JP2813355B2 - 酸素イオン導電体 - Google Patents
酸素イオン導電体Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は特性のよい酸素イオン導電体に関する。
19世紀の前半、グローブ卿によつて発明された燃料電
池は幾多の変遷を経て現在実用化の段階を迎えている。
池は幾多の変遷を経て現在実用化の段階を迎えている。
燃料電池は化学エネルギーを直接電気エネルギーに転
換する装置であり、アノード、カソード及び電解質を主
たる構成要素とする。このうち電解質としては通常水溶
液、溶融塩などが用いられるが、イオン性電気伝導を示
す固体物質を用いる固体電解質燃料電池（Solid Oxide
Fuel Cell、以下SOFCと呼ぶ）も近年急速な進歩をとげ
ている。SOFCは第３世代の燃料電池とも呼ばれ、りん酸
型（第１世代）、溶融塩型（第２世代）と比較し、 １） 白金等の貴金属触媒を必要としない。
換する装置であり、アノード、カソード及び電解質を主
たる構成要素とする。このうち電解質としては通常水溶
液、溶融塩などが用いられるが、イオン性電気伝導を示
す固体物質を用いる固体電解質燃料電池（Solid Oxide
Fuel Cell、以下SOFCと呼ぶ）も近年急速な進歩をとげ
ている。SOFCは第３世代の燃料電池とも呼ばれ、りん酸
型（第１世代）、溶融塩型（第２世代）と比較し、 １） 白金等の貴金属触媒を必要としない。
２） エネルギー変換効率が高い。
３） 石炭ガス化ガスのような低質な燃料も使用可能で
ある。
ある。
などの利点を有する反面、ZrO2−Y2O3系等の一般に用い
られる固体電解質を用いる場合は、その導電率を高くす
るため作動温度を1000℃とする必要があり周辺材料面の
問題が大きい。
られる固体電解質を用いる場合は、その導電率を高くす
るため作動温度を1000℃とする必要があり周辺材料面の
問題が大きい。
そこで本発明者等は固体電解質の導電率を高めること
で作動温度を下げるという狙いの下に、ZrO2系よりも導
電率が高いCeO2（セリア）系の固体電解質について検討
し、既にCeO2−CaO系やCeO2−CaO−MgO系がCeO2単独よ
りも優れた性能を示すことを見出している。（特開昭61
〜1019771号公報） 〔発明が解決しようとする課題〕 ところで、CeO2−CaO系、CeO2−CaO−MgO系などの固
体電解質は電極を取り付けて燃料電池としての性能を評
価した場合、酸素イオン輸率が1.0でないために（電子
伝導性が一部出てくるため）開路電圧（無負荷時の電
圧）がZrO2系に比べて低く、実用上は更にこの点を改善
する必要があつた。
で作動温度を下げるという狙いの下に、ZrO2系よりも導
電率が高いCeO2（セリア）系の固体電解質について検討
し、既にCeO2−CaO系やCeO2−CaO−MgO系がCeO2単独よ
りも優れた性能を示すことを見出している。（特開昭61
〜1019771号公報） 〔発明が解決しようとする課題〕 ところで、CeO2−CaO系、CeO2−CaO−MgO系などの固
体電解質は電極を取り付けて燃料電池としての性能を評
価した場合、酸素イオン輸率が1.0でないために（電子
伝導性が一部出てくるため）開路電圧（無負荷時の電
圧）がZrO2系に比べて低く、実用上は更にこの点を改善
する必要があつた。
本発明者等はCeO2にSm2O3を加えたCeO2−Sm2O3系更に
はCeO2−Sm2O3系にアルカリ土類金属酸化物を加えた例
えばCeO2−Sm2O3−MgO系が従来のCeO2−CaO系やCeO2−C
aO−MgO系に比べて一層高い性能を示すことを見出し本
発明を完成するに至つた。
はCeO2−Sm2O3系にアルカリ土類金属酸化物を加えた例
えばCeO2−Sm2O3−MgO系が従来のCeO2−CaO系やCeO2−C
aO−MgO系に比べて一層高い性能を示すことを見出し本
発明を完成するに至つた。
すなわち、本発明は、 （１） CeO2とSm2O3からなる複合酸化物であつて、次
