CN112542610A - 全固态电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种全固态电池及其制备方法，属于电池技术领域。一种全固态电池，包括多层复合电极层和多层电解质层，复合电极层和电解质层交替层叠聚合，相邻的两个复合电极层相互靠近电解质层的一侧极性相反。上述全固态电池的复合电极层和电解质层交替层叠聚合，通过一体聚合的方式能够使电极和电解质紧密接触，改善电极和电解质间的界面阻抗，同时消除了充放电过程中引起的界面分离而产生的阻抗变大的问题，而使全固态电池的循环性能更好。
Description
技术领域
本发明涉及电池技术领域，特别是涉及一种全固态电池及其制备方法。
背景技术
锂电池寿命长、工作电压高和能量密度高等优点，已经被广泛应用在各个领域。然而，目前商业化的锂电池，几乎都使用易燃易爆的有机电解液，在高温高压或猛烈撞击下，极容易造成安全事故。使用不易燃或不燃的固体电解质替代电解液的全固态电池是解决电池安全问题的根本途径。
全固态电池可使用柔性的有机聚合物电解质和机械强度高的无机电解质，其结构设计可多变，可满足各类产品的需求。然而，传统的全固态电池的阻抗较大，导致循环性能较差。
发明内容
基于此，有必要提供一种循环性能较好的全固态电池。
此外，还提供了一种全固态电池的制备方法。
一种全固态电池，包括多层复合电极层和多层电解质层，所述复合电极层和所述电解质层交替层叠聚合，相邻的两个所述复合电极层相互靠近所述电解质层的一侧极性相反。
上述全固态电池的复合电极层和电解质层交替层叠聚合，通过一体聚合的方式能够使电极和电解质紧密接触，改善电极和电解质间的界面阻抗，同时消除了充放电过程中引起的界面分离而产生的阻抗变大的问题，而使全固态电池的循环性能更好。
在其中一个实施例中，所述复合电极层和电解质层原位固化聚合。
在其中一个实施例中，所述复合电极层为N层，所述电解质层为N-1层，其中，N≥2。
在其中一个实施例中，所述复合电极层包括依次层叠的正极材料层、双极性集流体和负极材料层，相邻的两个所述复合电极层之间的电解质层的两侧分别与相邻的两个所述复合电极层中的一个的正极材料层和相邻的两个所述复合电极层中的另一个的负极材料层相抵接。
在其中一个实施例中，按照质量份数计，所述正极材料层包括6份～10份的正极活性材料、0.1份～2份的第一导电剂、1份～5份的第一聚合物、0.2份～3份的第一锂盐。
在其中一个实施例中，按照质量份数计，所述负极材料层包括6份～10份的负极活性材料、0.1份～2份的第二导电剂、1份～5份的第二聚合物、0.2份～3份的第二锂盐。
在其中一个实施例中，所述双极性集流体选自镍、钛、不锈钢、碳布、银及高分子聚合物中的至少一种。
在其中一个实施例中，按照质量份数计，所述电解质层包括1份～5份的第三聚合物、0.2份～3份的第三锂盐和0.01份～5份的无机粉体。
在其中一个实施例中，所述无机粉体选自Al2O3、ZrO2、TiO2、SiO2、Li7La3Zr2O12、Li10GeP2S12、Li3OCl0.5Br0.5、Li3xLa(2/3)-xTiO3、Li5La3M2O12、Li5.5La3Nb1.75In0.25O12、Li3N-LiX、Li14Zn(GeO4)4、LiZr2(PO4)3、Li3OCl、LiPON、Li2S-MaSb中的至少一种，其中，Li3xLa(2/3)-xTiO3中，0.04<x<0.14；Li5La3M2O12中，M为Ta和Nb中的至少一种；Li3N-LiX中，X为Cl、Br和I中的至少一种；Li2S-MaSb中，M为Al、Si和P中的至少一种，1≤a≤3，1≤b≤3。
一种全固态电池的制备方法，包括以下步骤：
提供正极浆料、负极浆料和电解质浆料；
将所述正极浆料和所述负极浆料分别涂覆在双极性集流体的相对的两侧，加热固化，辊压，得到复合电极层；
将所述电解质浆料涂覆在所述复合电极层上形成电解质层，得到复合电极体；
将所述复合电极体分切，得到多个复合电极单元；
