CN112466409A - 基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法，通过检索现有的文献报道，选取两种四元非晶合金成分；通过四元非晶合金成分所用元素的组合，获得五元高熵合金成分；通过实验的方法，确认五元高熵合金是否具有非晶态结构。本发明能够指导高熵非晶合金的成分设计工作，促进这类材料的进一步研究和应用。
Description
技术领域
本发明涉及新材料的设计方法，特别是涉及一种高熵非晶合金的涉及方法。
背景技术
高熵合金是近十几年来发展起来的一种多组元合金，合金中包含五种或五种以上元素，且各元素所占原子百分比均在5％-35％之间。这类合金与传统以某一种或两种元素为主所形成的合金有很大差别，表现出很多独特的特点。在特定的制备条件下，部分高熵合金能形成非晶态结构，即高熵非晶合金。高熵非晶合金兼具高熵合金的成分特点和非晶合金的性能特点，如高强度，高硬度，高耐磨，高耐蚀等，在某些特定的领域表现出良好的应用前景。然而，目前关于哪些种类的高熵合金能形成非晶态结构，如何进行高熵非晶合金的成分设计等方面的研究还不够全面深入，因此探讨高熵非晶合金的成分设计方法是十分必要的。
发明内容
发明目的：针对高熵非晶合金的成分设计问题，本发明的目的是提供一种基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法。
技术方案：本发明提供一种基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法，其包括如下步骤：
(1)选取现有的两种四元非晶合金成分；
(2)通过将两种四元非晶合金成分所用元素进行组合的方法，获得五元高熵合金成分；
(3)通过试验验证五元高熵合金是否具有非晶态的结构。
上述步骤(1)中，选择两种具有如下成分特征的四元非晶合金体系：Ap1Bq1Cr1Ds1和Ap2Bq2Cr2Et2，A、B、C、D、E分别为五种合金元素，A为金属元素；
Ap1Bq1Cr1Ds1满足p1＞q1，p1＞r1，p1＞s1，且p1+q1+r1+s1＝100；
Ap2Bq2Cr2Et2满足p2＞q2，p2＞r2，p2＞t2，且p2+q2+r2+t2＝100。
优选地，步骤(1)中，元素A为过渡族元素；四元非晶合金中的一种或两种能够形成块体非晶合金(即非晶形成临界尺寸Dc≥1mm)。
上述步骤(2)中，根据步骤(1)所获得的两种四元非晶合金体系，组合成五元高熵合金成分ApiBqiCriDsiEti，其满足30≤pi≤35，20≤qi≤30，20≤ri≤25，5≤si≤15，5≤ti≤15且pi+qi+ri+si+ti＝100。
上述步骤(3)中，按步骤(2)设计的五元高熵合金成分，选用纯度＞99％的原材料进行配料，制备母合金锭；采用单辊旋淬法制备高熵合金条带，XRD检测条带是否具有非晶结构。
并且，当尝试四种以上的五元高熵合金成分均不是非晶结构时，则返回步骤(1)重新选取两种四元非晶合金成分。
目前有关非晶合金的研究工作已经积累了很多研究成果，尤其是有关四元非晶合金的研究工作。根据井上明久先生提出的非晶形成经验准则，非晶合金的成分一般具有如下特点：合金中包含三种及以上元素作为组元；组元间有较大的负混合焓；组元间有较大的原子半径差(＞12％)等。由此推论，将这些容易形成非晶的多种元素混合在一起组成高熵合金，其在原子紧密堆积(原子半径差)及元素间亲和力(负混合焓)等方面对于形成非晶结构仍然十分有利。
但是，五元高熵非晶合金设计没有完善的设计理论，且设计成功概率低，因为很多五元高熵合金都形成固溶体结构，而不是非晶态结构。本发明的技术难点在于元素的选择，选择不当可能不利于非晶形成。即：若随便选择第五种元素，可能添加进去以后会降低非晶形成能力，使其丧失非晶态结构。
本发明提出一种基于现有四元非晶合金的高熵非晶合金的成分设计方法，通过检索现有的文献报道，选取两种四元非晶合金成分；通过四元非晶合金成分所用元素的组合，获得五元高熵合金成分；通过实验的方法，确认五元高熵合金是否具有非晶态结构。本方法能够指导高熵非晶合金的成分设计工作，促进这类材料的进一步研究和应用。
该方法通过梳理已有文献报道的，具有较好非晶形成能力的两种四元非晶合金，从中挑选元素组合成五元高熵合金，结合实验测试结果确认所设计的高熵合金具有非晶态结构，从而完成高熵非晶合金的成分设计工作。高熵非晶合金兼具高熵合金的成分特点和非晶合金的性能特点，如高强度，高硬度，高耐磨，高耐蚀等，在诸多工程领域具有良好的应用前景，探讨其成分设计方法具有很高的实用价值。
