CN112713276B - 一种用于新能源车辆的储能电池 - Google Patents

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Abstract

本案涉及一种用于新能源车辆的储能电池，包括正极、负极以及位于该正极与该负极之间的固态电解质，正极包括有具有核壳结构的正极活性材料，其中，核为正极活性颗粒，壳包括有包覆于该正极活性颗粒表面的第一涂层和包覆于该第一涂层表面的第二涂层；其中，第一涂层为铌酸锂和碳纳米管的混合层；第二涂层为铌酸锂和碳纳米管的混合层；第一涂层和第二涂层中碳纳米管的含量不相同。本案通过在正极活性材料表面包覆两层或多层铌酸锂和碳纳米管的混合涂层，并结合调节各层中碳纳米管的浓度梯度来实现提高离子传导性和电子传导性的效果，降低与固态电解质的界面阻抗，且碳纳米管所形成的网络结构也更利于铌酸锂的均匀分布，更利于提高离子传导性。

Description

一种用于新能源车辆的储能电池
技术领域
本发明涉及新能源汽车技术领域，特别涉及一种用于新能源车辆的储能电池。
背景技术
锂离子电池是一种绿色环保电池，可反复多次充电，符合可持续发展战略，另一方面，锂离子电池比能量(能量与质量的比例)很高，可以实现电池的小型化。因此，可在电信、信息市场，特别是移动电话和笔记本电脑中大量使用，给锂离子电池的可持续发展带来了市场机遇。在消费电子产品的带动下，消费型锂离子电池一度持续高速增长。近年来，随着消费电子产品的增速趋缓，消费型锂离子电池进入低速增长阶段。与此同时，随着不可再生能源日渐耗竭，石油资源问题日益突出，各国对能源资源的关注度随之普遍上升，推出各项新能源战略和政策，对新能源汽车产业大力扶持，各国企业纷纷开展布局。在此环境下，动力型锂离子电池的研发和生产成为了锂离子电池新的增长点，驱动全球锂离子电池产业持续高速增长。
目前商用锂离子电池一般采用有机液态电解质和凝胶态电解质。液态电解质主要包括有机溶剂、锂盐和各类添加剂；凝胶电解质是在多孔的聚合物基体中吸附电解液形成的电解质，与液体电解液相同，凝胶电解质中的电解液起到离子传导及在负极表面形成稳定的固体电解质膜的作用。虽然液态电解质与凝胶电解质能够有效地浸润电极颗粒，并能够在正负极活性材料的表面形成稳定的固体电解质膜，具有较低的电池内阻及较好的循环稳定性。但由于有机溶剂属于易燃物质，在电池发生短路或外界温度多高等情况下，电池溶剂发生热失控造成内部温度过高，从而导致电解液起火燃烧。近年来，大容量锂离子电池在电动汽车上也出现了较为严重的安全事故，这些基本上与采用可燃的有机溶剂有关。虽然在液体电解液中添加阻燃添加剂、优化BMS、改善冷却系统等方面采取一定措施，但不能从根本上保证大容量锂离子电池的安全性。而采用完全不燃的无机固体电解质，能从根本上保证锂离子电池的安全性。
锂离子固体电池具有一些优点，例如：优异的安全性、耐高温性、化学稳定性、宽电化学窗口、高电池能量密度等等，但全固态电池也存在一些亟待解决的技术障碍，例如：电解质体积变化对电池性能的影响、电解质本身的阻抗、电解质和电极之间的界面阻抗、离子传导性和电子传导性等。
发明内容
针对现有技术中的不足之处，本发明提供了一种用于新能源车辆的储能电池，以期通过在现有全固态锂离子电池正极活性材料的修饰改进，来提高电池的离子传导性，同时降低正极活性材料与固态电解质的界面阻抗。
为实现上述目的，本发明的技术方案如下：
一种用于新能源车辆的储能电池，包括正极、负极以及位于该正极与该负极之间的固态电解质，所述正极包括有具有核壳结构的正极活性材料，其中，核为正极活性颗粒，壳包括有包覆于该正极活性颗粒表面的第一涂层和包覆于该第一涂层表面的第二涂层；
其中，所述第一涂层为铌酸锂和碳纳米管的混合层；
所述第二涂层为铌酸锂和碳纳米管的混合层；
所述第一涂层和第二涂层中碳纳米管的含量不相同。
优选的是，所述的储能电池，其中，所述第一涂层中碳纳米管的含量大于所述第二涂层中碳纳米管的含量。
优选的是，所述的储能电池，其中，所述第一涂层中，碳纳米管含量占铌酸锂和碳纳米管总重量的12-15％。
优选的是，所述的储能电池，其中，所述第二涂层中，碳纳米管含量占铌酸锂和碳纳米管总重量的5-8％。
优选的是，所述的储能电池，其中，所述第一涂层的厚度为10-1000nm。
优选的是，所述的储能电池，其中，所述第二涂层的厚度为10-1000nm。
优选的是，所述的储能电池，其中，所述正极活性颗粒选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂、镍酸锂、镍锰酸锂、五氧化二钒、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂或其组合。
优选的是，所述的储能电池，其中，所述固态电解质为硫化物固态电解质。
本发明的有益效果是：本案通过在正极活性材料表面包覆两层或多层铌酸锂和碳纳米管的混合涂层，并结合调节各层中碳纳米管的浓度梯度来实现提高离子传导性和电子传导性的效果，降低与固态电解质的界面阻抗，且碳纳米管所形成的网络结构也更利于铌酸锂的均匀分布，更利于提高离子传导性。
附图说明
图1为本案正极活性材料的结构示意图。
具体实施方式
下面对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
