CN111925207A - 一种Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料及制备方法 - Google Patents

一种Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料及制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种Mg3B2O6‑Ba3(VO4)2复合陶瓷材料及制备方法，其陶瓷材料主晶相为Mg3B2O6和Ba3(VO4)2，原料成分为MgO，H3BO3，BaCO3，NH4VO3。由于H3BO3高温烧结时升华分解的特性，因此H3BO3要进行在配平的基础上适度超量，从而合成纯相的Mg3B2O6微波介质陶瓷，然后通过调整Ba3(VO4)2在陶瓷体中的比例，合成不同性能的Mg3B2O6‑Ba3(VO4)2复合陶瓷材料。该复合陶瓷材料的介电常数范围是8.50～8.90，品质因数范围是44,000GHz～46,000GHz，温度系数范围是‑12.00ppm/℃～+4.00ppm/℃。

Description

一种Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料及制备方法
技术领域
本发明属于无线通讯与电子陶瓷材料技术领域，具体涉及一种低介电常数、近零谐振频率温度系数的Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料及制备方法。
背景技术
无线通信的快速发展给人民的生活带来了巨大变化，移动通讯、蓝牙、WIFI、物联网(IOT)、微波通信等信息通信技术(ICT)正在高速的发展更新。特别是5G移动通讯技术快速发展，高品质因数、超低介电常数与近零谐振频率温度系数的介质陶瓷在5G/6G通讯系统中作为介质谐振器、滤波器、天线、基板等元器件的介质材料使用受到广泛关注。为了更好地利用已可用于5G的频率范围，需要微波材料具有更低的功耗(介电损耗<0.001)；更短的延迟时间以便信号的快速反应。因为延迟时间正比于陶瓷的相对介电常数，所以应该降低陶瓷材料的介电常数；接近于零的谐振频率温度系数，使得在介质中传播或者变换的微波信号不随会温度的改变而大幅度变化，产生信号漂移，保证其在工作时展现出极高的稳定性与可靠性。本发明提供一种介电常数10以下有着较高的品质因数且谐振温度系数接近零的复合微波介质陶瓷，有助于打破原来单相陶瓷的使用局限，拓宽该类陶瓷材料应用的温度范围。
发明内容
为解决上述问题，本发明的目的在于提供一种低介电常数和近零谐振温度系数的复合陶瓷材料及制备方法，采用正谐振频率温度系数的Ba3(VO4)2复合负谐振频率温度系数的Mg3B2O6方法制备近零谐振频率温度系数的微波介质陶瓷材料，该陶瓷材料介电常数在8.50～8.90，谐振温度系数接近零，品质因数范围是44,000GHz～46,000GHz。
为实现上述目的，本发明的技术方案为：
一种Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合微波陶瓷材料，其原料成分为MgO，H3BO3，BaCO3，NH4VO3；其中，由于H3BO3在高温烧结过程中会蒸发，故而适量称取过量的H3BO3进行原料配比，在1100℃合成纯相的Mg3B2O6化合物陶瓷粉末。在此基础上加入化学计量比的谐振频率温度系数为正的Ba3(VO4)2化合物粉末，以便形成(1-x)Mg3B2O6-xBa3(VO4)2复合陶瓷，从而实现陶瓷的谐振频率温度系数调零。
作为进一步的改进方案，x值为51％、53％、55％、57％或59％，该陶瓷材料的介电常数范围是8.5～8.9，品质因数范围是44,000GHz～46,000GHz，温度系数范围是-12.00ppm/℃～+4.00ppm/℃。
本发明还公开了Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料的制备方法，制备依次包括以下几个步骤：
(1)配料：制备Mg3B2O6的原料为MgO(纯度99.99％)、H3BO3(纯度99.9％)，制备Ba3(VO4)2的原料为BaCO3(99％)和NH4VO3(99.98％)，将上述原料按照化学计量比进行适量配比；