将多个所述复合电极单元层叠辊压，加热固化，得到全固态电池，其中，相邻的两个所述复合电极单元中的一个的复合电极层与相邻的两个所述复合电极单元中的另一个的电解质层相抵接。
附图说明
图1为一实施方式的全固态电池的结构示意图。
具体实施方式
为了便于理解本发明，下面将参照相关附图对本发明进行更全面的描述。附图中给出了本发明的较佳的实施例。但是，本发明可以以许多不同的形式来实现，并不限于本文所描述的实施例。相反地，提供这些实施例的目的是使对本发明的公开内容的理解更加透彻全面。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。
请参阅图1，一实施方式的全固态电池10包括多层复合电极层100和多层电解质层200，复合电极层100和电解质层200交替层叠聚合，相邻的两个复合电极层100相互靠近电解质层200的一侧极性相反。进一步地，复合电极层100和电解质层200原位固化聚合。
其中，复合电极层100的数量比电解质层200的数量多一层。具体地，复合电极层100的数量为N层，电解质层200的数量为N-1层，其中，N是自然数，N≥2。这样排列能够使电解质层200始终在相邻的两个复合电极层100之间。
其中，复合电极层100包括依次层叠的正极材料层110、双极性集流体120和负极材料层130。相邻的两个复合电极层100之间的电解质层200的两侧分别与相邻的两个复合电极层100中的一个的正极材料层110和相邻的两个复合电极层100中的另一个的负极材料层130相抵接。
进一步地，按照质量份数计，正极材料层110包括6份～10份的正极活性材料、0.1份～2份的第一导电剂、1份～5份的第一聚合物、0.2份～3份的第一锂盐。这些组分的质量份数能够保证电池具有较高的能量密度。
具体地，正极活性材料选自磷酸铁锂、磷酸锰铁锂、钴酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂及镍钴锰三元材料中的至少一种。
具体地，第一导电剂选自乙炔黑、Super P、碳纳米管、石墨烯、碳纤维中的至少一种。
具体地，第一聚合物选自碳酸酯类聚合物、丙烯酸酯类聚合物、丙烯腈类聚合物中的至少一种。这些聚合物的离子电导率高，电化学窗口宽。
具体地，第一锂盐为为六氟磷酸锂、高氯酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、三氟甲磺酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂及双氟磺酰亚胺锂中的至少一种。
进一步地，按照质量份数计，负极材料层130包括6份～10份的负极活性材料、0.1份～2份的第二导电剂、1份～5份的第二聚合物、0.2份～3份的第二锂盐。这些组分的质量份数能够保证电池具有较高的能量密度。
具体地，负极活性材料选自金属锂、石墨、无定形碳、中间相碳微球、硅单体、硅薄膜、纳米硅、钛酸锂及锂合金(LixM)中的至少一种。其中，锂合金LixM中，M选自In、B、Al、Ga、Sn、Si、Ge及Cu中的至少一种，x大于0。
具体地，第二导电剂选自选自乙炔黑、Super P、碳纳米管、石墨烯、碳纤维中的至少一种。
具体地，第二聚合物选自碳酸酯类聚合物、丙烯酸酯类聚合物、丙烯腈类聚合物中的至少一种。
具体地，第二锂盐为为六氟磷酸锂、高氯酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、三氟甲磺酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂及双氟磺酰亚胺锂中的至少一种。
其中，双极性集流体120能够同时作为正负极集流体，不易被还原和氧化。双极性集流体120不但能够简化固态电池电池工艺，而且还能够提高单个电池电压，相当于多个电池串联。具体地，双极性集流体120选自镍、钛、不锈钢、碳布、银及高分子聚合物中的至少一种。
