CN113015698A - 半导体密封材料用二氧化硅球形颗粒 - Google Patents

Abstract

提供二氧化硅颗粒以及二氧化硅球形颗粒，二氧化硅颗粒使最大粒径小粒径化，并且实现在现有技术中不可能的适当的流动性，该二氧化硅球形颗粒在用作散热片的填料时，实现优异的导热性和柔软性。二氧化硅球形颗粒的特征在于，观察通过光学测量拍摄的5μm以上的颗粒，从摄像中判定的粒径满足以下条件。条件：D99≦29μm、且10μm≦Dmode<D99、且D99/Dmode≦1.5、且Dmode≦20μm。

Description

半导体密封材料用二氧化硅球形颗粒

技术领域

本发明涉及用于半导体密封材料的二氧化硅球形颗粒。

背景技术

近年来的半导体封装小型化、薄型化进一步加速。特别是在以智能手机为代表的应用中，取代以往的引线接合，多采用更多引脚化且可薄型化的倒装芯片连接。倒装芯片连接是通过微小焊球将硅芯片上的电极与基板连接，具有能够实现现有的引线接合部分的节省空间化的优点。另一方面，随着多引脚化的发展，相邻的焊球的间隔变窄，硅芯片和基板间的间隙逐年变窄(参照非专利文献1)。在密封这样的窄间隙时，以往过度填充(overfill)不填充填料，而是用树脂单体进行密封，但需要用与过度填充不同的树脂分别密封，存在着生产性和成本严重受损的问题。另外，为了同时实施底部填充和过度填充，要求在这两方面都具有高填充且具有适当流动性的球形二氧化硅。

另外，随着电子设备部件的小型化、高性能化，发热的管理变得重要。在半导体器件等发热体中产生的热通过散热器等散热部件来构成热对策，但在发热体和散热部件之间夹着散热片来提高散热效果。为了充分获得散热效果，由发热体或散热部件的表面粗糙度形成的空隙很大程度损害散热效果，因此要求散热片柔软到充分填充该空隙的程度。

到目前为止，已经对各种二氧化硅颗粒进行了研究。

专利文献1中，作为能够制造填充性、保存性优异的液状密封材料的金属氧化物粉末，公开了确定粒度、比表面积的非晶质二氧化硅粉末。

专利文献2的目的在于提供一种密封基板和IC芯片之间的微小间隙的间隙渗透性优异且可靠性高的液状密封树脂组合物以及填充在其中的熔融球形二氧化硅填料。该二氧化硅填料除了粒度、比表面积之外，还确定了球形度。

专利文献3的目的在于提供一种球形二氧化硅微粉末，其粒径被控制为：能够在半导体密封用树脂组合物中实现高填充化，并且也不损害树脂的流动性。该球形二氧化硅微粉末由筛上的粗颗粒残留物重量、松香-拉姆勒曲线(Rosin-Rammler)曲线图的斜率n以及ICP发射光谱分析法的Fe和Al的总含量来确定。

专利文献4的目的在于提供一种球形无机质粉末及树脂组合物，即使封装形态为超薄，其也能够得到流动性、填充性、成形性优异的半导体密封材料。除粒度和比表面积之外，该无机粉末还确定了(d99/最频径)。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特许4244259号公报

专利文献2：日本特开2000-003983号公报

专利文献3：日本特开2015-086120号公报

专利文献4：日本特许4155729号公报

非专利文献

非专利文献1：中村正志等(2011)“高充填性モジュール度アンダーフィル用封止材(高填充性模具底部填充用密封材料)”、《パナソニック電工技報(松下电工技报)》vol.59No.1p.50-54

发明内容

[发明要解决的技术问题]

