CN112844376A - 用于内燃机的气体净化催化剂 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于内燃机的气体净化催化剂。用于内燃机的气体净化催化剂可以包括载体和形成在载体上的催化剂层，其中催化剂层具有：第一催化剂，包含：包括氧化铝的第一担载体和负载在所述第一担载体中的Pd；以及；以及第二催化剂，包含：包括二氧化铈‑氧化锆复合氧化物的第二担载体和负载在所述第二担载体中的Rh。

Description

用于内燃机的气体净化催化剂
本申请是申请日为2013年7月26日，申请号为201310319930.9，发明名称为“用于内燃机的气体净化催化剂”的发明专利申请的分案申请。
相关申请的引用
本申请要求于2012年12月13日提交的韩国专利申请号10-2012-0145732的优先权，其全部内容结合于此用于通过该引用的所有目的。
技术领域
本发明涉及一种用于内燃机的气体净化催化剂。
背景技术
近来，从保护全球环境的角度来看，已经对除去包含在交通工具等内燃机排放废气中的污染物进行了积极地研究。
包含在废气中的污染物的实例包括一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)、氮氧化物(NOx)等，并且可以同时氧化和减少一氧化碳、碳氢化合物、以及氮氧化物三种有害物质而净化物质的三元催化剂(three way catalyst)广泛用于将污染物转化为无害物质。
由于三元催化剂需要在高温环境下起作用，因此将三元催化剂置于高温环境下，并且要求其具有高耐热性。
此外，由于三元催化剂在高温环境下使用，当将三元催化剂负载在相同的载体(carrier)上而使用的情况下，存在用于三元催化剂的催化剂层的贵金属形成合金而减小它们活性的问题。如图1A所示，目前，通常应用由下层和上层构成双层结构的技术来避免上述问题，其中，在所述下层中贵金属Pd 52负载在第一担载体40上，并且在所述上层中Rh 54负载在第二担载体42上。如图1B所示，当双层结构催化剂应用于高温环境下时，Pd和Rh分别存在于下层和上层，因而没有出现它们的合金。
然而，双层结构技术具有制造成本增加的问题，因而提出了单层催化剂技术。
公开于本发明背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的了解，而不应该被视为承认或以任何形式暗示所述信息构成已为本领域技术人员所公知的现有技术。
发明内容
本发明的各方面旨在提供一种用于内燃机的气体净化催化剂，通过改善高温耐久性，所述气体净化催化剂应用于高温下而没有降低其活性。
在本发明的一个方面，用于内燃机的气体净化催化剂可以包括载体(carrier)和形成在载体上的催化剂层，其中催化剂层可以包括：含有第一担载体(第一载体，firstsupport)和负载在第一担载体的Pd的第一催化剂，第一担载体包括氧化铝；以及含有第二担载体(第二载体，second support)和负载在第二担载体的Rh的第二催化剂，第二担载体包括二氧化铈-氧化锆复合氧化物。
第一担载体可以进一步包括La，其中，基于100wt％的包括氧化铝和La的全部第一担载体，La的含量为0.5wt％至5wt％；其中第二担载体可以进一步包括选自La、Nd、Si、Pr、或它们组合中的添加剂，并且基于100wt％的包括二氧化铈、氧化锆、以及添加剂的全部第二担载体，添加剂的含量为1wt％至20wt％。
第二担载体可以包括20wt％至70wt％的二氧化铈和80wt％至30wt％的氧化锆。
第二担载体可以进一步包括选自La、Nd、Si、Pr、或它们组合中的一种添加剂，其中基于100wt％的包括二氧化铈-氧化锆和添加剂的全部第二担载体，添加剂的含量为1wt％至20wt％。
第一催化剂和第二催化剂的混合比为60：40wt％至40：60wt％。
基于100wt％的全部第一担载体，Pd的负载量为1wt％至4wt％。
