CN112204798A - 全固态电池的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种全固态电池的制造方法，该方法使固体电解质层和电极彼此充分紧密地接触而没有电极形状的变形或对电极的损坏。本发明的全固态电池的制造方法包括：将固体电解质层的浆料涂布至电极活性材料层的表面以形成图案化固体电解质层，并且进行加压以形成固体电解质层。

Description

全固态电池的制造方法
技术领域
本申请要求于2018年11月2日在韩国提交的韩国专利申请10-2018-0133816的优先权。本发明涉及一种全固态电池的制造方法，所述全固态电池包括固体电解质层、正极和负极以及置于正极和负极之间的固体电解质层，其中，所述固体电解质层包括具有离子传导性的无机固体电解质。
背景技术
使用液体电解质的锂离子电池具有负极和正极通过隔膜绝缘的结构，因此当隔膜因变形或外部冲击而损坏时可能引起短路，从而导致诸如着火或爆炸等危险。因此，可以说在锂离子二次电池领域中开发能够确保安全性的固体电解质是非常重要的问题。
使用固体电解质的锂二次电池的优点在于，其具有增强的安全性，防止电解质的泄漏从而提高电池的可靠性，并且便于制造薄型电池。另外，锂金属可以用作负极从而提高能量密度。因此，已经期望将这种使用固体电解质的锂二次电池应用于电动车辆用高容量二次电池以及紧凑型二次电池，并且已经作为下一代电池而备受关注。
然而，与使用液体电解质的电池相比，使用固体电解质的锂二次电池具有较低的离子电导率，并且特别是在低温下显示出输出特性的劣化。另外，与液态电解质相比，固体电解质层对电极的粘附性较低，从而导致界面电阻增加的问题。为了解决上述问题，进行使用热和/或压力对电极和固体电解质层加压的层压(lamination)过程，以使电极和固体电解质层彼此紧密接触。然而，当施加高压来进行层压时，电池元件可能损坏(例如，电极活性材料颗粒可能破裂)。另外，当将具有高延展性的固体电解质材料用于固体电解质层时，电极可与固体电解质颗粒的变形一起延展，从而导致电极形状的变形。在这种情况下，难以获得原始设计的电极形状。另外，电极可能过度延展，因此可能被撕裂。由于这些原因，对于使用固体电解质的电极，与液体电解质存在下的电极的容量相比，不能充分地实现容量，因此提供的容量低于设计容量或理论容量。在这些情况下，需要开发一种全固态电池的新制造方法，该方法确保电极和固体电解质层之间的充分粘附，同时防止对电极的损坏。
发明内容
[技术问题]
设计本发明是为了解决现有技术的问题，因此本发明旨在提供一种全固态电池的制造方法，该方法使固体电解质层和电极彼此充分紧密地接触而没有电极形状的变形或对电极的损坏。从以下详细描述中可以理解本发明的这些和其他目的和优点。而且，将容易理解的是，本发明的目的和优点可通过所附权利要求中所示的手段及其组合来实现。
[技术方案]
根据本发明的第一实施方式，提供了一种在电极表面上形成有固体电解质层的全固态电池用电极部件的制造方法，该方法包括以下步骤(S1)至(S3)：
(S1)准备包含集流体和形成在所述集流体的表面上的电极活性材料层的电极；
(S2)将固体电解质层形成用浆料涂布至所述电极的表面，然后干燥，从而形成图案化固体电解质层；并且
(S3)通过对步骤(S2)的产物加压而进行层压，使得所述电极活性材料层的表面可以被固体电解质层完全覆盖，
其中，步骤(S2)以下述方式进行：使得所述固体电解质可以覆盖所述电极活性材料层的表面的至少一部分，条件是将固体电解质层图案化为具有未涂覆固体电解质的未涂覆部分。
根据本发明的第二实施方式，提供了第一实施方式中限定的全固态电池用电极部件的制造方法，其在步骤(S3)之前，还包括加热步骤(S2)的产物的步骤。
根据本发明的第三实施方式，提供了第二实施方式中限定的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述加热在60-150℃下进行。
