CN113000023A - 氧化石墨烯改良活性炭及其制备方法和水处理方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种氧化石墨烯改良活性炭及其制备方法和水处理方法，氧化石墨烯改良活性炭的制备方法包括以下步骤:(1)制备氧化石墨烯溶液，浓度为0.001～10mg/mL，氧化石墨烯的氧化程度为20～50％，氧化石墨烯的平均片径尺寸为50nm～200nm；(2)将活性炭浸泡在氧化石墨烯溶液中0.5～2小时，获得氧化石墨烯改良活性炭；(3)在60℃以下分离并干燥氧化石墨烯改良活性炭。通过该方法制得的氧化石墨烯改良活性炭在用于水处理中时，吸附速率和吸附量都显著提升，且工艺简单，适于大规模工业化生产。

Description

氧化石墨烯改良活性炭及其制备方法和水处理方法
技术领域
本发明涉及水处理领域，具体涉及一种氧化石墨烯改良活性炭及其制备方法和水处理方法。
背景技术
碳基材料包括活性炭、生物炭等，常作为吸附剂来吸附气体或溶液中的大分子或污染物，并以成本低、制备技术简单、环保无污染、易于回收利用等优点在工业、科研领域得到广泛的应用。活性炭内部具有复杂的孔隙结构，当水溶液或者气体通过其表面的孔洞进入到内部的孔隙结构后，会逐渐被不同孔径的通道表面进行吸附并筛分。通过活性炭吸附后，溶液或气体会得到一定程度的净化。而活性炭内部微孔的表面性能决定了其对溶液或气体中相关污染物的吸附效果，对有些污染物吸附效果明显，对一些有机污染物比如苯酚、苯胺等吸附速度、吸附量需要加强。目前常用的活性炭表面处理技术主要有酸洗活化，但是酸洗后活性炭表面很容易被酸污染，在净化过程中造成二次污染。而且酸洗液在排放和回收过程中也会对周边设备及环境造成污染，并使得酸洗成本明显升高。
氧化石墨烯作为石墨烯的重要衍生物之一，近年来以其独特的二维层状结构和优异的性能得到越来越广泛研究和关注。现有技术中已经公开了多种采用氧化石墨烯改良活性炭的技术方案。
参考文献1(CN109701492A)公开了一种石墨烯复合活性炭及其制备方法，将表面活性剂、添加剂和石墨烯分散在活性炭中，制备得到了功能性石墨烯复合活性炭，具有优异的除甲醛、除异味等功能，可以广泛应用，能够保护人们身体健康。然而，虽然石墨烯的加入可以改善活性炭的吸附效果，但是表面活性剂和添加剂本身会占用大量的氧化石墨烯和活性炭的吸附位点，使最终得到的功能性石墨烯复合活性炭的吸附效果改善有限。最重要的是，其是专门制备用于空气处理，当用于水处理中时，表面活性剂和添加剂在水处理的过程中容易脱离，造成二次污染。
参考文献2(CN109513422A)中还公开了一种氧化石墨烯改性活性炭，其中，氧化石墨烯通过偶联剂作用被固载于活性炭的中孔、大孔结构中，以此方法制备的氧化石墨烯改性活性炭保留了活性炭的常规吸附效能，同时提高了其对重金属离子、极性有机物的滤除效能。但是因为活性炭的反应位点主要都是在表面，因此，大部分的氧化石墨烯都被固载于活性炭的表面，因此，对活性炭的吸附效果改善有限。并且需要在加热下长时间反应，生产成本高。
参考文献3(CN107497177A)中公开了一种石墨烯改性的活性炭空气滤材的制备方法，其将石墨烯溶液和活性炭混合后进行水热处理，然后高温下真空干燥，将活性炭的碘值提高了50～80％，提高了净化效率，有效改善了空气质量。
然而，本申请发明人发现，该工艺中的水热法处理以及高温真空干燥会使氧化石墨烯还原为石墨烯。其作为空气滤材，空气可以进入到活性炭的全部孔隙内，吸附速率和吸附量都较好，但是当其用于水处理时，由于活性炭孔隙内表面张力等原因，液体不能充分的进入到活性炭的孔隙内，相对于未改良的活性炭，吸附速率改善较少，吸附所需时间长，吸附量的增加也较小。并且该工艺要求高温真空干燥，生产成本高，不适于工业化大规模应用。