基于100wt％的全部第二担载体，Rh的负载量为0.1wt％至1wt％。
催化剂是单层。
根据本发明的一个示例性实施方式，用于内燃机的气体净化催化剂具有优异的耐热性，并且抑制了气体净化催化剂在高温下烧制时贵金属的合金化，因而表现出优异的催化活性。
本发明的方法和装置具有其他的特性和优点，这些特性和优点根据并入本文中的附图和随后的具体实施方式将是显而易见的，或者将在并入本文中的附图和随后的具体实施方式中进行详细陈述，这些附图和具体实施方式共同用于解释本发明的特定原理。
附图说明
图1A和图1B是显示相关技术的双层结构的催化剂结构的示意性剖视图。
图2A和图2B是显示根据本发明示例性实施方式的催化剂结构的示意性剖面图。
图3A和图3B是显示相关技术的单层结构的催化剂结构的示意性剖视图。
图4是通过测定根据实施例1和比较例1和2制备的催化剂对污染物的转化率获得的图表。
应理解附图呈现了阐释本发明基本原理的各个特征的一定程度简化的表示，从而不需要按比例绘制。本文所公开的本发明的特定设计特征，包括例如特定尺寸、取向、位置、以及形状，将部分地由具体意图的应用以及使用环境确定。
在附图中，附图标记在全部的几个附图中表示本发明的相同或等效物的部分。
具体实施方式
以下将详细参考本发明的各种实施方式，本发明的实例在附图中示出并在下面进行描述。虽然结合示例性实施方式描述本发明，但应理解所述描述不是旨在将本发明限制于那些示例性实施方式。相反地，本发明旨在不仅仅覆盖示例性实施方式，还覆盖可以包括在由所附权利要求所限定的本发明的精神和范围里的各种替代、改进、等价物、以及其他实施方式。
在下文中，将详细描述本发明的示例性实施方式。然而，示例性实施方式仅用于说明而不能解释为限制本发明，并且仅仅通过如下所述的权利要求的范围定义本发明。
根据本发明示例性实施方式的用于内燃机的气体净化催化剂包括载体(carrier)和形成在载体上的催化剂层，其中催化剂层包括：含有第一担载体(first support)和负载在第一担载体的Pd的第一催化剂，第一担载体包括氧化铝；以及含有第二担载体(secondsupport)和负载在第二担载体的Rh的第二催化剂，第二担载体包括二氧化铈-氧化锆复合氧化物。催化剂层可以由基面层(wash-coat)表示。
也就是说，本发明的催化剂层是单层，并且在一层中包括第一催化剂和第二催化剂，Pd和Rh，分别是负载在不同担载体的第一催化剂和第二催化剂的活性金属，因而即使催化剂于高温下使用，可以避免活性金属彼此键合以导致合金化的现象，从而可以忽略合金化现象。因此，用于内燃机的气体净化催化剂在应用于高温的情况下，可以抑制由活性金属合金化而引起的催化活性的降低，因而根据本发明示例性实施方式的用于内燃机的气体净化催化剂具有优异的耐热性。
在本发明的一个示例性实施方式中，第一担载体包括氧化铝，并且在这种情况下，γ-氧化铝可以适当地用作氧化铝。
第一担载体可以进一步包括La和氧化铝。在这种情况下，La可以通过掺杂在氧化铝中而存在。第一担载体在进一步包括La的情况下，可以进一步改善耐热性。在这种情况下，基于100wt％的包括氧化铝和La的全部第一担载体，La的含量可以为0.5wt％至5wt％。在所包含的La的含量在上述范围内的情况下，进一步提高改善耐热性效果的优点。
第二担载体可以包括20wt％至70wt％的二氧化铈和80wt％至30wt％的氧化锆。在第二担载体所包含的二氧化铈和氧化锆的含量在上述范围内的情况下，可以获得最佳储氧量(oxygen storing capacity)(OSC)性能。
第二担载体可以进一步包括选自La、Nd、Si、Pr、以及它们组合中的一种添加剂。第二担载体在进一步包括添加剂的情况下，可以进一步增强耐热性。特别地，镨(Pr)可以改善担载体的储氧量以及耐热性。
在这种情况下，基于100wt％的全部第二担载体(即，基于100wt％的所有二氧化铈、氧化锆、以及添加剂)，添加剂的含量可以为1wt％至20wt％。在添加剂的含量小于1wt％或大于20wt％的情况下，存在第二担载体的氧储量降低以及成本增加的问题。