(2)混料：分别按化学计量比称取MgO和H3BO3、BaCO3和NH4VO3加入适量无水乙醇置于行星式球磨机中进行湿法球磨，球磨12h，得到泥浆状原料；
(3)烘干：将球磨后的浆料倒出，置入烘箱中于80℃～100℃下干燥至恒重，得到干燥的混合料；
(4)预烧：将上一步得到的恒重混合料先过60目标准筛，分散混合料后，MgO和H3BO3混合粉料置入高温炉中预烧4h，预烧温度为1100℃，合成Mg3B2O6粉末。BaCO3和NH4VO3混合粉料置入高温炉中预烧4h，预烧温度为900℃，合成Ba3(VO4)2粉末；
(5)球磨：将预烧合成的粉料研磨后加入无水乙醇，置于球磨机中球磨6h，形成浆料；
(6)烘干：将浆料取出，置于烘箱中80℃～100℃干燥至恒重，得到粉末；
(7)配料：将Mg3B2O6、Ba3(VO4)2粉末放入烘干箱中烘4h；
(8)混料：按照(1-x)Mg3B2O6-xBa3(VO4)2(x＝51％、53％、55mol％、57mol％、59mol％)分别进行称量配料；
(9)球磨：将称量好的原料直接倒入到球磨罐中，然后以无水乙醇作为介质，放在球磨机中球磨12h，设置的转速为240r/min；
(10)干燥：将球磨完之后的浆料倒入密封的容器中，放入干燥箱中烘24h至恒重；
(11)造粒：将烘干之后的块状的原料利用玛瑙研钵研磨成粉状，然后再加入5wt％的PVA作为粘合剂，使之和原料混合均匀之后，将通过100目但没有通过140目的粉末作为原料，通过140目的混合粉末作为烧结的垫料；
(12)压制成型：称取一定量的粉末倒入到模具中，然后放在压片机中以4MPa的压强下保持半分钟，压制成直径是12mm，高度为7mm的陶瓷生坯；
与现有技术的微波介质陶瓷材料及其制备方法相比，本发明具有以下有益效果：本发明采用Ba3(VO4)2补偿了Mg3B2O6的负谐振频率温度系数，并且因为Ba3(VO4)2较高的Qf值和较低的正谐振频率温度系数，所以复合后仍保持较高的Qf值。通过设定不同的烧结温度，能够得到一种微波性能良好、低介电常数且谐振频率温度系数接近零的复合微波介质陶瓷材料(1-x)Mg3B2O6-xBa3(VO4)2(x＝51％、53％、55％、57％、59％)。
该微波介质陶瓷材料在各自最佳烧结温度下的介电常数范围是8.50～8.90，品质因数范围是44000GHz～46000GHz，谐振频率温度系数范围是-12.00ppm/℃～+4.00ppm/℃。本发明采用Ba3(VO4)2对Mg3B2O6陶瓷的谐振频率温度系数进行调整，使得Mg3B2O6-Ba3(VO4)2的谐振频率温度系数接近零并且介电常数并未有大的变化，微波介电性能较好。
附图说明
图1为本发明实施例1～5制备得到的Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料XRD图谱。
图2为本发明实施例1～5制备得到的复合陶瓷的相对密度附图。
图3为本发明实施例1～5制备得到的复合陶瓷的扫描电镜附图。
图4为本发明实施例1～5制备的复合陶瓷材料介电常数附图。
图5为本发明实施例1～5制备的复合陶瓷材料品质因数附图。
图6为本发明实施例1～5制备的复合陶瓷材料谐振频率温度系数附图。
具体实施方式
下面对本发明的具体的实施例进行详细阐述，以使本发明的优点和特征被本领域的技术人才理解。一种Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合微波介质陶瓷材料及其制备方法的权利要求中Mg3B2O6陶瓷粉的合成为该权利要求各实施例的共同部分，其过程如下：
(1)配料：制备MgO的原料为(纯度99.99％)、H3BO3(纯度99.9％)，制备Ba3(VO4)2的原料为BaCO3(99％)和NH4VO3(99.98％)，将上述原料按照化学计量比进行适量配比，H3BO3高温易挥发，因此H3BO3的质量要在原基础上多称量20wt％；
(2)混料：将MgO和H3BO3、BaCO3和NH4VO3混合粉末，置于行星式球磨机中进行湿法球磨，球磨时间为12h，得到泥浆状原料；
(3)烘干：将球磨后的浆料倒出，置入烘箱中于80℃～100℃下干燥至恒重，得到干燥的混合料；
