CN109494406A - 一种锂金属电池用电解液及锂金属电池 - Google Patents

一种锂金属电池用电解液及锂金属电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种锂金属电池用电解液，由以下成分组成：锂盐、添加剂和非水溶剂；所述添加剂为NaBOB、NaTFSI、NaFSI、NaPF6、NaBF4、(C3H3NaO2)n，Na2SO4、Mg(FSI)2、Mg(TFSI)2、KFSI和KTFSI的一种或几种；所述锂金属电池用电解液中添加剂的浓度为0.2～0.5mol/L；所述非水溶剂为碳酸酯类有机溶剂、磷酸酯类有机溶剂和醚类有机溶剂中的一种或几种。本发明中的电解液在经过恒电流充放电的过程中，能够在金属锂负极的表面形成SEI界面层，提高电池的安全性能、电池的利用率和循环稳定性。本发明还提供了一种锂金属电池。

Description

一种锂金属电池用电解液及锂金属电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种锂金属电池用电解液及锂金属电池。
背景技术
锂离子电池作为目前主流的储能器件之一，广泛应用于新能源汽车、各类便携式电子器件及以及通信设备中。随着锂离子电池下游领域的不断进步，尤其是新能源汽车行业的爆炸式发展，人们对锂离子电池的质量能量密度与体积能量密度提出了更高的要求。
锂金属电池使用金属锂作为电池的负极，锂金属负极由于高的比容量，和最负的电位，是目前的研究热点。但是由于循环过程中，负极锂枝晶生长，效率较低，循环过程中的体积效应等造成极大的安全隐患。
针对锂金属负极枝晶生长，电池循环过程中效率较低，造成的电池短路，人们提出使用新型电解质体系解决这一问题。目前，研究的电解质体系主要包括固态电解质，凝胶态电解质，电解质添加剂等固态电解质制备复杂，抑制锂枝晶明显，锂化效率低，但是固体电解质室温电导率较低，极大限制了其在锂电池中的应用发展；添加剂虽然在很大程度抑制锂枝晶，改善电池的循环稳定性，但是有些副反应仍然无法避免；采用新型非锂盐盐类结合传统锂盐制备新型的电解质体系是一种应用前景可观的抑制锂枝晶技术。
在CN201710533346.1专利中，公开了一种锂金属电池用无机/有机复合薄膜固态电解质，包括陶瓷纳米线网络骨架、无机电解质和聚合物电解质，，实现离子的快速传输，同时抑制锂枝晶的生长、防止锂枝晶的穿刺，提高锂金属电池的循环稳定性和安全性。该方法操作复杂，制作电解质工艺不可控因素较多，制得电解质室温电导率相对于液态电解质仍然较低。
在CN201710774888.8专利中，公开了一种锂离子电池负极材料在锂金属层表面溅射沉积一层锂硅合金层，使得锂离子能更均匀的沉积在锂负极表面，从而解决了枝晶生长问题，提高了锂金属电池循环库伦效率该方法操作复杂，尤其在活波的锂金属表面，制做均一有一定的难度。
发明内容
本发明的目的在于提供一种锂金属电池用电解液及锂金属电池，本发明中的锂金属电池用电解液经过恒电流充放电的过程，能够形成一层稳定的合金化的SEI界面层，有效的抑制锂枝晶的生长。
本发明提供一种锂金属电池用电解液，由以下成分组成：
锂盐、添加剂和非水溶剂；
所述添加剂为NaBOB、NaTFSI、NaFSI、NaPF6、NaBF4、(C3H3NaO2)n，Na2SO4、Mg(FSI)2、Mg(TFSI)2、KFSI和KTFSI的一种或几种；
所述锂金属电池用电解液中添加剂的浓度为0.2～0.5mol/L；
所述非水溶剂为碳酸酯类有机溶剂、磷酸酯类有机溶剂和醚类有机溶剂中的一种或几种。
优选的，所述锂盐为LiPF6、LiAsF6、LiBF4、LiAlCl4、LiSbF6、LiN(CF3SO2)2(LiTFSI)、LiN(FSO2)2(LiFSI)、LiN(C4F9SO2)2、Li2B12F12以及LiB(C2O4)2(LiBOB)中的一种或几种。
优选的，所述锂金属电池用电解液中锂盐的浓度为0.5～2mol/L。
优选的，所述添加剂的浓度为0.3～0.4mol/L。
优选的，所述碳酸酯类有机溶剂为碳酸亚乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯中的一种或几种。
优选的，所述磷酸酯类有机溶剂选自磷酸三甲酯、磷酸三乙酯和乙基膦酸二甲酯中的一种或几种。
优选的，所述醚类有机溶剂选自二甲醚，乙二醇亚甲基醚，苯甲醚，丁醚，异丙醚和甲基叔丁基醚一种或几种。
本发明提供一种锂金属电池，包括正极、负极和电解液；
所述负极为金属锂；
所述电解液为上文所述的锂金属电池用电解液。