の一般式で表わされる酸素イオン導電体 （CeO2）1-x（Sm2O3）ｘ （０＜ｘ≦0.2） （２） 上記一般式で表わされる酸素イオン導電体に第
３成分としてアルカリ土類金属酸化物を添加してなる酸
素イオン導電体 である。
の一般式で表わされる酸素イオン導電体 （CeO2）1-x（Sm2O3）ｘ （０＜ｘ≦0.2） （２） 上記一般式で表わされる酸素イオン導電体に第
３成分としてアルカリ土類金属酸化物を添加してなる酸
素イオン導電体 である。
アルカリ土類金属酸化物としては、Mg,Ca,Sr,Baなど
の酸化物が使用できる。アルカリ土類金属酸化物の添加
量はCeO−Sm2O3系を1.0として0.2以下であるのが好まし
い。
の酸化物が使用できる。アルカリ土類金属酸化物の添加
量はCeO−Sm2O3系を1.0として0.2以下であるのが好まし
い。
本発明の酸素イオン導電体を固体電解質として用いる
ことにより、次の作用効果が認められる。
ことにより、次の作用効果が認められる。
従来のセリア系固体電解質に比べて開路電圧が高め
られ、高導電性とあいまつて同一の電流密度における出
力電圧が高く出力の向上がはかれる。
られ、高導電性とあいまつて同一の電流密度における出
力電圧が高く出力の向上がはかれる。
また従来のZrO2系固体電解質に比べて開路電圧は依
然として低位であるが、高電圧性化はかられるため、高
電流密度側での出力電圧が高く、800℃という低温下で
より高い出力を得ることができる。
然として低位であるが、高電圧性化はかられるため、高
電流密度側での出力電圧が高く、800℃という低温下で
より高い出力を得ることができる。
〔実施例１〕 CeO2,Sm2O3及びMgOを規定量だけ秤量して混合し、そ
れらの混合物をボールミルを用いて12時間混合、粉砕し
た後、仮焼してセリア系のホタル石型複合酸化物を調製
した。次にこの仮焼粉末を成型治具を用いて成型し、CI
P（静水圧プレス）をかけた後、1500℃で２時間焼成し
て夫々の組成の複合酸化物焼結体を得た。
れらの混合物をボールミルを用いて12時間混合、粉砕し
た後、仮焼してセリア系のホタル石型複合酸化物を調製
した。次にこの仮焼粉末を成型治具を用いて成型し、CI
P（静水圧プレス）をかけた後、1500℃で２時間焼成し
て夫々の組成の複合酸化物焼結体を得た。
また出発原料は酸化物に限らず、硝酸塩、炭酸塩、水
酸化物あるいはアルコキシドからの共沈物等を用いても
よい。
酸化物あるいはアルコキシドからの共沈物等を用いても
よい。
これらの焼結体の導電率のアレニウスプロツトを第１
図に示す。第１図中、１は（CeO2）0.9（Sm2O3）0.1、
２は（CeO2）0.8（Sm2O3）0.2、３は（CeO2）0.8（Sm2O
3）0.1（MgO）0.1、４は（CeO2）0.7（Sm2O3）0.3で、
破線５と６はジルコニア系電解質であり、５は（ZrO2）
0.91（Y2O3）0.09、６は（ZrO2）0.85（CaO）0.15であ
る。また破線で示した７は（CeO2）0.9（CaO）0.1であ
る。
図に示す。第１図中、１は（CeO2）0.9（Sm2O3）0.1、
２は（CeO2）0.8（Sm2O3）0.2、３は（CeO2）0.8（Sm2O
3）0.1（MgO）0.1、４は（CeO2）0.7（Sm2O3）0.3で、
破線５と６はジルコニア系電解質であり、５は（ZrO2）
0.91（Y2O3）0.09、６は（ZrO2）0.85（CaO）0.15であ
る。また破線で示した７は（CeO2）0.9（CaO）0.1であ
る。
第１図から本発明の酸素イオン導電体である（CeO2）
1-x（Sm2O3）ｘ及びこれにアルカリ土類金属酸化物を添
加したもの（図中の、符号1,2及び３）は燃料電池の一
般的な作動温度である800〜1000℃間で従来のジルコニ
ア系酸素イオン誘導体のうちの一般的な材料である（Zr
O2）0.91（Y2O3）0.09（第１図の符号５）より高い導電
率を示すことが判る。（CeO2）1-x（Sm2O3）ｘのｘが0.