此外，下面所描述的本发明不同实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互结合。
实施例1
1)正极活性材料制备：将LiNO3和Nb(OC2H5)5以等摩尔比添加到无水乙醇中混匀，随后加入碳纳米管并继续混匀，制备得到第一前体溶液，第一前体溶液中，碳纳米管添加量优选占铌酸锂和碳纳米管总重量的12-15％，本实施例具体为占15％。将正极活性颗粒LiCoO2经氧等离子体处理以在其表面形成羟基，随后，将第一前体溶液与经表面处理的正极活性颗粒LiCoO2混合，通过喷雾干燥设备干燥第一前体溶液，使第一前体溶液中的前体附着于正极活性颗粒LiCoO2的表面，随后在空气氛围中分别于250℃和350℃下干燥15分钟和1小时，以使碳纳米管初步固化形成网络结构，然后于500℃下干燥1小时，以使包覆于正极活性颗粒LiCoO2表面的第一涂层形成，得到半成品颗粒。
另将LiNO3和Nb(OC2H5)5以等摩尔比添加到无水乙醇中混匀，随后加入碳纳米管并继续混匀，制备得到第二前体溶液，第二前体溶液中，碳纳米管添加量优选占铌酸锂和碳纳米管总重量的5-8％，本实施例具体为占5％。随后，将第二前体溶液与半成品颗粒混合，通过喷雾干燥设备干燥第二前体溶液，使第二前体溶液中的前体附着于半成品颗粒的表面，随后在空气氛围中分别于250℃和350℃下干燥15分钟和1小时，以使碳纳米管初步固化形成网络结构，然后于600℃下干燥2小时，以使包覆于第一涂层表面的第二涂层形成，制得正极活性材料。
可优选通过调节每个前体的浓度来控制各个涂层的厚度在10-1000nm之间，本实施例约为50nm。本实施例的正极活性材料的结构如图1所示，其呈核壳结构，核为正极活性颗粒1，壳包括有包覆于该正极活性颗粒1表面的第一涂层2和包覆于该第一涂层2表面的第二涂层3。本案的方案包括但不限于是双涂层壳结构，它完全可以具有多层涂层结构，例如三层、四层或更多。
2)正极浆料的制备：将上述正极活性材料、石墨(导电剂)、聚氧乙烯、Li2S-P2S5与有机溶剂混合，形成正极浆料；正极活性材料、石墨、聚氧乙烯与Li2S-P2S5的质量比为70％∶8％∶7％∶15％。
3)正极片制备：将正极浆料涂布于正极集流体铝箔上，于60-85℃干燥后，经压片制成正极片。
4)以石墨为负极材料，铜箔作为负极集流体，制得负极片。
5)将正极片、硫化物固体电解质Li2S-P2S5和负极片封装化成得到全固态锂离子电池。
实施例2
第一涂层中，碳纳米管添加量占铌酸锂和碳纳米管总重量的12％，第二涂层中，碳纳米管添加量占铌酸锂和碳纳米管总重量的8％；其余与实施例1相同。
对比例1
第一涂层中，碳纳米管添加量占铌酸锂和碳纳米管总重量的5％，第二涂层中，碳纳米管添加量占铌酸锂和碳纳米管总重量的15％；其余与实施例1相同。
对比例2
正极活性颗粒表面仅修饰有第一涂层，不含第二涂层；第一涂层中，碳纳米管添加量占铌酸锂和碳纳米管总重量的15％，涂层厚度100nm；其余与实施例1相同。
对比例3
正极活性颗粒LiCoO2表面的包覆层是铌酸锂层，不含碳纳米管，铌酸锂层厚度100nm；其余与实施例1相同。
本案全固态锂离子电池的测试项如下：
界面电阻的测量：按照专利CN101953000的方法进行测量。
锂离子传导率测量：将电池置于25℃状态下，利用交流阻抗法计算出Li离子传导率，使用solartron SI 1260电化学工作站，施加电压5mV，频率范围0.01-1MHz。
界面电阻和锂离子传导率的测量结果如表1所示：
表1
界面电阻/Ω 锂离子传导率/(mS/cm)
实施例1 80 4.37
实施例2 81 4.35
对比例1 84 4.26
对比例2 89 4.18
对比例3 122 3.77
从表1实施例1和实施例2可知，在正极活性颗粒表面包覆上两层或多层含浓度递减的具有网络结构碳纳米管的混合涂层，可使铌酸锂的分布更加均匀，相较于单纯的铌酸锂包覆层(对比例3)，本案的方案能带来更低的界面阻抗和更高的锂离子传导率。此外，由实施例1和对比例1可知，各个涂层中碳纳米管含量的梯度差异对锂离子传导率带来主要影响，对界面电阻带来次要影响。由实施例1和对比例2可知，含有碳纳米管浓度梯度的涂层效果要优于无浓度梯度的涂层效果。
本案发现碳纳米管的引入会在一定程度上给电池的初期充电容量带来影响。例如在25℃，将电池在0.3C下恒流恒压(终止电流0.01C)充电至4.55V后在0.3C下恒流恒压(终止电流0.01C)放电至3.0V，循环3次，实施例1的初期充电容量为207mAh/g，对比例1的初期充电容量为184mAh/g，对比例2的初期充电容量为195mAh/g，对比例3的初期充电容量为210mAh/g。由此可知，碳纳米管的不适当添加量的引入给破坏由正极活性材料与固体电解质之间形成的电阻层带来了干扰。而实施例1的方案所形成的综合性能相对更均衡。
尽管本发明的实施方案已公开如上，但其并不仅仅限于说明书和实施方式中所列运用，它完全可以被适用于各种适合本发明的领域，对于熟悉本领域的人员而言，可容易地实现另外的修改，因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下，本发明并不限于特定的细节。