根据本发明的第四实施方式，提供了第一至第三实施方式的任一个中限定的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述固体电解质层包含由以下化学式1表示的硫化物类固体电解质：
[化学式1]
La1Mb1Pc1Sd1Ae1
其中，L为选自Li、Na和K中的至少一种元素，M为选自B、Zn、Sn、Si、Cu、Ga、Sb、Al和Ge中的元素，A为选自I、Br、Cl和F中的至少一种，并且a1-e1各自表示各元素的组成比，其中，a1:b1:c1:d1:e1为1-12:0-1:1:2-12:0-5。
根据本发明的第五实施方式，提供了第一至第四实施方式的任一个中限定的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述图案化固体电解质层具有选自条纹图案、点图案、像棋盘图案那样具有多条彼此交叉的线的图案和矩阵图案中的任一种图案。
根据本发明的第六实施方式，提供了第一至第五实施方式的任一个中限定的全固态电池用电极部件的制造方法，其在步骤(S3)之后，还包括将所述电极和所述固体电解质层的堆叠阵列对齐的步骤。
根据本发明的第七实施方式，提供了第一至第六实施方式的任一个中限定的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述加压使用热压机来进行。
根据本发明的第八实施方式，提供了第一至第七实施方式的任一个中限定的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述加压使用辊压机通过连续过程来进行。
根据本发明的第九实施方式，提供了一种通过使用由第一至第八实施方式的任一个中限定的方法获得的电极部件来制造电极组件的方法，该方法包括：堆叠并层压第一电极部件和第二电极部件使得这些部件的固体电解质层可以彼此面对，其中，第一电极部件和第二电极部件各自独立地是由第一至第八实施方式的任一个中限定的方法获得的电极部件，并且具有彼此电相反的极性。
根据本发明的第十实施方式，提供了第九实施方式中限定的电极组件的制造方法，其中，在第一电极部件的固体电解质层的表面上形成第二图案化电解质层，并且将第二电极部件堆叠在第一电极部件上使得所述第二图案化电解质层可以面对第二电极部件的固体电解质层，并进行层压，其中，第一电极部件和第二电极部件各自独立地是由第一至第八实施方式的任一个中限定的方法获得的电极部件，并且具有彼此电相反的极性。
根据本发明的第十一实施方式，提供了一种用第九或第十实施方式限定的方法获得的电极组件，其包括正极、负极和置于所述正极和所述负极之间的固体电解质层。
[有益效果]
本发明的全固态电池的制造方法给出以下效果。在通过对固体电解质层和电极加压而进行层压时，即使具有高延展性的固体电解质颗粒变形，电极也不会变形。另外，电极活性材料不会被损坏，从而防止电池性能劣化。
附图说明
附图示出了本发明的优选实施方式，并且与前述公开一起用于提供对本发明的技术特征的进一步理解，因此，本发明不应被解释为局限于附图。同时，为了更清楚地描述，附图中的一些构成要素的形状、尺寸、缩尺或比例可能被夸大。
图1是示出现有技术的全固态电池的制造方法的示意图。
图2是示出用现有技术的全固态电池的制造方法获得的电池中发生的变形的照片，图3是图2的示意图。
图4至图6是示出本发明实施方式的固体电解质层的图案化和全固态电池的制造方法的示意图。
图7是本发明实施方式的全固态电池的制造方法的流程图，其中，该方法包括对齐(align)步骤。
具体实施方式
在下文中，将参考附图详细描述本发明的优选实施方式。在描述之前，应当理解，说明书和所附权利要求书中使用的术语不应被解释为限于一般含义和字典含义，而是应当基于允许发明人适当定义术语以进行最佳解释的原则，基于与本发明的技术方面相对应的含义和概念来解释。因此，本文提出的描述仅是出于说明目的的优选示例，并非旨在限制本发明的范围，故应当理解，在不脱离本发明的范围的情况下，可以对其做出其他等同替换和修改。
