重复上述涂布过程。集流体两侧的石墨涂层负载量相同，LTO涂层负载量相同，形成电位梯度分布的负极结构；该结构标记为LTO|Gr|Cu|Gr|LTO；在电池满充电状态下，Gr负极的电位～0.1V(vs.Li+/Li)，LTO负极的电位～1.5V(vs.Li+/Li)，呈梯度递增分布。
实施例6
本实施例提供一种梯度电势分布的锂离子电池，其正电极由实施例4提供，其负电极由实施例5提供，正电极与负电极之间由隔膜隔离开。所述锂离子电池的单元结构为...Al|OLO|LFP|隔膜|LTO|Graphite|Cu...，从OLO层到LFP层、LTO层、石墨层，在满充电状态下，电势分布依次为～4.8V、～3.7V、～1.5V、～0.1V逐渐降低，呈现梯度分布的特点。负极表面LTO层电位～1.5V远高于金属锂析锂电位0V，显著抑制了电池在工作过程中负极析锂的可能性，提升了电池安全性。正极表面LFP层电位～3.7V，显著低于OLO层电位～4.8V，且LFP材料自身的热稳定性(分解温度为500℃)高于NCM材料(分解温度为300-350℃)，进一步提升了电芯的热稳定性。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (10)

1.一种梯度电势分布的正电极，其特征在于，包括：
正极集流体；以及
多层正极活性材料层，所述多层正极活性材料层沿着远离所述正极集流体的方向依次涂布在所述正极集流体上，所述多层正极活性材料层的电势沿着远离所述正极集流体的方向呈梯度降低。
2.根据权利要求1所述的正电极，其特征在于，每层所述正极活性材料层的厚度为1～150um；
任选地，以所述正极集流体为中心，所述正极集流体两侧的所述正极活性材料层对称分布；
任选地，所述多层正极活性材料层包括：以所述正极集流体为中心依次向外涂布的三元NCM活性材料层和磷酸铁锂活性材料层；
任选地，所述多层正极活性材料层包括：以所述正极集流体为中心依次向外涂布的富锂锰基活性材料层和磷酸铁锂活性材料层；
任选地，所述多层正极活性材料层包括：以所述正极集流体为中心依次向外涂布的富锂锰基活性材料层、三元NCM活性材料层和磷酸铁锂活性材料层。
3.一种制备权利要求1或者2所述正电极的方法，其特征在于，包括：
正极集流体为中心，在正极集流体两侧依次涂布电势逐渐降低的各层正极活性材料，以便得到梯度电势分布的正电极。
4.一种梯度电势分布的锂离子电池，其特征在于，包括：权利要求1或者2所述的正电极、负电极、隔离膜和电解液。
5.根据权利要求4所述的锂离子电池，其特征在于，所述负电极包括负极集流体以及多层负极活性材料层，所述多层负极活性材料层沿着远离所述负极集流体的方向依次涂布在所述负极集流体上，所述多层负极活性材料层的电势沿着远离所述负极集流体的方向呈梯度升高；且所述正电极的电势大于所述负电极的电势。
6.根据权利要求5所述的锂离子电池，其特征在于，每层所述负极活性材料层的厚度为1～150um；
任选地，以所述负极集流体为中心，所述负极集流体两侧的所述负极活性材料层对称分布。
7.根据权利要求5所述的锂离子电池，其特征在于，所述多层负极活性材料层包括：以所述负极集流体为中心依次向外涂布的石墨活性材料层和钛酸锂活性材料层；
任选地，所述多层负极活性材料层包括：以所述负极集流体为中心依次向外涂布的SiOx活性材料层和钛酸锂活性材料层；
任选地，所述多层负极活性材料层包括：以所述负极集流体为中心依次向外涂布的石墨活性材料层、SiOx活性材料层、Sn活性材料层和钛酸锂活性材料层。
8.一种制备权利要求4-7任一项所述锂离子电池的方法，其特征在于，包括：
以正极集流体为中心，在正极集流体两侧依次涂布电势逐渐降低的各层正极活性材料，以便得到梯度电势分布的正电极；
将所述正电极、负电极以及隔离膜进行装配、烘烤、注液、陈化、化成制备成锂离子电池。
9.根据权利要求8的方法，其特征在于，所述负电极的制备方法如下：
以负极集流体为中心，在负极集流体两侧依次涂布电势逐渐升高的各层负极活性材料，以便得到梯度电势分布的负电极。
10.一种电动汽车，其特征在于，所述电动汽车具有权利要求4-7任一项所述的锂离子电池。
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