CN112290091B - 一种兼顾高低温性能的锂离子电池电解液及锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及电池技术领域，公开了一种兼顾高低温性能的锂离子电池电解液及锂离子电池。本发明兼顾高低温性能的锂离子电池电解液包含非水有机溶剂、电解质和添加剂，其中，所述添加剂中含有结构式I所示的芳基含硫酯类添加剂和结构式II所示的腈类添加剂。该电解液有效解决了锂离子二次电池的性能差和高电压下的容量衰减问题，所述电解液通过改善电极/电解液界面的碳酸酯溶剂，协同芳基含硫酯类添加剂和腈类添加剂及其他添加剂的共同作用，可确保高电压LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/AG锂离子电池获得优良的常温循环性能和低温循环性能。

Description

一种兼顾高低温性能的锂离子电池电解液及锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池技术领域，具体涉及一种兼顾高低温性能的锂离子电池电解液及锂离子电池。
背景技术
锂离子电池因具有能量密度高、循环寿命长、无记忆效应等优点，被广泛的研究与应用，其在手机数码领域、电动汽车、电动自行车、电动工具、储能等方面发展迅猛。由于人们对续航能力的要求的提高，高能量密度的电池成为研究的热点，目前锂离子电池的能量密度仍无法满足动力汽车和储能装置的应用要求。一方面，本身具有高能量密度的电极材料，如高镍材料、富锂锰基、硅碳负极等电极材料备受关注；另一方面，高电压锂离子电池是目前研究的主要趋势，给电池材料提出了新的挑战。
发明内容
本发明为了顺应现有技术的发展需求，提供了一种兼顾高低温性能的锂离子电池电解液及锂离子电池，该电解液有效解决了锂离子二次电池的性能差和高电压下的容量衰减问题，所述电解液通过改善电极/电解液界面的碳酸酯溶剂，协同芳基含硫酯类添加剂和腈类添加剂及其他添加剂的共同作用，可确保高电压LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/AG锂离子电池获得优良的常温循环性能和低温循环性能。
为达到本发明的目的，本发明兼顾高低温性能的锂离子电池电解液包含非水有机溶剂、电解质和添加剂，其中，所述添加剂中含有结构式I所示的芳基含硫酯类添加剂和结构式II所示的腈类添加剂：
Figure GDA0002145750070000021
其中R1、R2分别独立地选自氢原子、氧原子、氟原子、1-4个碳的烷基、烯基、炔基、腈基、氟代烷基、氧烷基，且R1、R2中有一个为芳基；
R3为碳原子数1-10的烷基、碳原子数6-10的芳烷基；R4选自碳原子数1-10的烷基、碳原子数2-7的烯基、碳原子数7-10的芳烷基中的一种或多种；n为1-6。
优选地，所述芳基含硫酯类添加剂选自以下化合物中的一种或多种：
Figure GDA0002145750070000022
Figure GDA0002145750070000031
进一步优选地，所述芳基含硫酯类添加剂在非水电解质溶液中的质量百分比为0.1％-8％，例如0.5％-5％。
优选地，所述腈类添加剂选自以下化合物中的一种或多种：
Figure GDA0002145750070000032
进一步优选地，所述腈类添加剂在非水电解质溶液中的质量百分比为0.5％-10％，例如0.5％-5％。
在本发明所述电解液体系中，对于使用得而电解质并无限制，只要是在目标的非水电解质二次电池中作为电解质使用的物质即可，可以任意使用公知的电解质。优选地，将本发明的非水电解液用于锂二次电池的情况下，所述锂盐可以为六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、三草酸磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲烷磺酰亚胺锂、二氟磷酸锂、四氟磷酸锂和二氟双草酸磷酸锂中的一种或多种；更优选地，所述锂盐的含量为电解液总质量的8-20％。
根据本发明实施例，所述非水有机溶剂包含碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙烯酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、1,2-二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)、1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(D2)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)。