在整个说明书中，表述“一个部分「包含或包括」一个要素”并不排除存在任何其他要素，而是意味着该部分可以进一步包括其他要素。
如本文所用，术语“大约”或“基本上”等用来意指从所陈述的数值向两侧延续，此时表示对于所述含义特有的可接受的制备和材料误差，并且用于防止不道德侵权者不当使用包含准确或绝对数值的所述公开内容的目的，提供准确或绝对数值是为了帮助理解本发明。
如本文所用，表述“A和/或B”意味着“A、B或它们二者”。
本发明涉及二次电池的制造方法和由此获得的电池。二次电池可以是锂离子二次电池。另外，根据本发明，锂离子二次电池可以是使用固体电解质的全固态电池。
根据本发明，全固态电池包括正极、负极和置于正极和负极之间的固体电解质层，其中，固体电解质层包含硫化物类固体电解质。根据本发明的一个实施方式，正极和负极各自独立地包含电极活性材料和固体电解质，其中，固体电解质可以包括硫化物类固体电解质。
通过置于正极和负极之间的电解质层，全固态电池利用离子传导来进行充电/放电。由于电解质层使用固态的离子传导材料，因此其对电极的粘附性低，从而不期望地引起界面电阻的增加。为了解决上述问题，在制备了电极和固体电解质层之后进行层压过程(使用热和/或高压对电极和固体电解质层加压)。另外，已经进行了一些尝试：将固体电解质用浆料涂布至电极活性材料层的表面，然后干燥以制备电极部件，然后对电极部件进行辊压，从而诱导电极和固体电解质层之间的高粘附。然而，当辊压固体电解质层和电极活性材料层时，存在损坏电极活性材料层的问题。图1是示出现有技术的全固态电池的制造方法的示意图。如图1所示，以使固体电解质材料完全覆盖电极活性材料层表面的方式形成固体电解质层，然后进行层压过程使得电极和固体电解质层可以彼此结合。图2和图3是示出现有技术的全固态电池的制造方法的产物的照片。从图2和图3可以看出，电极从其原始形状变形。
因此，本发明旨在提供一种全固态电池的制造方法，该方法确保堆叠的电池元件之间的充分粘附，同时防止对电极和电极活性材料层的损坏。
本发明的电池的制造方法包括：将固体电解质层用浆料涂布至电极的表面，特别是涂布至电极活性材料层的表面，然后干燥，然后对所得产物加压，从而获得在电极的表面上形成有固体电解质层的电极部件。这里，在加压之前，将固体电解质层形成为具有预定图案。如本文所用，加压前的固体电解质层称为预备固体电解质层或图案化电解质层。预备固体电解质层包括未涂覆部分，其中电极活性材料层未被固体电解质材料覆盖。然后，对预备固体电解质层加压，使得图案化电解质层可以塌陷并且可以在压力下成型为平面形状。结果，电极活性材料层的表面被固体电解质层完全覆盖。
根据本发明，电极包括形成在电极集流体的至少一个表面上的电极活性材料层。电极可以是正极或负极。当电极是正极时，其包括形成在正极集流体的至少一个表面上的正极活性材料层。当电极是负极时，其包括形成在负极集流体的至少一个表面上的负极活性材料层。
当从上述步骤获得电极部件时，可以将该电极部件与极性与该电极部件相反的电极层压在一起，从而获得电极组件。或者，如上所述分别准备正极部件和负极部件，然后可以将两个电极部件彼此层压在一起，从而获得电极组件。在各情况下，固体电解质层被设置成使得其可以置于正极和负极之间。
如本文所用，术语“层压”是指包括使堆叠的电池元件彼此紧密接触并使它们彼此结合的过程，并且该过程在预定的压力和/或温度条件下进行。压力可以使用诸如各种加压辊或加压夹具等各种加压部件来施加。
根据本发明的实施方式，压力或温度不限于特定范围。例如，层压可以在80MPa至120MPa的压力下进行。另外，在层压过程中，可以将堆叠结构体加热至约100℃至150℃的温度。在上述压力和温度条件下，可以在一层与另一层之间诱导足够水平的粘附力，同时防止电极或电解质层的诸如延展、破裂和分离等问题。
图4至图7示出了本发明实施方式的电池制造方法。在下文中，将参考图4至图7更详细地解释电池制造方法。
