CN113025239B - 可折叠显示器用粘合剂组合物和可折叠显示器用光学部件 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种可折叠显示器用粘合剂组合物和可折叠显示器用光学部件，所述可折叠显示器用粘合剂组合物含有(甲基)丙烯酸系共聚物(A)、(甲基)丙烯酸系共聚物(B)以及异氰酸酯系交联剂，所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)含有含羟基单体单元(a1)、含羧基单体单元(a2)和(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元(a3)，上述单元(a1)的含有率为1.5质量％～20质量％，且重均分子量为100万以上，所述(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有含羟基单体单元(b1)，上述单元(b1)的含有率为3质量％～40质量％，且重均分子量为2500～10000，上述共聚物(B)的含量相对于上述共聚物(A)100质量份为3质量份～50质量份。
Description
技术领域
本发明涉及可折叠显示器用粘合剂组合物和可折叠显示器用光学部件。
背景技术
近年来，具有曲面形状的设备、可折叠的设备等被称为所谓可折叠设备(也称为“柔性设备”)的便携式电子设备正在逐渐普及。伴随该普及，进行了具备适于可折叠设备的用途的特性的粘合剂组合物的开发。
例如，在日本特开2017－95653号公报中公开了一种光学膜用粘合剂，是含有(甲基)丙烯酸酯共聚物(A)的光学膜用粘合剂，上述(甲基)丙烯酸酯共聚物(A)含有来自(a1)(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元9.9质量％～99.9质量％；来自(a2)具有酰胺基的(甲基)丙烯酸单体的结构单元0.1质量％～15质量％；来自(a3)不具有多个自由基聚合性官能团的(甲基)丙烯酸酯单体即含官能团单体的结构单元0质量％～19.9质量％；以及来自(a4)上述(a1)、(a2)、和(a3)以外的(甲基)丙烯酸酯单体的结构单元0质量％～90质量％，上述来自(a1)、(a2)、(a3)和(a4)的结构单元的合计量为100质量％，上述(甲基)丙烯酸酯共聚物(A)的玻璃化转变温度为－70℃～－58℃，且重均分子量超过100万且为250万以下。
另外，例如，在日本特开2013－32428号公报中公开该了一种适于片状的光学部件的粘合剂组合物，含有(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和(甲基)丙烯酸系低聚物(B)，上述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)含有来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元和在全部结构单元的总质量中所占的比率为10质量％～50质量％且来自具有羟基的单体的结构单元，上述(甲基)丙烯酸系低聚物(B)含有来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元和在全部结构单元的总质量中所占的比率为10质量％～50质量％且来自具有羟基的单体的结构单元，上述(甲基)丙烯酸系低聚物(B)的重均分子量(Mw)为2500～10000，上述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和上述(甲基)丙烯酸系低聚物(B)中的至少一者进一步含有来自含有选自氨基、酰胺基和烷氧基中的至少1个作为极性基团的含极性基团单体的结构单元，含有来自上述含极性基团单体的结构单元的上述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)或上述(甲基)丙烯酸系低聚物(B)各自中所占的来自含极性基团单体的结构单元的比率相对于聚合物或低聚物的全部结构单元的总质量为6质量％～50质量％。
发明内容
可折叠设备大多以弯折的状态被保存。在弯折的状态的设备中，因弯折所致的应力集中于弯折部分的粘合剂层。一般而言，与展开的状态相比，可折叠设备在弯折的状态时，在放置于高温环境下的情况下，容易在弯折部分产生由向粘合剂层的应力引起的白化、起泡、剥离等缺陷。但是，由以往的粘合剂组合物形成的粘合剂层尽管展开的状态下的高温耐久性优异，但存在弯折的状态下的高温耐久性差的趋势。因此，例如，对可折叠显示器与光学部件的贴合中使用的粘合剂组合物(以下，也称为“可折叠显示器用粘合剂组合物”)要求能够形成不仅具有展开的状态下的高温耐久性，而且弯折的状态下的高温耐久性也优异的粘合剂层。
另外，在可折叠设备中，由于反复展开的状态和弯折的状态，因此，对可折叠显示器用粘合剂组合物要求能够形成室温下的耐弯折性优异的粘合剂层。一般而言，为了改善粘合剂层的耐弯折性，考虑提高粘合剂层的应力缓和性，但如果提高粘合剂层的应力缓和性，则存在虽然耐弯折性得到改善，但粘合力容易降低的趋势。为了提高粘合剂层的粘合力，有效的是提高粘合剂层的凝聚力，但如果提高粘合剂层的凝聚力，则粘合剂层的应力缓和性降低，因此，无法实现室温下的耐弯折性的改善。作为不使粘合力降低而提高粘合剂层的应力缓和性的方法，例如考虑使用低分子量的聚合物(所谓低聚物)的方法。但是，如果以高分子量的聚合物(所谓聚合物)为主剂的粘合剂组合物含有低聚物，则由于聚合物与低聚物的相容性差，有时低聚物渗出，积聚在粘合剂层的弯折部分。如果低聚物在粘合剂层的弯折部分积聚，则容易产生白化等缺陷。
如上所述，可折叠显示器用粘合剂组合物难以同时改善弯折的状态下的高温耐久性以及室温下的耐弯折性和粘合力。
关于上述这一点，在日本特开2017－95653号公报和日本特开2013－32428号公报中，对于提高将可折叠设备以弯折的状态放置于高温环境下时的粘合剂层的耐久性没有任何提及。另外，在日本特开2017－95653号公报和日本特开2013－32428号公报中对于同时改善室温下的耐弯折性和粘合力没有任何关注。
如上所述，可折叠显示器用粘合剂组合物难以同时改善弯折的状态下的高温耐久性以及室温下的耐弯折性和粘合力。
本发明要解決的课题在于提供能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异且显示良好的粘合力的粘合剂层的可折叠显示器用粘合剂组合物以及具备由上述可折叠显示器用粘合剂组合物形成的粘合剂层的可折叠显示器用光学部件。
用于解决课题的具体手段包括以下的方案。
＜1＞一种可折叠显示器用粘合剂组合物，含有(甲基)丙烯酸系共聚物(A)、(甲基)丙烯酸系共聚物(B)以及异氰酸酯系交联剂，
所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)含有来自具有羟基的单体的结构单元(a1)、来自具有羧基的单体的结构单元(a2)和来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)，上述来自具有羟基的单体的结构单元(a1)的含有率相对于全部结构单元为1.5质量％～20质量％的范围，且重均分子量为100万以上，
所述(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有来自具有羟基的单体的结构单元(b1)，上述来自具有羟基的单体的结构单元(b1)的含有率相对于全部结构单元为3质量％～40质量％的范围，且重均分子量为2500～10000的范围，
上述(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的含量相对于上述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为3质量份～50质量份的范围。
＜2＞根据＜1＞所述的可折叠显示器用粘合剂组合物，其中，上述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的上述来自具有羟基的单体的结构单元(a1)相对于上述来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的含有比率〔结构单元(a1)/结构单元(a2)〕以摩尔基准计为1.0以上。
＜3＞根据＜1＞或＜2＞所述的可折叠显示器用粘合剂组合物，其中，上述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度小于－50℃。
＜4＞根据＜1＞～＜3＞中任一项所述的可折叠显示器用粘合剂组合物，其中，进一步含有增粘树脂。
＜5＞一种可折叠显示器用光学部件，具备由＜1＞～＜4＞中任一项所述的可折叠显示器用粘合剂组合物形成的粘合剂层。
根据本发明，可提供能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异且显示良好的粘合力的粘合剂层的可折叠显示器用粘合剂组合物以及具备由上述可折叠显示器用粘合剂组合物形成的粘合剂层的可折叠显示器用光学部件。
具体实施方式
以下，对本发明的具体的实施方式详细地进行说明。但是，本发明并不受以下的实施方式任何限定，可以在本发明的目的的范围内适当加以变更而实施。
本说明书中使用“～”表示的数值范围是指包含“～”的前后所记载的数值分别作为最小值和最大值的范围。
在本说明书中阶段性地记载的数值范围中，某数值范围中记载的上限值或下限值可以替换为其它阶段性记载的数值范围的上限值或下限值。另外，本说明书中记载的数值范围中，某数值范围中记载的上限值或下限值可以替换为实施例所示的值。
在本说明书中，2个以上的优选方案的组合是更优选的方案。
在本说明书中，在存在多种相当于各成分的物质的情况下，只要没有特别说明，则各成分的量是指多种物质的合计量。
在本说明书中，“(甲基)丙烯酸系共聚物”是指来自具有(甲基)丙烯酰基的单体的结构单元的含有率为全部结构单元〔即，(甲基)丙烯酸系共聚物的全部结构单元〕的50质量％以上的共聚物。
在本说明书中，“粘合剂组合物”是指交联反应结束之前的液态或膏状的物质。
在本说明书中，“粘合剂层”是指由粘合剂组合物的交联反应结束后的物质构成的膜。
在本说明书中，“(甲基)丙烯酸”是包含“丙烯酸”和“甲基丙烯酸”这两者的术语，“(甲基)丙烯酸酯”是包含“丙烯酸酯”和“甲基丙烯酸酯”这两者的术语，“(甲基)丙烯酰基”是包含“丙烯酰基”和“甲基丙烯酰基”这两者的术语。
在本说明书中，“n－”是指正，“i－”是指异，“s－”是指仲，“t－”是指叔。
在本说明书中，具有分子量分布时的分子量是指重均分子量(Mw)。
在本说明书中，“室温”是指25℃±5℃。
在本说明书中，“耐弯折性优异”是指在可折叠显示器中，能够抑制反复展开的状态和弯折的状态时可能产生的白化等缺陷的性质优异。
在本说明书中，将特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)和特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)统称为“特定(甲基)丙烯酸系共聚物”。