进一步地，所述添加剂中还包含碳酸亚乙烯酯(VC)、丙烷磺酸内脂(PS)、甲烷二磺酸乙烯酯(MMDS)、硫酸乙烯酯(DTD)、二氟草酸磷酸锂(LiDFP)、二草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、双(三氟磺酰)亚胺锂(LiTFSI)；优选地，这些添加剂在非水电解质溶液中的质量百分含量为0.1％-5％。
另一方面，本发明还提供了一种兼顾高低温性能的锂离子电池，该锂离子电池包括正极、负极、隔膜和本发明前述电解液。
进一步地，所述正极极片包括正极集流体和正极集流体表面的正极膜片，所述正极膜片包括正极活性物质、导电剂和粘结剂；所述正极活性物质选自LiNi1-x-y-zCoxMnyAlzO2、镍锰酸锂、钴酸锂、富锂锰基固溶体或锰酸锂，其中：0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1且0≤x+y+z≤1。
优选地，所述负极中的负极活性物质选自人造石墨、包覆型天然石墨、硅碳负极、硅负极。
进一步地，所述锂离子电池的上限截止电压为4.2-5V。
优选地，所述锂离子电池为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/AG锂离子电池。
本发明中，所述电池的形态不受限制，可以为圆柱、铝壳、塑壳或软包壳体。
本发明的电解液中芳基含硫酯类添加剂在负极石墨表面形成均一稳定的SEI膜，降低了电池在低温下的阻抗，提高了电池的低温放电性能，抑制低温充电时锂离子还原和锂枝晶的形成，有利于锂离子电池低温循环；腈类添加剂在高电压下正极表面形成络合物，抑制电极中的钴等过渡金属离子的溶出和电解液的氧化；氟代碳酸酯、羧酸酯、氟代醚、氟代羧酸酯、磺酸酯、硫酸酯、LiDFP、LiBF4、LiBOB、LiDFOB、LiDFOP、LiDFBOP、LiFSi等可在负极或正极表面形成SEI膜，改善电池的循环性能和库伦效率。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。应当理解，以下描述仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本文中所用的术语“包含”、“包括”、“具有”、“含有”或其任何其它变形，意在覆盖非排它性的包括，不必仅限于那些要素，可以包括未明确列出的其它要素或此种组合物、步骤、方法、制品所固有的要素。
当量、浓度、或者其它值或参数以范围、优选范围、或一系列上限优选值和下限优选值限定的范围表示时，这应当被理解为具体公开了由任何范围上限或优选值与任何范围下限或优选值的任一配对所形成的所有范围，而不论该范围是否单独公开了。例如，当公开了范围“1至5”时，所描述的范围应被解释为包括范围“1至4”、“1至3”、“1至2”、“1至2和4至5”、“1至3和5”等。当数值范围在本文中被描述时，除非另外说明，否则该范围意图包括其端值和在该范围内的所有整数和分数。
本发明要素或组分前的不定冠词“一种”和“一个”对要素或组分的数量要求无限制性，应被解读为包括一个或至少一个。
实施例1
电解液的制备：
在充满氩气的手套箱中(氧含量≤1ppm，水含量≤1ppm)，将碳酸乙烯酯EC、碳酸丙烯酯PC、碳酸二乙酯DEC、碳酸甲乙酯EMC、氟代碳酸乙烯酯FEC以20:10:35:30:5的体积比混合均匀并不断搅拌，在混合溶液中加入电解液总质量的12.5％LiPF6，随后向混合溶液中加入电解液总质量的1％的碳酸亚乙烯酯VC、电解液总质量的1％的1,3丙烷磺酸内脂PS、电解液总质量的1％的LiDFP、电解液总质量的1％的化合物N1和电解液总质量的1％的化合物M1，搅拌使其完全溶解，得到实施例1的电解液。
锂离子电池的制备：
将正极活性物质LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、导电剂乙炔黑、粘结剂聚偏二氟乙烯按照质量比95:3:2在N-甲基吡络烷酮体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铝箔上烘干冷压，得到正极片。
将负极活性物质Si(15％)/AG、导电剂丁苯橡胶、增稠剂羧甲基纤维素钠按照质量比96:2:1:1在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后涂覆于铜箔上烘干、冷压，得到负极片。