首先，准备包含集流体和形成在集流体表面上的电极活性材料层的电极(S1)。为了进行步骤(S1)，准备电极浆料。电极浆料包含电极活性材料和固体电解质，其中，固体电解质可以包括硫化物类固体电解质。将各成分引入并分散在合适的溶剂中以准备浆料。溶剂没有特别限制，但可以使用与硫化物类固体电解质的反应性低并且偶极矩显著较小或不具有偶极矩的非极性溶剂。根据本发明的实施方式，溶剂可以具有3以下的Snyder极性指数或0.2以下的相对极性。例如，溶剂可以包括：芳族溶剂，例如苯、二甲苯、甲苯、甲氧基苯或苯甲醚；线性脂族溶剂，例如己烷、庚烷、辛烷、壬烷或癸烷；或脂环族溶剂，例如饱和烃溶剂，包括环庚烷。另外，每种电极浆料可以包含选自导电材料和粘合剂树脂中的至少一种。必要时，电极浆料可以进一步包含添加剂，例如抗氧化剂或抗还原剂。
根据本发明的实施方式，浆料可以以60:40-90:10的重量比包含电极活性材料和固体电解质。同时，基于100重量份的全部浆料组成，浆料可以进一步包含0.5-5重量份的导电材料和0.5-3重量份的粘合剂。浆料可以通过将各成分引入并混合于溶剂中的湿式混合过程获得。此时，可以使用机械混合装置，例如PD混合器或糊剂混合器。浆料中除溶剂之外的剩余成分，即固体组分，可以具有50-70重量％的浓度。
然后，将制得的浆料涂布至电极集流体，然后干燥，从而制备电极。浆料可以使用诸如缝模涂布或刮刀涂布等合适的涂布方法来涂布。浆料可以使用适当地选自多种方法的方法来干燥，例如自然干燥、热空气干燥、冷空气干燥、鼓风干燥、加热干燥。干燥方法没有特别限制，可以使用任何方法，只要其去除浆料中的溶剂以提供固化状态的电极即可。干燥可以在60-120℃下进行5-20分钟。例如，干燥可以在真空下进行。必要时，可以在室温下在80-400MPa的压力下对电极加压，或者可以在60-120℃的温度下对电极进行热压。根据本发明的实施方式，在干燥后，电极可以保持在非加压状态直到形成固体电解质层。术语“非加压状态”是指以下状态：在涂布用于形成各层的浆料之后去除溶剂，电极保持其固化和干燥状态的结构特征，例如厚度、尺寸、面积和孔隙率，并且加压部件不会对电极施加人工压力。
然后，将固体电解质层形成用浆料涂布在电极活性材料层的表面上并干燥，从而形成图案化电解质层(S2)。固体电解质层形成用浆料可以包含硫化物类固体电解质，并且通过将固体电解质引入并分散在合适的溶剂中来制备。溶剂没有特别限制，但可以使用与硫化物类固体电解质的反应性低并且偶极矩显著较小或不具有偶极矩的非极性溶剂。根据本发明的实施方式，溶剂可以具有3以下的Snyder极性指数或0.2以下的相对极性。例如，溶剂可以包括：芳族溶剂，例如苯、二甲苯、甲苯、甲氧基苯或苯甲醚；线性脂族溶剂，例如己烷、庚烷、辛烷、壬烷或癸烷；或脂环族溶剂，例如饱和烃溶剂，包括环庚烷。另外，必要时，浆料可以进一步包含粘合剂树脂或添加剂，例如抗氧化剂或抗还原剂。固体电解质层形成用浆料可以通过将基于100重量份固体电解质为约0-5重量份的粘合剂与固体电解质一起引入非极性溶剂中来获得。浆料可以使用混合装置(例如PD混合器或糊剂混合器)来混合。根据固体电解质的物理性质和浆料的组成比，固体电解质层形成用浆料的固体组分含量可以为约40-70重量％。一旦如上所述制备了浆料，则将其涂布至电极活性材料层。以可以实现预定图案的方式涂布浆料。图案包括未涂覆有固体电解质材料的未涂覆部分，而固体电解质材料覆盖电极活性材料层的表面的至少一部分。具体而言，图案可以具有选自条纹图案、点图案、像棋盘图案那样具有多条彼此交叉的线的图案和矩阵图案中的任意一种形状。图案形状没有特别限制。然而，图案优选在整个表面上具有规则的布局。
图4至图6是示出可以在固体电解质层上实现的各种图案的示意图。根据本发明的实施方式，当通过辊式层压来进行加压时，图案可以具有与辊的工作方向(即，前进方向)垂直的条纹形状。
浆料可以通过诸如缝模涂布、凹版涂布或刮刀涂布等合适的涂布方法来涂布。接下来，将浆料干燥，从而获得图案化的电解质层。浆料可以使用适当地选自多种方法的方法来干燥，例如自然干燥、热空气干燥、冷空气干燥、鼓风干燥或加热干燥。然而，干燥方法没有特别限制，可以使用任何方法，只要其从浆料中去除溶剂以提供固化的预备固体电解质层即可。