[可折叠显示器用粘合剂组合物]
本发明的可折叠显示器用粘合剂组合物(以下，也简称为“粘合剂组合物”)含有(甲基)丙烯酸系共聚物(A)〔以下，也简称为“特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)”〕、(甲基)丙烯酸系共聚物(B)〔以下，也简称为“特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)”〕以及异氰酸酯系交联剂，所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)含有来自具有羟基的单体的结构单元(a1)、来自具有羧基的单体的结构单元(a2)和来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)，上述来自具有羟基的单体的结构单元(a1)的含有率相对于全部结构单元为1.5质量％～20质量％的范围，且重均分子量为100万以上，所述(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有来自具有羟基的单体的结构单元(b1)，上述来自具有羟基的单体的结构单元(b1)的含有率相对于全部结构单元为3质量％～40质量％的范围，且重均分子量为2500～10000的范围，上述(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的含量相对于上述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为3质量份～50质量份的范围。
根据本发明的粘合剂组合物，能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异且显示良好的粘合力的粘合剂层。
本发明的粘合剂组合物发挥这样的效果的理由尚未明确，但本发明人等推测如下。但是，以下的推测并非限定性地解释本发明的粘合剂组合物，是作为一个例子进行说明。
本发明的粘合剂组合物含有作为主剂的高分子量的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)和低分子量的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)。特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)由于为低分子量，因此，认为进入到高分子量的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的内部。在特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的内部，特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有来自具有羟基的单体的结构单元(b1)，因此，通过特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的羟基与异氰酸酯系交联剂的异氰酸酯基的反应而形成交联结构。认为在特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的内部，如果形成基于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的交联结构，则粘合剂层的凝聚力提高，因此，成为粘合力高的粘合剂层，并且特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)不易渗出，抑制特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)向粘合剂层的弯折部分堆积，因此，成为不易产生作为剥离等的原因的浮起、白化等的粘合剂层。
另一方面，特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)含有来自具有羟基的单体的结构单元(a1)、来自具有羧基的单体的结构单元(a2)等，具有与异氰酸酯系交联剂的异氰酸酯基反应的羟基和羧基。认为通过特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羟基的单体的结构单元(a1)的含有率为特定范围且特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)中的来自具有羟基的单体的结构单元(b1的含有率为特定范围，异氰酸酯系交联剂的异氰酸酯基与特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的羟基相比，与特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的羟基优先反应而形成交联结构。认为通过优先形成基于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的交联结构，成为基于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的交联结构的交联密度稀疏、具有应力缓和性的粘合剂层。但是，认为特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)由于具有与异氰酸酯基的交联速度快的羧基，因此，即使优先形成基于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的交联结构，基于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的交联结构的形成也未得到抑制。应予说明，推测在由本发明的粘合剂组合物形成的粘合剂层中，例如像特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)－异氰酸酯系交联剂－特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)－异氰酸酯系交联剂－特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)那样，形成了特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)介由特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)交联的交联结构。
根据以上内容，推测由本发明的粘合剂组合物形成的粘合剂层的室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异，且显示良好的粘合力。
〔特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)〕
本发明的粘合剂组合物含有(甲基)丙烯酸系共聚物(A)〔即，特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)〕，所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)含有来自具有羟基的单体的结构单元(a1)、来自具有羧基的单体的结构单元(a2)和来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)，来自具有羟基的单体的结构单元(a1)的含有率相对于全部结构单元为1.5质量％～20质量％的范围，且重均分子量为100万以上。
＜来自具有羟基的单体的结构单元(a1)＞
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)含有来自具有羟基的单体的结构单元(a1)。
来自具有羟基的单体的结构单元(a1)的羟基与异氰酸酯系交联剂的异氰酸酯基交联。
在本说明书中，“来自具有羟基的单体的结构单元”是指具有羟基的单体进行加成聚合而形成的结构单元。
具有羟基的单体的种类没有特别限制。
作为具有羟基的单体的具体例，可举出(甲基)丙烯酸2－羟基甲酯、(甲基)丙烯酸2－羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2－羟基丙酯、(甲基)丙烯酸3－羟基丙酯、(甲基)丙烯酸4－羟基丁酯、(甲基)丙烯酸6－羟基己酯、(甲基)丙烯酸10－羟基癸酯、(甲基)丙烯酸12－羟基月桂酯、(甲基)丙烯酸3－甲基－3－羟基丁酯、(甲基)丙烯酸1,1－二甲基－3－羟基丁酯、(甲基)丙烯酸1,3－二甲基－3－羟基丁酯、(甲基)丙烯酸2,2,4－三甲基－3－羟基戊酯、(甲基)丙烯酸2－乙基－3－羟基己酯和N－羟基乙基(甲基)丙烯酰胺。
作为具有羟基的单体，例如，从与(甲基)丙烯酸烷基酯单体的共聚性良好的方面出发，优选(甲基)丙烯酸羟基烷基酯。
另外，作为具有羟基的单体，例如，从与(甲基)丙烯酸烷基酯单体的相容性良好的方面以及与异氰酸酯系交联剂的反应性良好的方面出发，优选具有碳原子数为1～5的羟基烷基的(甲基)丙烯酸羟基烷基酯，更优选具有碳原子数为2～4的羟基烷基的(甲基)丙烯酸羟基烷基酯，进一步优选选自丙烯酸2－羟基乙酯、甲基丙烯酸2－羟基乙酯和丙烯酸2－羟基丙酯中的至少1种。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)可以仅含有1种来自具有羟基的单体的结构单元(a1)，也可以含有2种以上。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羟基的单体的结构单元(a1)的含有率相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的全部结构单元为1.5质量％～20质量％的范围，优选为1.5质量％～15质量％的范围，更优选为3质量％～15质量％的范围，进一步优选为3质量％～13质量％的范围，特别优选为5质量％～10质量％的范围。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羟基的单体的结构单元(a1)的含有率相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的全部结构单元为1.5质量％以上，则存在能够形成弯折的状态下的高温耐久性优异的粘合剂层的趋势。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羟基的单体的结构单元(a1)的含有率相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的全部结构单元为20质量％以下，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异的粘合剂层的趋势。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羟基的单体的结构单元(a1)相对于来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的含有比率〔结构单元(a1)/结构单元(a2)〕没有特别限制，例如，以摩尔基准计优选为0.8以上，更优选为1.0以上，进一步优选为1.5以上，特别优选为3.0以上。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羟基的单体的结构单元(a1)相对于来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的含有比率以摩尔基准计为0.8以上，则存在能够形成弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