(4)预烧：将上一步得到的恒重混合料先过60目标准筛，分散混合料后，MgO和H3BO3混合粉料置入高温炉中预烧4h，预烧温度为1100℃，合成Mg3B2O6粉末。BaCO3和NH4VO3混合粉料置入高温炉中预烧4h，预烧温度为900℃，合成Ba3(VO4)2粉末；；
(5)球磨：将预烧合成的Mg3B2O6、Ba3(VO4)2粉末分别加入无水乙醇置于球磨机中研磨12h，形成浆料；
(6)烘干：将(5)中的浆料取出，置于烘箱中80℃～100℃干燥至恒重，得到Mg3B2O6、Ba3(VO4)2粉末；
(7)配料：将Mg3B2O6和Ba3(VO4)2放入烘干箱中烘4h。
实施例1
0.49Mg3B2O6-0.51Ba3(VO4)2复合微波介质陶瓷材料及其制备方法，制备过程依次包括以下几个步骤：
(1)混料：按照0.49Mg3B2O6-0.51Ba3(VO4)2(即x＝51％)的化学计量比进行称量配料。
(2)球磨：将称量好的原料直接倒入到球磨罐中，然后以无水乙醇作为介质，放在球磨机中球磨12h，设置的转速为240r/min。
(3)干燥：将球磨完之后的浆料倒入密封的容器中，放入干燥箱中烘24h至恒重。
(4)造粒：将烘干之后的块状的原料利用玛瑙研钵研磨成粉状，过60目的筛子之后再加入5wt％的PVA作为粘合剂，使之和原料混合均匀之后，分别通过100目、140目的筛子，将通过100目但没有通过140目的粉末作为我们下一步的原料，通过140目的混合粉末作为烧结的垫料。
(5)压制成型：称取一定量的粉末倒入到模具中，然后放在压片机中以4MPa的压强下保持半分钟，就可以压制成直径是12mm，高度为7mm的陶瓷生坯。
(6)排胶烧结：将压制好的生坯放入到高温炉中，本次实验的烧结温度设置成：1200℃。然后设置炉子的升温速率为4℃/min，升温到650℃的温度下保温4h排胶，然后再按照相同的升温速率升高到致密化烧结温度点1200℃下保温4h，然后以4℃/min的降温速率降到800℃后将程序停止，使炉子自然降温。
(9)样品后期处理与测试：将烧结之后的陶瓷样品用抛光机将陶瓷表面抛光处理，然后再超声清洗处理。
如附图1所示，实施例1对应的峰仅包含Mg3B2O6和Ba3(VO4)2两相，分别对应PDF卡片#29-0211和#38-1475，且不含其他杂相，说明两相之间不会发生反应，即实施例1成功制备了Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷。
如附图2所示，实施例1的大、小颗粒分布均匀，晶界清晰。
如附图3所示，实施例1的相对密度为95.3％。
如附图4所示，实施例1的介电常数εr值为8.50。
如附图5所示，实施例1的品质因数Qf值为44,830GHz。
如附图6所示，实施例1的频率温度系数τf值为-11.33ppm/℃。
综合可知，实施例1得到的产物相对密度较高，具有良好的微波介电性能。
实施例2
0.47Mg3B2O6-0.53Ba3(VO4)2复合微波介质陶瓷材料及其制备方法，制备过程依次包括以下几个步骤：
(1)混料：按照0.47Mg3B2O6-0.53Ba3(VO4)2(即x＝53％)的化学计量比进行称量配料。
(2)球磨：将称量好的原料直接倒入到球磨罐中，然后以无水乙醇作为介质，放在球磨机中球磨12h，设置的转速为240r/min。
(3)干燥：将球磨完之后的浆料倒入密封的容器中，放入干燥箱中烘24h至恒重。
(4)造粒：将烘干之后的块状的原料利用玛瑙研钵研磨成粉状，过60目的筛子之后再加入5wt％的PVA作为粘合剂，使之和原料混合均匀之后，分别通过100目、140目的筛子，将通过100目但没有通过140目的粉末作为我们下一步的原料，通过140目的混合粉末作为烧结的垫料。
(5)压制成型：称取一定量的粉末倒入到模具中，然后放在压片机中以4MPa的压强下保持半分钟，就可以压制成直径是12mm，高度为7mm的陶瓷生坯。
(6)排胶烧结：将压制好的生坯放入到高温炉中，本次实验的烧结温度设置成：1200℃。然后设置炉子的升温速率为4℃/min，升温到650℃的温度下保温4h排胶，然后再按照相同的升温速率升高到烧结温度点1200℃下保温4h，然后以4℃/min的降温速率降到800℃后将程序停止，使炉子自然降温。