如上所述，在干燥后图案化的电解质层保持在非加压状态，直到在随后的层压步骤中被加压。
一旦通过上述步骤在电极活性材料层的表面上形成图案化电解质层，则进行层压步骤以使图案化电解质层与电极活性材料层紧密接触。在通过层压对电解质层加压的同时，获得了电极部件，其中电极活性材料层的表面被固体电解质层完全覆盖(S3)。其中，层压在100-400MPa的压力下在室温(约25℃)至150℃下进行。根据本发明的实施方式，层压步骤可以进行约10-600秒。然而，根据电极组件的厚度和施加到电极组件的压力和温度，可以将加压时间控制在合适的范围内。
当图案化电解质层因加压而塌陷时，固体电解质材料填充了未涂覆部分，使得电极活性材料层的表面可被固体电解质层完全覆盖。根据本发明的实施方式，层压步骤可以使用适当地选自已知压延方法的方法来进行。例如，层压步骤可以使用热压机来进行，或者使用辊压机通过连续过程来进行。在进行层压步骤之前，电极部件的表面可以通过覆盖由对苯二甲酸酯制成的离型膜来保护。
同时，根据本发明的实施方式，在形成图案化电解质层之后并且在进行步骤(S3)之前，可以进一步进行加热步骤(S2)的产物的步骤。当预先加热图案化电解质层时，可以提高材料的延展性，其优点在于，在步骤(S3)的加压期间使固体电解质材料完全填充未涂覆部分。加热步骤可以在60-150℃下进行。当加热温度低于上述范围时，材料的延展性不足且不易变形。当加热温度高于上述范围时，固体电解质可能分解，从而导致离子电导率降低。
根据本发明的实施方式，在进行层压步骤之后，固体电解质层的外周部分可能没有均匀对齐，或者可能向电极活性材料层的外侧突出。因此，层压后可以进一步进行使电极和固体电解质层对齐的步骤，使得电极和固体电解质层的堆叠阵列不会错位。对齐可以通过使用超声波或激光的切割来进行，但不限于任何特定的方法(参见图7)。
在本发明的另一方面，提供了一种包含通过上述方法获得的电极部件的全固态电池，其中，该全固态电池包括正极、负极和置于正极和负极之间的固体电解质。正极和负极中的至少一个可以是通过上述方法获得的电极部件(即，负极部件和正极部件)。当使用该电极部件来制造电极组件时，可以避免单独制备固体电解质层并将其置于两个电极之间的需要，因为包含在电极部件中的固体电解质层代替了这种单独的固体电解质层。换句话说，可以将根据上述方法在其上形成了固体电解质层的负极部件与单独制备的正极层压在一起，或者可以将根据上述方法在其上形成了固体电解质层的正极部件与单独制备的负极层压在一起，从而获得全固态电池。本领域技术人员已知将电池元件设置成使得在层压期间固体电解质层可以置于正极和负极之间。
例如，可以通过上述方法制造负极部件和正极部件，然后将其彼此层压以获得全固态电池。根据本发明的实施方式，在选自负极部件和正极部件中的任何一个的固体电解质部件的表面上，可以进一步形成第二图案化电解质层，然后可以将负极部件和正极部件彼此层压以获得全固态电池。第二图案化电解质层可以通过与在制造电极部件期间形成图案化电解质层的方法相同的方法来形成。根据本发明的一个实施方式，将第二固体电解质层形成用浆料涂布至任何一个电极部件的表面上并干燥，从而形成第二图案化电解质层。关于第二固体电解质层形成用浆料的准备、涂布和干燥，参考以上描述。一旦通过上述步骤在电极部件的表面上形成了第二图案化电解质层，可以将具有相反极性的另一电极部件与该电极部件层压以获得全固态电池。此时，第二图案化电解质层的未涂覆部分被固体电解质材料填充并且第二图案化电解质层与设置在其上部/下部的固体电解质层整体地且不可分割地结合，从而形成单一的固体电解质层。当通过在电极部件之间形成第二图案化固体电解质层并进行层压来制造固态电池时，可以促进各电极部件与固体电解质层之间的整体且不可分割的结合，从而提高一层与另一层之间的界面结合力和粘附，并防止离子电导率降低。同时，层压步骤在100-400Mpa的压力下在室温(约25℃)至150℃下进行。根据本发明的实施方式，层压步骤可以进行约10-600秒。然而，根据电极组件的厚度和施加到电极组件的压力和温度，层压时间可以控制在合适的范围内。