另外，特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羟基的单体的结构单元(a1)相对于来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的含有比率以摩尔基准计优选为12.5以下，更优选为10.0以下，进一步优选为8.0以下。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羟基的单体的结构单元(a1)相对于来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的含有比率以摩尔基准计为12.5以下，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
＜来自具有羧基的单体的结构单元(a2)＞
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)含有来自具有羧基的单体的结构单元(a2)。
来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的羧基与异氰酸酯系交联剂的异氰酸酯基交联。
在本说明书中，“来自具有羧基的单体的结构单元”是指具有羧基的单体进行加成聚合而形成的结构单元。
具有羧基的单体的种类没有特别限制。
作为具有羧基的单体的具体例，可举出丙烯酸、甲基丙烯酸、巴豆酸、马来酸酐、富马酸、衣康酸、戊烯二酸、柠康酸、ω－羧基－聚己内酯单(甲基)丙烯酸酯〔例如、ω－羧基－聚己内酯(n≈2)单丙烯酸酯〕和琥珀酸酯(例如，2－丙烯酰氧基乙基琥珀酸酯)。
作为具有羧基的单体，例如，从与异氰酸酯系交联剂的反应性良好的观点考虑，优选选自丙烯酸和ω－羧基－聚己内酯单丙烯酸酯中的至少1种。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)可以仅含有1种来自具有羧基的单体的结构单元(a2)，也可以含有2种以上。
(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的含有率没有特别限制，例如，相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的全部结构单元，优选为0.5质量％～4质量％的范围，更优选为0.5质量％～3.5质量％的范围，进一步优选为0.5质量％～3质量％的范围，特别优选为0.5质量％～1.5质量％的范围。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的含有率相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的全部结构单元为0.5质量％以上，则存在能够形成弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的含有率相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物的全部结构单元为4质量％以下，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
＜来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)＞
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)含有来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)。
来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)有助于调整粘合力。
在本说明书中，“来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元”是指(甲基)丙烯酸烷基酯单体进行加成聚合而形成的结构单元。
应予说明，本说明书中的“(甲基)丙烯酸烷基酯单体”不包括具有羟基和羧基中的至少一者的(甲基)丙烯酸烷基酯单体。
(甲基)丙烯酸烷基酯单体的种类没有特别限制。
作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体，优选无取代的(甲基)丙烯酸烷基酯单体。
(甲基)丙烯酸烷基酯单体的烷基可以为直链状、支链状或环状中的任一者。
例如，从粘合力的观点考虑，烷基的碳原子数优选为1～18，更优选为1～12。
作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体的具体例，可举出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸仲丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛基酯、(甲基)丙烯酸2－乙基己酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸正癸基酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸环己酯和(甲基)丙烯酸异冰片酯。
作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体，优选选自丙烯酸2－乙基己酯和丙烯酸异辛酯中的至少1种，更优选丙烯酸2－乙基己酯或丙烯酸异辛酯，进一步优选丙烯酸2－乙基己酯。
如果(甲基)丙烯酸烷基酯单体为选自丙烯酸2－乙基己酯和丙烯酸异辛酯中的至少1种，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)可以仅含有1种来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)，也可以含有2种以上。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)的含有率没有特别限制，例如，相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的全部结构单元，优选为50质量％以上，更优选为50质量％～97.5质量％的范围，进一步优选为65质量％～97.5质量％的范围，特别优选为75质量％～97.5质量％的范围。
在此，特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)的含有率相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的全部结构单元为50质量％以上是指来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)作为构成特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的结构单元的主成分而含有。
＜其它结构单元＞
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)可以在发挥本发明的效果的范围内含有上述的结构单元以外的结构单元(所谓其它结构单元)。
作为构成其它结构单元的单体，例如可举出以(甲基)丙烯酸苄酯和(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯为代表的具有芳香族环的(甲基)丙烯酸酯、以(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯和(甲基)丙烯酸乙氧基乙酯为代表的(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯、以苯乙烯、α－甲基苯乙烯、叔丁基苯乙烯、对氯苯乙烯、氯甲基苯乙烯和乙烯基甲苯为代表的芳香族单乙烯基、以丙烯腈和甲基丙烯腈为代表的乙烯基氰以及以甲酸乙烯酯、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯基和叔碳酸乙烯酯为代表的乙烯基酯。另外，可举出这些单体的各种衍生物。
<<特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度>>
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度(也称为“Tg”)优选小于－50℃，更优选为－75℃以上且小于－50℃的范围，进一步优选为－75℃～－53℃的范，特别优选为－75℃～－55℃的范围。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度小于－50℃，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度是将由下述式1计算而求出的绝对温度(单位：K；以下相同)换算为摄氏温度(单位：℃；以下相同)而得的值。
1/Tg＝m1/Tg1+m2/Tg2+···+m(k－1)/Tg(k－1)+mk/Tgk(式1)
式1中，Tg1、Tg2、…、Tg(k－1)和Tgk分别表示由将构成特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的各单体制成均聚物时的绝对温度表示的玻璃化转变温度。m1、m2、…、m(k－1)和mk分别表示构成特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的各单体的摩尔分数，是m1+m2+…+m(k－1)+mk＝1。
应予说明，可以通过从绝对温度减去273将绝对温度换算为摄氏温度，可以通过对摄氏温度加上273将摄氏温度换算为绝对温度。
在本说明书中，“由制成均聚物时的绝对温度表示的玻璃化转变温度”是指由将该单体均聚而制造的均聚物的绝对温度表示的玻璃化转变温度。