为了实现基于含有球形二氧化硅的密封材料的底部填充，球形二氧化硅的粒径当然需要小于底部填充的间隙。例如倒装芯片下间隙为40μm时，球形二氧化硅颗粒的最大粒径需要保持在20～30μm，而这种粒径的密封材料流动性差，容易产生在封装内形成空隙等不良状况。流动性是密封材料的重要品质要素，对于粒径相对较大(最大粒径高于约30μm)的传统封装用密封材料提出了许多改进方案。

例如可举出专利文献4，如该文献[0013]所述，以主要填料的粒径为20-50μm这样的粒径为前提。在这样的粒径较大的情况下流动性容易改善，但对于底部填充来说是本身就不能适用的粒径。

专利文献3中公开了一种抑制45μm筛上的粗颗粒等的方案。在这样的粒径的情况下，虽然能够应用于间隙相对较宽的底部填充，但难以应用于如非专利文献1表1所示焊球高度为55μm或50μm这样的封装。此外，专利文献3还提到了25μm筛上粗颗粒的抑制，但其实施例1-4和6-7的平均粒径为6.22μm以下。当使用这样的平均粒径为7μm以下的填充材料时，在高剪切速度的状态下的流动性过高，并且与在低剪切速度状态下的流动性之差变大。当使用这样的密封材料时，存在如下不良情况：在低剪切速度的底部填充没有填充的状态下，高剪切速度的过填充结束，并且在底部填充中形成空隙。

专利文献2也是类似的发明，提出了如下方案：如该文献表1所示，通过使平均粒径充分低于间隙间隔，并进一步抑制1μm以下的细颗粒的比例等来改善流动性。但是，如果极端抑制1μm以下的细颗粒的比例，则必然会存在伴随着填充率的牺牲的问题，而且流动性的改善也不充分。

专利文献1还记载如下内容等：能够应用于底部填充的二氧化硅颗粒，其最大粒径为20μm以下，中值粒径为2.0-8.0μm。与专利文献3同样地，由于平均粒径小，因此存在容易形成由过度填充和底部填充的填充速度差等引起的空隙的问题。

根据非专利文献1表2可知，为了提高填充率需要降低临界点(cutpoint)。但是，如果只是单纯地降低临界点，如螺旋流所示，表明了损害流动性等窄间隙填充性的课题。另外，在该文献表3中，例示出平均粒径11μm、临界点30μm的情况，但在向窄间隙填充时，未填充率变高。

鉴于这样的状况，本申请的目的在于提供一种二氧化硅球形颗粒，其使最大粒径小粒径化，同时实现现有技术中不可能的适当的流动性。

另一方面，对于散热片，与密封材料同样地，混炼树脂和填料，成形为片材状，从而制作。填料使用二氧化硅或氧化铝等高热导率陶瓷颗粒。为了得到高热导率，需要提高填充率，但一般而言若提高填充率，则片材硬度会硬化，可能会损害对因发热体或散热部件的表面粗糙度而引起的空隙进行的填充。即，需要兼具有优异的导热性和柔软性。片材的柔软性被认为与填料的流动性具有相关性。填料的流动性高是指树脂容易蔓延到填料的周围，通过蔓延到填料的周围的树脂，带来片材的柔软性。在上述文献中，没有针对该柔软性的记载或启示。鉴于这种状况，本申请的目的在于提供一种二氧化硅球形颗粒，在用作散热片的填料时，实现兼具备优异的导热性和柔软性的散热片。

[用于解决技术问题的技术手段]

本发明是针对上述的技术问题进行了深入研究而得到的。通过本申请，提供以下的方案。

[1]一种二氧化硅球形颗粒，满足D99≦29μm、且10μm≦Dmode<D99、且D99/Dmode≦1.5、且Dmode≦20μm，

在此，与所述颗粒的粒径相关的数值是通过光学显微镜测量2000个以上粒径为5μm以上且圆形度为0.7以上的颗粒而得到的，D99和Dmode是根据体积基准的累积次数求得的。

