CN113012842A - 同位素14c的固化方法 - Google Patents

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Abstract

本申请公开了一种同位素14C的固化方法。在该方法中,将含有14CO的气体通入陶瓷膜电解池中,所述14CO在所述陶瓷膜电解池中的阴极被还原,得到固体14C粉末。本申请提供的方法,基于陶瓷膜电解池的高温电解技术,即直接高温电解14CO气体去除氧元素从而获得固体14C粉末,并压实封存,最终实现堆照放射性石墨中14C的最小化分离。

Description

同位素14C的固化方法
技术领域
本申请涉及一种同位素14C的固化方法,属于堆照放射性石墨中14C处理处置的技术领域。
背景技术
放射性废物最小化是放射性废物管理的基本原则之一,是通过技术手段和管理手段使放射性废物的产生量和放射性活度达到实际可行的最小化的程度,从而限制随之相关的环境影响并降低废物管理的经济费用。
体积庞大并且含有大量长寿命放射性核素的堆照放射性石墨已经成为放射性废物管理的难点。如果这些堆照放射性石墨全部进行地质处置,无论从经济费用还是库容上都不合理且不可行。另外,堆照放射性石墨废含有大量长半衰期核素,例如14C(5730年)、36Cl(308000年)、41Ca(103000年)、59Ni(76000年)、94Nb(20000年)、239Pu(24100年)、243Am(7450年)等不满足近地表处置的限制要求。目前普遍的做法是在反应堆关闭后的几十年内就地长期暂存、延缓退役及最终处置。其中长期暂存具有很多不确定性因素,并且将问题留给后代而没有最终解决。
然而,在核反应过程中,14C会以14CO气体存在,气相相对于固相来说体积较大,而且气体流动性强,容易对环境安全构成威胁,不符合最小化原则。
发明内容
根据本申请的一个方面,提供了一种同位素14C的固化方法,该方法基于陶瓷膜电解池的高温电解技术,即直接高温电解14CO气体去除氧元素从而获得固体14C粉末,并压实封存,最终实现堆照放射性石墨中14C的最小化分离。
一种同位素14C的固化方法,将含有14CO的气体通入陶瓷膜电解池中,所述14CO在所述陶瓷膜电解池中的阴极被还原,得到固体14C粉末。
本发明在陶瓷膜电解池中,14CO通入陶瓷膜电解池阴极,当施加电压时,14CO被还原成14C粉末,氧离子通过陶瓷电解质(例如YSZ陶瓷电解质)传输至阳极变成氧气释放出来。本发明在密闭系统中进行,反应易控制,对于堆照放射性石墨的处理处置具有创新性与社会经济效益。
可选地,所述还原的条件为:陶瓷膜电解池的阳极和阴极之间电压0.8~3.0V;还原温度500~1000℃。
具体地,陶瓷膜电解池的阳极和阴极之间电压的上限独立地选自2.0V、2.5V、3.0V;陶瓷膜电解池的阳极和阴极之间电压的下限独立地选0.8V、2.0V、2.5V。
具体地,还原温度的上限独立地选自600℃、700℃、800℃、850℃、900℃、1000℃;还原温度的下限独立地选自500℃、600℃、700℃、800℃、850℃、900℃。
可选地,将含有14CO的气体通入陶瓷膜电解池之前,还包括:
对所述陶瓷膜电解池的阴极进行预还原处理。
具体地,对陶瓷膜电解池的阴极进行预处理,具有活化电极材料的效果。
可选地,所述对所述陶瓷膜电解池的阴极进行预还原处理包括以下步骤:
在500~1000℃的条件下,通入含有还原性气体A和惰性气体的混合气体,处理10~30h,然后再通入还原性气体B,处理2~20h;
所述还原性气体A、还原性气体B独立地选自氢气、氨气、硫化氢中的至少一种。
具体地,惰性气体为氦气、氖气、氩气、氙气中的任一种。
具体地,预还原处理过程中,处理时间的上限选自5h、20h;处理时间的下限选自2h、5h。
可选地,所述还原气体A在混合气体中的体积百分含量为1~10%。
可选地,所述陶瓷膜电解池中的电解质为阳离子传导型陶瓷电解质;
所述阳离子传导型陶瓷电解质选自YSZ陶瓷电解质、LSGM陶瓷电解质中的至少一种;
所述陶瓷膜电解池中的阴极材料包括LST、CeO2中的至少一种;
所述陶瓷膜电解池中的阳极材料包括LSM、LSCF中的至少一种。