(9)样品后期处理与测试：将烧结之后的陶瓷样品用抛光机将陶瓷表面抛光处理，然后再超声清洗处理。
如附图1所示，实施例2对应的峰仅包含Mg3B2O6和Ba3(VO4)2两相，分别对应PDF卡片#29-0211和#38-1475，且不含其他杂相，说明两相之间不会发生反应，即实施例2成功制备了Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷。
如附图2所示，实施例2的大、小颗粒分布均匀，晶界清晰。
如附图3所示，实施例2的相对密度为95.5％。
如附图4所示，实施例2的介电常数εr值为8.55。
如附图5所示，实施例2的品质因数Qf值为45,160GHz。
如附图6所示，实施例2的频率温度系数τf值为-9.21ppm/℃。
综合可知，实施例2得到的产物相对密度较高，具有良好的微波介电性能。
实施例3
0.45Mg3B2O6-0.55Ba3(VO4)2复合微波介质陶瓷材料及其制备方法，制备过程依次包括以下几个步骤：
(1)混料：按照0.45Mg3B2O6-0.55Ba3(VO4)2(即x＝55％)的化学计量比进行称量配料。
(2)球磨：将称量好的原料直接倒入到球磨罐中，然后以无水乙醇作为介质，放在球磨机中球磨12h，设置的转速为240r/min。
(3)干燥：将球磨完之后的浆料倒入密封的容器中，放入干燥箱中烘24h至恒重。
(4)造粒：将烘干之后的块状的原料利用玛瑙研钵研磨成粉状，过60目的筛子之后再加入5wt％的PVA作为粘合剂，使之和原料混合均匀之后，分别通过100目、140目的筛子，将通过100目但没有通过140目的粉末作为我们下一步的原料，通过140目的混合粉末作为烧结的垫料。
(5)压制成型：称取一定量的粉末倒入到模具中，然后放在压片机中以4MPa的压强下保持半分钟，就可以压制成直径是12mm，高度为7mm的陶瓷生坯。
(6)排胶烧结：将压制好的生坯放入到高温炉中，本次实验的烧结温度设置成：1200℃。然后设置炉子的升温速率为4℃/min，升温到650℃的温度下保温4h排胶，然后再按照相同的升温速率升高到烧结温度点1200℃下保温4h，然后以4℃/min的降温速率降到800℃后将程序停止，使炉子自然降温。
(9)样品后期处理与测试：将烧结之后的陶瓷样品用抛光机将陶瓷表面抛光处理，然后再超声清洗处理。
如附图1所示，实施例3对应的峰仅包含Mg3B2O6和Ba3(VO4)2两相，分别对应PDF卡片#29-0211和#38-1475，且不含其他杂相，说明两相之间不会发生反应，即实施例3成功制备了Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷。
如附图2所示，实施例3的大、小颗粒分布均匀，晶界清晰。
如附图3所示，实施例3的相对密度为95.8％。
如附图4所示，实施例3的介电常数εr值为8.67。
如附图5所示，实施例3的品质因数Qf值为45,340GHz。
如附图6所示，实施例3的频率温度系数τf值为-3.22ppm/℃。
综合可知，实施例3得到的产物相对密度较高，具有良好的微波介电性能。
实施例4
0.43Mg3B2O6-0.57Ba3(VO4)2复合微波介质陶瓷材料及其制备方法，制备过程依次包括以下几个步骤：
(1)混料：按照0.43Mg3B2O6-0.57Ba3(VO4)2(即x＝57％)的化学计量比进行称量配料。
(2)球磨：将称量好的原料直接倒入到球磨罐中，然后以无水乙醇作为介质，放在球磨机中球磨12h，设置的转速为240r/min。
(3)干燥：将球磨完之后的浆料倒入密封的容器中，放入干燥箱中烘24h至恒重。
(4)造粒：将烘干之后的块状的原料利用玛瑙研钵研磨成粉状，过60目的筛子之后再加入5wt％的PVA作为粘合剂，使之和原料混合均匀之后，分别通过100目、140目的筛子，将通过100目但没有通过140目的粉末作为我们下一步的原料，通过140目的混合粉末作为烧结的垫料。
(5)压制成型：称取一定量的粉末倒入到模具中，然后放在压片机中以4MPa的压强下保持半分钟，就可以压制成直径是12mm，高度为7mm的陶瓷生坯。