[2]如[1]所述的二氧化硅球形颗粒，其特征在于，

粒径为5μm以上且小于10μm的平均圆度为0.98以上，并且，粒径为10μm以上且小于20μm的平均圆形度为0.97以上。

[3]如[1]或[2]所述的二氧化硅球形颗粒，其特征在于，

粒径为10-20μm的松香-拉姆勒曲线图的斜率n为3.5以上。

[4]如[1]～[3]的任一项所述的二氧化硅球形颗粒，其特征在于，

用激光粒度仪测量的粒径1μm以下的体积比率为小于2.7％。

[5]如[1]～[4]中任一项所述的二氧化硅球形颗粒，其特征在于，

BET比表面积小于4.0。

[发明效果]

本发明的二氧化硅颗粒使最大粒径小粒径化，并且实现现有技术中不可能的适当的流动性。即，作为以模塑底部填充为代表的、需要填充狭窄的间隙的半导体等的密封材料，是极其有用的。

此外，作为流动性的指标，使用基于剪切速度相对快的流动试验仪法的数值和基于剪切速度较慢的流变仪法的数值这二者。在传递模塑中，模具的浇口部的流速相对较快，在流动试验仪法中适用于评价在浇口部的顺畅的流动性。从这个观点来看，在流动试验仪法中，排出速度优选为0.4ml/sec以上，较优选为0.5ml/sec以上。

另一方面，半导体封装部的密封材料的流速相比于浇口部，剪切速度慢。特别地，窄间隙的底部填充部分的流速变慢，而其以外的过度填充部分等的流速相对变快。当这种速度差显著时，优先进行易流动的部分的密封，在剩余的底部填充部中容易产生空隙。因此，剪切速度慢的区域的流动性需要保持在适当的范围内。从这一观点出发，以流变仪的动态粘度来评价这种低剪切速度下的流动性。作为代表值，评价了1rad/sec时的动态粘度，但在此优选100Pa·sec以上且小于1500Pa·sec，较优选400Pa·sec以上且小于1000Pa·sec。

另外，在散热片中，如前所述，其热导率主要受填充率的影响较大，片材硬度受到填料的流动性的影响。根据本发明，能够制造提高填充率而获得高热导率、同时柔性优良的散热片。

附图说明

图1是示出两种测量方法的粒径测量结果的图。

图2是针对颗粒的拍摄面积和周长的计算进行说明的图。

具体实施方式

下面，针对本发明及测量等的方法进行详细说明。

本申请的二氧化硅球形颗粒的特征在于，观察通过光学测量拍摄的5μm以上的颗粒，从拍照中判定的颗粒直径满足以下的条件。

条件：D99≦29μm、且10μm≦Dmode<D99、且D99/Dmode≦1.5、且Dmode≦20μm。

由于D99≦29μm，即使是40μm左右的窄间隙也能够填充。为了使得能够更灵活地适应窄间隙，D99较优选为27μm以下，更优选为25μm以下。另外，为了确保适当的流动性，需要将D99/Dmode设为1.5以下，但较优选为1.4以下。本申请的二氧化硅球形颗粒，Dmode为10μm以上且20μm以下。Dmode是对二氧化硅球形颗粒的性状产生影响的指标之一。若Dmode小于10μm，则流动性有时会降低，若Dmode超过20μm则难以适应窄间隙。Dmode的较优选的下限为15μm。Dmode<D99是用于排除特殊的粒度分布的特定事项。(例如，在体积基准下，粒径的最频繁值存在于从较大颗粒到1％的范围内，而最频繁的粒径不存在于较小颗粒的99％的情况。)D99/Dmode针对Dmode在大致整体的粒度分布中的分布位置进行了规定，若高于1.5则存在流动性降低的情况。针对与粒度相关的各个规定进行了说明，但本发明的二氧化硅颗粒全部满足D99≦29μm、且10μm≦Dmode<D99、且D99/Dmode≦1.5、且Dmode≦20μm，从而使最大粒径小粒径化，并且实现现有技术中为不可能的适当的流动性。