根据本发明，电极包含多个电极活性材料颗粒和固体电解质，其中，固体电解质包括硫化物类固体电解质。另外，电极可以任选地进一步包含导电材料和粘合剂树脂中的至少一种。另外，电极可以进一步包含各种添加剂以补充或改善电极的物理化学性质。同时，根据本发明的实施方式，固体电解质可以进一步包括氧化物类固体电解质和聚合物固体电解质中的至少一种。
根据本发明，当电极是负极时，电极活性材料可以是常规用作锂离子二次电池的负极活性材料的任何材料。例如，负极活性材料可以包括选自以下中的至少一种：碳，例如非石墨化碳或石墨碳等；金属复合氧化物，例如LixFe2O3(0≤x≤1)、LixWO2(0≤x≤1)、SnxMe1-xMe'yOz(Me：Mn、Fe、Pb或Ge；Me'：Al、B、P、Si、元素周期表中的第1族、第2族或第3族元素、或卤素；0<x≤1；1≤y≤3；1≤z≤8)；锂金属；锂合金；硅基合金；锡基合金；金属氧化物，例如SnO、SnO2、PbO、PbO2、Pb2O3、Pb3O4、Sb2O3、Sb2O4、Sb2O5、GeO、GeO2、Bi2O3、Bi2O4或Bi2O5等；导电聚合物，例如聚乙炔；Li-Co-Ni基材料；氧化钛；和锂钛氧化物等。根据本发明的实施方式，负极活性材料可以包括碳质材料和/或Si。
当电极是正极时，电极活性材料可以是常规用作锂离子二次电池的正极活性材料的任何材料。正极活性材料的非限制性实例可包括但不限于：层状化合物，例如锂钴氧化物(LiCoO2)和锂镍氧化物(LiNiO2)，或取代有一种或多种过渡金属的这些化合物；锂锰氧化物，例如化学式Li1+xMn2-xO4(其中，x为0-0.33)表示的锂锰氧化物、LiMnO3、LiMn2O3和LiMnO2；锂铜氧化物(Li2CuO2)；钒氧化物，例如LiV3O8、LiV3O4、V2O5或Cu2V2O7；化学式LiNi1-xMxO2(其中，M为Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B或Ga，x为0.01-0.3)表示的Ni位型锂镍氧化物；化学式LiMn2- xMxO2(其中，M＝Co、Ni、Fe、Cr、Zn或Ta，x＝0.01-0.1)或Li2Mn3MO8(其中，M＝Fe、Co、Ni、Cu或Zn)表示的锂锰复合氧化物；具有尖晶石结构并由式LiNixMn2-xO4表示的锂锰复合氧化物；Li被碱土金属离子部分取代的LiMn2O4；二硫化物；或Fe2(MoO4)3等。
根据本发明的实施方式，正极活性材料和/或负极活性材料可以具有约0.01-50μm的粒径，并且可以具有由多个颗粒聚集而组装成的二次颗粒的形状。
根据本发明，集流体包括具有导电性的金属板，并且可以根据二次电池领域中已知的电极的极性适当选择。另外，集流体的厚度可以控制在约1-50μm的范围内。
根据本发明，基于100重量％的包含电极活性材料的混合物，导电材料通常以1-30重量％的量添加到电极活性材料层中。导电材料没有特别限制，只要其在相应的电池中不引起化学变化并且具有导电性即可。例如，导电材料包括选自以下中的任何一种：石墨，例如天然石墨或人造石墨；炭黑，例如乙炔黑、科琴黑、槽黑、炉黑、灯黑或热裂法炭黑；导电纤维，例如碳纤维或金属纤维；金属粉末，例如碳氟化合物、铝或镍粉末；导电晶须，例如氧化锌或钛酸钾；导电金属氧化物，例如氧化钛；和诸如聚亚苯基衍生物等导电材料，或其中两种或多种的混合物。
根据本发明的实施方式，粘合剂树脂没有特别限制，只要其是有助于电极的各成分(例如电极活性材料或固体电解质)的结合以及这些成分与集流体的结合的成分即可。粘合剂的具体实例包括聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯丁二烯橡胶、氟橡胶或各种共聚物等。通常，基于100重量％的电极活性材料层，粘合剂树脂的使用量可以为1-30重量％或1-10重量％。
同时，根据本发明的实施方式，必要时，电极活性材料层可以进一步包含添加剂，并且添加剂可以包括氧化稳定添加剂、还原稳定添加剂、阻燃剂、热稳定剂或防雾剂等中的至少一种。