均聚物的玻璃化转变温度是使用差示扫描量热测定装置(DSC)〔型号：EXSTAR6000，Seiko Instruments株式会社〕，在氮气流中，以测定试样10mg、升温速度10℃/分钟的条件进行测定，将得到的DSC曲线的拐点作为均聚物的玻璃化转变温度。
对于代表性的单体的“由制成均聚物时的摄氏温度表示的玻璃化转变温度”，丙烯酸2－乙基己酯(2EHA)为－76℃，甲基丙烯酸2－乙基己酯(2EHMA)为－10℃，丙烯酸正丁酯(n－BA)为－57℃，甲基丙烯酸正丁酯(n－BMA)为21℃，丙烯酸叔丁酯(t－BA)为41℃，甲基丙烯酸叔丁酯(t－BMA)为107℃，甲基丙烯酸异丁酯(i－BMA)为48℃，丙烯酸甲酯(MA)为5℃，甲基丙烯酸甲酯(MMA)为103℃，甲基丙烯酸异冰片酯(IBXMA)为155℃，丙烯酸异冰片酯(IBXA)为96℃，丙烯酸乙酯(EA)为－27℃，甲基丙烯酸(MAA)为185℃，丙烯酸4－羟基丁酯(4HBA)为－39℃，丙烯酸2－羟基乙酯(2HEA)为－15℃，甲基丙烯酸2－羟基乙酯(2HEMA)为55℃，丙烯酸2－羟基丙酯(2HPA)为－7℃，丙烯酸(AA)为163℃，丙烯酸异辛酯(i－OA)为－75℃，甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯(DM)为18℃，ω－羧基－聚己内酯(n≈2)单丙烯酸酯为－30℃和2－丙烯酰氧基乙基琥珀酸酯为－40℃。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度例如可以通过使用2种以上的制成均聚物时的玻璃化转变温度不同的单体来适当调整。
<<特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的重均分子量>>
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的重均分子量(也称为“Mw”)为100万以上，优选为100万～200万的范围，更优选为110万～190万的范围，进一步优选为120万～180万的范围。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物的重均分子量为100万以上，则存在能够形成弯折的状态下的高温耐久性优异的粘合剂层的趋势。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的重均分子量是通过下述的方法测定的值。具体而言，依照下述(1)～(3)进行测定。
(1)将特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的溶液涂布于剥离纸，在100℃干燥1分钟，得到膜状的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)。
(2)使用上述(1)中得到的膜状的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)和四氢呋喃，得到固体成分浓度为0.2质量％的试样溶液。应予说明，这里所说的“固体成分浓度”是指特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)在试样溶液中所占的质量比例。
(3)使用凝胶渗透色谱(GPC)，以下述条件，作为标准聚苯乙烯换算值而测定特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的重均分子量。
～条件～
测定装置：高速GPC〔型号：HLC－8220GPC、东曹株式会社〕
检测器：示差折射率计(RI)〔安装于HLC－8220，东曹株式会社〕
柱：将TSK－GELGMHXL〔东曹株式会社〕串联连接4根
柱温：40℃
洗脱液：四氢呋喃
试样溶液的注入量：100μL
流量：0.8mL/分钟
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的重均分子量可以通过调整聚合温度、聚合时间、有机溶剂的使用量、聚合引发剂的种类、聚合引发剂的使用量等而成为期望的值。
《特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的含有率》
本发明的粘合剂组合物中的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的含有率没有特别限制，例如，相对于粘合剂组合物中的总固体成分量，优选为65质量％～96.99质量％的范围，更优选为75质量％～95.5质量％的范围，进一步优选为80质量％～93.5质量％的范围。
如果本发明的粘合剂组合物中的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的含有率相对于粘合剂组合物中的总固体成分量为65质量％以上，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
如果本发明的粘合剂组合物中的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的含有率相对于粘合剂组合物中的总固体成分量为96.99质量％以下，则存在能够形成显示更良好的粘合力的粘合剂层的趋势。
在本说明书中，“粘合剂组合物中的总固体成分量”在粘合剂组合物不含溶剂的情况下，是指粘合剂组合物的总质量，在粘合剂组合物含有溶剂的情况下，是指从粘合剂组合物中除去溶剂后的残渣的质量。
在本说明书中，“溶剂”是指水和有机溶剂。
〔特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)〕
本发明的粘合剂组合物含有(甲基)丙烯酸系共聚物(B)〔即，特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)〕，所述(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有来自具有羟基的单体的结构单元(b1)，来自具有羟基的单体的结构单元(b1)的含有率相对于全部结构单元为3质量％～40质量％的范围，且重均分子量为2500～10000的范围。
另外，本发明的粘合剂组合物中的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的含量相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为3质量份～50质量份的范围。
＜来自具有羟基的单体的结构单元(b1)＞
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有来自具有羟基的单体的结构单元(b1)。
来自具有羟基的单体的结构单元(b1)的羟基与异氰酸酯系交联剂的异氰酸酯基交联。
具有羟基的单体的种类没有特别限制。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)中的具有羟基的单体的具体例与特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的具有羟基的单体的具体例同样，因此，在此省略说明。
作为具有羟基的单体，例如，在特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有后述的来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(b3)的情况下，从与(甲基)丙烯酸烷基酯单体的共聚性良好的方面出发，优选(甲基)丙烯酸羟基烷基酯，从与(甲基)丙烯酸烷基酯单体的相容性良好的方面以及与异氰酸酯系交联剂的反应性良好的方面出发，更优选具有碳原子数为1～5的羟基烷基的(甲基)丙烯酸羟基烷基酯，进一步优选具有碳原子数为2～4的羟基烷基的(甲基)丙烯酸羟基烷基酯，特别优选选自丙烯酸2－羟基乙酯和甲基丙烯酸2－羟基乙酯中的至少1种。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)可以仅含有1种来自具有羟基的单体的结构单元(b1)，也可以含有2种以上。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)中的来自具有羟基的单体的结构单元(b1)的含有率相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的全部结构单元为3质量％～40质量％的范围，优选为3质量％～30质量％的范围，更优选为5质量％～30质量％的范围，进一步优选为5质量％～25质量％的范围，特别优选为10质量％～20质量％的范围。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)中的来自具有羟基的单体的结构单元(b1)的含有率相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的全部结构单元为3质量％以上，则存在能够形成弯折的状态下的高温耐久性优异的粘合剂层的趋势。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)中的来自具有羟基的单体的结构单元(b1)的含有率相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的全部结构单元为40质量％以下，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异且显示良好的粘合力的粘合剂层的趋势。
＜来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(b2)＞
优选特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(b2)。
来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(b2)有助于调整粘合力。
(甲基)丙烯酸烷基酯单体的种类没有特别限制。
作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体，优选无取代的(甲基)丙烯酸烷基酯单体。
(甲基)丙烯酸烷基酯单体的烷基可以为直链状、支链状或环状中的任一者。
例如，从粘合力的观点考虑，烷基的碳原子数优选为1～18，更优选为1～12。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)中的(甲基)丙烯酸烷基酯单体的具体例与特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的(甲基)丙烯酸烷基酯单体的具体例同样，因此，在此省略说明。
作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体，例如优选选自甲基丙烯酸异丁酯和甲基丙烯酸叔丁酯中的至少1种，更优选甲基丙烯酸异丁酯或甲基丙烯酸叔丁酯，进一步优选甲基丙烯酸叔丁酯。