通过分析光学拍摄的颗粒图像来测量上述颗粒直径。一般而言，在粒度分布测量中通常使用基于激光散射/衍射原理的测量装置，但由于没有测量各个粒子的实际尺寸，所以在规定与本发明的二氧化硅颗粒的粒度相关的条件时是不适当的。图1将利用激光粒度计(Malvern公司制造的MS3000)和光学图像观察(Malvern Panalytical公司制造的FP3000)测量经孔径为20μm的筛子筛除了粗颗粒后的颗粒的粒度分布进行比较。在光学图像观察中，能够精细地测量到利用筛子进行的粗粒筛除，与此不同，在激光粒度计中，粒度峰值位置为从筛除直径大幅偏离的对数正态分布状数据。如此可知，为了正确测量粒径分布，必须观察各个颗粒。

若为5μm以上的粒径分布，则能够观察光学拍摄的各个颗粒的实像，能够更正确地测量实际的粒度分布。在本发明中，测量粒径为5μm以上且圆形度为0.7以上的颗粒2000个以上，以体积基准求得并计算粒径分布。圆形度小于0.7是，由于含有二氧化硅颗粒以外的异物等非本质性的影响，所以将其排除的规定。本发明的D10、D50、D99、Dmode通过该光学图像的测定而进行定义。定义的详细内容将在后文叙述。

另外，在本发明的一实施方式中，也可以是，满足上述的[1]的二氧化硅球形颗粒的规定，粒径5μm以上且小于10μm的平均圆形度为0.98以上，并且，粒径为10μm以上且小于20μm的平均圆形度为0.97以上。

一般而言，圆形度的劣化会损害密封材料的流动性。通常随着颗粒直径变大，颗粒形状容易变形，圆形度也倾向于恶化。本发明的发明者们发现：不仅提高5μm以上且小于10μm的圆形度，而且通过提高10μm以上且小于20μm的圆形度，从而会明显适合于底部填充成形。圆形度的上限并没有特别的限定，圆形度也可以为1.0以下，作为实际优选的上限也可以是0.995以下。

另外，在本发明的一实施方式中，也可以是，二氧化硅球形颗粒满足上述[1]或[2]的规定，上述[1]所述的通过光学显微镜测量的粒径10～20μm的松香-拉姆勒曲线图的斜率n为3.5以上。

本发明的发明者们发现：在粒径10～20μm的区域中的粒度分布对底部填充用的二氧化硅球形颗粒具有重要的作用。为了填充窄间隙并且维持适当的流动性，密封时树脂向二氧化硅球形颗粒间的渗透是必不可少的。为了实现这一点，在该粒径区域中的分布优选是尖锐的，松香-拉姆勒曲线图的斜率n优选为3.5以上。此外，优选n为3.7以上，较优选n为3.9以上。n的上限并没有特别的限定，可以是10以下，作为实际优选的上限，可以为7以下。

另外，在本发明的一实施方式中，也可以是，满足上述[1]至[3]的规定，由激光粒度计测量的粒径1μm以下的体积比率为小于2.7％。

1μm以下的微粉含有比率对填充性及流动性有很大影响。发明者们发现：通过在底部填充用途中进行控制使得1μm比率小于2.7％，能够赋予适当的流动性。粒径1μm以下的体积比率的下限没有特别的限定，可以是0，作为实际优选的下限可以为0.1％以上。

另外，在本发明的一实施方式中，也可以是，二氧化硅球形颗粒满足上述[1]至[4]的规定，BET比表面积为4.0m²/g以下。

若比表面积过剩，则有的情况下会严重损害流动性。这是树脂在颗粒表面被消耗或颗粒间的摩擦增大导致的，本发明的发明者们发现：BET法比表面积需要为4.0m²/g以下。另外，优选小于3.4m²/g。BET比表面积的下限没有特别的限定，但作为实际的优选的下限可以为0.1m²/g以上，较优选为1m²/g以上。

