CN111659271B - 一种用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系及溶解方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系及溶解方法，包括：化学试剂，其包括如下中的至少一种：锂、锌、铝、锡的卤化盐、硝酸盐或硫酸盐中的至少一种；作为溶剂的水以及待溶解的石墨相氮化碳；其中，化学试剂的用量为总混合物质量的20％～80％，溶剂占总混合物质量的20％～80％，所述的总混合物为石墨相氮化碳、化学试剂和溶剂三者的混合物。本发明具有环保，溶解性好的优点。

Description

一种用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系及溶解方法
技术领域
本发明公开了一种石墨相氮化碳的溶解体系及方法，属于纳米材料技术领域。
背景技术
石墨相氮化碳是一种由碳和氮元素组成的性能优良、物理化学性质稳定的的二维半导体材料。由于其具有良好较适宜的半导体能带结构、无毒且原料易得、不含金属等优点，近年来受到了广泛关注。在有机污染物光降解、光解水制氢、光合成、发光量子点等方面受到了广泛关注。石墨相氮化碳由于具有优良的化学稳定性，很难被一般溶剂溶解。目前虽已有文献报导利用浓硫酸或磺酸基溶剂对氮化碳进行溶解的方法，但由于溶剂体系属于强酸使其应用受到了较多的限制。
CN201610336140.5公开了一种溶剂热制备荧光氮化碳量子点的方法，以三聚氰胺为原料，通过溶剂热法制备具有荧光性能的氮化碳量子点。具体包括如下步骤：a)利用马弗炉在高温条件下煅烧三聚氰胺，并将产物研磨成黄色石墨相氮化碳粉末；b)将石墨相氮化碳粉末分散在醇类溶剂中，并加入一定量的碱液，超声溶解后，放入反应釜中密封，在高温条件下反应一段时间；c)待冷却至室温，真空抽滤后收集滤液，将滤液在一定截留分子量的透析袋中透析至中性，得到荧光氮化碳量子点。所述醇类溶剂可以为无水乙醇或甲醇或乙二醇或丙三醇，能更好地分散石墨相氮化碳粉末；所述的饱和碱液为氢氧化钠或氢氧化钾或氢氧化锂的饱和水溶液，其离子尺寸小于氮化碳层间间距，能够有效地进行插层和剥离。该发明是用于制备氮化碳量子点，并未实现对氮化碳的溶解。
CN201810040493.X公开了一种石墨相氮化碳-硫化镉复合材料的制备方法，包括以下步骤：将尿素与三聚氰胺混合研磨，经过煅烧、冷却、研磨制得g-C3N4；将g-C3N4加入到碱性非质子溶剂中，超声分散3～6小时，形成分散的悬浊液；向所得的悬浊液中分别加入镉盐和硫源，搅拌使之完全溶解后，进行溶剂热反应；将溶剂热反应所得的产物经离心、洗涤、干燥、研磨后即得石墨相氮化碳-硫化镉复合材料。该发明采用将g-C3N4加入到碱性非质子溶剂中，超声分散3～6小时，但形成的是分散的悬浊液，并未实现氮化碳的溶解。
发明内容
本发明的主要目的，在于提供用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系。
本发明的技术方案如下：
用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系包括：
化学试剂，其包括如下中的至少一种：锂、锌、铝、锡的卤化盐、硝酸盐或硫酸盐中的至少一种；
作为溶剂的水以及待溶解的石墨相氮化碳；
其中，化学试剂的用量为总混合物质量的20％～80％，溶剂占总混合物质量的20％～80％，用于待溶解的石墨相氮化碳占总混合物质量比例不大于35％，所述的总混合物为石墨相氮化碳、化学试剂和溶剂三者的混合物。
在本发明的实施例中，锂、锌、铝、锡的卤化盐、硝酸盐或硫酸盐选自如下的组分中的至少一种：氯化锂、溴化锂、硝酸锂、碘化锂、硫酸锂、氯化锌、溴化锌、碘化锌、硝酸锌、硫酸锌、氯化铝、硫酸铝、氯化锡。