本发明提供了一种锂金属电池用电解液，由以下成分组成：锂盐、添加剂和非水溶剂；所述添加剂为NaBOB、NaTFSI、NaFSI、NaPF6、NaBF4、(C3H3NaO2)n，Na2SO4、Mg(FSI)2、Mg(TFSI)2、KFSI和KTFSI的一种或几种；所述锂金属电池用电解液中添加剂的浓度为0.2～0.5mol/L；所述非水溶剂为碳酸酯类有机溶剂、磷酸酯类有机溶剂和醚类有机溶剂中的一种或几种。本发明中的电解液在经过恒电流充放电的过程中，能够在金属锂负极的表面形成一层稳定的、合金化的SEI界面层，该SEI界面层一方面可以抑制锂金属负极表面锂枝晶的出现，提高电池的安全性能，另一方面也可以保护锂金属免受电解液的腐蚀，提高电池的利用率和循环稳定性。从而提高电池的安全性、电导率、循环性能等，同时具有高的剪切模量。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图。
图1图1为本发明实施例1和比较例1中的锂锂对称电池在0.5mA·cm-2电流密度下的电池短路时间；
图2为本发明实施例1和比较例1中的锂锂对称电池在2mA·cm-2电流密度下的电池短路时间；
图3为本发明实施例1～2和比较例2～4中锂铜电池的库伦效率。
具体实施方式
本发明提供了一种锂金属电池用电解液，由以下成分组成：
锂盐、添加剂和非水溶剂；
所述添加剂为NaBOB、NaTFSI、NaFSI、NaPF6、NaBF4、(C3H3NaO2)n，Na2SO4、Mg(FSI)2、Mg(TFSI)2、KFSI和KTFSI的一种或几种；
所述锂金属电池用电解液中添加剂的浓度为0.2～0.5mol/L；
所述非水溶剂为碳酸酯类有机溶剂、磷酸酯类有机溶剂和醚类有机溶剂中的一种或几种。
在本发明中，所述锂盐LiPF6、LiAsF6、LiBF4、LiAlCl4、LiSbF6、LiN(CF3SO2)2(缩写为LiTFSI)、LiN(FSO2)2(缩写为LiFSI)、LiN(C4F9SO2)2、Li2B12F12以及LiB(C2O4)2(LiBOB)中的一种或几种；所述锂盐在电解液中的浓度优选为0.5～2mol/L，更优选为1～1.5mol/L。
所述添加剂为非锂盐，优选为NaBOB、NaTFSI、NaFSI、NaPF6、NaBF4、(C3H3NaO2)n，Na2SO4、Mg(FSI)2、Mg(TFSI)2、KFSI和KTFSI的一种或几种；所述添加剂在电解液中的浓度优选为0.2～0.5mol/L，更优选为0.3～0.4mol/L。
在本发明中，所述非水溶剂优选为碳酸酯类有机溶剂、磷酸酯类有机溶剂和醚类有机溶剂中的一种或几种；
所述碳酸酯类有机溶剂优选为碳酸亚乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯中的一种或几种；
所述磷酸酯类有机溶剂选自磷酸三甲酯、磷酸三乙酯和乙基膦酸二甲酯中的一种或几种；
所述醚类有机溶剂选自二甲醚，乙二醇亚甲基醚，苯甲醚，丁醚，异丙醚和甲基叔丁基醚一种或几种。
在本发明中，所述非水溶剂优选为二甲醚和乙二醇亚甲基醚以体积比1:1的混合有机溶剂。
本发明对所述电解液的制备方法没有特殊的限制，在植被之前保持锂盐添加剂和非锂盐充分干燥，并用分子筛将非水溶剂除水24小时以上，上述预处理完成之后，将上述三种原料混合，得到电解液。
本发明还提供了一种锂金属电池，包括正极、负极和电解液；
所述负极为金属锂；
所述电解液为上文所述的锂金属电池用电解液。
本发明对所述锂金属电池中的正极种类没有特殊的限制，采用本领域技术人员常用的锂金属电池的正极即可。
本发明提供了一种锂金属电池用电解液，由以下成分组成：锂盐、添加剂和非水溶剂；所述添加剂为NaBOB(二草酸硼酸钠)、NaTFSI、NaFSI、NaPF6、NaBF4、(C3H3NaO2)n，Na2SO4、Mg(FSI)2、Mg(TFSI)2、KFSI和KTFSI的一种或几种；所述锂金属电池用电解液中添加剂的浓度为0.2～0.5mol/L；所述非水溶剂为碳酸酯类有机溶剂、磷酸酯类有机溶剂和醚类有机溶剂中的一种或几种。本发明中的电解液在经过恒电流充放电的过程中，能够在金属锂负极的表面形成一层稳定的、合金化的SEI界面层，该SEI界面层一方面可以抑制锂金属负极表面锂枝晶的出现，提高电池的安全性能，另一方面也可以保护锂金属免受电解液的腐蚀，提高电池的利用率和循环稳定性。从而提高电池的安全性、电导率、循环性能等，同时具有高的剪切模量。
为了进一步说明本发明，以下结合实施例对本发明提供的一种锂金属电池用电解液及锂金属电池进行详细描述，但不能将其理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
采用以下配方的电解液为：1mol/L的LiTFSI、0.3mol/L的NaFSI，非水溶剂为二甲醚(DME)与乙二醇亚甲基醚(DOL)以体积比1:1配制。
以金属锂为负极，与上述电解液分别组装成锂锂对称电池和锂铜电池。
实施例2
按照实施例1中的配方和材料得到电解液和锂金属电池，不同的是，本实施例中使用0.5mol/L的NaFSI。