二氧化硅球形颗粒可以通过一般方法制备，例如通常被称为热喷涂法的方法等。即，通过使丙烷、甲烷、丁烷等燃料气体与氧反应的火焰，使破碎二氧化硅或金属硅等的非球形原料熔融并球形化为期望的粒径的方法。所获得的球形二氧化硅可以根据需要而通过旋风分离器等分离成粗颗粒和细颗粒。可以将通过这样的方式得到的球形二氧化硅使用具有期望的孔径的筛子、或风力分级机等，整理为期望的最大粒径。另外，根据需要，能够通过混合细颗粒等来获得期望的比表面积。

如前所述，通过光学测量来进行本发明的二氧化硅颗粒的粒径的测量。即，通过光学测量观察并测量粒径5μm以上且圆形度0.7以上的颗粒至少2000个以上、优选5000个以上。更详细而言，首先将作为测量对象的二氧化硅颗粒10g和蒸馏水200ml放入烧杯中，通过超声波均质机，将超声波设定为频率20～30kHz、150～500W，进行30秒以上的分散处理，以充分分散。将分散后的烧杯静止1分钟，舍弃上清液侧180ml，重新添加蒸馏水至200ml。从其中通过移液管等取出所需量，并通过光学测量装置测量。此外，这样的舍弃上清液侧等的步骤仅以5μm以上的光学测量为对象，不适用于激光粒度测量、BET比表面积测量、流变仪、流动试验仪等的测量。在拍摄和分析时也可以使用自动测量装置，在下面的实施例及比较例中，使用Malvern Panalytical公司制造的FP3000。具备将在本装置等自动解析装置中得到的粒度分布进行平滑化等的功能，但在实施例及比较例中不应用，而使用测量的颗粒的原始数据。粒径用圆当量直径来定义。其是具有与测量图像上的投影面积相等的面积的圆形的直径，通过2×(颗粒投影面积/π)^0.5计算。投影面积通过图像处理进行，如图2所示，将颗粒进行二值图像化等图像处理，用直线连结颗粒的轮廓部的各像素单元的中央，定义围着的面积。测量装置的物镜根据像素数来进行选择，使得达到0.5-1μm/像素左右。

根据所获得的数据分析粒度分布，一般而言粉体具有接近对数正态分布的粒度分布形状，因此，在本发明中，将5-100μm等比分割为113个而求得。因此，相邻区间的区间被设定为(100/5)^(1/113)＝1.026865倍。区间的代表值使用该区间上下限值的几何平均值。例如第一区间为5μm以上且小于5.134327μm，因此，区间代表值为(5×5.134327)^0.5＝5.066718μm。另外，直方图以球当量体积为基准。即，将对应于每个粒度区间的颗粒的整球当量体积相加。累积度数为从细颗粒侧累积体积。将累积体积超过总体积的10、50、99％的最初区间的代表值确定为D10、D50、D99。Dmode定义为所谓的最频繁值，即直方图表示最大值的粒径区间的区间代表值。

在本光学测量中能够同时进行圆形度的测量。圆形度定义为针对各个颗粒进行测量，将前述圆当量直径乘以圆周率，并将其除以该颗粒的周长而得到的值。周长的测量也如图2所示，对颗粒进行二值图像化等图像处理，用直线连结颗粒的轮廓部的各像素单元的中央，将连结的直线的长度定义为周长。

另外，能够根据累积度数计算所谓松香-拉姆勒曲线图的斜率n。被称为松香-拉姆勒分布的记述粉体粒度分布的模型被广泛周知，根据最小粒径进行体积积算得到的累积度数Q(x)记载为

Q(x)＝1-exp(-b*xⁿ) 公式(1)。

在此，b是拟合参数，x是粒径，n是分布的尖锐度的指标。公式(1)可以变形为公式(2)。

ln(b)+n*ln(x)＝ln(-ln(1-Q(x))) 公式(2)