3（第１図の符号４）の比較例でも、（ZrO2）0.85（Ca
O）0.15（第１図の符号６）よりは十分に高い導電率を
示すが、（ZrO2）0.91（Y2O3）0.09よりは若干低い。従
って本発明の酸素イオン導電体（CeO2）1-x（Sm2O3）ｘ
のｘは0.2以下が好ましいことが判る。
1-x（Sm2O3）ｘ及びこれにアルカリ土類金属酸化物を添
加したもの（図中の、符号1,2及び３）は燃料電池の一
般的な作動温度である800〜1000℃間で従来のジルコニ
ア系酸素イオン誘導体のうちの一般的な材料である（Zr
O2）0.91（Y2O3）0.09（第１図の符号５）より高い導電
率を示すことが判る。（CeO2）1-x（Sm2O3）ｘのｘが0.
3（第１図の符号４）の比較例でも、（ZrO2）0.85（Ca
O）0.15（第１図の符号６）よりは十分に高い導電率を
示すが、（ZrO2）0.91（Y2O3）0.09よりは若干低い。従
って本発明の酸素イオン導電体（CeO2）1-x（Sm2O3）ｘ
のｘは0.2以下が好ましいことが判る。
〔実施例２〕 第２図に、得られた直径20mm、厚み1mmの焼結体の電
池性能を評価する手法を示す。第２図中、８はサンプ
ル、９は白金電極、10は白金リード線であり、外部負荷
と接続して電池性能を評価した。第２図において、温度
は800℃、O2側は空気、H2側は30℃の水蒸気で飽和させ
た純H2を用いた。
池性能を評価する手法を示す。第２図中、８はサンプ
ル、９は白金電極、10は白金リード線であり、外部負荷
と接続して電池性能を評価した。第２図において、温度
は800℃、O2側は空気、H2側は30℃の水蒸気で飽和させ
た純H2を用いた。
第３図に得られた電池性能の結果を示す。第３図中１
は（CeO2）0.9（Sm2O3）0.1、２は（CeO2）0.8（Sm
2O3）0.2、３は（CeO2）0.8（Sm2O3）0.1（MgO）0.1、
４は（CeO2）0.7（Sm2O3）0.3である。また５は従来の
（ZrO2）0.91（Y2O3）0.09、７は先に提案した（CeO2）
0.9（CaO）0.1である。
は（CeO2）0.9（Sm2O3）0.1、２は（CeO2）0.8（Sm
2O3）0.2、３は（CeO2）0.8（Sm2O3）0.1（MgO）0.1、
４は（CeO2）0.7（Sm2O3）0.3である。また５は従来の
（ZrO2）0.91（Y2O3）0.09、７は先に提案した（CeO2）
0.9（CaO）0.1である。
図中の1,2,3は本発明の酸素イオン導電体で、4,5,7は
比較例である。
比較例である。
第３図から本発明の電解質は輸率が1.0でないため
に、ジルコニア系より開路電圧は小さいが、高い導電率
を示すので光電流密度側で従来のジルコニア系電解質を
用いた電池よりも性能（出力）が良好である。また（Ce
O2）0.9（CaO）0.1に比べて、1,2,3共に高出力が得られ
ることも明らかである。
に、ジルコニア系より開路電圧は小さいが、高い導電率
を示すので光電流密度側で従来のジルコニア系電解質を
用いた電池よりも性能（出力）が良好である。また（Ce
O2）0.9（CaO）0.1に比べて、1,2,3共に高出力が得られ
ることも明らかである。
本発明の酸素イオン導電体を酸素イオンポンプに適用
した場合の応用例を第４図〜第６図によって説明する。
した場合の応用例を第４図〜第６図によって説明する。
第４図において、11は酸素イオン導電体、12は白金電
極、13は白金線、14はシール用の釉薬、15は磁製管、16
は窒素導入管、17はガス排出管、18は酸素センサー、19
はガスクロマトグラフイ、20は定電圧電源、21は電流
計、22は電気炉である。
極、13は白金線、14はシール用の釉薬、15は磁製管、16
は窒素導入管、17はガス排出管、18は酸素センサー、19
はガスクロマトグラフイ、20は定電圧電源、21は電流
計、22は電気炉である。
第４図に示した装置において、温度1000℃の状態で窒
素導入管16から20cc/分の窒素を系内に流入させ、上下
の白金電極12のうち上の白金電極12がカソードになるよ
うに電圧を印加した。