如果(甲基)丙烯酸烷基酯单体为上述单体，则存在特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)与特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的相容性变得更良好的趋势。另外，上述单体存在玻璃化转变温度适度高且所形成的粘合剂层的凝聚力更适度的趋势。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(b2)的情况下，可以仅含有1种来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(b2)，也可以含有2种以上。
在特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(b2)的情况下，特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)中的来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(b2)的含有率没有特别限制，例如，相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的全部结构单元，优选为60质量％～97质量％的范围，更优选为70质量％～97质量％的范围，进一步优选为75质量％～95质量％的范围，特别优选为80质量％～90质量％的范围。
＜其它结构单元＞
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)可以在发挥本发明的效果的范围内含有上述的结构单元以外的结构单元(所谓其它结构单元)。
作为构成其它结构单元的单体，例如可举出以(甲基)丙烯酸苄酯和(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯为代表的具有芳香族环的(甲基)丙烯酸酯、以(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯和(甲基)丙烯酸乙氧基乙酯为代表的(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯、以苯乙烯、α－甲基苯乙烯、叔丁基苯乙烯、对氯苯乙烯、氯甲基苯乙烯和乙烯基甲苯为代表的芳香族单乙烯基、以丙烯腈和甲基丙烯腈为代表的乙烯基氰，以及以甲酸乙烯酯、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯和叔碳酸乙烯酯为代表的乙烯基酯。另外，可举出这些单体的各种衍生物。
另外，作为构成其它结构单元的单体的具体例，也可举出具有羧基的单体。特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)中的具有羧基的单体的具体例与特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的具有羧基的单体的具体例同样，因此，在此省略说明。但是，从容易形成更适度的凝聚力的粘合剂层的观点考虑，特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)优选不含来自具有羧基的单体的结构单元。
《特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的玻璃化转变温度》
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的玻璃化转变温度(Tg)优选为40℃以上，更优选为40℃～130℃的范围，进一步优选为45℃～120℃的范围，特别优选为45℃～110℃的范围。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的玻璃化转变温度为40℃以上，则存在能够形成显示更良好的粘合力的粘合剂层的趋势。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的玻璃化转变温度是通过与上述的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度的计算方法同样的方法计算的值。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的玻璃化转变温度例如可以通过使用2种以上的制成均聚物时的玻璃化转变温度不同的单体而适当调整。
《特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的重均分子量》
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的重均分子量(Mw)为2500～10000的范围，优选为2500～9000的范围，更优选为2500～8000的范围，进一步优选为3000～8000的范围，特别优选为4000～8000的范围。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的重均分子量为2500以上，则存在能够形成显示良好的粘合力的粘合剂层的趋势。
如果特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的重均分子量为10000以下，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异且显示良好的粘合力的粘合剂层的趋势。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的重均分子量(Mw)是通过与上述的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的重均分子量(Mw)的测定方法同样的方法测定的值。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的重均分子量可以通过调整聚合温度、聚合时间、有机溶剂的使用量、聚合引发剂的种类、聚合引发剂的使用量等而成为期望的值。
《特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的含量》
本发明的粘合剂组合物中的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的含量相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为3质量份～50质量份的范围，优选为3质量份～40质量份的范围，更优选为5质量份～30质量份的范围，进一步优选为5质量份～25质量份的范围，特别优选为10质量份～20质量份的范围。
如果本发明的粘合剂组合物中的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的含量相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为3质量份以上，则存在能够形成显示良好的粘合力的粘合剂层的趋势。
如果本发明的粘合剂组合物中的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的含量相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为50质量份以下，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异的粘合剂层的趋势。
〔特定(甲基)丙烯酸系共聚物的制造方法〕
特定(甲基)丙烯酸系共聚物的制造方法没有特别限制。
特定(甲基)丙烯酸系共聚物例如可以通过以溶液聚合法、乳液聚合法、悬浮聚合法和本体聚合法为代表的公知的聚合方法将上述的单体进行聚合而制造。
作为聚合方法，从在制造后制备本发明的粘合剂组合物时，处理工序较简单且能够在短时间内进行的方面考虑，优选溶液聚合法。
在溶液聚合法中，通常向聚合槽内装入规定的有机溶剂、单体、聚合引发剂和根据需要使用的链转移剂，在氮气流中，在有机溶剂的回流温度下一边搅拌一边加热反几小时应。此时，可以逐次添加有机溶剂、单体、聚合引发剂和/或链转移剂的至少一部分。
作为聚合反应时使用的有机溶剂，可举出芳香族烃化合物、脂肪族系或脂环族系烃化合物、酯化合物、酮化合物、二元醇醚化合物、醇化合物等。
作为聚合反应时使用的有机溶剂，更具体而言，例如可举出以苯、甲苯、乙苯、正丙基苯、叔丁基苯、邻二甲苯、间二甲苯、对二甲苯、四氢萘、十氢萘和芳香族石脑油为代表的芳香族烃化合物、以正己烷、正庚烷、正辛烷、异辛烷、正癸烷、二戊烯、石油精、石脑油和松节油为代表的脂肪族系或脂环族系烃化合物、乙酸乙酯、乙酸正丁酯、乙酸正戊酯、乙酸2－羟基乙酯、乙酸2－丁氧基乙酯、乙酸3－甲氧基丁酯和苯甲酸甲酯为代表的酯化合物、以丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、异佛尔酮、环己酮和甲基环己酮为代表的酮化合物、以乙二醇单甲醚、乙二醇单乙醚、乙二醇单丁醚、二乙二醇单甲基醚、二乙二醇单乙醚和二乙二醇单丁醚为代表的二元醇醚化合物以及以甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、仲丁醇和叔丁醇为代表的醇化合物。
在特定(甲基)丙烯酸系共聚物的制造时，优选使用芳香族烃化合物、酯化合物、酮化合物等在聚合反应中不易发生链转移的有机溶剂，特别是从特定(甲基)丙烯酸系共聚物的溶解性、聚合反应的容易度等观点考虑，优选使用选自乙酸乙酯、甲苯和甲基乙基酮中的至少1种。
在聚合反应时，可以仅使用1种有机溶剂，也可以使用2种以上。
作为聚合引发剂，可举出通常的溶液聚合法中使用的有机过氧化物、偶氮化合物等。
作为有机过氧化物，例如可举出叔丁基过氧化氢、异丙苯过氧化氢、过氧化二枯基、过氧化苯甲酰、过氧化月桂酰、过氧化己酰、过氧化二碳酸二异丙酯、过氧化二碳酸二－2－乙基己酯、过氧化新戊酸叔丁酯、2,2－双(4,4－二叔丁基过氧化环己基)丙烷、2,2－双(4,4－二叔戊基过氧化环己基)丙烷、2,2－双(4,4－二叔辛基过氧化环己基)丙烷、2,2－双(4,4－二－α－枯基过氧化环己基)丙烷、2,2－双(4,4－二叔丁基过氧化环己基)丁烷和2,2－双(4,4－二叔辛基过氧化环己基)丁烷。
作为偶氮化合物，例如可举出2,2’－偶氮二异丁腈〔AIBN〕、2,2’－偶氮双(2,4－二甲基戊腈)〔ABVN〕、2,2’－偶氮双(4－甲氧基－2,4－二甲基戊腈)、1,1’－偶氮双(环己烷－1－甲腈)和2,2’－偶氮双(异丁酸)二甲酯。
在制造特定(甲基)丙烯酸系共聚物时，优选使用在聚合反应中不会发生接枝反应的聚合引发剂，特别优选使用偶氮化合物。
在聚合反应时，可以仅使用1种聚合引发剂，也可以使用2种以上。