以聚乙烯为基膜，并在基膜上涂覆纳米氧化铝涂层作为隔膜。将正极片、粉末、负极片按顺序叠好，使隔膜处于正、负极片中间起到隔离作用，并卷绕得到裸电芯。将裸电芯置于外包装中，注入制备的电解液，进行封装搁置、化成、老化、二次封装、分容等工序，得到NCM523锂离子电池。
实施例2-10
实施例2-10和对比例1-6中除了电解液溶剂、添加剂组成与含量按表1、表2所示添加外，其他均与实施例1相同。
表1 实施例1-10的电解液组成
Figure GDA0002145750070000071
表2 对比例1-6的电解液组成
Figure GDA0002145750070000072
效果实施例
(1)常温循环性能测试：在25℃下，将化成后的锂离子电池按1C恒流恒压充电至4.4V，截止电流0.02C，然后按1C恒流放电至3.0V。充/放电500次循环后计算第500周次循环容量保持率。计算公式为：
第500周容量保持率＝第500周循环放电容量/首周循环放电容量×100％。
(2)-10℃循环性能测试：将化成后的锂离子电池置于-10℃环境中按1C恒流恒压充电至4.35V，截止电流0.02C，然后按1C恒流放电至3.0V。充/放电10次循环后计算第10周次循环容量保持率。计算公式为：
第100周容量保持率(％)＝第10周循环放电容量/首周循环放电容量×100％
(3)55℃高温储存性能：室温下将电池按0.5C充放电一次，截止电流0.02C，记录初始容量。再按0.5C恒流恒压充满，测试电池初始厚度和初始内阻；将满电电池置于55℃的恒温环境中存储30天，测试电池热厚度，并计算热态膨胀率；待电池冷却至常温6h后测试冷厚度、电压、内阻，按0.5C放电至3.0V，记录电池剩余容量，计算电池容量剩余率。计算公式为：
电池热态膨胀率(％)＝(热厚度-初始厚度)/初始厚度×100％；
电池容量剩余率(％)＝保持容量/初始容量×100％；
内阻变化率(％)＝(内阻-初始内阻)/初始内阻×100％
表3 实施例1-10与对比例1-6的电池性能测试
Figure GDA0002145750070000081
Figure GDA0002145750070000091
从实施例1-5和对比例1可看出，对于LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/AG电池，采用实施例1-5电解液的锂离子电池的低温循环性能和高温存储性能优于对比例1的锂离子电池。这是因为本发明通过第一类芳基含硫酯类添加剂在负极石墨表面形成均一较薄的SEI膜，降低电池在低温下的阻抗，抑制低温充电时锂离子还原和锂枝晶的形成，保证LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/AG电池体系具备长循环和低温性能。
与比较实施例1-10与对比例2-4发现，尽管都添加了一定量的芳基含硫酯类添加剂和腈类添加剂，但对比例2-4的电池常温循环性能或者高温存储性能仍然较差。分析其原因是对比例1-8中缺少LiBF4、LiBOB、LiDFOB、LiDFOP、LiFSI等锂盐添加剂，无法形成高稳定性SEI膜，使电池发生不可逆容量减小。
与实施例1相比，未添加腈类添加剂的对比例6常温循环和低温循环性能都很差，说明腈类化合物在高温下可形成稳定的界面，防止电解液和电极反应产气。
综上所述，本发明所述电解液通过改善电极/电解液界面的碳酸酯溶剂，协同第一类芳基含硫酯类添加剂和第二类腈类添加剂及其他添加剂的共同作用，可确保高电压LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/AG锂离子电池获得优良的循环性能和低温循环性能。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的实例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (15)

1.一种兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述兼顾高低温性能的锂离子电池电解液包含非水有机溶剂、电解质和添加剂，其中，所述添加剂中含有结构式I所示的芳基含硫酯类添加剂和结构式II所示的腈类添加剂：
Figure FDA0003428136420000011
其中R1、R2分别独立地选自氢原子、氧原子、氟原子、1-4个碳的烷基、烯基、炔基、腈基、氟代烷基、氧烷基，且R1、R2中有一个为芳基；
