CN112186255A - 一种锂离子电池电解液及倍率型nmc锂离子电池的制备方法 - Google Patents

一种锂离子电池电解液及倍率型nmc锂离子电池的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及电池电解液领域，NMC锂离子电池在高温时储存性能差的问题，提供一种倍率型NMC锂离子电池的制备方法。包括以下质量百分比的组分：线性羧酸酯，40~50%；环状羧酸酯，20~40%；添加剂，2~5%；锂盐，10~15%；辅盐，0~5%；包括正极、负极、隔膜和所述锂离子电池电解液，将所述正极，隔膜，负极按照“Z”字型进行叠片，然后焊接，封装，注液，最后经过充放电激活。本发明具有如下有益效果：（1）使用辅盐搭配LiPF6，可提升整体的稳定性，减少HF的产生，避免正极Mn元素的溶解，在高温时增加电极储存性能；（2）使用低温共溶剂和部分添加剂，可降低极片阻抗，提升低温性能。

Description

一种锂离子电池电解液及倍率型NMC锂离子电池的制备方法
技术领域
本发明涉及电池电解液领域，尤其是涉及一种锂离子电池电解液及倍率型NMC锂离子电池的制备方法。
背景技术
锂离子电池用电解液是一种由锂盐，有机溶剂及少量添加剂组成的溶液，其主要目的是为锂离子电池的正负极的正常工作提供离子传导。NMC锂离子电池指的是以LiNixCoyMn(1-x-y)O2为阴极材料，负极为石墨，硅碳及硅为阳极的锂离子电池。现有的NMC 材料在存储的过程中存在过渡金属元素溶解的情况，特别是Mn元素，迁移到负极表面后会破坏负极表面SEI膜的结构，使得SEI膜的不断再生，消耗数量有限的Li，特别是在高温时，会造成电池的容量不断的下降。
现有的大多数电解液为以单一锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)为主的的单组分溶剂或多组分的电解液，其中含少量的功能性添加剂。但是LiPF6对温度及水分非常敏感，容易产生HF。 HF的产生将加速破坏正极活性物质Mn及电解质的分解，造成电芯内部阻抗DCR增长，从而促使电池的性能的降低，特别是倍率性能。HF的产生将加快正极材料中的过渡金属的溶出，破坏正极结构，从而破坏了正极脱嵌锂离子的能力，导致倍率放电能力减弱。
例如，一种在中国专利文献上公开的“锂电池电解液”，其公告号CN108258316A，包括：锂盐，碳酸酯类、羧酸酯类有机溶剂，硅碳型功能添加剂和其他成膜添加剂；其中，锂盐组分在锂电池电解液中的摩尔浓度取值范围为：0.1mol/L～2mol/L；其他成膜添加剂组分在锂电池电解液中的摩尔浓度取值范围为：0mol/L～0.5mol/L；硅碳型功能添加剂组分在锂电池电解液中的质量占比取值范围为：1％～10％。提升了电解液在锂电池中的稳定性，提高了锂电池的循环寿命，但是未能解决在高温情况下消耗锂电池的Li，降低高温储存性能的问题。
发明内容
本发明的一个目的是为了优化电解液配方，解决NMC锂离子电池在高温时储存性能差，同时提升电池的低温性能的问题，提供一种锂离子电池电解液的制备方法。
本发明的另一个目的是为了优化电解液配方，解决NMC锂离子电池在高温时储存性能差，同时提升电池的低温性能的问题，提供一种倍率型NMC锂离子电池的制备方法。
为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种锂离子电池电解液，包括以下质量百分比的组分：
线性羧酸酯，40～50％；环状羧酸酯，25～40％；添加剂，2～5％；锂盐，0～15％，不取0；辅盐，0～10％，不取0。
所述电解液与一般电解液相比，加入导电率更加优异，耐水性更强，凝固点更低的辅盐与锂盐搭配使用，并且有机溶剂选择低粘度，低熔点的线性羧酸酯配合环状羧酸酯形成共溶剂，保证高温性能的同时最大程度的提升锂离子电池的低温性能，既能解决NMC锂离子电池的高温性能，提升高温循环，又能增强电池的低温性能，能够提升电池的低温放电能力。
作为优选，所述辅盐为双三氟甲烷磺酰亚胺锂、二氟磷酸锂、二氟草酸硼酸锂和二氟磺酰亚胺锂中的任一种或多种的组合。
辅盐具有较好的导电率，更强的耐水性和更低的凝固点，减少由于六氟磷酸锂而产生的HF，能提升电解整体的稳定性。
作为优选，所述线性羧酸酯主要为碳酸甲丙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、丙酸乙酯和醋酸甲酯中的两种或两种以上的组合；所述环状羧酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯和γ-羟基丁酸内酯中的一种或两种中的组合。
使用低温共溶剂，主要为低粘度、低熔点的线性羧酸酯，配合环状羧酸酯，能保证高温性能的同时最大程度的提升锂离子电池的低温性能。线性羧酸酯的一个特性就是介电常数低，导电性会比较差，但是其粘度低，熔点低，提高其比例，特别是低温下，有利于提升整体电解的流动性，及浸润性。环状羧酸酯，介电常数高，粘度也高，有利于提升高温性能，所以配合使用可以兼具高温和低温下的导电性能。
作为优选，所述添加剂包括降低阻抗添加剂和正极成膜添加剂。
添加剂主要为降低极片阻抗，能够提升低温性能；同时优选正极成膜添加剂，能够阻止Mn溶出，提升电解整体的稳定性。
作为优选，所述降低阻抗添加剂为碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸乙二醇酯、氟代乙酸酯、硫酸亚乙酯和亚硫酸丁烯酯中的两种或两种以上的组合；所述正极成膜添加剂为三甲基硅烷亚磷酸酯/三甲基硅烷硼酸酯和甲烷二磺酸亚甲酯中的任一种。
作为优选，按照配比分别称量各组分，混合所述线性羧酸酯、环状羧酸酯、添加剂、锂盐和辅盐，并搅拌均匀，配制得到锂离子电池电解液。
一种倍率型NMC锂离子电池的制备方法，包括正极、负极、隔膜和所述锂离子电池电解液，将所述正极、隔膜和负极按照“Z”字型进行叠片，然后焊接，封装，注液及最后经过充放电激活。
作为优选，注液时使用所述锂离子电池电解液，注液量范围为110～130g。