聚合引发剂的使用量没有特别限制，例如可根据目标特定(甲基)丙烯酸系共聚物的分子量而适当设定。
在制造特定(甲基)丙烯酸系共聚物时，可以根据需要使用链转移剂。
作为链转移剂，例如可举出氰基乙酸、氰基乙酸的碳原子数1～8的烷基酯化合物、溴乙酸、溴乙酸的碳原子数1～8的烷基酯化合物、以α－甲基苯乙烯、蒽、菲、芴和9－苯基芴为代表的芳香族化合物、以对硝基苯胺、硝基苯、二硝基苯、对硝基苯甲酸、对硝基苯酚和对硝基甲苯为代表的芳香族硝基化合物、以苯醌和2,3,5,6－四甲基对苯醌为代表的苯醌衍生物、以三丁基硼烷为代表的硼烷衍生物、以四溴化碳、四氯化碳、1,1,2,2－四溴乙烷、三溴乙烯、三氯乙烯、三氯溴甲烷、三溴甲烷和3－氯－1－丙烯为代表的卤代烃化合物、以氯醛和糠醛为代表的醛化合物、以碳原子数1～18的烷基硫醇化合物、苯硫酚和甲苯硫醇为代表的芳香族硫醇化合物、巯基乙酸、巯基乙酸的碳原子数1～10的烷基酯化合物、碳原子数1～12的羟基烷基硫醇化合物以及以蒎烯和萜品油烯为代表的萜烯化合物。
在制造特定(甲基)丙烯酸系共聚物时，在使用链转移剂的情况下，链转移剂的使用量没有特别限制，例如可根据目标特定(甲基)丙烯酸系共聚物的分子量而适当设定。
聚合温度没有特别限制，例如可根据目标特定(甲基)丙烯酸系共聚物的分子量而适当设定。
〔异氰酸酯系交联剂〕
本发明的粘合剂组合物含有异氰酸酯系交联剂。
在本说明书中，“异氰酸酯系交联剂”是指在分子内具有2个以上异氰酸酯基的化合物(所谓聚异氰酸酯化合物)。
作为聚异氰酸酯化合物，没有特别限制。
作为聚异氰酸酯化合物，例如可举出亚二甲苯基二异氰酸酯(XDI)、二苯基甲烷二异氰酸酯、三苯基甲烷三异氰酸酯和甲苯二异氰酸酯(TDI)等芳香族聚异氰酸酯化合物、六亚甲基二异氰酸酯(HMDI)、五亚甲基二异氰酸酯(PDI)、异佛尔酮二异氰酸酯和芳香族聚异氰酸酯化合物的氢化物等脂肪族或脂环族聚异氰酸酯化合物。
另外，作为聚异氰酸酯化合物，例如也可举出上述聚异氰酸酯化合物的二聚体、三聚体或五聚体、上述聚异氰酸酯化合物与三羟甲基丙烷等多元醇化合物的加合物以及上述聚异氰酸酯化合物的缩二脲体。
作为异氰酸酯系交联剂，可以使用市售品。
作为异氰酸酯系交联剂的市售品的例子，可举出“CORONATE(注册商标)HX”、“CORONATE(注册商标)HL－S”、“CORONATE(注册商标)L”、“CORONATE(注册商标)L－45E”、“CORONATE(注册商标)2031”、“CORONATE(注册商标)2030”、“CORONATE(注册商标)2234”、“CORONATE(注册商标)2785”、“Aquanate(注册商标)200”和“Aquanate(注册商标)210”〔以上为东曹株式会社〕、“Sumidur(注册商标)N3300”、“Desmodur(注册商标)N3400”和“Sumidur(注册商标)N－75”〔以上为Sumika Covestro Urethane株式会社〕、“Duranate(注册商标)E－405－80T”、“Duranate(注册商标)AE700－100”、“Duranate(注册商标)24A－100”、和“Duranate(注册商标)TSE－100”〔以上为旭化成株式会社〕以及“Takenate(注册商标)D－110N”、“Takenate(注册商标)D－120N”、“Takenate(注册商标)M－631N”、“MT－Olester(注册商标)NP1200”和“Stabio(注册商标)XD－340N”〔以上为三井化学株式会社〕。
本发明的粘合剂组合物可以仅含有1种异氰酸酯系交联剂，也可以含有2种以上。
本发明的粘合剂组合物中的异氰酸酯系交联剂的含量没有特别限制，例如，相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份，优选为0.005质量份～5质量份的范围，更优选为0.01质量份～1质量份的范围，进一步优选为0.01质量份～0.45质量份的范围，特别优选为0.05质量份～0.15质量份的范围。
如果本发明的粘合剂组合物中的异氰酸酯系交联剂的含量相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为0.005质量份以上，则存在能够形成弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
如果本发明的粘合剂组合物中的异氰酸酯系交联剂的含量相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为5质量份以下，则存在能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
〔增粘树脂〕
本发明的粘合剂组合物可以进一步含有增粘树脂(所谓增粘剂)。
如果本发明的粘合剂组合物进一步含有增粘树脂，则存在能够形成显示更良好的粘合力的粘合剂层的趋势。
在本发明中，“增粘树脂”是指具有能够通过配合而赋予粘合性的性质且分子量小于1万(优选为500以上且小于1万的范围)的聚合物。
应予说明，本发明的增粘树脂中不包括上述的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)。
作为增粘树脂，没有特别限制。
作为增粘树脂，例如可举出萜烯酚树脂、芳香族改性萜烯树脂、苯乙烯树脂和松香树脂。
这些之中，作为增粘树脂，优选选自萜烯酚树脂和松香树脂中的至少1种。
萜烯酚树脂为萜烯化合物与酚化合物的共聚物。
作为萜烯酚树脂的具体例，可举出以α－蒎烯、β－蒎烯和二戊烯(柠檬烯)为代表的单环式单萜烯化合物与以苯酚、甲酚和双酚A为代表的酚化合物的共聚物。
松香树脂是以松香酸作为主成分而衍生的酯树脂。
作为松香树脂的具体例，可举出以枞酸、新枞酸、长叶松酸等为代表的松香化合物、通过经氢化的松香与二缩水甘油醚的反应而得到的具有松香骨架的二醇化合物和经氢化的松香二醇化合物。
作为增粘树脂，可以使用市售品。
作为增粘树脂的市售品的例子，例如可举出Yasuhara Chemical株式会社的“YSPolyster U115”、“YS Polyster U130”、“YS Polyster T80”、“YS Polyster T100”、“YSPolyster T115”、“YS Polyster T130”、“YS Polyster TH30”、“YS Polyster TH130”、“YSPolyster T145”、“YS Polyster T160”、“YS Polyster S145”、“YS Polyster G125”、“YSPolyster G150”、“YS Polyster N125”、“YS Polyster K125”、“YS Polyster K140”、和“YSResin CP”以及荒川化学工业株式会社的“PINECRYSTAL KE－359”、“PINECRYSTAL D－6011”、“Tamanol 803L”和“Tamanol 901”(以上均为商品名)。
本发明的粘合剂组合物在含有增粘剂的情况下，可以仅含有1种增粘剂，也可以含有2种以上。
在本发明的粘合剂组合物含有增粘剂的情况下，本发明的粘合剂组合物中的增粘剂的含量没有特别限制，例如，相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份，优选为1质量份～20质量份的范围，更优选为3质量份～15质量份的范围，进一步优选为5质量份～10质量份的范围。
如果本发明的粘合剂组合物中的增粘剂的含量相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为1质量份以上，则存在能够形成显示更良好的粘合力的粘合剂层的趋势。
如果本发明的粘合剂组合物中的增粘剂的含量相对于特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为20质量份以下，则存在所形成的粘合剂层的光学特性(例如，透光率)进一步提高的趋势。
〔有机溶剂〕
例如，从提高涂布性的观点考虑，本发明的粘合剂组合物也可以含有有机溶剂。
作为有机溶剂，例如可举出与上述的特定(甲基)丙烯酸系共聚物的聚合反应时使用的有机溶剂同样的有机溶剂。
本发明的粘合剂组合物在含有有机溶剂的情况下，可以仅含有1种有机溶剂，也可以含有2种以上。
在本发明的粘合剂组合物含有有机溶剂的情况下，有机溶剂的含量没有特别限制，可根据目的而适当设定。
〔其它成分〕
本发明的粘合剂组合物也可以在不损害本发明的效果的范围内根据需要含有上述的成分以外的成分(所谓其它成分)。
作为其它成分的例子，可举出特定(甲基)丙烯酸系共聚物以外的聚合物、交联催化剂、抗氧化剂、着色剂(例如，染料和颜料)和光稳定剂(例如，紫外线吸收剂)。
在本发明的粘合剂组合物含有其它成分的情况下，其它成分的含量可在发挥本发明的效果的范围内适当设定。
＜交联后的凝胶分率＞
本发明的粘合剂组合物的交联后的凝胶分率(所谓粘合剂层的凝胶分率)优选为45质量％以上，更优选为45质量％～90质量％的范围，进一步优选为50质量％～90质量％的范围，特别优选为50质量％～80质量％的范围。
如果粘合剂组合物的交联后的凝胶分率为45质量％以上，则存在称为弯折的状态下的高温耐久性更优异的粘合剂层的趋势。
在本说明书中，“粘合剂组合物的交联后的凝胶分率”是使用乙酸乙酯作为萃取溶剂而测定的溶剂不溶成分的比例。粘合剂组合物的交联后的凝胶分率具体依照下述(1)～(4)进行测定。
(1)在利用精密天平精确测定了质量的250目的金属网(100mm×100mm)上贴附约0.15g的交联后的粘合剂组合物(即，粘合剂层)，以凝胶成分不会泄漏的方式，使所贴附的粘合剂层为内侧，将金属网折叠5次，制成试样。然后，利用精密天平精确测定质量。
(2)将得到的试样在乙酸乙酯80mL中浸渍3天。
(3)取出试样，用少量的乙酸乙酯进行清洗，在120℃干燥24小时。然后，利用精密天平精确测定质量。
(4)由下式算出凝胶分率。
凝胶分率(单位：质量％)＝(Z－X)/(Y－X)×100
其中，X为金属网的质量(单位：g)，Y为贴附了粘合剂层的金属网的浸渍前的质量(单位：g)，Z为浸渍后干燥的贴附了粘合剂层的金属网的质量(单位：g)。
＜用途＞
本发明的粘合剂组合物适合作为可折叠显示器用。
本发明的粘合剂组合物能够形成室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异且显示良好的粘合力的粘合剂层，因此，例如，在使可折叠显示器与光学部件贴合的用途中使用可进一步发挥本发明的粘合剂组合物的效果，因而优选。
[可折叠显示器用光学部件]
本发明的可折叠显示器用光学部件(以下，也简称为“光学部件”)具备由本发明的粘合剂组合物形成的粘合剂层。
本发明的光学部件所具备的粘合剂层为由上述的本发明的粘合剂组合物形成的粘合剂层，室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性优异且显示良好的粘合力，因此，使用了本发明的光学部件的可折叠显示器存在即使在室温下反复弯折或者在弯折的状态放置在高温环境下的情况下，也不易在弯折部产生白化、起泡、剥离等缺陷的趋势。