可选地,在所述陶瓷膜电解池中,所述电解质层的厚度为100~1000μm;所述阴极的厚度为10~100μm;所述阳极的厚度为10~100μm。
可选地,所述电解质层的制备方法包括以下步骤:
将YSZ粉末或者LSGM粉末,成型,得到坯体,在1400~1500℃条件下烧结15~25h,得到电解质层;
其中,所述坯体的尺寸为:直径0.8~1.2cm2,厚度100~1000μm;
具体地,烧结温度的上限独立地选自1450℃、1500℃;烧结温度的下限独立地选自1400℃、1450℃。
坯体的厚度上限独立地选自500μm、800μm、1000μm、坯体的厚度上限独立地选自100μm、500μm、800μm。
电解质层为圆片状。
可选地,所述陶瓷膜电解池的制备方法包括:
a)分别获得含有阴极材料的浆料A和含有阳极材料的浆料B
b)将所述浆料A和浆料B分别涂覆在所述电解质层的两侧,得到陶瓷膜电解池单电池生坯;
c)将所述陶瓷膜电解池单电池生坯进行热处理Ⅰ,然后在两侧涂覆集电流层,并使用金属丝作导线,进行热处理Ⅱ,得到所述陶瓷膜电解池。
可选地,在步骤a)中,获得含有阴极材料的浆料A包括:将含有阴极材料和SDC的混合物A中依次加入乙基纤维素和松节油透醇,研磨,得到浆料A;
在步骤a)中,获得含有阳极材料的浆料B包括:将含有阳极材料和SDC的混合物A中依次加入乙基纤维素和松节油透醇,研磨,得到浆料B。
可选地,在制备浆料A的过程中,所述阴极材料和SDC的质量比为1~2:1;乙基纤维素与混合物A的质量比为10~20wt%;松节油透醇与混合物A的体积质量比为0.5~1.5ml/g;
在制备浆料B的过程中,所述阳极材料和SDC的质量比为1~2:1;乙基纤维素与混合物B的质量比为10~20wt%;松节油透醇与混合物B的体积质量比为0.5~1.5ml/g。
可选地,在步骤c)中,集电流层选自银浆、铂浆中的任一种;
所述金属丝选自银丝、铂丝中的任一种。
可选地,在步骤c)中,热处理Ⅰ的条件为:处理温度1000~1200℃,处理时间3~10h。
具体地,热处理Ⅰ的处理温度的上限独立地选自1100℃、1150℃、1200℃;热处理Ⅰ的处理温度的上限独立地选自1000℃、1100℃、1150℃。
处理时间的上限独立的选自5h、7h、10h;处理时间的下限独立的选自3h、5h、7h。
可选地,在步骤c)中,热处理Ⅱ的条件为:处理温度500~800℃,处理时间0.5~5h。
具体地,热处理Ⅱ的处理温度的上限独立地选自550℃、700℃、800℃;热处理Ⅱ的处理温度的上限独立地选自500℃、550℃、700℃。
处理时间的上限独立的选自1h、3h、5h;处理时间的下限独立的选自0.5h、1h、3h。
一种同位素14C的固化方法,所述方法基于陶瓷膜电解池直接高温电解14CO,实现直接制取14C固体粉末;所述陶瓷膜电解池的阴极和阳极之间的电压为0.8~3.0V,在电解过程中,14CO在阴极被还原,即14CO得到电子,解离成氧离子,同时生成固体14C粉末;所述氧离子经过氧离子传导型电解质,扩散到阳极,氧离子在阳极释放电子,生成氧气;陶瓷膜电解池的阴极先通入含有5%体积分数氢气的氩气,再通入氢气还原2~20小时;700~950℃的条件下,所述方法中陶瓷膜电解池的阴极获得的固体14C粉末收率大于90%。
可选地,所述陶瓷膜电解池的阳极一侧连接储气罐收集反应生成的氧气,阴极一侧通入14CO气体。
本申请中,“YSZ”,是指氧化钇稳定的氧化锆,化学式为Zr0.84Y0.16O2-δ,δ的取值范围为0≤δ≤0.08;
“LSGM”,是指Sr、Mg掺杂的LaGaO3-δ,化学式为La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ,δ的取值范围为0≤δ≤0.15;
“LST”化学式为(La0.2Sr0.8)TiO3+δ,δ的取值范围为0≤δ≤0.1;
“LSM”化学式为(La0.2Sr0.8)0.95MnO3-δ,δ的取值范围为0≤δ≤0.045;
“LSCF”化学式为La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ,δ的取值范围为0≤δ≤0.2;
“SDC”化学式为Ce0.8Sm0.2O2-δ,δ的取值范围为0≤δ≤0.1。
本申请能产生的有益效果包括:
1)本申请所提供的同位素14C的固化方法,基于陶瓷膜电解池的高温电解技术,陶瓷膜电解池是一种在中高温下以高效环保的方式将电能和热能转化成燃料中的化学能的电化学装置。它可看作是固体氧化物燃料电池的逆向反应装置。陶瓷膜电解池为全固态结构,气体产物容易分离,避免了使用液态电解质所带来的蒸发、腐蚀和电解液流失等问题,同时具有较快的电极反应速率,无需采用Pt等贵金属电极,进而大大降低成本。利用陶瓷膜电解池的高温电解技术,即直接高温电解14CO气体去除氧元素从而获得固体14C粉末,并压实封存,最终实现堆照放射性石墨中14C的最小化分离。
2)本申请所提供的同位素14C的固化方法,在本申请中所给出还原条件下,固体14C粉末收率大于90%。
具体实施方式
下面结合实施例详述本申请,但本申请并不局限于这些实施例。
本发明采用含14CO的模拟气氛,开展气氛中14CO的固化研究。
下面介绍本申请中可能的实施方式。
在密闭系统中进行14CO气体的固化实验,收集固体14C粉末需要连接监控传感器和辐射监控系统,以便于实时在线监测。
一种陶瓷膜直接高温电解14CO制取固体14C粉末的方法,具体步骤如下:
(1)将YSZ粉末压成直径1cm2、厚度为100~1000μm的圆片,在1400~1500℃热处理15~25小时,作为陶瓷膜电解池支撑体和电解质;
(2)将LST和SDC按照质量比1~2的比例混合并加入10~20wt%的乙基纤维素以及按照LST和SDC混合质量每2g加入1~3mL松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨2~5小时制成LST-SDC浆料;将LSM和SDC同样按照质量比1~2的比例混合并加入10~20wt%的乙基纤维素以及按照LSM和SDC混合质量每2g加入1~3ml松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨2~5小时制成LSM-SDC浆料;
(3)将LST-SDC浆料涂在单电池支撑体一侧,作为陶瓷膜电解池的阴极,单电池支撑体的另一侧涂上LSM-SDC浆料,作为陶瓷膜电解池的阳极,获得陶瓷膜电解池单电池生胚;
(4)将陶瓷膜电解池单电池生胚在1000~1200℃热处理3~10小时;然后在两侧涂覆集电流层,并使用银丝作导线,在500~800℃热处理0.5~5小时,获得陶瓷膜电解池单电池。
(5)700~950℃下,将陶瓷膜电解池单电池的阳极一侧连接储气罐收集反应生成的氧气,阴极一侧先通入含有5%体积分数氢气的氩气,再通入氢气还原2~20小时,最后通入14CO气体;
(6)在阳极与阴极之间施加电解电压0.8~3.0V,监控传感器监测阴极产生固体14C粉末的收率。
本发明的优点在于电化学还原反应实现堆照放射性石墨的最小化处理处置。陶瓷膜电解池电化学还原14CO气体的过程中,并没有碳元素的损失和排放,均是氧元素的化学输运和再平衡过程。本发明在密闭系统中进行,反应易控制,对于堆照放射性石墨的处理处置具有创新性与社会经济效益。
本申请中,收率的测试采用GC-2014型号的监控传感器。
本申请中,YSZ粉末购买自日本Tosoh公司,型号为TZ-8Y;
LSGM粉末实验室合成,按照化学计量数称取氧化镧La2O3、碳酸锶SrCO3、三氧化二镓Ga2O3和氧化镁MgO加入丙酮混合,在高速摆振球磨机球磨8分钟(3次)。取出混合物在红外灯下干燥,随后将干燥的粉末进行1000℃热处理6h,热处理后的粉末进行球磨,备用。
实施例1
(1)称取1g的YSZ粉末压成直径1cm2、厚度为1000μm的圆片,在1400℃热处理20小时,得到YSZ陶瓷电解质,作为陶瓷膜电解池支撑体和电解质;
(2)将LST和SDC按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LST和SDC混合质量每2g加入3mL松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LST-SDC浆料;将LSM和SDC同样按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LSM和SDC混合质量每2g加入3ml松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LSM-SDC浆料;