有益效果：
(1)本发明操作简便，无需经过复杂的计算或公式推演即可完成成分设计工作。
(2)本发明建立在前人文献报道的实验结果基础上，且有理论依据，成功概率高，减少了试错工作量。
(3)采用本发明的方法可一次性获得多个高熵非晶合金成分，设计效率高。
附图说明
图1是采用本发明设计的高熵非晶合金的XRD图谱。
图2是采用本发明设计的高熵非晶合金的DSC曲线。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明进一步地详细描述。
本发明是基于两种四元非晶的五元高熵非晶合金成分设计方法，具体包括如下步骤：
步骤1，搜索现有的文献报道，选择两种具有如下成分特征的四元非晶合金体系：Ap1Bq1Cr1Ds1(p1＞q1，p1＞r1，p1＞s1，且p1+q1+r1+s1＝100)，Ap2Bq2Cr2Et2(p2＞q2，p2＞r2，p2＞t2，且p2+q2+r2+t2＝100)，其中，A、B、C、D、E为五种合金元素，A为金属元素；其中，元素A主要从过渡族元素中选取，且本步骤中某一种或两种合金能形成块体非晶合金(即非晶形成临界尺寸Dc≥1mm)。
步骤2，根据步骤1所获得的两种四元非晶合金体系，组合成五元高熵合金成分ApiBqiCriDsiEti(30≤pi≤35，20≤qi≤30，20≤ri≤25，5≤si≤15，5≤ti≤15且pi+qi+ri+si+ti＝100)；
步骤3，按步骤2所设计的五元高熵合金成分，选用纯度＞99％的原材料进行配料，并在惰性气氛中用电弧熔炼法制备母合金锭。电弧熔炼过程中要反复翻转熔炼3次以上，保证合金成分均匀。
步骤4，采用单辊旋淬法制备高熵合金条带。具体做法为将母合金放置在石英管内，在惰性气氛中采用感应熔炼将其加热至熔化，并采用惰性气体(一般为氩气)将熔体喷射到下方高速旋转的铜辊轮上，获得条带状样品。
步骤5，采用XRD检测条带是否具有非晶结构，很大几率上应该是；若连试四种以上成分皆不是非晶结构，则返回步骤1。
实施例1：
本实施例中的五元高熵非晶合金成分设计方法包括如下步骤：
步骤1，如下表1所示，是本发明所依据的四元非晶合金成分文献报道，本发明便是在表1中根据四元非晶合金元素组合开展五元高熵非晶合金成分设计工作。
表1、现有四元非晶合金的报道
步骤2，根据表1中的序号1和2两种四元非晶合金，设计出五元高熵合金Ti35Zr20Be25Fe5Cu15。
步骤3，按步骤2所设计的五元高熵合金成分，选用纯度＞99％的原材料进行配料(换算成质量百分比为Ti∶Zr∶Be∶Fe∶Cu＝33.80∶36.80∶4.54∶5.63∶19.23)，并在惰性气氛中用电弧熔炼法制备母合金锭。电弧熔炼过程中要反复翻转熔炼3次以上，保证合金成分均匀。
步骤4，采用单辊旋淬法制备高熵合金条带。具体做法为将母合金放置在石英管内，在惰性气氛中采用感应熔炼将其加热至熔化，并采用惰性气体(一般为氩气)将熔体喷射到下方高速旋转的铜辊轮上，获得条带状样品。
步骤5，采用XRD检测其是否具有非晶结构，结果如图1(a)所示，经检测，该合金条带的XRD图谱中只有与非晶态特征相对应的馒头包衍射特征，没有与晶态相相对应的尖锐衍射峰，表明采用本成分设计方法获得的Ti35Zr20Be25Fe5Cu15合金具有非晶态结构；采用DSC测试其热学性能，如图2(a)所示，可知其玻璃化转变温度(Tg)为617K，起始晶化温度(Tx)为691K，进一步确认所制备的条带具有非晶结构。从而获得成分为Ti35Zr20Be25Fe5Cu15的五元高熵非晶合金成分，完成高熵非晶成分设计工作。
实施例2：
本实施例中的五元高熵非晶合金成分设计方法包括如下步骤：
步骤1，如表1所示，是本发明所依据的四元非晶合金成分文献报道，本发明便是在表1中选取部分四元非晶合金组合开展的五元高熵非晶合金成分设计工作。
步骤2，根据表1中的序号3和4两种四元非晶合金，设计出五元高熵合金Ti30Zr30Be20Ni15Co5。
步骤3，按步骤2所设计的五元高熵合金成分，选用纯度＞99％的原材料进行配料(换算成质量百分比为Ti∶Zr∶Be∶Ni∶Co＝25.98∶49.51∶3.26∶15.93∶5.33)，并在惰性气氛中用电弧熔炼法制备母合金锭。电弧熔炼过程中要反复翻转熔炼3次以上，保证合金成分均匀。
步骤4，采用单辊旋淬法制备高熵合金条带。具体做法为将母合金放置在石英管内，在惰性气氛中采用感应熔炼将其加热至熔化，并采用惰性气体(一般为氩气)将熔体喷射到下方高速旋转的铜辊轮上，获得条带状样品。