Claims (6)

1.一种用于新能源车辆的储能电池，包括正极、负极以及位于该正极与该负极之间的固态电解质，其特征在于，所述正极包括有具有核壳结构的正极活性材料，其中，核为正极活性颗粒，壳包括有包覆于该正极活性颗粒表面的第一涂层和包覆于该第一涂层表面的第二涂层；
其中，所述第一涂层为铌酸锂和碳纳米管的混合层；
所述第二涂层为铌酸锂和碳纳米管的混合层；
所述第一涂层和第二涂层中碳纳米管的含量不相同；
所述第一涂层中，碳纳米管含量占铌酸锂和碳纳米管总重量的12-15％；所述第二涂层中，碳纳米管含量占铌酸锂和碳纳米管总重量的5-8％。
2.根据权利要求1所述的储能电池，其特征在于，所述第一涂层中碳纳米管的含量大于所述第二涂层中碳纳米管的含量。
3.根据权利要求1所述的储能电池，其特征在于，所述第一涂层的厚度为10-1000nm。
4.根据权利要求1所述的储能电池，其特征在于，所述第二涂层的厚度为10-1000nm。
5.根据权利要求1所述的储能电池，其特征在于，所述正极活性颗粒选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂、镍酸锂、镍锰酸锂、五氧化二钒、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂或其组合。
6.根据权利要求1所述的储能电池，其特征在于，所述固态电解质为硫化物固态电解质。
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