(3)将LST-SDC浆料涂在单电池支撑体(即YSZ陶瓷电解质)一侧,作为陶瓷膜电解池的阴极,厚度为10μm;单电池支撑体的另一侧涂上LSM-SDC浆料,作为陶瓷膜电解池的阳极,厚度为10μm,获得陶瓷膜电解池单电池生胚;
(4)将陶瓷膜电解池单电池生胚在1100℃热处理3小时;然后在两侧涂覆集电流层(具体为银浆),并使用银丝作导线,在550℃热处理0.5小时,获得陶瓷膜电解池单电池;
(5)750℃下,将陶瓷膜电解池单电池的阳极一侧连接储气罐用于收集反应生成的氧气,阴极一侧先通入含有5%体积分数氢气的氩气,处理10h,再通入氢气还原3小时,最后通入14CO气体;
(6)在阳极与阴极之间施加电解电压2.0V,监控传感器监测阴极产生固体14C粉末的收率。
本实施例固体14C粉末收率如下:
项目 收率
固体<sup>14</sup>C粉末 90.2%
实施例2
(1)称取1g的YSZ粉末压成直径1cm2、厚度为800μm的圆片,在1450℃热处理20小时,得到YSZ陶瓷电解质,作为陶瓷膜电解池支撑体和电解质;
(2)将LST和SDC按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LST和SDC混合质量每2g加入1mL松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LST-SDC浆料;将LSM和SDC同样按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LSM和SDC混合质量每2g加入1ml松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LSM-SDC浆料;
(3)将LST-SDC浆料涂在单电池支撑体(即YSZ陶瓷电解质)一侧,作为陶瓷膜电解池的阴极厚度为50μm;单电池支撑体的另一侧涂上LSM-SDC浆料,作为陶瓷膜电解池的阳极,厚度为50μm,获得陶瓷膜电解池单电池生胚;
(4)将陶瓷膜电解池单电池生胚在1150℃热处理3小时;然后在两侧涂覆集电流层(具体为银浆),并使用银丝作导线,在550℃热处理0.5小时,获得陶瓷膜电解池单电池;
(5)800℃下,将陶瓷膜电解池单电池的阳极一侧连接储气罐用于收集反应生成的氧气,阴极一侧先通入含有5%体积分数氢气的氩气,处理10 h,再通入氢气还原3小时,最后通入14CO气体;
(6)在阳极与阴极之间施加电解电压2.0V,监控传感器监测阴极产生固体14C粉末的收率。
本实施例固体14C粉末收率如下:
项目 收率
固体<sup>14</sup>C粉末 93.6%
实施例3
(1)将称取1g的YSZ粉末压成直径1cm2、厚度为500μm的圆片,在1450℃热处理20小时,得到YSZ陶瓷电解质,作为陶瓷膜电解池支撑体和电解质;
(2)将LST和SDC按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LST和SDC混合质量每2g加入2mL松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LST-SDC浆料;将LSM和SDC同样按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LSM和SDC混合质量每2g加入2ml松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LSM-SDC浆料;
(3)将LST-SDC浆料涂在单电池支撑体一侧,作为陶瓷膜电解池(即YSZ陶瓷电解质)的阴极,厚度为100μm;单电池支撑体的另一侧涂上LSM-SDC浆料,作为陶瓷膜电解池的阳极,厚度为100μm,获得陶瓷膜电解池单电池生胚;
(4)将陶瓷膜电解池单电池生胚在1150℃热处理3小时;然后在两侧涂覆集电流层(具体为铂浆),并使用铂丝作导线,在550℃热处理0.5小时,获得陶瓷膜电解池单电池;
(5)850℃下,将陶瓷膜电解池单电池的阳极一侧连接储气罐用于收集反应生成的氧气,阴极一侧先通入含有5%体积分数氢气的氩气,处理20h,再通入氢气还原3小时,最后通入14CO气体;