步骤5，采用XRD检测其是否具有非晶结构，结果如图1(b)所示，经检测，该合金条带的XRD图谱中只有与非晶态特征相对应的馒头包衍射特征，没有与晶态相相对应的尖锐衍射峰，表明采用本成分设计方法获得的Ti30Zr30Be20Ni15Co5合金具有非晶态结构；采用DSC测试其热学性能，如图2(b)所示，可知其起始晶化温度(Tx)为679K，进一步确认所制备的条带具有非晶结构。从而获得成分为Ti30Zr30Be20Ni15Co5的五元高熵非晶合金成分，完成高熵非晶成分设计工作。
实施例3：
本实施例中的五元高熵非晶合金成分设计方法包括如下步骤：
步骤1，如表1所示，是本发明所依据的四元非晶合金成分文献报道，本发明便是在表1中选取部分四元非晶合金组合开展的五元高熵非晶合金成分设计工作。
步骤2，根据表1中的序号2和4两种四元非晶合金，设计出五元高熵合金Ti30Zr25Be25Cu10Co10。
步骤3，按步骤2所设计的五元高熵合金成分，选用纯度＞99％的原材料进行配料(换算成质量百分比为Ti∶Zr∶Be∶Cu∶Co＝27.80∶44.14∶4.36∶12.31∶11.41)，并在惰性气氛中用电弧熔炼法制备母合金锭。电弧熔炼过程中要反复翻转熔炼3次以上，保证合金成分均匀。
步骤4，采用单辊旋淬法制备高熵合金条带。具体做法为将母合金放置在石英管内，在惰性气氛中采用感应熔炼将其加热至熔化，并采用惰性气体(一般为氩气)将熔体喷射到下方高速旋转的铜辊轮上，获得条带状样品。
步骤5，采用XRD检测其是否具有非晶结构，结果如图1(c)所示，经检测，该合金条带的XRD图谱中只有与非晶态特征相对应的馒头包衍射特征，没有与晶态相相对应的尖锐衍射峰，表明采用本成分设计方法获得的Ti30Zr25Be25Cu10Co10合金具有非晶态结构。从而获得成分为Ti30Zr25Be25Cu10Co10的五元高熵非晶合金成分，完成高熵非晶成分设计工作。
Claims (7)
1.一种基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法，其特征在于，包括如下步骤：
(1)选取两种四元非晶合金成分；
(2)将两种四元非晶合金成分所用元素进行组合，获得五元高熵合金成分；
(3)通过试验验证五元高熵合金是否具有非晶态的结构。
2.根据权利要求1所述的基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法，其特征在于，步骤(1)中，选择两种具有如下成分特征的四元非晶合金体系：Ap1Bq1Cr1Ds1和Ap2Bq2Cr2Et2，A、B、C、D、E分别为五种合金元素，A为金属元素；
Ap1Bq1Cr1Ds1满足p1＞q1，p1＞r1，p1＞s1，且p1+q1+r1+s1＝100；
Ap2Bq2Cr2Et2满足p2＞q2，p2＞r2，p2＞t2，且p2+q2+r2+t2＝100。
3.根据权利要求1所述的基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法，其特征在于，步骤(2)中，根据步骤(1)所获得的两种四元非晶合金体系，组合成五元高熵合金成分ApiBqiCriDsiEti，其满足30≤pi≤35，20≤qi≤30，20≤ri≤25，5≤si≤15，5≤ti≤15且pi+qi+ri+si+ti＝100。
4.根据权利要求1所述的基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法，其特征在于，步骤(1)中，四元非晶合金中的一种或两种可形成块体非晶合金。
5.根据权利要求2所述的基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法，其特征在于，元素A为过渡族元素。
6.根据权利要求1所述的基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法，其特征在于，步骤(3)中，按步骤(2)设计的五元高熵合金成分，选用纯度＞99％的原材料进行配料，制备母合金锭；采用单辊旋淬法制备高熵合金条带，XRD检测条带是否具有非晶结构。
7.根据权利要求1所述的基于两种四元非晶合金元素组合的五元高熵非晶合金成分设计方法，其特征在于，步骤(3)中，当尝试四种以上的合金成分均不是非晶结构时，则返回步骤(1)重新选取两种四元非晶合金成分。
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