在本发明的示例性实施方式中，第一催化剂和第二催化剂的混合比可以为60：40wt％(重量百分比)至40：60wt％(重量百分比)。在本发明的另一个示例性实施方式中，第一催化剂和第二催化剂的混合比可以为60：40wt％(重量百分比)至70：30wt％(重量百分比)。
此外，在根据本发明的示例性实施方式的催化剂中，基于100wt％的全部第一担载体，Pd的负载量可以是1wt％至4wt％，并且基于100wt％的全部第二担载体，Rh的负载量可以是0.1wt％至1wt％。
在所包含的Pd的负载量和Rh的负载量在上述范围内的情况下，可以获得更佳且经济的效果。
在根据本发明的示例性实施方式的用于内燃机的气体净化催化剂中，可以使用任何能够用于内燃机气体净化催化剂的载体如颗粒型载体(pellet type carrier)、陶瓷整体型载体(ceramic monolith type carrier)、或金属线型载体(metal wire carrier)作为负载催化剂层的载体(carrier)。
组成载体(carrier)的材料可以是陶瓷材料如堇青石(2MgO2··2Al2O3··5SiO2)、SiC(碳化硅)、或钛酸铝。
作为载体(carrier)的一种类型，可以优选陶瓷整体型载体。
在图2A中示意性说明了具有根据本发明示例性实施方式结构的用于内燃机的气体净化催化剂。如图2A所示，用于内燃机的气体净化催化剂1由第一催化剂以及第二催化剂构成，其中第一催化剂包含：包括氧化铝第一担载体10和负载在第一担载体10上的Pd 22，第二催化剂包含：包括二氧化铈-氧化锆复合化合物的第二担载体12和负载在第二担载体12上的Rh 24。
即使催化剂应用于高温下，如图2B所示，可以看出在用于内燃机的气体净化催化剂1A中，Pd和Rh负载在不同的担载体(载体，support)上，从而使得合金化难以发生。
在这方面，可以看出当由单层构成并包含一同负载在氧化铝担载体20和二氧化铈-氧化锆担载体22(图3A)上的Pd 32和Rh34的相关技术的催化剂2于高温下使用时，如图3B所示，在催化剂2A上形成过量的Pd-Rh合金36。
在具有根据本发明示例性实施方式的上述构造的用于内燃机的气体净化催化剂中，首先，第一催化剂和第二催化剂彼此混合，然后将混合物加入到水中，以此通过浸渍法制备浆料型组合物。随后，将组合物涂覆到载体(carrier)上，经干燥并烧制以制备气体净化催化剂。烧制过程在400℃至600℃下进行2至5个小时。
在下文中，将描述本发明的实施例和比较例。以下实施例仅是本发明的优选实施例，但本发明不仅限于以下实施例。
(实施例1)
通过浸渍法将Pd负载在包括氧化铝的第一担载体上以制备第一催化剂。将包括氧化铝和La的担载体用作第一担载体，并且在这种情况下，使用基于100wt％的全部第一担载体La的含量为4wt％的担载体。基于100wt％的全部第一担载体，Pd的负载量为2.35wt％。
通过浸渍法将Rh负载在包含二氧化铈-氧化锆复合化合物的第二担载体上以制备第二催化剂。在这种情况下，在第二担载体中二氧化铈的含量为23wt％，以及氧化锆的含量为77wt％。基于100wt％的全部第二担载体，Rh的负载量为0.1wt％。
第一催化剂和第二催化剂以60：40wt％(重量百分比)的比例混合。然后将混合物加入到水中，以此通过浸渍法获得浆料。将浆料涂覆在堇青石整体载体上，干燥，并在500℃下烧制2小时以制备用于净化气体的催化剂，在催化剂中催化剂层形成单层。
(比较例1)
通过浸渍法将Pd负载在包括氧化铝的第一担载体上以制备第一催化剂。将包含氧化铝和La的担载体用作第一担载体，并且在这种情况下，使用基于100wt％的所有氧化铝和La，La含量为4wt％的担载体。基于100wt％的全部第一担载体，Pd的负载量为2.5wt％。
通过浸渍法将Rh负载在包含二氧化铈-氧化锆复合化合物的第二担载体上以制备第二催化剂。在这种情况下，在第二担载体中二氧化铈的含量为23wt％，以及氧化锆的含量为77wt％。基于100wt％的全部第二担载体，Rh的负载量为0.1wt％。