素導入管16から20cc/分の窒素を系内に流入させ、上下
の白金電極12のうち上の白金電極12がカソードになるよ
うに電圧を印加した。
この時の系内の酸素濃度の増加をガスクロマトグラフ
イ19で検出して、酸素発生量（cc/min）を計算して第５
図に示す。第５図において、23は本発明酸素イオン導電
体〔（CeO2）0.9（Sm2O3）0.1〕、24は従来のイットリ
ウム安定化ジルコニア〔（ZrO2）0.91（Y2O3）0.09〕を
酸素イオン導電体として使用した時のデータである。こ
の第５図より、酸素イオン導電体として、従来のイット
リウム安定化ジルコニアを用いたものよりも、本発明の
酸素イオン導電体を用いた方が高い酸素富化能力を有す
ることが判る。
イ19で検出して、酸素発生量（cc/min）を計算して第５
図に示す。第５図において、23は本発明酸素イオン導電
体〔（CeO2）0.9（Sm2O3）0.1〕、24は従来のイットリ
ウム安定化ジルコニア〔（ZrO2）0.91（Y2O3）0.09〕を
酸素イオン導電体として使用した時のデータである。こ
の第５図より、酸素イオン導電体として、従来のイット
リウム安定化ジルコニアを用いたものよりも、本発明の
酸素イオン導電体を用いた方が高い酸素富化能力を有す
ることが判る。
次に上記の場合と印加電圧の方向を変えて試験を行っ
た。この時の酸素濃度はガスクロマトグラフイの検出下
限を下まわっているために、酸素センサー18で濃度のモ
ニタを行った。酸素センサー18は片端閉管の安定化ジル
コニアからなるもので、管内は大気雰囲気であり、管外
の酸素分圧が減少してくると、その起電力は増加するこ
とになる。
た。この時の酸素濃度はガスクロマトグラフイの検出下
限を下まわっているために、酸素センサー18で濃度のモ
ニタを行った。酸素センサー18は片端閉管の安定化ジル
コニアからなるもので、管内は大気雰囲気であり、管外
の酸素分圧が減少してくると、その起電力は増加するこ
とになる。
第６図に印加電圧と酸素センサーの起電力の関係を示
す。第６図中、25は本発明の酸素イオン導電体〔（Ce
O2）0.9（Sm2O3）0.1〕の、26は従来のイットリウム安
定化ジルコニア〔（ZrO2）0.91（Y2O3）0.09〕のデータ
である。
す。第６図中、25は本発明の酸素イオン導電体〔（Ce
O2）0.9（Sm2O3）0.1〕の、26は従来のイットリウム安
定化ジルコニア〔（ZrO2）0.91（Y2O3）0.09〕のデータ
である。
第６図より、本発明の酸素イオン導電体を用いた時の
方が酸素の除去能力が優れていることが判る。
方が酸素の除去能力が優れていることが判る。
本発明によれば従来のジルコニア系よりもSOFCの低温
作動化はもとより、先に提案したセリア系固体電解質よ
りも一層の高出力化が達成される。また低温化により装
置の信頼性向上を図ることができる。
作動化はもとより、先に提案したセリア系固体電解質よ
りも一層の高出力化が達成される。また低温化により装
置の信頼性向上を図ることができる。
第１図は本発明の電解質の導電率を示す図表、第２図は
本発明の電解質の電池性能の評価手法を説明する図、第
３図は本発明の電解質の電池性能を示す図表である。 第４図は本発明酸素イオン導電体を酸素イオンポンプに
適用した場合の効果を示すために使用した装置の概略
図、第５図、第６図はその効果を立証する図表である。
本発明の電解質の電池性能の評価手法を説明する図、第
３図は本発明の電解質の電池性能を示す図表である。 第４図は本発明酸素イオン導電体を酸素イオンポンプに
適用した場合の効果を示すために使用した装置の概略
図、第５図、第６図はその効果を立証する図表である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 小野 修二 神奈川県横浜市金沢区幸浦１丁目８番地 １ 三菱重工業株式会社基盤技術研究所 内 (56)参考文献 特開 昭56−84882（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】CeO2とSm2O3からなる複合酸化物であっ