进一步地，按照质量份数计，电解质层200包括1份～5份的第三聚合物、0.2份～3份的第三锂盐和0.01份～5份的无机粉体。这些组分的质量份数能够保证电解质层200的柔性。
具体地，具体地，第三聚合物选自碳酸酯类聚合物、丙烯酸酯类聚合物、丙烯腈类聚合物中的至少一种。
具体地，第三锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、高氯酸锂(LiClO4)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、三氟甲磺酸锂(CF3SO3Li)、双三氟甲基磺酰亚胺锂(LiTFSI)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)中的至少一种。
其中，无机粉体能够提高电解质层200的刚性。具体地，无机粉体选自Al2O3、ZrO2、TiO2、SiO2、Li7La3Zr2O12、Li10GeP2S12、Li3OCl0.5Br0.5、Li3xLa(2/3)-xTiO3、Li5La3M2O12、Li5.5La3Nb1.75In0.25O12、Li3N-LiX、Li14Zn(GeO4)4、LiZr2(PO4)3、Li3OCl、LiPON、Li2S-MaSb中的至少一种，其中，Li3xLa(2/3)-xTiO3中，0.04<x<0.14；Li5La3M2O12中，M为Ta和Nb中的至少一种；Li3N-LiX中，X为Cl、Br和I中的至少一种，Li3N-LiX表示Li3N和LiX两种物质固相反应制备的复合物；Li2S-MaSb中，M为Al、Si和P中的至少一种，1≤a≤3，1≤b≤3，Li2S-MaSb表示Li2S和MaSb两种物质固相反应制备的复合物。
上述全固态电池10至少具有如下优点：
1)上述全固态电池10的复合电极层100和电解质层200交替层叠聚合，通过一体聚合的方式能够使电极和电解质紧密接触，改善电极和电解质间的界面阻抗，同时消除了充放电过程中引起的界面分离而产生的阻抗变大的问题，而使全固态电池10的循环性能更好。
2)上述全固态电池10的双极性集流体120替代传统的负极铜和正极铝集流体，全固态电池10可以实现内部串并联，提高单个电池电压，简化电池结构，从而提高电堆整体的能量密度。
3)双极性集流体120的使用，可提高单个电池电压，简化了电池结构，省去了极耳结构所占空间，有利于提高体积能量密度和电池的大面积制造成组，降低了电池成本。
一种全固态电池的制备方法，为上述全固态电池的其中一种制备方法，该全固态电池的制备方法包括以下步骤：
步骤S100：提供正极浆料、负极浆料和电解质浆料。
具体地，正极料浆的制备步骤为：将正极活性材料、第一导电剂、第一聚合物单体、第一引发剂、第一锂盐混合，得到正极浆料。
进一步地，按照质量份数计，正极活性材料为6份～10份，第一导电剂为0.1份～2份，第一聚合物单体为1份～5份，第一引发剂为0.001份～0.05份，第一锂盐为0.2份～3份。
具体地，正极活性材料选自磷酸铁锂、磷酸锰铁锂、钴酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂及镍钴锰三元材料中的至少一种。
具体地，第一导电剂选自乙炔黑、Super P、碳纳米管、石墨烯、碳纤维中的至少一种。
具体地，第一聚合物单体选自碳酸酯类、丙烯酸酯类、丙烯腈类中的至少一种。
具体地，第一引发剂选自偶氮二异丁腈(AIBN)、偶氮二异庚腈(ABVN)、偶氮二异丁酸二甲酯(AIBME)、过氧化苯甲酰(BPO)、过氧化苯甲酰叔丁酯(TBPB)、过氧化甲乙酮(MEKPO)中的至少一种。
具体地，第一锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、高氯酸锂(LiClO4)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、三氟甲磺酸锂(CF3SO3Li)、双三氟甲基磺酰亚胺锂(LiTFSI)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)中的至少一种。