作为光学部件，没有特别限制，例如可举出构成图像显示装置、输入装置等设备(所谓光学设备)的部件或这些设备中使用的部件。
作为光学部件的具体例，可举出偏振板、AG(Anti-Glare)偏振板、波长板、包含1/2、1/4等波长板的相位差板、视角补偿膜、光学补偿膜、增亮膜、导光板、反射膜、防反射膜、ITO(Indium-Tin Oxide)膜等透明导电膜、棱镜片、透镜片和扩散板。
作为光学部件的材质，可举出聚酯系树脂(例如、聚对苯二甲酸乙二醇酯)、乙酸酯系树脂(例如，三乙酰纤维素树脂)、聚醚砜系树脂、聚碳酸酯系树脂、聚酰胺系树脂、聚酰亚胺系树脂、聚烯烃系树脂(例如，聚乙烯和聚丙烯)、丙烯酸系树脂、氯乙烯系树脂、ABS(Acrylonitrile Butadiene Styrene)树脂、氟系树脂等树脂。
本发明的光学部件中的粘合剂层的厚度没有特别限制，例如可根据光学部件和可折叠显示器的种类、光学部件和可折叠显示器的材质等而适当设定。一般而言，粘合剂层的厚度为1μm～100μm的范围，优选为5μm～50μm的范围，更优选为10μm～30μm的范围。
本发明的光学部件可通过公知的方法而制作。
作为公知的方法，例如可举出如下方法：将本发明的粘合剂组合物涂布于剥离膜的易剥离处理面，形成涂布膜。接着，通过使所形成的涂布膜干燥，在剥离膜上形成粘合膜。接着，将所形成的粘合膜转印在光学部件上进行熟化，由此制作具备由本发明的粘合剂组合物形成的粘合剂层的本发明的光学部件。
另外，作为其它方法，例如可举出如下方法：将本发明的粘合剂组合物涂布于剥离膜的易剥离处理面，形成涂布膜。接着，使所形成的涂布膜干燥，从而在剥离膜上形成粘合膜。接着，在所形成的粘合膜的露出的面重叠贴合另行准备的剥离膜的易剥离处理面，由此制作没有基材的双面粘合片。接着，使所制作的双面粘合片的粘合膜熟化，制成粘合剂层。接着，将一方的剥离膜剥离，将露出的粘合剂层转印在光学部件上，由此制作具备由本发明的粘合剂组合物形成的粘合剂层的本发明的光学部件。
另外，作为其它方法，例如可举出如下方法：将本发明的粘合剂组合物涂布在光学部件上，形成涂布膜。接着，使所形成的涂布膜干燥，从而在光学部件上形成粘合膜。接着，使所形成的粘合膜熟化，由此制作具备由本发明的粘合剂组合物形成的粘合剂层的本发明的光学部件。
应予说明，作为干燥的条件，例如可举出使用热风干燥机，在70℃～120℃干燥1分钟～3分钟的条件。
实施例
以下，通过实施例对本发明进一步具体地进行说明。本发明只要不超出其主旨，则并不限定于以下的实施例。
[(甲基)丙烯酸系聚合物A的制造]
〔制造例A－1〕
在具备温度计、搅拌机、氮气导入管、回流冷却管和逐次滴加装置的反应器内放入丙烯酸2－乙基己酯〔2EHA；丙烯酸烷基酯单体，制成均聚物时的Tg：－76℃〕79质量份、丙烯酸〔AA；具有羧基的单体，制成均聚物时的Tg：163℃〕1质量份、丙烯酸2－羟基乙酯〔2HEA；具有羟基的单体、制成均聚物时的Tg：－15℃〕20质量份和乙酸乙酯50质量份并混合后，用氮气置换反应器内的空气。接着，一边搅拌反应器内的混合物一边将混合物的温度升温至72℃(回流温度)后，逐次添加2,2’－偶氮双(2,4－二甲基戊腈)〔ABVN；聚合引发剂〕0.02质量份与乙酸乙酯40质量份的混合溶液，添加结束后，保持6小时，得到聚合反应物。将得到的聚合反应物使用乙酸乙酯进行稀释，得到固体成分浓度为15质量％的(甲基)丙烯酸系聚合物A－1的溶液。
这里所说的“固体成分浓度”是指(甲基)丙烯酸系聚合物A－1在(甲基)丙烯酸系聚合物A－1的溶液中所占的质量比例。
对以下的(甲基)丙烯酸系聚合物A－2～A－18的各溶液也同样。
〔制造例A－2～A－18〕
在制造例A－2～A－18中，将(甲基)丙烯酸系聚合物A的单体组成变更为表1所示的单体组成，以及通过调整有机溶剂的使用量和聚合引发剂的使用量中的至少一者而将(甲基)丙烯酸系聚合物A的重均分子量(Mw)调整为表1所示的重均分子量(Mw)，除此以外，进行与制造例A－1同样的操作，得到固体成分浓度为15质量％的(甲基)丙烯酸系聚合物A－2～A－18的各溶液。
将(甲基)丙烯酸系聚合物A－1～A－18的单体组成(单位：质量％)、玻璃化转变温度(Tg)〔单位：℃〕和重均分子量(Mw)〔单位：万(表中，记载为“×104”)〕示于表1。
另外，将(甲基)丙烯酸系聚合物A－1～A－18中的来自具有羟基的单体的结构单元相对于来自具有羧基的单体的结构单元的以摩尔基准计的含有比率(表中，记载为“含羟基单体/含羧基单体”)示于表1。
(甲基)丙烯酸系聚合物A－1～A－18的玻璃化转变温度(Tg)通过与上述的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度(Tg)的计算方法同样的方法来计算。
(甲基)丙烯酸系聚合物A－1～A－18的重均分子量(Mw)通过与上述的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的重均分子量(Mw)的测定方法同样的方法来测定。
上述中得到的(甲基)丙烯酸系聚合物A中，(甲基)丙烯酸系聚合物A－1～A－9和A－11～A－14相当于本发明中的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)。
表1中记载的各单体的详细情况如下所示。
＜(甲基)丙烯酸烷基酯单体＞
“2EHA”：丙烯酸2－乙基己酯〔制成均聚物时的Tg：－76℃〕
“2EHMA”：甲基丙烯酸2－乙基己酯〔制成均聚物时的Tg：－10℃〕
“n－BA”：丙烯酸正丁酯〔制成均聚物时的Tg：－57℃〕
“i－OA”：丙烯酸异辛酯〔制成均聚物时的Tg：－75℃〕
＜具有羧基的单体＞
“AA”：丙烯酸〔制成均聚物时的Tg：163℃〕
“M－5300”：ω－羧基－聚己内酯(n≈2)单丙烯酸酯〔制成均聚物时的Tg：－30℃〕
＜具有羟基的单体＞
“2HEA”：丙烯酸2－羟基乙酯〔制成均聚物时的Tg：－15℃〕
“2HEMA”：甲基丙烯酸2－羟基乙酯〔制成均聚物时的Tg：55℃〕
“2HPA”：丙烯酸2－羟基丙酯〔制成均聚物时的Tg：－7℃〕
表1中，单体组成一栏中记载的“－”是指该栏中未配合相应的单体。另外，其它栏中记载的“－”是指在栏中没有相应的值。
表1中，将“玻璃化转变温度”记为“Tg”，将“重均分子量”记为“Mw”。
[(甲基)丙烯酸系聚合物B的制造]
〔制造例B－1〕
在具备温度计、搅拌机、回流冷却器和逐次滴加装置的反应器内装入乙酸乙酯106质量份后，进行加热，在80℃(回流温度)进行10分钟回流。接着，在将反应器内的温度保持于回流温度的状态下用180分钟逐次滴加含有甲基丙烯酸叔丁酯〔叔BMA；甲基丙烯酸烷基酯单体、制成均聚物时的Tg：107℃〕240质量份〔相当于相对于(甲基)丙烯酸系聚合物B－1的全部结构单元为60质量％的量〕和甲基丙烯酸2－羟基乙酯〔2HEMA；具有羟基的单体，制成均聚物时的Tg：55℃〕160质量份〔相当于相对于(甲基)丙烯酸系聚合物B－1的全部结构单元为40质量％的量〕的单体混合液400质量份、乙酸乙酯80.6质量份与2,2’－偶氮双(异丁酸)二甲酯51.4质量份的混合溶液，添加结束后，保持180分钟，得到聚合反应物。将得到的聚合反应物使用乙酸乙酯进行稀释，得到固体成分浓度为62质量％的(甲基)丙烯酸系聚合物B－1的溶液。
这里所说的“固体成分浓度”是指(甲基)丙烯酸系聚合物B－1在(甲基)丙烯酸系聚合物B－1的溶液中所占的质量比例。
对以下的(甲基)丙烯酸系聚合物B－2～B－18的各溶液也同样。
〔制造例B－2～B－18〕
在制造例B－2～B－18中，将(甲基)丙烯酸系聚合物B的单体组成变更为表2所示的单体组成，以及通过调整有机溶剂的使用量和聚合引发剂的使用量中的至少一者而将(甲基)丙烯酸系聚合物B的重均分子量(Mw)调整为表2所示的重均分子量(Mw)，除此以外，进行与制造例B－1同样的操作，得到固体成分浓度为62质量％的(甲基)丙烯酸系聚合物B－2～B－18的各溶液。
将(甲基)丙烯酸系聚合物B－1～B－18的单体组成(单位：质量％)、玻璃化转变温度(Tg)〔单位：℃〕和重均分子量(Mw)〔单位：万(表中，记载为“×104”)〕示于表2。
(甲基)丙烯酸系聚合物B－1～B－18的玻璃化转变温度(Tg)通过与上述的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度(Tg)的计算方法同样的方法来计算。
(甲基)丙烯酸系聚合物B－1～B－18的重均分子量(Mw)通过与上述的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的重均分子量(Mw)的测定方法同样的方法来测定。
上述中得到的(甲基)丙烯酸系聚合物B中，(甲基)丙烯酸系聚合物B－1～B－6和B－8～B－13相当于本发明中的特定(甲基)丙烯酸系共聚物(B)。
[表2]
表2中记载的各单体的详细情况如以下所示。
＜(甲基)丙烯酸烷基酯单体＞
“i－BMA”：甲基丙烯酸异丁酯〔制成均聚物时的Tg：48℃〕
“t－BMA”：甲基丙烯酸叔丁酯〔制成均聚物时的Tg：107℃〕
＜具有羧基的单体＞
“AA”：丙烯酸〔制成均聚物时的Tg：163℃〕
＜具有羟基的单体＞
“2HEA”：丙烯酸2－羟基乙酯〔制成均聚物时的Tg：－15℃〕
“2HEMA”：甲基丙烯酸2－羟基乙酯〔制成均聚物时的Tg：55℃〕
表2中，单体组成一栏中记载的“－”是指该栏中未配合相应的单体。
表2中，将“玻璃化转变温度”简记为“Tg”，将“重均分子量”简记为“Mw”。
[粘合剂组合物的制备]
〔实施例1〕
将(甲基)丙烯酸系聚合物A－1的溶液100质量份(固体成分换算值)、(甲基)丙烯酸系聚合物B－3的溶液20质量份(固体成分换算值)、交联剂〔商品名：Sumidur(注册商标)N－75、缩二脲改性的六亚甲基二异氰酸酯化合物、异氰酸酯系交联剂、Sumika CovestroUrethane株式会社〕0.1质量份(固体成分换算值)充分混合，得到实施例1的粘合剂组合物。
〔实施例2～13〕
在实施例1中，将粘合剂组合物的组成变更为表3所示的组成，，除此以外，进行与实施例1同样的操作，得到实施例2～13的各粘合剂组合物。
〔实施例14～24〕
在实施例1中，将粘合剂组合物的组成变更为表4所示的组成，除此以外，进行与实施例1同样的操作，得到实施例14～24的各粘合剂组合物。
〔实施例25～40〕
在实施例1中，将粘合剂组合物的组成变更为表5所示的组成，除此以外，进行与实施例1同样的操作，得到实施例25～40的各粘合剂组合物。
〔比较例1～14〕
在实施例1中，将粘合剂组合物的组成变更为表6所示的组成，除此以外，进行与实施例1同样的操作，得到比较例1～14的各粘合剂组合物。
[凝胶分率的测定]
使用实施例1～40和比较例1～14的各粘合剂组合物，测定交联后的凝胶分率(即，粘合剂层的凝胶分率)。具体而言，通过以下的方法进行测定。