て、次の一般式で表わされる酸素イオン導電体。 （CeO2）1-x（Sm2O3）ｘ （０＜ｘ≦0.2） - 【請求項２】請求項（１）の導電体に、第３成分として
アルカリ土類金属酸化物を添加してなる酸素イオン導電
体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63281351A JP2813355B2 (ja) | 1988-11-09 | 1988-11-09 | 酸素イオン導電体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63281351A JP2813355B2 (ja) | 1988-11-09 | 1988-11-09 | 酸素イオン導電体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02129861A JPH02129861A (ja) | 1990-05-17 |
| JP2813355B2 true JP2813355B2 (ja) | 1998-10-22 |
Family
ID=17637902
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63281351A Expired - Lifetime JP2813355B2 (ja) | 1988-11-09 | 1988-11-09 | 酸素イオン導電体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2813355B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7462412B2 (en) | 2005-03-04 | 2008-12-09 | Toto Ltd. | Solid oxide fuel cell |
| US7569292B2 (en) | 2005-03-04 | 2009-08-04 | Toto Ltd. | Solid oxide fuel cell |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3317523B2 (ja) * | 1992-07-27 | 2002-08-26 | 新日本石油株式会社 | 固体電解質型燃料電池 |
| ATE198519T1 (de) * | 1997-09-11 | 2001-01-15 | Sulzer Hexis Ag | Elektrochemisch aktives element zu einer festoxidbrennstoffzelle |
| JP5634832B2 (ja) * | 2010-11-15 | 2014-12-03 | キヤノンマシナリー株式会社 | 酸素分圧制御方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5684882A (en) * | 1979-12-14 | 1981-07-10 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Electric power-generating element |
-
1988
- 1988-11-09 JP JP63281351A patent/JP2813355B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7462412B2 (en) | 2005-03-04 | 2008-12-09 | Toto Ltd. | Solid oxide fuel cell |
| US7569292B2 (en) | 2005-03-04 | 2009-08-04 | Toto Ltd. | Solid oxide fuel cell |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02129861A (ja) | 1990-05-17 |
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