发明内容
本发明的目的在于解决现有技术中的活性炭产品生产成本高、吸附速率和吸附量低、容易造成二次污染等技术问题。本申请发明人发现，而由于氧化石墨烯同时存在大量的极性官能团和π-π共轭基团，通过合理的控制氧化石墨烯的氧化程度和平均片径尺寸，氧化石墨烯可以高效的分散在活性炭的孔隙内，无需添加表面活性剂或偶联剂，也不易从活性炭中脱落。并且由于氧化石墨烯表面上的极性官能团降低了活性炭孔隙内的表面张力,使水溶液充分进入到活性炭的孔隙中，由于π-π共轭，可以快速、大量吸附水溶液中苯酚、苯胺、苯甲酸等含芳香环有机污染物，使改良后的活性炭吸附速率和吸附量都大大提升。
为解决上述技术问题，本发明公开了一种氧化石墨烯改良活性炭的制备方法，包括以下步骤:
(1)制备氧化石墨烯溶液，浓度为0.001～10mg/mL，氧化石墨烯的氧化程度为20～50％，氧化石墨烯的平均片径尺寸为50nm～200nm；
(2)将活性炭浸泡在氧化石墨烯溶液中0.5～2小时，更优选为0.5～1小时，获得氧化石墨烯改良活性炭；
(3)在60℃以下分离并干燥氧化石墨烯改良活性炭。
采用该技术方案，将氧化石墨烯的氧化程度控制在20～50％，平均片径尺寸为50nm～200nm，氧化石墨烯无需表面活性剂或偶联剂即可稳定的吸附在活性炭的孔隙中。并且在水处理过程中，由于具有大量的氧化官能团的氧化石墨烯存在活性炭的中孔或大孔中，降低了活性炭孔隙的表面张力，待处理的水溶液可以充分的进入到活性炭的孔隙中，提高了活性炭孔隙的利用率，显著的加快了吸附速率，增加了吸附量。并且基于π-π相互作用，可以快速、大量吸附溶液中苯酚、苯胺、苯甲酸等含芳香环有机污染物，极大的提高了活性炭对含芳香环有机物的吸附效果。该技术方案中使用的氧化石墨烯溶液，绿色环保，也可以回收继续利用；该工艺方法简单，没有水热处理以及高温真空干燥等步骤，可以适用于大量工业生产，生产成本低。
进一步地，将氧化石墨烯的氧化程度控制在20％～50％，当氧化程度过低时，氧化石墨烯不能很好的固定在活性炭的孔隙中，并且也不能改善活性炭的疏水性，不利于水溶液进入活性炭的孔隙中；当氧化程度过高，π-π相互作用会降低，不利于对含芳香环有机污染物的吸附。
进一步地，为了更易于氧化石墨烯固定在活性炭的孔隙中，进一步地改善活性炭的吸附效果，氧化石墨烯的氧化程度优选为35～50％。
进一步地，采用化学法制备的氧化石墨烯片层的片径尺寸不能精确控制，片径尺寸较小的氧化石墨烯会倾向于进入活性炭内部的孔内，但其π-π共轭的作用会有所减弱；片径尺寸较大的氧化石墨烯主要是吸附在活性炭的大孔或表面上，其π-π共轭的作用会较好，对含芳香环的有机物吸附效果较好。因此，控制氧化石墨烯的平均片径尺寸为50～200nm，在改善活性炭内部孔隙的疏水性的同时，保证对含芳香环的有机物的吸附效果。
进一步地，本申请发明人发现氧化石墨烯水溶液的浓度以及氧化石墨烯水溶液和活性炭的用量比也会对最终的吸附效果有影响。氧化石墨烯水溶液的浓度过高，会有堵塞活性炭孔隙的风险，使改性效果降低；氧化石墨烯浓度过低，不会起到较好的改性效果。因此，本申请中控制氧化石墨烯的浓度为0.001～10mg/mL；氧化石墨烯水溶液和活性炭的用量比为每克活性炭1.5～10毫升氧化石墨烯溶液。