(6)排胶烧结：将压制好的生坯放入到高温炉中，本次实验的烧结温度设置成：1200℃。然后设置炉子的升温速率为4℃/min，升温到650℃的温度下保温4h排胶，然后再按照相同的升温速率升高到烧结温度点1200℃下保温4h，然后以4℃/min的降温速率降到800℃后将程序停止，使炉子自然降温。
(9)样品后期处理与测试：将烧结之后的陶瓷样品用抛光机将陶瓷表面抛光处理，然后再超声清洗处理。
如附图1所示，实施例4对应的峰仅包含Mg3B2O6和Ba3(VO4)2两相，分别对应PDF卡片#29-0211和#38-1475，且不含其他杂相，说明两相之间不会发生反应，即实施例4成功制备了Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷。
如附图2所示，实施例4的大、小颗粒分布均匀，晶界清晰。
如附图3所示，实施例4的相对密度为96.0％。
如附图4所示，实施例4的介电常数εr值为8.83。
如附图5所示，实施例4的品质因数Qf值为45,420GHz。
如附图6所示，实施例4的频率温度系数τf值为+1.22ppm/℃。
综合可知，实施例4得到的产物相对密度较高，具有良好的微波介电性能。
实施例5
0.41Mg3B2O6-0.59Ba3(VO4)2复合微波介质陶瓷材料及其制备方法，制备过程依次包括以下几个步骤：
(1)混料：按照0.41Mg3B2O6-0.59Ba3(VO4)2(即x＝59％)的化学计量比进行称量配料。
(2)球磨：将称量好的原料直接倒入到球磨罐中，然后以无水乙醇作为介质，放在球磨机中球磨12h，设置的转速为240r/min。
(3)干燥：将球磨完之后的浆料倒入密封的容器中，放入干燥箱中烘24h至恒重。
(4)造粒：将烘干之后的块状的原料利用玛瑙研钵研磨成粉状，过60目的筛子之后再加入5wt％的PVA作为粘合剂，使之和原料混合均匀之后，分别通过100目、140目的筛子，将通过100目但没有通过140目的粉末作为我们下一步的原料，通过140目的混合粉末作为烧结的垫料。
(5)压制成型：称取一定量的粉末倒入到模具中，然后放在压片机中以4MPa的压强下保持半分钟，就可以压制成直径是12mm，高度为7mm的陶瓷生坯。
(6)排胶烧结：将压制好的生坯放入到高温炉中，本次实验的烧结温度设置成：1200℃。然后设置炉子的升温速率为4℃/min，升温到650℃的温度下保温4h排胶，然后再按照相同的升温速率升高到烧结温度点1200℃下保温4h，然后以4℃/min的降温速率降到800℃后将程序停止，使炉子自然降温。
(9)样品后期处理与测试：将烧结之后的陶瓷样品用抛光机将陶瓷表面抛光处理，然后再超声清洗处理。
如附图1所示，实施例5对应的峰仅包含Mg3B2O6和Ba3(VO4)2两相，分别对应PDF卡片#29-0211和#38-1475，且不含其他杂相，说明两相之间不会发生反应，即实施例5成功制备了Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷。
如附图2所示，实施例5的大、小颗粒分布均匀，晶界清晰。
如附图3所示，实施例5的相对密度为95.9％。
如附图4所示，实施例5的介电常数εr值为8.79。
如附图5所示，实施例5的品质因数Qf值为45,300GHz。
如附图6所示，实施例5的频率温度系数τf值为+3.40ppm/℃。
综合可知，实施例5得到的产物相对密度较高，具有良好的微波介电性能。
上述实施例并非是对于本发明的限制，本发明并非仅限于上述实例，只要符合本发明要求，均属于本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料，其特征在于，该复合微波陶瓷材料主晶相为Mg3B2O6和Ba3(VO4)2，其中，通过原料成分MgO和H3BO3合成Mg3B2O6，以及通过原料成分BaCO3和NH4VO3合成Ba3(VO4)2；然后在此基础上进一步调控x质量分数的Ba3(VO4)2形成(1-x)Mg3B2O6-xBa3(VO4)2复合陶瓷。
2.根据权利要求1所述的Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料，其特征在于，x为51％、53％、55％、57％或59％。