实施例3
采用以下配方的电解液为：1mol/L的LiTFSI、0.3mol/L的NaBOB，非水溶剂为二甲醚(DME)与乙二醇亚甲基醚(DOL)以体积比1:1配制。
以金属锂为负极，与上述电解液分别组装成锂锂对称电池和锂铜电池。
实施例4
采用以下配方的电解液为：1mol/L的LiFSI、0.3mol/L的NaBF4，非水溶剂为二甲醚(DME)与乙二醇亚甲基醚(DOL)以体积比1:1配制。
以金属锂为负极，与上述电解液分别组装成锂锂对称电池和锂铜电池。
实施例5
采用以下配方的电解液为：1mol/L的LiPF6、0.3mol/L的(C3H3NaO2)n，非水溶剂为二甲醚(DME)与乙二醇亚甲基醚(DOL)以体积比1:1配制。
以金属锂为负极，与上述电解液分别组装成锂锂对称电池和锂铜电池。
比较例1
按照实施例1中的配方和材料得到电解液和锂金属电池，不同的是，本比较例中使用0mol/L的NaFSI，即没有使用添加剂。
比较例2
按照实施例1中的配方和材料得到电解液和锂金属电池，不同的是，本比较例中使用0.1mol/L的NaFSI。
比较例3
按照实施例1中的配方和材料得到电解液和锂金属电池，不同的是，本比较例中使用0.7mol/L的NaFSI。
比较例4
按照实施例1中的配方和材料得到电解液和锂金属电池，不同的是，本比较例中使用1mol/L的NaFSI。
测试实施例1和比较例1中的锂锂对称电池的短路时间，容量均保持在1mAh·cm-2。结果如图1～2所示，图1为本发明实施例1和比较例1中的锂锂对称电池在0.5mA·cm-2电流密度下的电池短路时间；图2为本发明实施例1和比较例1中的锂锂对称电池在2mA·cm-2电流密度下的电池短路时间。结果如表1所示，
表1本发明实施例1和比较例1中的锂锂对称电池的短路时间
以0.33mA cm-2的电流密度，0.5mAh cm-2的容量对实施例1～5、比较例1～4中的锂铜电池测试库伦效率，实施例3中锂铜电池的循环200圈之后效率为95.6％；实施例4中锂铜电池在循环230圈之后效率为96.1％；实施例5中锂铜电池在循环225圈之后效率为95.2％；剩余实施例和比较例结果如图3所示，从图中可以看出加入0.3mol NaFSI电解质的效率稳定循环220圈后仍然能保持在95％以上，优于其他比例。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (8)

1.一种锂金属电池用电解液，由以下成分组成：
锂盐、添加剂和非水溶剂；
所述添加剂为NaBOB、NaTFSI、NaFSI、NaPF6、NaBF4、(C3H3NaO2)n，Na2SO4、Mg(FSI)2、Mg(TFSI)2、KFSI和KTFSI的一种或几种；
所述锂金属电池用电解液中添加剂的浓度为0.2～0.5mol/L；
所述非水溶剂为碳酸酯类有机溶剂、磷酸酯类有机溶剂和醚类有机溶剂中的一种或几种。
2.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液，其特征在于，所述锂盐为LiPF6、LiAsF6、LiBF4、LiAlCl4、LiSbF6、LiN(CF3SO2)2(LiTFSI)、LiN(FSO2)2(LiFSI)、LiN(C4F9SO2)2、Li2B12F12以及LiB(C2O4)2(LiBOB)中的一种或几种。
3.根据权利要求2所述的锂金属电池用电解液，其特征在于，所述锂金属电池用电解液中锂盐的浓度为0.5～2mol/L。
4.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液，其特征在于，所述添加剂的浓度为0.3～0.4mol/L。
5.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液，其特征在于，所述碳酸酯类有机溶剂为碳酸亚乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯中的一种或几种。
6.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液，其特征在于，所述磷酸酯类有机溶剂选自磷酸三甲酯、磷酸三乙酯和乙基膦酸二甲酯中的一种或几种。
7.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液，其特征在于，所述醚类有机溶剂选自二甲醚，乙二醇亚甲基醚，苯甲醚，丁醚，异丙醚和甲基叔丁基醚一种或几种。
8.一种锂金属电池，包括正极、负极和电解液；
所述负极为金属锂；
所述电解液为权利要求1～7任意一项所述的锂金属电池用电解液。
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