R3为碳原子数1-10的烷基、碳原子数6-10的芳烷基；R4选自碳原子数1-10的烷基、碳原子数2-7的烯基、碳原子数7-10的芳烷基中的一种或多种；n为1-6；
所述电解质为六氟磷酸锂；所述添加剂中还包含以下6种添加剂组合中的任一种：
①碳酸亚乙烯酯、甲烷二磺酸乙烯酯和二氟草酸磷酸锂；
②碳酸亚乙烯酯、硫酸乙烯酯和二氟草酸磷酸锂；
③碳酸亚乙烯酯、丙烷磺酸内酯和二草酸硼酸锂；
④碳酸亚乙烯酯、丙烷磺酸内酯和二氟草酸硼酸锂；
⑤碳酸亚乙烯酯、丙烷磺酸内酯和二氟草酸磷酸锂；
⑥碳酸亚乙烯酯、丙烷磺酸内酯和双(三氟磺酰)亚胺锂。
2.根据权利要求1所述的兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述芳基含硫酯类添加剂选自以下化合物中的一种或多种：
Figure FDA0003428136420000021
Figure FDA0003428136420000031
3.根据权利要求1所述的兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述芳基含硫酯类添加剂在非水电解质溶液中的质量百分比为0.1％-8％。
4.根据权利要求3所述的兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述芳基含硫酯类添加剂在非水电解质溶液中的质量百分比为0.5％-5％。
5.根据权利要求1所述的兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述腈类添加剂选自以下化合物中的一种或多种：
Figure FDA0003428136420000032
6.根据权利要求1所述的兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述腈类添加剂在非水电解质溶液中的质量百分比为0.5％-10％。
7.根据权利要求6所述的兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述腈类添加剂在非水电解质溶液中的质量百分比为0.5％-5％。
8.根据权利要求1所述的兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述电解质的含量为电解液总质量的8-20％。
9.根据权利要求1所述的兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂包含碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙烯酯、碳酸甲乙酯、氟代碳酸乙烯酯、1,2-二氟代碳酸乙烯酯、1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚、丙酸乙酯、丙酸丙酯。
10.根据权利要求1所述的兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，其特征在于，所述碳酸亚乙烯酯、丙烷磺酸内脂、甲烷二磺酸乙烯酯、硫酸乙烯酯、二氟草酸磷酸锂、二草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、双(三氟磺酰)亚胺锂在非水电解质溶液中的质量百分含量为0.1％-5％。
11.一种兼顾高低温性能的锂离子电池，其特征在于，该锂离子电池包括正极、负极、隔膜和权利要求1-10任一项所述的锂离子电池电解液。
12.根据权利要求11所述的兼顾高低温性能的锂离子电池，其特征在于，所述正极极片包括正极集流体和正极集流体表面的正极膜片，所述正极膜片包括正极活性物质、导电剂和粘结剂；所述正极活性物质选自LiNi1-x-y-zCoxMnyAlzO2、镍锰酸锂、钴酸锂、富锂锰基固溶体或锰酸锂，其中：0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1且0≤x+y+z≤1。
13.根据权利要求11所述的兼顾高低温性能的锂离子电池，其特征在于，所述负极中的负极活性物质选自人造石墨、包覆型天然石墨、硅碳负极、硅负极。
14.根据权利要求11所述的兼顾高低温性能的锂离子电池，其特征在于，所述锂离子电池的上限截止电压为4.2-5V。
15.根据权利要求11所述的兼顾高低温性能的锂离子电池，其特征在于，所述锂离子电池为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/AG锂离子电池。
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