更进一步地,在上述范围内，当氧化石墨烯浓度位于较低的区间的时候，适当增加氧化石墨烯水溶液和活性炭的用量比会更好的改善活性炭的吸附效果；当氧化石墨烯浓度位于较高的区间的时候，适当降低氧化石墨烯水溶液和活性炭的用量比会更好的改善活性炭的吸附效果。因此，当氧化石墨烯的浓度为0.001～0.1mg/mL时，优选氧化石墨烯水溶液和活性炭的用量比为每克活性炭3～10毫升氧化石墨烯溶液；当氧化石墨烯的浓度为0.1～10mg/mL时，优选氧化石墨烯水溶液和活性炭的用量比为每克活性炭1.5～5毫升氧化石墨烯溶液。最优选地，当氧化石墨烯的浓度为0.05mg/mL时，氧化石墨烯水溶液和活性炭的用量比为每克活性炭4毫升氧化石墨烯溶液，可以取得最优的改良效果，且氧化石墨烯的用量较低，可以减少成本。
进一步地，因为高温会使氧化石墨烯片层还原为石墨烯，而石墨烯表面不具有足量的极性官能团，起不到降低活性炭孔隙疏水性并将水溶液引入活性炭孔隙中的作用，相较于未被还原的氧化石墨烯，吸附效率和吸附量都会降低。因此，优选地，步骤(2)中浸泡温度为室温，不需要高温条件，更适于工业生产。
进一步地，活性炭可以是颗粒活性炭或粉末活性炭，颗粒活性炭的目数为6～12目，粉末活性炭的目数为200目以上。
优选地，活性炭为粉末活性炭，相较于颗粒活性炭，粉末活性炭由于经过研磨，大量封闭的微孔、中孔和大孔暴露在活性炭表面，使其拥有更大的比表面积和孔容积。更易于氧化石墨烯进入活性炭的孔隙内，更有效的改善水处理中活性炭中孔、微孔吸附受阻的现象。
根据本发明的另一目的，本发明还公开了一种氧化石墨烯改良活性炭，可以通过前述的方法制备，该氧化石墨烯改良活性炭包括：吸附有氧化石墨烯的活性炭，氧化石墨烯的的氧化程度为20～50％，氧化石墨烯的平均片径尺寸为50nm～200nm。
采用该技术方案，将氧化石墨烯的氧化程度控制在20～50％，平均片径尺寸为50nm～200nm，无需表面活性剂或偶联剂即可稳定的吸附在活性炭的孔隙中。并且在水处理过程中，由于具有大量的氧化官能团氧化石墨烯存在活性炭的孔隙中，待处理的水溶液更加易于进入到活性炭的孔隙中，显著的加快了吸附速率，增加了吸附量。并且基于π-π相互作用，可以快速、大量吸附溶液中苯酚、苯胺、苯甲酸等含芳香环有机污染物，极大的提高了活性炭对含芳香环有机物的吸附效果。
根据本发明的另一具体实施方式，在最终制得的氧化石墨烯改良活性炭中，氧化石墨烯占氧化石墨烯改良活性炭总重量百分比为0.001～0.01％。
根据本发明的另一具体实施方式，本发明还提供了一种水处理方法，采用前述任一制备方法得到的氧化石墨烯改良活性炭或前述任一种的氧化石墨烯改良活性炭进行水处理。
进一步地，氧化石墨烯改良活性炭用于处理苯酚、苯胺、苯甲酸等含芳香环有机物的吸附物。
进一步地，在污水处理过程中，芳香环有机物的浓度过高，吸附比例会有所下降，降低污水处理效果；芳香环有机物的浓度过低，需要用大量清水稀释待处理的污水，待处理的污水量增加，会降低污水处理效率。因此，从兼顾效率和水处理效果的角度出发,每1g氧化石墨烯改良活性炭用于处理20ml的污水，同时需要控制污水中苯酚或苯胺的浓度在2～6g/L，苯甲酸的浓度在0.5～1.5g/L。
附图说明
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细地说明：
图1为浸泡有氧化石墨烯改良的活性炭(a)和普通活性炭(b)的3g/L的苯酚溶液；
图2a为浓度为3、4、5g/L的苯酚溶液中分别加入5g氧化石墨烯改良活性炭后苯酚溶液浓度随时间的变化；
图2b为浓度为3、4、5g/L的苯酚溶液中分别加入5g普通活性炭后苯酚溶液浓度随时间的变化；
图3a为浓度为3.0、4.0、5.0g/L的苯胺溶液中分别加入5g氧化石墨烯改良活性炭后苯胺溶液浓度随时间的变化；
图3b为浓度为3.0、4.0、5.0g/L的苯胺溶液中分别加入5g普通活性炭后苯胺溶液浓度随时间的变化；
图4a为浓度为0.5、1.0、1.5g/L的苯甲酸溶液中分别加入2g氧化石墨烯改良活性炭后苯甲酸溶液浓度随时间的变化；