在此，设定为X＝ln(x)、Y＝ln(-ln(1-Q(x)))，通过将Y、X的关系进行线性近似，得到斜率n。在本发明中，在10-20μm的粒径范围中，求得斜率n。

通过前述的光学测量，能够进行粒径5μm以上的颗粒的测量，但对于具有小于5μm的粒径的颗粒难以进行正确的测量。特别地，针对低于1μm的粒径，由于光学系统的分辨率极限而几乎无法进行测量。因此，针对1μm以下的颗粒的体积比率，使用激光粒度计进行测量。在实施例及比较例中，使用Malvern公司制造的MS3000。在基于光学测量的粒度测量中，通过在蒸馏水中将其分散并舍弃上清液来进行测量，但对于激光粒度分布测量用，不进行这种处理，而是在包含密封材料所使用的1μm以下的细颗粒的原始状态下进行测量。作为测量条件，设定为非球形颗粒模式，颗粒折射率为1.544，吸收率为0.100，颗粒密度为2.20g/cm³。此外，分散媒介为水，折射率为1.330，液位传感器阈值为100.00。粒径的直方图分析将0.01-3500μm等比分割为100区间而进行。因此，相邻区间的区间设定为(3500/0.01)^(1/100)＝1.136163倍。代表值采用各区间两端的几何平均值。根据通过这样的方式求得的直方图的细颗粒侧来求得累积体积度数，求得粒径1μm以下的体积比率。

另外，在下文中，针对流动试验仪法，即基于流量计的流动性的测定方法进行说明。首先，将二氧化硅球形颗粒以填充率为80％的方式与树脂混合。在实施例及比较例中，作为树脂，使用三菱化学制造的环氧树脂801N。使用混炼机混合1分钟以上以使填料充分分散在树脂内，结束混炼的容器冷却60分钟。在实施例及比较例中，通过岛津制作所制造的流动试验仪CFT-500D进行了测定。对于混炼后的试样10ml左右，将温度设定为28.5℃，从直径2.0mm、长度75.0mm的模具中挤出。挤压负荷设为50.0kgf，测量从挤出了试样的大致50％左右的时刻至完成挤出75％的为止的期间的排出速度(ml/sec)。

此外，下面针对基于流变仪法的动态粘度的测量方法进行说明。与所述流量计同样地，将二氧化硅球形颗粒以填充率为80％的方式与树脂混合。在实施例及比较例中，作为树脂，使用三菱化学制造的环氧树脂801N。使用混炼机在大气压下混炼15秒钟，使得填料充分分散在树脂内，接着真空混炼90秒钟，结束混炼的容器冷却60分钟。在实施例及比较例中，通过Anton Paar制造的MCR102进行测量。以旋转振动的平行板的直径设为50mm、振动频率为1rad/sec、最外周部的最大剪切应变为0.1％的条件进行测定。作为测量值，记载复数动态粘度的绝对值。

另外，BET比表面积的测量以JIS R 1626为标准进行测量。

另外，为了验证本发明的二氧化硅球形颗粒的提高热导率的效果，可以将树脂与本发明产品进行混炼，制作导热片，测量其热导率。首先，二氧化硅球形颗粒与硅树脂(DOWCORNING公司制造的CY52-276A/B)以填充率为80重量％进行混合，真空脱气至5Torr以下并混炼。接着用模具进行成型。模具加热至120℃，在6～7MPa下合模，进行40分钟成型。从模具中取出树脂组合物，在140℃下施以1小时的固化。冷却至室温后，将树脂组合物分别切割为厚度1.5、2.5、4.5、6.5、7.5、8.5mm，加工成2cm见方的片材状样品。对各个样品以ASTMD5470为标准测量热阻。对于样品，以SUS304制块体夹住并以0.123MPa进行压缩，记录压缩后的厚度。将通过这样的方式得到的热阻值与压缩后的厚度关系进行线性近似，测量树脂组合物样品的热导率、以及在所述块体与样品的界面上产生的界面热阻。进一步，利用ASKER橡胶硬度计E型测量树脂组合物的硬度。将本发明的二氧化硅球形颗粒用作填料的硅树脂组合物得到高热导率，并且柔软性优异。