在本发明的较佳实施例中，所述的溶剂中还包括醇，其使用量为水的质量的0.1-5％。优选为1-3％。
在本发明的较佳实施例中，所述的醇选自如下组分中的至少一种：乙二醇、聚乙二醇。
在本发明的较佳实施例中，用于溶解石墨相氮化碳占总质量比例不大于30％。
本发明化学试剂的用量为总混合物质量的20％～80％，如果低于20％，则很难使氮化碳溶解；如果高于80％，则盐在溶液中由于浓度过高而形成饱和溶液，而多余的盐以结晶的形式析出。
本发明溶剂占总混合物质量的20％～80％，如果低于20％，则溶液中的盐过饱和而以结晶形式析出如果高于80％，则较难溶解氮化碳。
本发明用于溶解的石墨相氮化碳占总混合物质量比例不大于35％，如果高于35％，则因达到饱和而无法完全溶解。优选不大于30％。
在本发明的实施例中，化学试剂还包括磷酸或盐酸中的至少一种，其使用量为锂、锌、铝、锡的卤化盐、硝酸盐或硫酸盐的0.1-50％。优选为10-30％。磷酸或盐酸的主要作用为调节溶解体系pH值，避免所用的盐发生水解而生成盐的氢氧化物沉淀。本发明的溶剂体系中醇的加入量为水量的0.1-5％，优选为1-3％。作用是使氮化碳能够更好地分散在溶剂体系中，从而能够更有效地使其溶解。
本发明还提供一种石墨相氮化碳的溶解方法，包含以下步骤：
1)将石墨相氮化碳和所述的溶解体系制备成总混合物；
2)将步骤1得到的混合物进行搅拌，直至使之形成均一透明的混合溶液。
在本发明的实施例中，步骤2中搅拌包括机械搅拌或超声分散。
在本发明的实施例中，步骤2中搅拌在1℃至200℃。
在本发明的实施例中，步骤2中搅拌优选在室温至180℃。进一步优选在80-120℃。
在本发明的实施例中，还包括步骤3)：通过改变溶液条件，使步骤2制备出的石墨相氮化碳溶液中的氮化碳重新结晶析出。
本发明开发出了一种新型的溶剂体系用于溶解石墨相氮化碳。本发明与国内和国外已报导的石墨相氮化碳的溶解方法相比有如下优点：
1、溶解体系安全环保；
2.具有优异的石墨相氮化碳的溶解性能；可以实现快速进行溶解，在本发明所述的溶解条件下一般可在3小时以内实现完全溶解。
3.本发明适合大规模产业化生产。
附图说明
图1为实施例1石墨相氮化碳溶解前与溶解后照片，其中(a)溶解前；(b)溶解后。
具体实施方式
实施例1
a)将石墨相氮化碳与氯化锌按1：15质量比混合均匀。
b)将步骤1得到的混合物料，加入一定量水，使溶剂水占总质量的百分比为25％。
c)将步骤2得到的混合物在120℃条件下进行搅拌，直至使之形成均一透明的溶液。
d)将步骤3制备出的石墨相氮化碳溶液通过加入10倍质量的水进行稀释使石墨相氮化碳从溶剂体系中再生出来。
本发明的结果见图1。
实施例2
a)将石墨相氮化碳与氯化亚锡按1：30质量比混合均匀。
b)将步骤1得到的混合物料，加入一定量水，使溶剂水占总质量的百分比为30％。
c)将步骤2得到的混合物在150℃条件下进行搅拌，直至使之形成均一透明的溶液。
d)将步骤3制备出的石墨相氮化碳溶液通过加入20倍质量的水进行稀释使石墨相氮化碳从溶剂体系中再生出来。
实施例3
a)将石墨相氮化碳与氯化锌、氯化锡按1：13：2质量比混合均匀。
b)将步骤1得到的混合物料，加入一定量水，使溶剂水占总质量的百分比为25％。
c)将步骤2得到的混合物在80℃条件下进行搅拌，直至使之形成均一透明的溶液。
d)将步骤3制备出的石墨相氮化碳溶液通过加入20倍质量的乙醇进行稀释使石墨相氮化碳从溶剂体系中再生出来。
实施例4
a)将石墨相氮化碳与溴化锌、氯化锂按1：15：1质量比混合均匀。
b)将步骤1得到的混合物料，加入一定量水，使溶剂水占总质量的百分比为25％。
c)将步骤2得到的混合物在130℃条件下进行搅拌，直至使之形成均一透明的溶液。
d)将步骤3制备出的石墨相氮化碳溶液通过加入15倍质量的水进行稀释使石墨相氮化碳从溶剂体系中再生出来。
实施例5