图4b为浓度为0.5、1.0、1.5g/L的苯甲酸溶液中分别加入2g普通活性炭后苯甲酸溶液浓度随时间的变化。
具体实施方式
以下由特定的具体实施例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭示的内容轻易地了解本发明的其他优点及功效。虽然本发明的描述将结合较佳实施例一起介绍，但这并不代表此发明的特征仅限于该实施方式。恰恰相反，结合实施方式作发明介绍的目的是为了覆盖基于本发明的权利要求而有可能延伸出的其它选择或改造。为了提供对本发明的深度了解，以下描述中将包含许多具体的细节。本发明也可以不使用这些细节实施。此外，为了避免混乱或模糊本发明的重点，有些具体细节将在描述中被省略。需要说明的是，在不冲突的情况下，本发明中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
应注意的是，在本说明书中，相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项，因此，一旦某一项在一个附图中被定义，则在随后的附图中不需要对其进行进一步定义和解释。
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图对本发明的实施方式作进一步地详细描述。
制备例1
氧化石墨烯溶液的制备方法(改良的Hummers方法)：
(1)石墨预氧化：分别称取五氧化二磷(P2O5)以及过硫酸钾(K2S2O8)2.5g，将其缓慢加入到12mL浓硫酸中，将该溶液加热到80℃；将3g天然石墨加入上述溶液，在80℃下保温4.5h；此后逐渐冷却至室温，并用500mL去离子水稀释，静置过夜；使用0.2mm过滤器将溶液与石墨颗粒过滤；放入60℃真空干燥箱干燥；
(2)氧化：将得到的预氧化物加入至120mL冰浴的浓硫酸中，不断搅拌浓硫酸，缓慢加入15g KMnO4。搅拌时需要保证温度在20℃以下。此后，在35℃恒温下不断搅拌2h。加250mL去离子水，稀释时也要在冰浴中，使温度在50℃以下。再搅拌2h，再加0.7L去离子水，然后加入20mL 30％的H2O2，气泡大量产生，颜色由褐色变成了亮黄色，反应持续约0.5h；
(3)后处理：将上述混合物过滤，使用1：10的稀盐酸1L洗涤，去除混合物中金属离子；再用1L水洗涤过滤，以去除多余的酸；将上述溶液溶解于1L去离子水中，然后在100W超声功率下超声0.5h左右；得到含量约为5mg/mL的氧化石墨烯溶液，稀释至需要的氧化石墨烯溶液浓度。
实施例1-6
(1)按表1所示准备氧化石墨烯溶液和活性炭。量取一定量的氧化石墨烯溶液，在100W超声功率下超声0.5h左右。
(2)将活性炭浸泡在溶液中0.5h。浸泡在室温25℃下恒温进行，过程中采用磁力搅拌。
(3)将氧化石墨烯液和活性炭的混合物过滤分离，将活性炭放入恒温鼓风干燥箱在60℃下干燥12h，得到氧化石墨烯改良的活性炭。
对比例1
未经任何改性处理的普通活性炭。
对比例2
采用与实施例2相同的方法制备，区别仅在于在步骤(3)中将活性炭在200℃下真空干燥。
对比例3
采用与实施例2相同的方法制备，区别仅在于步骤(1)中采用的是氧化石墨烯溶液购自solarbio，片径500nm-5μm。
表1
Figure BDA0002961736090000071
粉末活性炭,为分析纯活性炭粉，比表面积：800～1100m2/g；堆积密度：0.38～0.45g/cm3；目数：200目以上；碘值900～1500mg/g。颗粒活性炭为生物质活性炭，比表面积：850～950m2/g；堆积密度：0.5～0.55g/cm3；目数：6～12目；碘值：900～1000mg/g。