(6)在阳极与阴极之间施加电解电压2.5V,监控传感器监测阴极产生固体14C粉末的收率。
本实施例固体14C粉末收率如下:
项目 收率
固体<sup>14</sup>C粉末 97.4%
实施例4
(1)称取1g的YSZ粉末压成直径1cm2、厚度为500μm的圆片,在1500℃热处理20小时,得到YSZ陶瓷电解质,作为陶瓷膜电解池支撑体和电解质;
(2)将LST和SDC按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LST和SDC混合质量每2g加入3mL松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LST-SDC浆料;将LSM和SDC同样按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LSM和SDC混合质量每2g加入1ml松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LSM-SDC浆料;
(3)将LST-SDC浆料涂在单电池支撑体(即YSZ陶瓷电解质)一侧,作为陶瓷膜电解池的阴极,厚度为10μm;单电池支撑体的另一侧涂上LSM-SDC浆料,作为陶瓷膜电解池的阳极,厚度为10μm,获得陶瓷膜电解池单电池生胚;
(4)将陶瓷膜电解池单电池生胚在1200℃热处理3小时;然后在两侧涂覆集电流层(具体为铂浆),并使用铂丝作导线,在550℃热处理0.5小时,获得陶瓷膜电解池单电池;
(5)900℃下,将陶瓷膜电解池单电池的阳极一侧连接储气罐用于收集反应生成的氧气,阴极一侧先通入含有5%体积分数氢气的氩气,处理20h,再通入氢气还原5小时,最后通入14CO气体;
(6)在阳极与阴极之间施加电解电压2.5V,监控传感器监测阴极产生固体14C粉末的收率。
本实施例固体14C粉末收率如下:
项目 收率
固体<sup>14</sup>C粉末 98.7%
实施例5
(1)称取1g的LSGM粉末压成直径1cm2、厚度为1000μm的圆片,在1500℃热处理20小时,得到LSGM陶瓷电解质,作为陶瓷膜电解池支撑体和电解质;
(2)将LST和SDC按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LST和SDC混合质量每2g加入3mL松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LST-SDC浆料;将LSM和SDC同样按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LSM和SDC混合质量每2g加入1ml松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LSM-SDC浆料;
(3)将LST-SDC浆料涂在单电池支撑体(即LSGM陶瓷电解质)一侧,作为陶瓷膜电解池的阴极,厚度为10μm;单电池支撑体的另一侧涂上LSM-SDC浆料,作为陶瓷膜电解池的阳极,厚度为10μm,获得陶瓷膜电解池单电池生胚;
(4)将陶瓷膜电解池单电池生胚在1200℃热处理3小时;然后在两侧涂覆集电流层(具体为铂浆),并使用铂丝作导线,在550℃热处理0.5小时,获得陶瓷膜电解池单电池;
(5)500℃下,将陶瓷膜电解池单电池的阳极一侧连接储气罐用于收集反应生成的氧气,阴极一侧先通入含有5%体积分数氢气的氩气,处理20h,再通入氢气还原5小时,最后通入14CO气体;
(6)在阳极与阴极之间施加电解电压1.0V,监控传感器监测阴极产生固体14C粉末的收率。
本实施例固体14C粉末收率如下:
项目 收率
固体<sup>14</sup>C粉末 95.6%
实施例6
(1)称取1g左右的LSGM粉末压成直径1cm2、厚度为1000μm的圆片,在1500℃热处理20小时,得到LSGM陶瓷电解质,作为陶瓷膜电解池支撑体和电解质;