a)将石墨相氮化碳与氯化锌、氯化铝按1：10：5质量比混合均匀。
b)将步骤1得到的混合物料，加入一定量水，使溶剂水占总质量的百分比为30％。
c)将步骤2得到的混合物在180℃条件下进行搅拌，直至使之形成均一透明的溶液。
d)将步骤3制备出的石墨相氮化碳溶液通过加入10倍质量的乙醇进行稀释使石墨相氮化碳从溶剂体系中再生出来。
实施例6
a)将石墨相氮化碳与溴化锌、磷酸按1：10：5质量比混合均匀。
b)将步骤1得到的混合物料，加入质量比为0.2：10的乙二醇与水的混合物，使溶剂占总质量的百分比为70％。
c)将步骤2得到的混合物在150℃条件下进行搅拌，直至使之形成均一透明的溶液。
d)将步骤3制备出的石墨相氮化碳溶液通过加入10倍质量的乙醇进行稀释使石墨相氮化碳从溶剂体系中再生出来。
实施例7
a)将石墨相氮化碳与氯化铝、盐酸按2：10：2质量比混合均匀。
b)将步骤1得到的混合物料，加入一定量水，使溶剂占总质量的百分比为40％。
c)将步骤2得到的混合物在100℃条件下进行搅拌，直至使之形成均一透明的溶液。
d)将步骤3制备出的石墨相氮化碳溶液通过加入20倍质量的甲醇进行稀释使石墨相氮化碳从溶剂体系中再生出来。

Claims (9)

1.用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系，包括：
化学试剂，其包括如下中的至少一种：锂、锌、铝、锡的卤化盐、硝酸盐或硫酸盐中的至少一种；其中，金属离子为锂时，溴化锌、氯化锂按15：1质量比混合均匀；
作为溶剂的水以及待溶解的石墨相氮化碳；
其中，化学试剂的用量为总混合物质量的20%~80%，溶剂水占总混合物质量的20%~80%，用于待溶解的石墨相氮化碳占总混合物质量比例不大于35%；所述的总混合物为石墨相氮化碳、化学试剂和溶剂水三者的混合物；
该体系的溶解温度范围在80℃至200℃。
2.如权利要求1所述的用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系，其特征在于：锂、锌、铝、锡的卤化盐、硝酸盐或硫酸盐选自如下的组分中的至少一种：氯化锂、溴化锂、碘化锂、硝酸锂、硫酸锂、氯化锌、溴化锌、碘化锌、硝酸锌、硫酸锌、氯化铝、硫酸铝、氯化锡、氯化亚锡。
3.如权利要求1所述的用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系，其特征在于：所述的溶剂中还包括醇，其使用量为水的质量的0.1-5%。
4.如权利要求3所述的用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系，其特征在于：所述的醇选自如下组分中的至少一种：甲醇、乙醇、乙二醇、聚乙二醇。
5.如权利要求1所述的用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系，其特征在于：用于溶解石墨相氮化碳占总混合物质量比例不大于30%。
6.如权利要求1所述的用于溶解石墨相氮化碳的溶解体系，其特征在于：所述的化学试剂还包括磷酸或盐酸中的至少一种，其使用量为锂、锌、铝、锡的卤化盐、硝酸盐或硫酸盐的0.1%-50%。
7.一种石墨相氮化碳的溶解方法，包含以下步骤：
1) 将石墨相氮化碳和权利要求1至6任一项所述的溶解体系制备成总混合物；
2) 将步骤1）得到的混合物进行搅拌，直至使之形成均一透明的混合溶液。
8.如权利要求7所述的一种石墨相氮化碳的溶解方法，其特征在于，步骤2）中的搅拌包括机械搅拌或超声分散。
9.如权利要求7所述的一种石墨相氮化碳的溶解方法，其特征在于，还包括步骤3)： 通过改变溶液条件，使步骤2）制备出的石墨相氮化碳溶液中的氮化碳重新结晶析出。
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