根据本发明，固体电解质膜置于负极和正极之间并且起到允许锂离子通过、同时使负极和正极彼此电绝缘的作用。固体电解质膜包括硫化物类固体电解质。必要时，固体电解质膜可以进一步包含选自聚合物固体电解质和氧化物类固体电解质中的至少一种。另外，必要时，固体电解质层可以进一步包含粘合剂树脂。
根据本发明，硫化物类固体电解质含有硫(S)，具有属于元素周期表第1族或第2族的金属离子的传导性，并且优选具有电子绝缘性。例如，硫化物类固体电解质可以包括满足由以下化学式1表示的组成的锂离子传导性无机固体电解质：
[化学式1]
La1Mb1Pc1Sd1Ae1
其中，L为选自Li、Na和K中的至少一种元素，优选为Li。M为选自B、Zn、Sn、Si、Cu、Ga、Sb、Al和Ge中的元素。特别是，M优选为B、Sn、Si、Al或Ge，更优选为Sn、Al或Ge。A为选自I、Br、Cl和F中的至少一种，优选为I或Br，更优选为I。a1-e1各自表示各元素的组成比，其中，a1:b1:c1:d1:e1为1-12:0-1:1:2-12:0-5。a1优选为1-9，更优选为1.5-4。b1优选为0-0.5。d1优选为3-7，更优选为3.25-4.5。另外，e1优选为0-3，更优选为0-1。
在化学式1中，L、M、P、S和A的组成比优选满足b1和e1为0；优选的是，b1＝0且e1＝0，并且a1:c1:d1之比为1-9:1:3-7；更优选的是，b1＝0且e1＝0，并且a1:c1:d1之比为1.5-4:1:3.25-4.5。各元素的比例可以通过调节制备硫化物类固体电解质时的原料化合物的量来控制。
硫化物类固体电解质可以是非晶(玻璃)或结晶(玻璃陶瓷)的，并且可以是部分结晶化的。
在Li-P-S型玻璃和Li-P-S型玻璃陶瓷中，Li2S:P2S5的摩尔比优选为65:35-85:15，更优选为68:32-75:25。当Li2S:P2S5的比例满足上述范围时，可以提高锂离子电导率。特别是，可以将锂离子电导率提高至1×10-5S/cm以上，更优选至1×10-4S/cm以上，更优选至1×10-3S/cm以上。锂离子电导率的上限没有特别限制，但实际上为1×10-1S/cm以下。
硫化物类固体电解质的具体实例可以包括使用含有Li2S和元素周期表第13族-第15族元素的硫化物的原料组合物形成的那些。特别是，硫化物类固体电解质可以包括Li2S-P2S5、Li2S-LiI-P2S5、Li2S-LiI-Li2O-P2S5、Li2S-LiBr-P2S5、Li2S-Li2O-P2S5、Li2S-Li3PO4-P2S5、Li2S-P2S5-P2O5、Li2S-P2S5-SiS2、Li2S-P2S5-SnS、Li2S-P2S5-Al2S3、Li2S-GeS2、Li2S-GeS2-ZnS、Li2S-Ga2S3、Li2S-GeS2-Ga2S3、Li2S-GeS2-P2S5、Li2S-GeS2-Sb2S5、Li2S-GeS2-Al2S3、Li2S-SiS2、Li2S-Al2S3、Li2S-SiS2-Al2S3、Li2S-SiS2-P2S5、Li2S-SiS2-P2S5-LiI、Li2S-SiS2-LiI、Li2S-SiS2-Li4SiO4、Li2S-SiS2-Li3PO4或Li10GeP2S12等。更具体而言，包括Li2S-P2S5、Li2S-GeS2-Ga2S3、Li2S-LiI-P2S5、Li2S-LiI-Li2O-P2S5、Li2S-SiS2-P2S5、Li2S-SiS2-Li4SiO4、Li2S-SiS2-Li3PO4、Li2S-Li3PO4-P2S5、Li2S-GeS2-P2S5或Li10GeP2S12的结晶和/或非晶的原料组合物由于高锂离子传导性而是优选的。由上述原料组合物制备硫化物类固体电解质材料的方法可例举非晶化过程。例如，非晶化过程可以包括机械研磨过程和熔融淬火过程。特别是，优选机械研磨过程。这是因为机械研磨过程允许室温处理，有利于使制备过程简化。
在又一方面，提供了包含二次电池作为单元电芯的电池模块、包含该电池模块的电池组，以及包含该电池组作为电源的装置。