作为优选，所述阴极的制备过程为：按照质量比96％:2％:2％混合纳米级NMC532三元材料、炭黑和粘结剂PVDF，通过氮-甲基吡咯烷酮调节浆料的固含量，最后将浆料涂覆在铝箔上，通过冲片-烘烤，完成后极片转入装配工序。调节浆料固含量为60～80％，铝箔厚度 15μm，涂覆的单面密度范围80～210g/m2，碾压后极片厚度106μm。
作为优选，所述阳极的制备过程为：按照质量比94％:2％:2％:2％混合人造石墨、炭黑、 CMC分散剂和SBR粘结剂，通过去离子水溶剂调节浆料的固含量，最后将浆料涂覆在铜箔上，通过冲片-烘烤，完成后极片转入装配工序。调节浆料固含量为35～45％，铜箔厚度10μ m，涂覆的面密度范围30～150g/m2，碾压后负极片后厚度103μm。
因此，本发明具有如下有益效果：(1)使用辅盐搭配LiPF6，可提升整体的稳定性，减少HF的产生，避免正极Mn元素的溶解，保护正极的结构，在高温时增加电极储存性能；(2)使用低温共溶剂和部分添加剂，可降低极片阻抗，提升低温性能。
只有在本发明权利要求范围内的方案，才能够在各方面均能满足上述要求，得出最优化的方案，得到最优的性能的电池材料。而对于配比的改动、原料的替换/加减，或者加料顺序的改变，均会带来相应的负面影响。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明做进一步的描述。
一种锂离子电池电解液，其特征在于包括以下质量百分比的组分：
线性羧酸酯(碳酸甲丙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、丙酸乙酯、醋酸甲酯中的两种或两种以上的组合)，40～50％；环状羧酸酯(碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、γ-羟基丁酸内酯中的一种或两种中的组合)，25～40％；添加剂(降低阻抗添加剂和正极成膜添加剂)， 2～5％；锂盐，0～15％，不取0；辅盐(双三氟甲烷磺酰亚胺锂、二氟磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、二氟磺酰亚胺锂中的任一种或多种的组合)，0～10％，不取0。
所述降低阻抗添加剂(碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸乙二醇酯、氟代乙酸酯、硫酸亚乙酯、亚硫酸丁烯酯中的两种或两种以上的组合)；所述正极成膜添加剂(三甲基硅烷亚磷酸酯，三甲基硅烷硼酸酯，甲烷二磺酸亚甲酯中的任一种)。
一种锂离子电池电解液的制备方法，其特征在于包括以下步骤：按照配比分别称量各组分，混合所述线性羧酸酯、环状羧酸酯、添加剂、锂盐和辅盐，并搅拌均匀，得到锂离子电池电解液。
一种倍率型NMC锂离子电池的制备方法，其特征是，包括正极、负极、隔膜和所述的锂离子电池电解液，将所述正极，隔膜，负极按照“Z”字型进行叠片，然后焊接，封装，注液，最后经过充放电激活。注液时使用所述锂离子电池电解液，注液量范围为110～130g。
所述阴极的制备过程为：按照质量比96％:2％:2％混合纳米级NMC532三元材料、炭黑、粘结剂PVDF，通过氮-甲基吡咯烷酮调节浆料的固含量，最后将浆料涂覆在铝箔上，通过冲片-烘烤，完成后极片转入装配工序。
所述阳极的制备过程为：按照质量比94％:2％:2％:2％混合人造石墨、炭黑、CMC分散剂、SBR粘结剂，通过去离子水溶剂调节浆料的固含量，最后将浆料涂覆在铜箔上，通过冲片-烘烤，完成后极片转入装配工序。
实施例1
Figure RE-GDA0002242523060000041
实施例2
Figure RE-GDA0002242523060000051
实施例3
Figure RE-GDA0002242523060000052
Figure RE-GDA0002242523060000061
实施例4
Figure RE-GDA0002242523060000062
Figure RE-GDA0002242523060000071
对比例1(相对实施例1，锂盐的含量由7.5％上升到25％。)
Figure RE-GDA0002242523060000072
对比例2(相对实施例1，没有添加辅盐)
Figure RE-GDA0002242523060000081
对比例3(相对实施例1，线性羧酸酯的含量过多，超出上限范围)
Figure RE-GDA0002242523060000082
Figure RE-GDA0002242523060000091
对比例4(相对实施例1，辅盐的含量过多，超出上限范围)
Figure RE-GDA0002242523060000092
Figure RE-GDA0002242523060000101
结论分析：电容量保持率即表示电池的倍率特性，这里采用第1周和第200周的电池容量保持率来进行评价，电池容量保持率越高，说明电池越耐用，电池性能越好；同时30℃低温放电量与25℃常温放电量比值越接近1，其放电能力越好，电池性能越优异。
Figure RE-GDA0002242523060000102
Figure RE-GDA0002242523060000111
由实施例1-4以及对比例1-4的数据可知，只有在本发明权利要求范围内的方案，才能够在各方面均能满足上述要求，得出最优化的方案，得到最优的性能的电池材料。而对于配比的改动、原料的替换/加减，或者加料顺序的改变，均会带来相应的负面影响。
本发明中所用原料、设备，若无特别说明，均为本领域的常用原料、设备；本发明中所用方法，若无特别说明，均为本领域的常规方法。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例，并非对本发明作任何限制，凡是根据本发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效变换，均仍属于本发明技术方案的保护范围。