(1)测量氧化石墨烯改良活性炭对不同浓度的苯酚溶液的吸附。
将5g实施例2中制得的氧化石墨烯改良的活性炭(a)和对比例1中的普通活性炭(b)放入体积为100ml，浓度为3.0g/L的苯酚溶液中，并用磁力搅拌器不断搅拌溶液，48h后，苯酚溶液的外观参见图1，很明显可以观察到加入实施例2中制得的氧化石墨烯改良活性炭的苯酚溶液更为澄清。
进一步地，将5g实施例1-6中制得的氧化石墨烯改良活性炭和对比例1-3中的活性炭放入体积为100ml，浓度为3.0、4.0、5.0g/L的苯酚溶液中，并用磁力搅拌器不断搅拌溶液，每隔一段时间静置后取样上层清液，放入紫外分光光度计中测量溶液中苯酚的浓度变化。其中，以实施例2和对比例1为例进行说明，加入有实施例2和对比例1的活性炭的苯酚浓度随时间的变化如图2所示,图2a为加入有实施例2中的氧化石墨烯改良活性炭的苯酚溶液中苯酚浓度随时间变化图，图2b为加入有对比例1中的普通活性炭的苯酚溶液中苯酚浓度随时间变化图。如图2a所示，苯酚溶液中加入实施例2中的氧化石墨烯改良的活性炭后，溶液中苯酚浓度随时间增加迅速降低，9h后吸附速度逐渐减小，48h后溶液中苯酚浓度变化逐渐趋于稳定。活性炭以及石墨烯改良活性炭对苯酚的吸附符合动力学方程:
dqt/dt＝k(qe-qt)2 (1)
其中t为浸泡时间，qt为t时吸附量，qe为平衡吸附量，k是吸附速率常数。对公式(1)积分可得
Figure BDA0002961736090000081
分别将实施例1-6和对比例1-3中的活性炭在苯酚溶液中的实验数据拟合后得到平衡吸附速率常数和平衡吸附量。如表2所示，实施例1-6相对于对比例1-3的吸附速率常数和平衡吸附量都有显著的提升。实施例2中的氧化石墨烯改良后的活性炭在3g/L的苯酚溶液中的吸附速率常数大约为对比例1中普通活性炭的2.53倍，在5g/L的苯酚溶液中的平衡吸附量相对于普通活性炭提高约1.3倍。并且，由于实施例2采用了适当的浓度和重量比，实施例2的吸附速率常数和平衡吸附量都优于其他实施例。
(2)测量氧化石墨烯改良活性炭对不同浓度的苯胺溶液的吸附。
分别将5g实施例1-6中的氧化石墨烯改良活性炭和对比例1-3中的活性炭放入体积为100ml，浓度为3.0、4.0、5.0g/L的苯胺溶液中，并用磁力搅拌器不断搅拌溶液，每隔一段时间静置后取样上层清液，放入紫外分光光度计中测量溶液中苯胺的浓度变化。
图3a为加入有实施例2中的氧化石墨烯改良活性炭的苯胺溶液中苯胺浓度随时间变化图，图3b为加入有对比例1中的普通活性炭的苯胺溶液中苯胺浓度随时间变化图。如图3a所示，苯胺溶液中加入实施例2中的氧化石墨烯改良的活性炭后，溶液中苯胺含量随时间增加迅速降低，9h后吸附速度逐渐减小，48h后溶液中苯胺浓度变化逐渐趋于稳定。活性炭以及石墨烯改良后活性炭对苯胺的吸附符合动力学方程(1)。
分别将实施例1-6和对比例1-3中的活性炭在苯胺溶液中的实验数据拟合后得到的平衡吸附速率常数和平衡吸附量。如表2所示，实施例1-6相对于对比例1-3的吸附速率常数和平衡吸附量都有显著的提升。实施例2中的氧化石墨烯改良后的活性炭在3g/L的苯胺溶液中的吸附速率常数相对于对比例1中的普通活性炭增大约2.5倍，在5g/L的苯胺溶液中的平衡吸附量提高约1.156倍。并且，由于实施例2采用了适当的浓度和重量比，实施例2的吸附速率常数和平衡吸附量都优于其他实施例。
(3)测量氧化石墨烯改良活性炭对不同浓度的苯甲酸溶液的吸附。
分别将2g实施例1-6中的氧化石墨烯改良活性炭和对比例1-3中的活性炭放入体积为100ml，浓度为0.5、1.0、1.5g/L的苯甲酸溶液中，并用磁力搅拌器不断搅拌溶液，每隔一段时间静置后取样上层清液，放入紫外分光光度计中测量溶液中苯甲酸的浓度变化。