具体地，负极料浆的制备步骤为：将负极活性物质、第二导电剂、第二聚合物单体、第二引发剂、第二锂盐混合，得到负极浆料。
进一步地，按照质量份数计，负极活性材料为6份～10份，第二导电剂为0.1份～2份，第二聚合物单体为1份～5份，第二引发剂为0.001份～0.05份，第二锂盐为0.2份～3份。
具体地，负极活性材料选自金属锂、石墨、无定形碳、中间相碳微球、硅单体、硅薄膜、纳米硅、钛酸锂及锂合金中的至少一种。其中，锂合金LixM中，M选自In、B、Al、Ga、Sn、Si、Ge及Cu中的至少一种，x大于0。
具体地，第二导电剂选自乙炔黑、Super P、碳纳米管、石墨烯、碳纤维中的至少一种。
具体地，第二聚合物单体选自碳酸酯类、丙烯酸酯类、丙烯腈类中的至少一种。
具体地，第二引发剂选自偶氮二异丁腈(AIBN)、偶氮二异庚腈(ABVN)、偶氮二异丁酸二甲酯(AIBME)、过氧化苯甲酰(BPO)、过氧化苯甲酰叔丁酯(TBPB)、过氧化甲乙酮(MEKPO)中的至少一种。
具体地，第二锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、高氯酸锂(LiClO4)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、三氟甲磺酸锂(CF3SO3Li)、双三氟甲基磺酰亚胺锂(LiTFSI)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)中的至少一种。
具体地，电解质浆料的制备步骤为：将第三聚合物单体、第三引发剂、无机粉体及第三锂盐混合，得到电解质浆料。
进一步地，按照质量份数计，第三聚合物为单体为1份～5份，第三引发剂为0.001份～0.05份，第三锂盐为0.2份～3份，无机粉体为0.01份～5份。
具体地，具体地，第三聚合物单体选自碳酸酯类、丙烯酸酯类、丙烯腈类中的至少一种。
具体地，第三引发剂选自偶氮二异丁腈(AIBN)、偶氮二异庚腈(ABVN)、偶氮二异丁酸二甲酯(AIBME)、过氧化苯甲酰(BPO)、过氧化苯甲酰叔丁酯(TBPB)、过氧化甲乙酮(MEKPO)中的至少一种。
具体地，第三锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、高氯酸锂(LiClO4)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、三氟甲磺酸锂(CF3SO3Li)、双三氟甲基磺酰亚胺锂(LiTFSI)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)中的至少一种。
具体地，无机粉体选自Al2O3、ZrO2、TiO2、SiO2、Li7La3Zr2O12、Li10GeP2S12、Li3OCl0.5Br0.5、Li3xLa(2/3)-xTiO3、Li5La3M2O12、Li5.5La3Nb1.75In0.25O12、Li3N-LiX、Li14Zn(GeO4)4、LiZr2(PO4)3、Li3OCl、LiPON、Li2S-MaSb中的至少一种，其中，Li3xLa(2/3)-xTiO3中，0.04<x<0.14；Li5La3M2O12中，M为Ta和Nb中的至少一种；Li3N-LiX中，X为Cl、Br和I中的至少一种；Li2S-MaSb中，M为Al、Si和P中的至少一种，1≤a≤3，1≤b≤3。
步骤S200：将正极浆料和负极浆料分别涂覆在双极性集流体的相对的两侧，加热固化，辊压，得到复合电极层。
具体地，双极性集流体选自镍、钛、不锈钢、碳布、银及高分子聚合物中的至少一种。
具体地，加热固化的温度为60℃～100℃，加热时间为2h～36h。
步骤S300：将电解质浆料涂覆在复合电极层上形成电解质层，得到复合电极体。
其中，电解质层可以涂覆在复合电极层的正极料浆一侧，也可以涂覆在复合电极层的负极料浆一侧。