此时，所述装置的具体实例可包括但不限于：由电动机驱动的电动工具；电动车，包括电动车辆(EV)、混合动力电动车辆(HEV)或插电式混合动力电动车辆(PHEV)等；电动助力车，包括电动自行车(E-bike)和电动踏板车(E-scooter)；电动高尔夫球车；或电力存储系统等。
已经详细地描述了本发明。然而，应当理解，尽管指示本发明的优选实施方式，但详细描述和具体示例仅以说明的方式给出，因为本发明范围内的各种改变和修改对于本领域技术人员而言将从该详细描述中变得显而易见。
[附图标记的说明]
111：集流体
112：电极活性材料层
120：固体电解质层
130：加压部件

Claims (11)

1.一种全固态电池用电极部件的制造方法，所述电极部件在电极表面上形成有固体电解质层，所述方法包括以下步骤(S1)至(S3)：
(S1)准备包含集流体和形成在所述集流体的表面上的电极活性材料层的电极；
(S2)将固体电解质层形成用浆料涂布至所述电极的表面，然后干燥，从而形成图案化固体电解质层；并且
(S3)通过对步骤(S2)的产物加压而进行层压，使得所述电极活性材料层的表面可被固体电解质层完全覆盖，
其中，步骤(S2)以下述方式进行：使得所述固体电解质可覆盖所述电极活性材料层的表面的至少一部分，条件是将固体电解质层图案化为具有未涂覆有固体电解质的未涂覆部分。
2.根据权利要求1所述的全固态电池用电极部件的制造方法，在步骤(S3)之前，所述方法还包括加热步骤(S2)的产物的步骤。
3.根据权利要求2所述的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述加热在60℃至150℃下进行。
4.根据权利要求1所述的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述固体电解质层包含由以下化学式1表示的硫化物类固体电解质：
[化学式1]
La1Mb1Pc1Sd1Ae1
其中，L为选自Li、Na和K中的至少一种元素，M为选自B、Zn、Sn、Si、Cu、Ga、Sb、Al和Ge中的元素，A为选自I、Br、Cl和F中的至少一种，并且a1-e1各自表示各元素的组成比，其中，a1:b1:c1:d1:e1为1-12:0-1:1:2-12:0-5。
5.根据权利要求1所述的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述图案化固体电解质层具有选自条纹图案、点图案、像棋盘图案那样具有多条彼此交叉的线的图案和矩阵图案中的任意一种图案。
6.根据权利要求1所述的全固态电池用电极部件的制造方法，在步骤(S3)之后，所述方法还包括将所述电极和所述固体电解质层的堆叠阵列对齐的步骤。
7.根据权利要求1所述的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述加压使用热压机来进行。
8.根据权利要求1所述的全固态电池用电极部件的制造方法，其中，所述加压使用辊压机通过连续过程来进行。
9.一种电极组件的制造方法，其包括：堆叠并层压第一电极部件和第二电极部件使得这些部件的固体电解质层可以彼此面对，其中，第一电极部件和第二电极部件各自独立地是用权利要求1所述的方法获得的电极部件，并且具有彼此电相反的极性。
10.根据权利要求9所述的电极组件的制造方法，其中，在第一电极部件的固体电解质层的表面上形成第二图案化电解质层，将第二电极部件堆叠在第一电极部件上使得所述第二图案化电解质层可以面对第二电极部件的固体电解质层，并进行层压，
其中，第一电极部件和第二电极部件各自独立地是用权利要求1所述的方法获得的电极部件，并且具有彼此电相反的极性。
11.一种电极组件，其包括正极、负极和置于所述正极和所述负极之间的固体电解质层，并且所述电极组件用权利要求9或10所述的方法获得。
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