图4a为加入有实施例2中的氧化石墨烯改良活性炭的苯甲酸溶液中苯甲酸浓度随时间的变化图，图4b为加入有对比例1中的普通活性炭的苯甲酸溶液中苯甲酸浓度随时间变化图。如图4a所示，苯甲酸溶液中加入实施例2中的氧化石墨烯改良的活性炭后，溶液中苯甲酸含量随时间增加迅速降低，9h后吸附速度逐渐减小，48h后溶液中苯甲酸浓度变化逐渐趋于稳定。活性炭以及石墨烯改良后活性炭对苯甲酸的吸附符合动力学方程(1)。
分别将实施例1-6和对比例1-3中的活性炭在苯甲酸溶液中的实验数据拟合后得到吸附速率常数(a)和平衡吸附量(b)。如表2所示，实施例1-6相对于对比例1-3的吸附速率常数和平衡吸附量都有显著的提升。特别是，实施例2中的氧化石墨烯改良后的活性炭的在0.5g/L溶液中的吸附速率常数相对于对比例1的普通活性炭增大约2.63倍，在1.5g/L的苯甲酸溶液中的平衡吸附量提高约1.13倍。并且，由于实施例2采用了适当的浓度和重量比，实施例2的吸附速率常数和平衡吸附量都优于其他实施例。
表2
Figure BDA0002961736090000091
虽然通过参照本发明的某些优选实施方式，已经对本发明进行了图示和描述，但本领域的普通技术人员应该明白，以上内容是结合具体的实施方式对本发明所作的进一步详细说明，不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。本领域技术人员可以在形式上和细节上对其作各种改变，包括做出若干简单推演或替换，而不偏离本发明的精神和范围。

Claims (9)

1.一种氧化石墨烯改良活性炭的制备方法，其特征在于，包括以下步骤:
(1)制备氧化石墨烯溶液，浓度为0.001～10mg/mL，氧化石墨烯的氧化程度为20～50％，氧化石墨烯的平均片径尺寸为50nm～200nm；
(2)将活性炭浸泡在所述氧化石墨烯溶液中0.5～2小时，获得氧化石墨烯改良活性炭；
(3)在60℃以下分离并干燥所述氧化石墨烯改良活性炭。
2.如权利要求1中所述的氧化石墨烯改良活性炭的制备方法，其特征在于，所述氧化石墨烯水溶液和活性炭的用量比为每克活性炭1.5～10毫升氧化石墨烯溶液。
3.如权利要求1中所述的氧化石墨烯改良活性炭的制备方法，其特征在于，所述氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯的浓度为0.05mg/mL，所述氧化石墨烯水溶液和活性炭的用量比为每克活性炭4毫升氧化石墨烯溶液。
4.如权利要求1中所述的氧化石墨烯改良活性炭的制备方法，其特征在于，氧化石墨烯的氧化程度为35～50％。
5.如权利要求1中所述的氧化石墨烯改良活性炭的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中浸泡温度为室温。
6.如权利要求1中所述的氧化石墨烯改良活性炭的制备方法，其特征在于，所述活性炭为粉末活性炭，目数为200目以上。
7.一种权利要求1-6中任一项所述制备方法制得的氧化石墨烯改良活性炭，其特征在于，包括：吸附有氧化石墨烯的活性炭，所述氧化石墨烯的氧化程度为20～50％，氧化石墨烯的平均片径尺寸为50nm～200nm。
8.如权利要求7中所述的氧化石墨烯改良活性炭，其特征在于，所述氧化石墨烯的氧化程度为35～50％。
9.一种水处理方法，其特征在于，采用权利要求1-6中任一项所述的制备方法得到的氧化石墨烯改良活性炭或权利要求7-8中任一项所述的氧化石墨烯改良活性炭进行水处理。
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