步骤S400：将复合电极体分切，得到多个复合电极单元。
其中，分切的大小可以按照所需比例设置。
步骤S500：将多个复合电极单元层叠辊压，加热固化，得到全固态电池，其中，相邻的两个复合电极单元中的一个的复合电极层与相邻的两个复合电极单元中的另一个的电解质层相抵接。
具体地，加热固化的温度为60℃～100℃，加热时间为2h～36h。
上述全固态电池的制备方法至少具有如下优点：
1)上述全固态电池的制备方法简单易行，适于工业化生产。该全固态电池的制备方法制得的全固态电池的阻抗较低，循环性能较好。
2)上述电解质浆料涂布后，直接层叠复合电极层，电解质在正极和负极界面原位聚合而成，改善了正负极和电解质层的接触阻抗。其中，原位聚合是用聚合物单体在电极表面和内部，在引发剂的作用下，热聚合成长链聚合物电解质。
3)传统的全固态电池需制备电解质膜，并干燥，然后与正负极叠片；上述全固态电池的制备方法直接将电解质溶液涂覆在复合电极层上，然后复合电极层堆叠后，加热反应即可，简化电池制造工艺。
4)上述全固态电池的制备方法的正负极和电解质采用原位固化聚合，无其他溶剂加入，绿色环保。
以下为具体实施例部分：
实施例1
本实施例的全固态电池的制备步骤如下：
步骤一、将8.5份LFP、0.5份炭黑、3份碳酸亚乙烯酯、0.03偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得正极浆料A；
步骤二、将8.5份石墨、0.5份炭黑、3份碳酸亚乙烯酯、0.03偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得负极浆料B；
步骤三、将正极浆料A涂覆在双极性集流体一面，同时覆盖上硅油纸收卷；在另一面涂覆负极浆料B，同时覆盖上硅油纸收卷。80℃加热12h固化，辊压得到复合电极层；
步骤四、将5份碳酸亚乙烯酯、0.05偶氮二异丁腈、2.5份LiTFSI、2.5份SiO2混合，搅拌均匀获得电解质浆料C；
步骤五、将电解质浆料C涂覆在上述复合电极层的负极面，得到复合电极体；
步骤六、将复合电极体按照所需尺寸分切，得到多个复合电极单元；
步骤七、按照正极朝下，负极朝上，将多个复合电极单元进行层叠辊压，加热固化，得到全固态电池。
实施例2
本实施例的全固态电池的制备步骤如下：
步骤一、将9份NCM523、0.5份炭黑、3份乙烯基碳酸亚乙酯、0.03偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得正极浆料A；
步骤二、将9份石墨、0.5份炭黑、3份乙烯基碳酸亚乙酯、0.03偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得负极浆料B；
步骤三、将正极浆料A涂覆在双极性集流体一面，同时覆盖上硅油纸收卷；在另一面涂覆负极浆料B，同时覆盖上硅油纸收卷。80℃加热12h固化，辊压得到复合电极层；
步骤四、将5份乙烯基碳酸亚乙酯、0.05偶氮二异丁腈、2.5份LiTFSI、2.5份LLZTO混合，搅拌均匀获得电解质浆料C；
步骤五、将电解质浆料C涂覆在上述复合电极层的负极面，得到复合电极体；
步骤六、将复合电极体按照所需尺寸分切，得到多个复合电极单元；
步骤七、按照正极朝下，负极朝上，将多个复合电极单元进行层叠辊压，加热固化，得到全固态电池。
实施例3
本实施例的全固态电池的制备步骤如下：
步骤一、将8份NCM811、0.5份炭黑、4份聚乙二醇甲基丙烯酸酯、0.04偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得正极浆料A；
步骤二、将8份硅碳、0.5份炭黑、4份聚乙二醇甲基丙烯酸酯、0.04偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得负极浆料B；
步骤三、将正极浆料A涂覆在双极性集流体一面，同时覆盖上硅油纸收卷；在另一面涂覆负极浆料B，同时覆盖上硅油纸收卷。80℃加热12h固化，辊压得到复合电极层；