【实施例】

(二氧化硅球形颗粒的制作)

使用粉碎二氧化硅原料，通过热喷涂法进行了球形化。通过旋风分离器分离出粗颗粒和细颗粒，在粗颗粒侧，制作基于前述光学测量的粒度测量的结果D10为13.4μm、D50为21.1μm的颗粒，接着，放入孔径为20μm的筛中，仅回收了筛出物。向其中添加比表面积5～30m²/g的二氧化硅细粉，进行混合以使前述的激光粒度测量的1μm以下的体积比率为1.2％，制作了二氧化硅球形颗粒。

(二氧化硅球形颗粒的测量)

对混合的二氧化硅颗粒进行上述的光学测量，求得Dmode、D10、D50、D99、圆形度、松香-拉姆勒曲线图的斜率n值(粒径10-20μm)。此外，通过上述的激光粒度测量求得1μm以下的体积比率。接着，对该二氧化硅颗粒进行BET法比表面积、基于流变仪的动态粘度、基于流动试验仪的排出速度的测定。

测量结果统一记载在表1中。A1～A6为实施例，A7～A10是比较例。在A7、A9、A10中，D99/Dmode高于1.5，但此时通过流动试验仪测量的流动性大幅降低。在A8中，确认了Dmode为23.0μm，不能应对窄间隙。

另外，确认了在A3中，10μm以上的圆形度为0.932，略低，而在A1、A2中，10μm以上的圆形度为0.97以上，若圆形度高则基于流动试验仪的流动性会提高。在实施例A5中，松香-拉姆勒曲线图的斜率n为3.3，略低，即为分布从众数直径向细颗粒侧而扩展的情况，但确认了在A1、A2中，n为3.5以上，基于流动试验仪的流动性会提高。A4是细粉比率(粒径1μm以下的体积比率)为4.6％，较高，比表面积大的样品，但确认了在A1、A2中，细粉比率小于2.7％，基于流变仪的1rad/sec的动态粘度会大幅降低。

【表1】

(导热片)

另外，使用表1的A1和A10的二氧化硅颗粒，按照前述的步骤制作导热片，测量了热导率及片材硬度。将结果记载在表2中。两者均设定为填充率80％，因此，以填充率作为支配因素的热导率几乎相同。但是，明确了在片材硬度方面，A1比A10柔软。另外，观察通过热导率的测量得到的上下块体与样品间的界面热阻，A1比A10低。这被认为起因是由片材硬度之差产生的与块体的密接性。即，确认了，将本发明的二氧化硅颗粒用作填料的硅树脂组合物得到高热导率，同时柔软性优异。

【表2】

Claims (5)

1.一种二氧化硅球形颗粒，其特征在于，

观察通过光学测量拍摄的5μm以上的颗粒，从摄像中判断的颗粒直径满足以下的条件，

条件：D99≦29μm、且10μm≦Dmode<D99、且D99/Dmode≦1.5、且Dmode≦20μm。

2.根据权利要求1所述的二氧化硅球形颗粒，其特征在于，

粒径5μm以上且小于10μm的平均圆形度为0.98以上，并且，粒径10μm以上且小于20μm的平均圆形度为0.97以上。

3.根据权利要求1至2所述的二氧化硅球形颗粒，其特征在于，

10-20μm的松香-拉姆勒曲线图的斜率n为3.5以上。

4.根据权利要求1至3中任一项所述的二氧化硅球形颗粒，其特征在于，

用激光粒度仪测量的粒径1μm以下的体积比率为小于2.7％。

5.根据权利要求1至4中任一项所述的二氧化硅球形颗粒，

BET比表面积小于4.0m²/g。

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