(2)将CeO2和SDC按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照CeO2和SDC混合质量每2g加入3mL松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成CeO2-SDC浆料;将LSCF和SDC同样按照质量比65:35的比例混合并加入20wt%的乙基纤维素以及按照LSCF和SDC混合质量每2g加入1ml松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨5小时制成LSCF-SDC浆料;
(3)将CeO2-SDC浆料涂在单电池支撑体(即LSGM陶瓷电解质)一侧,作为陶瓷膜电解池的阴极,厚度为10μm;单电池支撑体的另一侧涂上LSCF-SDC浆料,作为陶瓷膜电解池的阳极,厚度为10μm,获得陶瓷膜电解池单电池生胚;
(4)将陶瓷膜电解池单电池生胚在1200℃热处理3小时;然后在两侧涂覆集电流层(具体为铂浆),并使用铂丝作导线,在550℃热处理0.5小时,获得陶瓷膜电解池单电池;
(5)1000℃下,将陶瓷膜电解池单电池的阳极一侧连接储气罐用于收集反应生成的氧气,阴极一侧先通入含有5%体积分数氢气的氩气,处理20h,再通入氢气还原5小时,最后通入14CO气体;
(6)在阳极与阴极之间施加电解电压2.0V,监控传感器监测阴极产生固体14C粉末的收率。
本实施例固体14C粉末收率如下:
项目 收率
固体<sup>14</sup>C粉末 99.2%
以上所述,仅是本申请的几个实施例,并非对本申请做任何形式的限制,虽然本申请以较佳实施例揭示如上,然而并非用以限制本申请,任何熟悉本专业的技术人员,在不脱离本申请技术方案的范围内,利用上述揭示的技术内容做出些许的变动或修饰均等同于等效实施案例,均属于技术方案范围内。

Claims (10)

1.一种同位素14C的固化方法,其特征在于,将含有14CO的气体通入陶瓷膜电解池中,所述14CO在所述陶瓷膜电解池中的阴极被还原,得到固体14C粉末。
2.根据权利要求1所述的固化方法,其特征在于,所述还原的条件为:陶瓷膜电解池的阳极和阴极之间电压0.8~3.0V;还原温度500~1000℃。
3.根据权利要求1所述的固化方法,其特征在于,将含有14CO的气体通入陶瓷膜电解池之前,还包括:
对所述陶瓷膜电解池的阴极进行预还原处理。
4.根据权利要求3所述的固化方法,其特征在于,所述对所述陶瓷膜电解池的阴极进行预还原处理包括以下步骤:
在500~1000℃的条件下,通入含有还原性气体A和惰性气体的混合气体,处理10~30h,然后再通入还原性气体B,处理2~20h;
所述还原性气体A、还原性气体B独立地选自氢气、氨气、硫化氢中的至少一种。
5.根据权利要求4所述的固化方法,其特征在于,所述还原气体A在混合气体中的体积百分含量为1~10%。
6.根据权利要求1所述的固化方法,其特征在于,所述陶瓷膜电解池中的电解质为阳离子传导型陶瓷电解质;所述阳离子传导型陶瓷电解质选自YSZ陶瓷电解质、LSGM陶瓷电解质中的至少一种;
所述陶瓷膜电解池中的阴极材料包括LST、CeO2中的至少一种;
所述陶瓷膜电解池中的阳极材料包括LSM、LSCF中的至少一种。
7.根据权利要求6所述的固化方法,其特征在于,在所述陶瓷膜电解池中,所述电解质层的厚度为100~1000μm;
所述阴极的厚度为10~100μm;
所述阳极的厚度为10~100μm。
8.根据权利要求6所述的固化方法,其特征在于,所述电解质层的制备方法包括以下步骤:
将YSZ粉末或者LSGM粉末,成型,得到坯体,在1400~1500℃条件下烧结15~25h,得到电解质层;
其中,所述坯体的尺寸为:直径0.8~1.2cm2,厚度100~1000μm。
9.根据权利要求1所述的固化方法,其特征在于,所述陶瓷膜电解池的制备方法包括:
a)分别获得含有阴极材料的浆料A和含有阳极材料的浆料B
b)将所述浆料A和浆料B分别涂覆在所述电解质层的两侧,得到陶瓷膜电解池单电池生坯;
c)将所述陶瓷膜电解池单电池生坯进行热处理Ⅰ,然后在两侧涂覆集电流层,并使用金属丝作导线,进行热处理Ⅱ,得到所述陶瓷膜电解池。
10.根据权利要求9所述的固化方法,其特征在于,在步骤c)中,热处理Ⅰ的条件为:处理温度1000~1200℃,处理时间3~10h;
在步骤c)中,热处理Ⅱ的条件为:处理温度500~800℃,处理时间0.5~5h。
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