步骤四、将5份聚乙二醇甲基丙烯酸酯、0.05偶氮二异丁腈、2.5份LiTFSI、2.5份LLZTO混合，搅拌均匀获得电解质浆料C；
步骤五、将电解质浆料C涂覆在上述复合电极层的负极面，得到复合电极体；
步骤六、将复合电极体按照所需尺寸分切，得到多个复合电极单元；
步骤七、按照正极朝下，负极朝上，将多个复合电极单元进行层叠辊压，加热固化，得到全固态电池。
对比例1
本对比例的全固态电池的制备步骤如下：
步骤一、将8.5份LFP、0.5份炭黑、3份碳酸亚乙烯酯、0.03偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得正极浆料A；
步骤二、将8.5份石墨、0.5份炭黑、3份碳酸亚乙烯酯、0.03偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得负极浆料B；
步骤三、将正极浆料A涂覆在铝箔上，80℃加热12h固化，辊压得到复合电极层；
步骤四、将负极浆料B涂覆在铜箔上，80℃加热12h固化，辊压得到复合电极层；
步骤五、将5份碳酸亚乙烯酯、0.05偶氮二异丁腈、2.5份LiTFSI、2.5份SiO2混合，搅拌均匀获得电解质浆料C；
步骤六、将电解质浆料C涂覆在硅油纸上，80℃加热12h固化，得到电解质膜；
步骤七、将电解质膜置于正负极间，叠片热压，然后按所需尺寸分切，得到全固态电池。
对比例2
本对比例的全固态电池的制备步骤如下：
步骤一、将9份NCM523、0.5份炭黑、3份乙烯基碳酸亚乙酯、0.03偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得正极浆料A；
步骤二、将9份石墨、0.5份炭黑、3份乙烯基碳酸亚乙酯、0.03偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得负极浆料B；
步骤三、将正极浆料A涂覆在铝箔上，80℃加热12h固化，辊压得到复合电极层；
步骤四、将负极浆料B涂覆在铜箔上，80℃加热12h固化，辊压得到复合电极层；
步骤五、将5份乙烯基碳酸亚乙酯、0.05偶氮二异丁腈、2.5份LiTFSI、2.5份LLZTO混合，搅拌均匀获得电解质浆料C；
步骤六、将电解质浆料C涂覆在硅油纸上，80℃加热12h固化，得到电解质膜；
步骤七、将电解质膜置于正负极间，叠片热压，然后按所需尺寸分切，得到全固态电池。
对比例3
本对比例的全固态电池的制备步骤如下：
步骤一、将8份NCM811、0.5份炭黑、4份聚乙二醇甲基丙烯酸酯、0.04偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得正极浆料A；
步骤二、将8份硅碳、0.5份炭黑、4份聚乙二醇甲基丙烯酸酯、0.04偶氮二异丁腈、1.5份LiTFSI混合，搅拌均匀获得负极浆料B；
步骤三、将正极浆料A涂覆在铝箔上，80℃加热12h固化，辊压得到复合电极层；
步骤四、将负极浆料B涂覆在铜箔上，80℃加热12h固化，辊压得到复合电极层；
步骤五、将5份聚乙二醇甲基丙烯酸酯、0.05偶氮二异丁腈、2.5份LiTFSI、2.5份LLZTO混合，搅拌均匀获得电解质浆料C；
步骤六、将电解质浆料C涂覆在硅油纸上，80℃加热12h固化，得到电解质膜；
步骤七、将电解质膜置于正负极间，叠片热压，然后按所需尺寸分切，得到全固态电池。
电池性能测试：在60℃下对实施例1-3和对比例1-3制得的的全固态电池放电前电阻、电压，200次循环后的容量保持率进行测试，结果如表1所示。
其中，采用电阻仪和电压表测试电阻和电压；电池在蓝电测试仪上，0.5C充放电，200次循环后放电容量对首圈放电容量的比，为容量保持率。
表1
| 编号 | 放电前内阻/Ω | 放电前电压/V | 200次循环后的容量保持率 |
| 实施例1 | 0.3 | 18 | 97％ |
| 实施例2 | 0.2 | 21 | 98％ |
| 实施例3 | 0.2 | 21 | 97％ |