通过将第一催化剂添加到水中的浸渍法制造浆料。将浆料涂覆在堇青石整体载体上，干燥，并且在500℃下烧制2小时以制造下层。
随后，通过将第二催化剂添加到水中的浸渍法制造浆料。将浆料涂覆在下层，干燥，并且在500℃下烧制2小时以形成上层，以此制备用于净化气体的催化剂，在催化剂中催化剂层形成双层。
(比较例2)
通过浸渍法将Pd和Rh负载在包括氧化铝的第一担载体上以制备第一催化剂。将包括氧化铝和La的担载体用作第一担载体，并且在这种情况下，基于100wt％的全部第一担载体，使用La含量为4wt％的担载体。基于100wt％的全部第一担载体，Pd和Rh的负载量为1.55wt％(Pd的负载量：1.5wt％，Rh的负载量：0.05wt％)。
通过浸渍法将Pd和Rh负载在包含二氧化铈-氧化锆复合氧化物的第二担载体上以制备第二催化剂。在这种情况下，在第二担载体中二氧化铈的含量为23wt％，以及氧化锆的含量为77wt％。基于100wt％的全部第二担载体，Pd和Rh的负载量为0.91wt％(Pd的负载量：0.86wt％，Rh的负载量：0.05wt％)。
第一催化剂和第二催化剂以60：40wt％的比例混合，然后通过将混合物添加到水中的浸渍法制造浆料。将浆料涂覆在堇青石整体载体上，干燥，并在500℃下烧制2小时以制备用于净化气体的催化剂，在催化剂中催化剂层形成单层。
在根据实施例1和比较例1和2生产的催化剂经过在1000℃下在水中进行的6小时热处理的水热处理后，测定了对于经过水热处理的催化剂的HC、CO、以及NOx转化效率的起燃温度(light off temperature)，并将结果显示于图4中。起燃温度指废气温度，在此温度下50％的各污染物被催化剂转化，并且当温度降低时污染物的净化效率增加。
起燃温度通过催化活性评价设备SIGU2000(HORIBA)测定污染物HC、CO、以及NOx的净化效率达到50％时的温度而获得。当起燃温度降低时，污染物的净化效率增加。
当以67,000hr-1的空速注射包含N2的气体时，测定起燃温度。包含O2(浓度：0.98体积％)、CO(浓度：1.17体积％)、H2O(浓度：10体积％)、CO2(浓度：13.9体积％)、NO(浓度：0.1积比％)、HC(浓度体积：0.3％)、以及余量N2的气体用作上述包含N2的气体。
如图4所示，可以看出，由于实施例1的催化剂与比较例1和2的催化剂相比在较低的温度下达到起燃温度，使得高温操作过程中污染物的净化效率非常高。
前述对本发明的具体示例性实施方式的描述是为了说明和例证的目的。这些描述并非想穷尽本发明，或者将本发明限定为所公开的精确形式，并且很显然，根据上述教导，可以进行很多改变和变化。这些描述并非想穷尽本发明，或者将本发明限定为所公开的精确形式，并且很显然，根据上述教导，可以进行很多改变、变化以及改变。本发明的范围意在由所附的权利要求书及其等同形式所限定。

Claims (2)

1.一种用于内燃机的气体净化催化剂，包括：
载体；以及
形成在所述载体上的催化剂层，其中，所述催化剂层包括第一催化剂和第二催化剂，其中
所述第一催化剂是氧化铝第一担载体和负载在所述第一担载体中的Pd；以及
所述第二催化剂是二氧化铈-氧化锆复合氧化物第二担载体和负载在所述第二担载体中的Rh，
其中，所述第一催化剂和所述第二催化剂的混合比为60：40wt％至70：30wt％，并且
所述催化剂是单层，
基于100wt％的全部第一担载体，所述Pd的负载量为1wt％至4wt％，
基于100wt％的全部第二担载体，所述Rh的负载量为0.1wt％至1wt％，并且
所述载体是整体型载体。
2.根据权利要求1所述的用于内燃机的气体净化催化剂，其中，所述第二担载体包括20wt％至70wt％的二氧化铈和80wt％至30wt％的氧化锆。
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