3.根据权利要求1或2所述的Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料，其特征在于，该陶瓷材料的介电常数范围是8.50～8.90，品质因数范围是44,000GHz～46,000GHz，温度系数范围是-12.00ppm/℃～+4.00ppm/℃。
4.根据权利要求1或2所述的Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料，其特征在于，Mg3B2O6合成过程中，适度过量称量H3BO3原料以弥补H3BO3在高温烧结过程中会蒸发。
5.一种Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)配料：制备Mg3B2O6的原料为MgO和H3BO3，制备Ba3(VO4)2的原料为BaCO3和NH4VO3，将上述原料按照化学计量比进行适量配比；
(2)混料：将MgO和H3BO3、BaCO3和NH4VO3的混合粉末分别加入适量无水乙醇置于行星式球磨机中进行湿法球磨，球磨12h，得到泥浆状原料；
(3)烘干：将球磨后的浆料倒出，置入烘箱中于80℃～100℃下干燥至恒重，得到干燥的混合料；
(4)预烧：将上一步得到的恒重混合料先过60目标准筛，分散混合料后，MgO和H3BO3混合粉料置入高温炉中预烧4h，预烧温度为1100℃，合成Mg3B2O6粉末；BaCO3和NH4VO3混合粉料置入高温炉中预烧4h，预烧温度为900℃，合成Mg3B2O6粉末；
(5)球磨：将预烧合成的粉料研磨后加入无水乙醇，置于球磨机中球磨6h，形成浆料；
(6)烘干：将浆料取出，置于烘箱中80℃～100℃干燥至恒重，得到粉末；
(7)配料：将Mg3B2O6和Ba3(VO4)2粉末都放入烘干箱中烘4h；
(8)混料：按照(1-x)Mg3B2O6-xBa3(VO4)2分别进行称量配料，其中，x为51％、53％、55％、57％或59％；
(9)球磨：将称量好的原料直接倒入到球磨罐中，然后以无水乙醇作为介质，放在球磨机中球磨12h，设置的转速为240r/min；
(10)干燥：将球磨完之后的浆料倒入密封的容器中，放入干燥箱中烘24h至恒重；
(11)造粒：将烘干之后的块状的原料利用玛瑙研钵研磨成粉状，然后再加入5wt％的PVA作为粘合剂，使之和原料混合均匀之后，将通过100目但没有通过140目的粉末作为我们下一步的原料，通过140目的混合粉末作为烧结的垫料；
(12)压制成型：称取一定量的粉末倒入到模具中，然后放在压片机中以4MPa的压强下保持半分钟，压制成直径是12mm，高度为7mm的陶瓷生坯；
(13)排胶烧结：将压制好的生坯放入到高温炉中，设置炉子的升温速率为4℃/min，升温到650℃的温度下保温4h排胶，然后再按照相同的升温速率升高到1120℃、1140℃、1160℃、1180℃、1200℃下保温4h，然后以4℃/min的降温速率降到800℃后，再进行自然降温；
(14)样品后期处理与测试：将烧结之后的陶瓷样品进行表面抛光处理，然后超声清洗去除污渍。
6.根据权利要求5所述的Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于，MgO的纯度至少为99.99％、H3BO3的纯度至少为99.9％。
7.根据权利要求5所述的Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于，BaCO3的纯度至少为99％，NH4VO3的纯度至少为99.98％。
8.根据权利要求5所述的Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所制备的陶瓷材料的介电常数范围是8.50～8.90，品质因数范围是44,000GHz～46,000GHz，温度系数范围是-12.00ppm/℃～+4.00ppm/℃。
9.根据权利要求5所述的Mg3B2O6-Ba3(VO4)2复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于，Mg3B2O6合成过程中，适度过量称量H3BO3原料以弥补H3BO3在高温烧结过程中会蒸发。
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