| 对比例1 | 0.5 | 3.4 | 78％ |
| 对比例2 | 0.6 | 4.2 | 70％ |
| 对比例3 | 0.5 | 4.2 | 73％ |
从表1可以看出，实施例1～3制得的全固态电池的放电前内阻较对比例1～3制得的全固态电池的放电前内阻低，说明实施例1～3制得的全固态电池的阻抗较小。
200次循环后，实施例1～3制得的全固态电池的容量保持率较对比例1～3制得的全固态电池的容量保持率高，说明实施例1～3制得的全固态电池的循环性能较好。
以上所述实施例的各技术特征可以进行任意的组合，为使描述简洁，未对上述实施例中的各个技术特征所有可能的组合都进行描述，然而，只要这些技术特征的组合不存在矛盾，都应当认为是本说明书记载的范围。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。
Claims (10)
1.一种全固态电池，其特征在于，包括多层复合电极层和多层电解质层，所述复合电极层和所述电解质层交替层叠聚合，相邻的两个所述复合电极层相互靠近所述电解质层的一侧极性相反。
2.根据权利要求1所述的全固态电池，其特征在于，所述复合电极层和电解质层原位固化聚合。
3.根据权利要求1所述的全固态电池，其特征在于，所述复合电极层为N层，所述电解质层为N-1层，其中，N≥2。
4.根据权利要求1所述的全固态电池，其特征在于，所述复合电极层包括依次层叠的正极材料层、双极性集流体和负极材料层，相邻的两个所述复合电极层之间的电解质层的两侧分别与相邻的两个所述复合电极层中的一个的正极材料层和相邻的两个所述复合电极层中的另一个的负极材料层相抵接。
5.根据权利要求4所述的全固态电池，其特征在于，按照质量份数计，所述正极材料层包括6份～10份的正极活性材料、0.1份～2份的第一导电剂、1份～5份的第一聚合物、0.2份～3份的第一锂盐。
6.根据权利要求4所述的全固态电池，其特征在于，按照质量份数计，所述负极材料层包括6份～10份的负极活性材料、0.1份～2份的第二导电剂、1份～5份的第二聚合物、0.2份～3份的第二锂盐。
7.根据权利要求4所述的全固态电池，其特征在于，所述双极性集流体选自镍、钛、不锈钢、碳布、银及高分子聚合物中的至少一种。
8.根据权利要求1所述的全固态电池，其特征在于，按照质量份数计，所述电解质层包括1份～5份的第三聚合物、0.2份～3份的第三锂盐和0.01份～5份的无机粉体。
9.根据权利要求8所述的全固态电池，其特征在于，所述无机粉体选自Al2O3、ZrO2、TiO2、SiO2、Li7La3Zr2O12、Li10GeP2S12、Li3OCl0.5Br0.5、Li3xLa(2/3)-xTiO3、Li5La3M2O12、Li5.5La3Nb1.75In0.25O12、Li3N-LiX、Li14Zn(GeO4)4、LiZr2(PO4)3、Li3OCl、LiPON、Li2S-MaSb中的至少一种，其中，Li3xLa(2/3)-xTiO3中，0.04<x<0.14；Li5La3M2O12中，M为Ta和Nb中的至少一种；Li3N-LiX中，X为Cl、Br和I中的至少一种；Li2S-MaSb中，M为Al、Si和P中的至少一种，1≤a≤3，1≤b≤3。
10.一种全固态电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
提供正极浆料、负极浆料和电解质浆料；
将所述正极浆料和所述负极浆料分别涂覆在双极性集流体的相对的两侧，加热固化，辊压，得到复合电极层；
将所述电解质浆料涂覆在所述复合电极层上形成电解质层，得到复合电极体；
将所述复合电极体分切，得到多个复合电极单元；
将多个所述复合电极单元层叠辊压，加热固化，得到全固态电池，其中，相邻的两个所述复合电极单元中的一个的复合电极层与相邻的两个所述复合电极单元中的另一个的电解质层相抵接。
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