在经有机硅系剥离处理剂进行了表面处理的剥离膜〔商品名：Filmbyna(注册商标)100E－0010No.23、藤森工业株式会社〕的表面处理面以干燥后的厚度成为20μm的方式涂布粘合剂组合物，形成涂布膜。
接着，将所形成的涂布膜使用热风循环式干燥机在干燥温度100℃和干燥时间1分钟的干燥条件下进行干燥，在剥离膜上形成粘合膜。
接着，将露出了粘合膜的面重叠贴合在另行准备的剥离膜〔商品名：Filmbyna(注册商标)100E－0010No.23、藤森工业株式会社〕的表面处理面后，在气氛温度25℃和50％RH的环境下静置168小时而进行熟化，由此进行交联反应，制作具有剥离膜/粘合剂层/剥离膜的构成的无基材类型的粘合片。
使用从所得到的粘合片剥离的粘合剂层，依照下述(1)～(4)测定凝胶分率。将结果示于表3～6。
(1)在利用精密天平精确测定了质量的250目的金属网(100mm×100mm)上贴附约0.15g的粘合剂层，以凝胶成分不会泄漏的方式，使所贴附的粘合剂层为内侧，将金属网折叠5次，制成试样。然后，利用精密天平精确测定质量。
(2)将得到的试样在乙酸乙酯80mL中浸渍3天。
(3)取出试样，用少量的乙酸乙酯进行清洗，在120℃干燥24小时。然后，利用精密天平精确测定质量。
(4)由下式算出凝胶分率。
凝胶分率(单位：质量％)＝(Z－X)/(Y－X)×100
其中，X为金属网的质量(单位：g)，Y为贴附了粘合剂层的金属网的浸渍前的质量(单位：g)，Z为浸渍后干燥的贴附了粘合剂层的金属网的质量(单位：g)。
[评价]
对实施例1～40和比较例1～14的各粘合剂组合物进行下述的评价。将结果示于表3～6。
＜评价试验用样品的制作＞
在经有机硅系剥离处理剂进行了表面处理的剥离膜〔商品名：Filmbyna(注册商标)100E－0010No.23、藤森工业株式会社〕的表面处理面以干燥后的厚度成为20μm的方式涂布粘合剂组合物，形成涂布膜。接着，将所形成的涂布膜使用热风循环式干燥机在干燥温度100℃和干燥时间1分钟的干燥条件下进行干燥，在剥离膜上形成粘合膜。接着，将露出了粘合膜的面重叠贴合于聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜〔商品名：Teijin Tetoron HPE、厚度：50μm、帝人杜邦株式会社〕后，在气氛温度25℃、50％RH的环境下静置168小时而进行熟化，由此进行交联反应而制作具有剥离膜/粘合剂层/PET膜的构成的评价试验用样品(以下，称为带“粘合剂层的PET”)。
1.粘合力
将带粘合剂层的PET切断成25mm×150mm的大小。
接着，将已切断的带粘合剂层的PET(构成：剥离膜/粘合剂层/PET膜)的剥离膜剥离，将通过剥离而露出的粘合剂层的面重叠贴合于不锈钢板(所谓SUS)上贴合的聚酰亚胺(PI)膜〔商品名：Kapton(注册商标)100H、东丽杜邦株式会社〕的面后，使用2kg的辊进行压接，制成粘合力评价用样品。将该粘合力评价用样品在气氛温度25℃、50％RH的环境下静置24小时。
接着，使用A&D株式会社的单柱型材料试验机(型号：STA－1225)作为测定装置，测定在气氛温度25℃和50％RH的环境下以剥离速度300mm/分钟的条件从PI膜将带粘合剂层的PET(构成：粘合剂层/PET膜)沿长边(150mm)方向进行180°剥离时的粘合力(单位：N/25mm)。然后，依照下述的评价基准对粘合力进行评价。
如果评价结果为“A”、“B”或“C”，则判断为实用上没有问题。
－评价基准－
A：粘合力为10N/25mm以上。
B：粘合力为6N/25mm以上且小于10N/25mm。
C：粘合力为3N/25mm以上且小于6N/25mm。
D：粘合力小于3N/25mm。
2.室温下的耐弯折性
将带粘合剂层的PET切断成25mm×150mm的大小。
接着，将已切断的带粘合剂层的PET(构成：剥离膜/粘合剂层/PET膜)的剥离膜剥离，将通过剥离而露出的粘合剂层的面重叠贴合于聚酰亚胺(PI)膜〔商品名：Kapton(注册商标)100H、东丽杜邦株式会社〕的面后，使用2kg的辊进行压接，制成弯折试验用样品(以下，称为“样品X”)。
在气氛温度25℃的环境下，将样品X进行反复进行100次以曲率半径(R)＝5mm弯折后，完全展开这样的动作的试验。然后，在试验刚结束后、从试验结束起1小时后和从试验结束起24小时后，使用放大镜观察样品X的弯折部，依照下述的评价基准评价室温下的耐弯折性。
如果评价结果为“A”、“B”或“C”，则判断为实用上没有问题。
－评价基准－
A：完全看不出变化。
B：在试验刚结束后稍微看出白化，但从试验结束起1小时后消失。
C：在试验刚结束后稍微看出白化，从试验结束起1小时后未消失，但从试验结束起24小时后消失。
D：在试验刚结束后明显看出白化，从试验结束起24小时后也未消失。
E：在试验刚结束后明显看出白化，从试验结束起24小时后也未消失，且从试验结束起24小时后也看出剥离。
3.弯折的状态下的高温耐久性
将带粘合剂层的PET切断成25mm×150mm的大小。
接着，将已切断的带粘合剂层的PET(构成：剥离膜/粘合剂层/PET膜)的剥离膜剥离，将通过剥离而露出的粘合剂层的面重叠贴合于聚酰亚胺(PI)膜〔商品名：Kapton(注册商标)100H、东丽杜邦株式会社〕的面后，使用2kg的辊进行压接，制成弯折试验用样品(以下，称为“样品Y”)。
进行将该样品Y以曲率半径(R)＝5mm弯折后，在弯折的状态下在气氛温度100℃的环境下静置168小时的试验。试验结束后，立即使弯折的状态的样品Y为完全展开的状态，在气氛温度25℃的环境下静置。然后，在试验刚结束后、从试验结束起1小时后和从试验结束起24小时后，使用放大镜观察样品Y的弯折部，依照下述的评价基准评价弯折的状态下的高温耐久性。
如果评价结果为“A”、“B”或“C”，则判断为实用上没有问题。
－评价基准－
A：完全看不出变化。
B：在试验刚结束后稍微看出白化和起泡中的至少一者，但从试验结束起1小时后全部消失。
C：在试验刚结束后看出白化和起泡中的至少一者，从试验结束起1小时后未消失，但从试验结束起24小时后全部消失。
D：在试验刚结束后明显看出白化和起泡中的至少一者，从试验结束起24小时后也未消失。
E：在试验刚结束后显著看出白化和起泡中的至少一者，从试验结束起24小时后也未消失，且从试验结束起24小时后也看出剥离。
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表3～6中记载的成分的详细内容如以下所示。
[交联剂]
＜异氰酸酯系交联剂＞
“Sumidur N－75”〔商品名，缩二脲改性的六亚甲基二异氰酸酯化合物，SumikaCovestro Urethane株式会社〕
“Takenate D－110N”〔商品名，亚二甲苯基二异氰酸酯化合物，三井武田化学株式会社〕
＜环氧系交联剂＞
“TETRAD－X”〔商品名，三菱瓦斯化学株式会社〕
上述的“Sumidur”、“Takenate”和“TETRAD”均为注册商标。
[其它成分]
＜增粘树脂＞
“YS Polyster TH130”〔商品名，萜烯酚树脂，Yasuhara Chemical株式会社〕
“YS Polyster TH30”〔商品名，萜烯酚树脂，Yasuhara Chemical株式会社〕
“YS Polyster T80”〔商品名，萜烯酚树脂，Yasuhara Chemical株式会社〕
“YS Polyster T100”〔商品名，萜烯酚树脂，Yasuhara Chemical株式会社〕
“YS Polyster T115”〔商品名，萜烯酚树脂，Yasuhara Chemical株式会社〕
“YS Resin CP”〔商品名，萜烯树脂，Yasuhara Chemical株式会社〕
“PINECRYSTAL D－6011”〔商品名，松香树脂，荒川化学工业株式会社〕
“PINECRYSTAL KE－359”〔商品名，松香树脂，荒川化学工业株式会社〕
表3～6中，“－”是指该栏中未配合相应的成分。
表3～6中，“配合量”的栏中记载的数值均为固体成分换算值。
如表3～5所示，确认了由实施例1～40的粘合剂组合物形成的粘合剂层显示良好的粘合力。另外，由实施例1～40的粘合剂组合物形成的粘合剂层的室温下的耐弯折性优异。另外，由实施例1～40的粘合剂组合物形成的粘合剂层的弯折的状态下的高温耐久性优异。
另一方面，如表6所示，由比较例1～14的粘合剂组合物形成的粘合剂层的粘合力、室温下的耐弯折性和弯折的状态下的高温耐久性中的任1个以上差。
应予说明，由(甲基)丙烯酸系聚合物B含有来自具有羧基的单体的结构单元代替来自具有羟基的单体的结构单元的比较例14的粘合剂组合物形成的粘合剂层的粘合力和弯折的状态下的高温耐久性差，作为该理由，认为是因为(甲基)丙烯酸系聚合物B充分进入(甲基)丙烯酸系聚合物A的内部之前，异氰酸酯系交联剂的异氰酸酯基与(甲基)丙烯酸系聚合物B的羧基反应而形成交联结构。
Claims (5)
1.一种可折叠显示器用粘合剂组合物，含有(甲基)丙烯酸系共聚物(A)、(甲基)丙烯酸系共聚物(B)以及异氰酸酯系交联剂，
所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)含有来自具有羟基的单体的结构单元(a1)、来自具有羧基的单体的结构单元(a2)和来自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的结构单元(a3)，所述来自具有羟基的单体的结构单元(a1)的含有率相对于全部结构单元为1.5质量％～20质量％的范围，且重均分子量为110万～200万的范围，
所述(甲基)丙烯酸系共聚物(B)含有来自具有羟基的单体的结构单元(b1)，所述来自具有羟基的单体的结构单元(b1)的含有率相对于全部结构单元为3质量％～40质量％的范围，且重均分子量为2500～10000的范围，
所述(甲基)丙烯酸系共聚物(B)的含量相对于所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)100质量份为3质量份～50质量份的范围。
2.根据权利要求1所述的可折叠显示器用粘合剂组合物，其中，所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)中的所述来自具有羟基的单体的结构单元(a1)相对于所述来自具有羧基的单体的结构单元(a2)的含有比率以摩尔基准计为1.0以上。
3.根据权利要求1或2所述的可折叠显示器用粘合剂组合物，其中，所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)的玻璃化转变温度小于－50℃。
4.根据权利要求1或2所述的可折叠显示器用粘合剂组合物，其中，进一步含有增粘树脂。
5.一种可折叠显示器用光学部件，具备由权利要求1～4中任一项所述的可折叠显示器用粘合剂组合物形成的粘合剂层。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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