Claims (10)

1.一种锂离子电池电解液，其特征在于，包括以下质量百分比的组分：
线性羧酸酯，40~50%；环状羧酸酯，25~40%；添加剂，2~5%；锂盐，0~15%，不取0；辅盐，0~10%，不取0。
2.如权利要求1所述的一种锂离子电池电解液，其特征是，所述辅盐为双三氟甲烷磺酰亚胺锂、二氟磷酸锂、二氟草酸硼酸锂和二氟磺酰亚胺锂中的任一种或多种的组合。
3.如权利要求1所述的一种锂离子电池电解液，其特征是，所述线性羧酸酯主要为碳酸甲丙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、丙酸乙酯和醋酸甲酯中的两种或两种以上的组合；所述环状羧酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯和γ-羟基丁酸内酯中的一种或两种中的组合。
4.如权利要求1所述的一种锂离子电池电解液，其特征是，所述添加剂包括降低阻抗添加剂和正极成膜添加剂。
5.如权利要求4所述的一种锂离子电池电解液，其特征是，所述降低阻抗添加剂为碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸乙二醇酯、氟代乙酸酯、硫酸亚乙酯和亚硫酸丁烯酯中的两种或两种以上的组合；所述正极成膜添加剂为三甲基硅烷亚磷酸酯/三甲基硅烷硼酸酯和甲烷二磺酸亚甲酯中的任一种。
6.一种如权利要求1~5任一项所述的锂离子电池电解液的制备方法，其特征在于包括以下步骤：按照配比分别称量各组分，混合所述线性羧酸酯、环状羧酸酯、添加剂、锂盐和辅盐，并搅拌均匀，得到锂离子电池电解液。
7.一种如权利要求1~6任一项所述的倍率型NMC锂离子电池的制备方法，其特征是，包括正极、负极、隔膜和所述锂离子电池电解液，将所述正极，隔膜，负极按照“Z”字型进行叠片，然后焊接，封装，注液，最后经过充放电激活。
8.根据权利要求7所述的一种倍率型NMC锂离子电池的制备方法，其特征是，注液时使用所述锂离子电池电解液，注液量范围为110~130g。
9.根据权利要求7所述的一种倍率型NMC锂离子电池的制备方法，其特征是，所述阴极的制备过程为：按照质量比96%:2%:2%混合纳米级NMC532三元材料、炭黑和粘结剂PVDF，通过氮-甲基吡咯烷酮调节浆料的固含量，最后将浆料涂覆在铝箔上，通过冲片-烘烤，完成后极片转入装配工序。
10.根据权利要求7所述的一种倍率型NMC锂离子电池的制备方法，其特征是，所述阳极的制备过程为：按照质量比94%:2%:2%:2%混合人造石墨、炭黑、CMC分散剂和SBR粘结剂，通过去离子水溶剂调节浆料的固含量，最后将浆料涂覆在铜箔上，通过冲片-烘烤，完成后极片转入装配工序。
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